发明创造名称：用于塑料容器的耐热和不透气性优良的饱和聚酯及其制法
外观设计名称：
决定号：10192
决定日：2007-06-23
委内编号：4W01550
优先权日：
申请（专利）号：02150551.9
申请日：2002-11-13
复审请求人：
无效请求人：德固赛股份公司
授权公告日：2005-03-16
审定公告日：
专利权人：世韩工业株式会社
主审员：李娟
合议组组长：马文霞
参审员：张家祥
国际分类号：C08G63/68，C08G63/78，C08K3/36，C08G63/02， B65D65/38
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第2;3款，专利法第26条第3;4款
决定要点：
全文：
案由
本无效宣告请求涉及国家知识产权局于2005年3月16日授权公告的、名称为“用于塑料容器的耐热和不透气性优良的饱和聚酯及其制法”的第02150551.9号发明专利权（下称本专利），其申请日为2002年11月13日，专利权人为世韩工业株式会社。本专利授权公告时的权利要求书为：
“1.一种包括纳米尺寸二氧化硅颗粒的用于塑料容器的饱和聚酯，该纳米尺寸二氧化硅颗粒具有平均粒径3至100nm，并且其存在量为20ppm至10wt％，按饱和聚酯的重量计。
2.如权利要求1的用于塑料容器的饱和聚酯，其中饱和聚酯通过在酯基转移或酯化期间加入纳米尺寸二氧化硅颗粒，接着将作为起始材料的芳族二羧酸和乙二醇缩聚而制备。
3.如权利要求1的用于塑料容器的饱和聚酯，其中饱和聚酯为聚对苯二甲酸乙二醇酯。
4.如权利要求1的用于塑料容器的饱和聚酯，其中二氧化硅颗粒按如下方法获得：首先将硅化钠与水反应生产硅酸钠，将硅酸钠通过阳离子交换树脂柱，除去与阳离子交换树脂吸附的氧化钠，由此获得细二氧化硅颗粒、和结晶生长细二氧化硅颗粒。
5.一种制备用于塑料容器的饱和聚酯的方法，包括如下步骤：在酯基转移或酯化期间加入平均粒径3至100纳米的纳米尺寸二氧化硅颗粒，接着将作为起始材料的芳族二羧酸和乙二醇缩聚。
6.如权利要求5的方法，其中将二氧化硅颗粒以含3至30wt％二氧化硅颗粒的浆料形式加入。
7.如权利要求6的方法，其中用于形成浆料的溶剂为乙二醇。
8.如权利要求5的方法，其中加入的二氧化硅颗粒的量为20ppm至10wt％，按饱和聚酯的重量计。”
2006年9月18日，针对上述专利权，德固赛股份公司（下称请求人）向国家知识产权局专利复审委员会提出无效宣告请求，同时提交了以下证据：
证据1：EP1186628A2及其中文译文，公开日为2002年3月13日，复印件，共31页。
请求人认为：（1）证据1公开了本专利权利要求1-3和5-8的技术方案，上述权利要求不具备新颖性，权利要求1-8相对于证据1不具备创造性，不符合专利法第22条第2、3款的规定。（2）说明书中提出“在制备保护聚酯期间加入纳米尺寸的二氧化硅颗粒，此时，二氧化硅颗粒在反应期间必须保持恒定尺寸”、“纳米尺寸二氧化硅颗粒必需不相互附聚”，但说明书中并没有给出如何实现“二氧化硅颗粒在反应期间必须保持恒定尺寸”、“不相互附聚”的技术手段；同时，对于纳米尺寸二氧化硅颗粒的制备方法，说明书仅提出结晶生长细二氧化硅颗粒，但对如何得到粒径为3至100纳米的二氧化硅颗粒并没有给出具体的说明，本领域技术人员并不能显而易见地得到3至100纳米的二氧化硅颗粒，因此，说明书不符合专利法第26条第3款的规定，与其相应的权利要求4的技术方案得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。
经形式审查合格后，专利复审委员会受理了该无效宣告请求，并于2006年11月24日向双方当事人发出了《无效宣告请求受理通知书》，并向专利权人转送了《专利权无效宣告请求书》及其附件清单中所列附件副本，要求其在指定的期限内答复，同时成立合议组对本无效请求案进行审理。
2007年1月9日，专利权人针对无效宣告请求书提交了意见陈述书和修改后的权利要求书，其中删除了权利要求1-4，并对权利要求序号进行了适应性修改。修改后的权利要求书如下：
“1.一种制备用于塑料容器的饱和聚酯的方法，包括如下步骤：?¨酯基转移或酯化期间加入平均粒径3至100纳米的纳米尺寸二氧化硅颗粒，接着将作为起始材料的芳族二羧酸和乙二醇缩聚。
2.如权利要求1的方法，其中将二氧化硅颗粒以含3至30wt％二氧化硅颗粒的浆料形式加入。
3.如权利要求2的方法，其中用于形成浆料的溶剂为乙二醇。
4.如权利要求1的方法，其中加入的二氧化硅颗粒的量为20ppm至10wt％，按饱和聚酯的重量计。“
专利权人认为：修改后的权利要求1-4均为方法权利要求，相对于证据1均具有专利法第22条规定的新颖性、创造性。权利要求1与证据1相比存在四点区别：（1）二者的用途不同，本专利的用途是塑料容器，证据1的用途是磁带薄膜，用途上的差异直接导致二者所追求的机械性能的差异，导致所追求的发明目的、技术方案和效果的不同；（2）二氧化硅颗粒的加入时期不同，本专利是在酯基转移或酯化期间加入，证据1中二氧化硅是在酯化步骤之前加入，这是由二者产品的用途和发明目的上的不同所导致的，本领域普通技术人员根据证据1的教导不能推导出本专利的技术方案，因此本专利的权利要求1的技术方案是非显而易见的；（3）二氧化硅颗粒的分散不同，本专利中的二氧化硅颗粒均匀分散在整个薄膜中，证据1是通过把二氧化硅颗粒集中在聚酯膜之间的接触面积、以及膜与辊之间的接触面积从而改善聚酯膜的润滑性和耐磨性，因此所加入的二氧化硅颗粒在膜中附聚，通过过滤除去大于5微米的二氧化硅颗粒；（4）本专利加入了没有掺杂任何东西的二氧化硅颗粒，证据1所加入的二氧化硅颗粒掺杂了氧化铝。同时，本专利提供了具有优良耐热性和高不透气性的饱和聚酯，可用作包装饮料或食品的各种瓶子，取得了显著的进步。同理，其从属权利要求2-4也具有新颖性和创造性。对于专利法第26条第3款，由于修改后的权利要求书中删除了原权利要求4，不再要求保护二氧化硅颗粒的制备方法，因此说明书中有关二氧化硅颗粒制备的充分公开问题不再是本案要讨论的议题，从而说明书符合专利法第26条第3款的规定。由于删除了原权利要求4，因此也不再存在专利法第26条第4款的问题。
2007年3月12日，专利复审委员会本案合议组向双方当事人发出《无效宣告请求口头审理通知书》，定于2007年4月25日对本案进行口头审理。同时向请求人转送了专利权人于2007年1月9日提交的意见陈述书及其附件。
2007年4月25日，口头审理如期举行，双方当事人的代理人均参加了口头审理。庭审过程中，确认了如下事项：
（1）请求人对专利权人于2007年1月9日提交的修改后的权利要求书没有异议，本案合议组当庭宣布该权利要求书符合无效程序修改权利要求书的规定，以该文本为基础进行调查；
（2）请求人当庭放弃专利法第26条第4款的无效宣告理由，明确专利法第26条第3款的无效宣告理由所针对的是权利要求1-4，相对于证据1本专利权利要求1-4不符合专利法第22条第2、3款的规定；
（3）专利权人对证据1的真实性无异议，对其中文译文的准确性无异议；
（4）专利权人当庭提交一份化工产品手册作为公知常识性证据：
反证1：《无机化工产品》，化学工业部天津化工研究院等编，化学工业出版社，1995年5月印刷，封面、封二、出版信息页以及第685-695页，复印件共8页。
合议组当庭转送了该证据。专利权人出示了反证1的原件，请求人核实后，对其真实性和作为公知常识性证据无异议；
（5）请求人明确专利法第22条第2款的无效宣告理由使用的是证据1的实施例6，专利
权人对此提出异议，认为无效宣告请求书中所使用的是证据1的实施例2，实施例6已超过一个月的举证期限，为新证据；合议组经合议后当庭告知专利权人，实施例6是证据1的一部分，已随无效宣告请求受理通知书转送给专利权人，不属于提出无效宣告请求之日起一个月后新提出的证据，合议组对实施例6予以考虑，专利权人可以对此进行陈述，同时，允许专利权人在口头审理后7日内提交针对该项无效宣告理由的书面答辩词。
2007年5月8日，专利权人提交了口头审理的书面意见陈述，认为本专利权利要求1-4与证据1的实施例6之间存在二氧化硅加入时间不同、二氧化硅颗粒不同、产品用途不同的区别，由实施例6无法得到权利要求1-4的技术方案，因此权利要求1-4相对于证据1符合专利法第22条第2、3款的规定；同时，证据1的实施例6中的“低聚物”表述不清楚，无法理解其含义，也无法得到任何技术启示。
2007年5月8日，请求人提交了口审代理词，重申了其在口审中发表的意见。
经过上述审理程序，合议组认为本案事实已经清楚，可以依法作出审查决定。
决定的理由
关于审查文本
合议组经审查认为，专利权人于2007年1月9日提交权利要求书的主要修改之处在于删除了授权公告文本中的权利要求1-4，将其余权利要求顺序编号为1-4，该修改符合专利法、实施细则以及审查指南关于无效宣告程序修改权利要求书的规定，因此，本决定以专利权人于2007年1月9日提交的权利要求1-4、授权公告时的说明书为审查基础。
关于证据
请求人提交的证据1的公开日在本专利的申请日之前，鉴于专利权人对证据1的真实性无异议，证据1可作为本案的现有技术证据使用。
专利权人于口头审理当庭提交的反证1的公开日也在本专利的申请日之前，鉴于请求人对该证据的真实性及作为公知常识性证据无异议，反证1可作为本案的公知常识性证据使用。
关于专利法第26条第3款
专利法第26条第3款规定：说明书应当对发明作出清楚、完整的说明，以所属技术领域的技术人员能够实现为准。
如果所属技术领域的技术人员根据说明书的记载及现有技术的教导，可以实现权利要求保护的技术方案、解决其技术问题并产生预期的技术效果，则认为该权利要求在说明书中的公开是充分的。
请求人认为：（1）本专利说明书第4页17-18行提出“在制备饱和聚酯期间加入纳米二氧化硅颗粒。此时，二氧化硅颗粒在反应期间必须保持恒定尺寸”，但没有给出如何实现“二氧化硅颗粒在反应期间保持恒定尺寸”的技术手段；（2）说明书第5页第19-20行提出“在合成聚酯期间加入含纳米二氧化硅颗粒的浆料时，要注意的是纳米尺寸二氧化硅颗粒必须不相互附聚”，但说明书中没有给出如何实现的技术手段；（3）对于用于本发明的纳米尺寸二氧化硅颗粒的制备方法，说明书仅提出结晶生长细二氧化硅颗粒，但对如何得到粒径为3至100纳米的二氧化硅颗粒，没有给出具体说明。
专利权人认为，对于上述第（1）、（2）点，本专利说明书第4页26行至第5页第25行已充分公开了如何实现的技术手段，对于上述第（3）点，请求人提交的证据1中已公开了平均粒径5-50纳米的二氧化硅粉末，专利权人当庭提交的反证1中也公开了纳米级的二氧化硅颗粒，即对于权利要求1-4所涉及的“平均粒径3至100纳米的纳米尺寸二氧化硅颗粒”已是现有技术，因此权利要求1-4的技术方案在说明书中已充分公开。
合议组认为，对于上述第（1）点，权利要求1-4保护的主题是制备饱和聚酯的方法，其中涉及添加平均粒径3-100纳米的二氧化硅颗粒，但并不涉及如何实现“二氧化硅颗粒在反应期间保持恒定尺寸”，本领域技术人员只需选用符合要求的纳米级二氧化硅颗粒即可，因此上述第（1）点并不影响权利要求1-4保护的技术方案的实现。对于上述第（2）点，本专利说明书第2页第19-26行记载了“如此获得的纳米尺寸二氧化硅颗粒显示在水中良好的分散性”，“由于该纳米尺寸二氧化硅颗粒在失水时而快速附聚，因此它们要贮存在高沸点液体如乙二醇或丁二醇中”。可见，本专利的说明书已经描述了纳米二氧化硅颗粒不附聚的技术手段。对于上述第（3）点，权利要求1-4所涉及的是“加入平均粒径3至100纳米的纳米尺寸二氧化硅颗粒”，对于此种规格的二氧化硅颗粒，反证1和证据1中均已公开并提供了制备方法，即如何获得权利要求1-4中所涉及到的“平均粒径为3至100纳米的二氧化硅颗粒”已是现有技术，在此基础上，根据本专利说明书的记载及本领域的公知常识，所属技术领域的技术人员不需花费创造性劳动即可实现权利要求1-4保护的技术方案、解决其技术问题并产生预期的技术效果，因此，权利要求1-4保护的技术方案在说明书中已充分公开，本专利的说明书符合专利法第26条第3款的规定。
关于专利法第22条第2款
专利法第22条第2款规定：新颖性，是指在申请日以前没有同样的发明或者实用新型在国内外出版物上公开发表过、在国内公开使用过或者以其他方式为公众所知，也没有同样的发明或者实用新型由他人向国务院行政部门提出过申请并且记载在申请日以后公布的专利申请文件中。
如果权利要求的技术方案与现有技术所公开的技术内容存在区别技术特征，且该技术特征决定了二者的技术方案实质上不同，则权利要求的技术方案相对于该现有技术具备新颖性。
本专利权利要求1要求保护一种制备用于塑料容器的饱和聚酯的方法，包括如下步骤：在酯基转移或酯化期间加入平均粒径3至100纳米的纳米尺寸二氧化硅颗粒，接着将作为起始材料的芳族二羧酸和乙二醇缩聚。证据1的实施例6公开了一种制备饱和聚酯的方法：将对苯二酸和1,2-乙二醇在220℃常压下反应进行酯化，当酯化率变成94%时，将在实施例1中制备的掺杂铝的产品在1,2-乙二醇中的分散体加入132重量份的低聚物，随后，将温度升至220-285℃，同时减压，使用Sb2O3作为聚合催化剂，然后，在285℃和1mmHg下进行缩聚提供聚酯聚合物（参见证据1的实施例6），其中实施例1所制备的掺杂铝的产品是平均粒经为大约25nm、掺杂0.16重量% 的氧化铝的二氧化硅粉末（参见证据1的实施例1）。
请求人认为，本专利权利要求1并未限定在加入二氧化硅颗粒的同时不加入其它物质，因而证据1实施例6已公开了加入二氧化硅颗粒这一技术特征，而且证据1已指出加入掺杂氧化铝的二氧化硅是优选方案，在对比例中公开了未掺杂铝的二氧化硅颗粒的方案；加入掺杂氧化铝的二氧化硅时酯化率为94%，说明此时是在酯化期间，因此证据1的实施例6已公开了权利要求1的技术方案，该权利要求不具备新颖性。
专利权人认为，权利要求1与证据1的实施例6相比，加入的二氧化硅颗粒不同；加入的时间不同；实施例6中的“低聚物”表述不清楚，应理解为在加入掺杂铝的二氧化硅时反应已进入聚合阶段；产品的用途不同，本专利是用于塑料容器，实施例6是制备聚酯薄膜，因此证据1的实施例6未公开权利要求1的技术方案，权利要求1具备新颖性。
合议组认为，（1）证据1中实施例6所公开的制备聚酯的方法，是在酯化率为94%时加入了掺杂铝的二氧化硅颗粒的浆料，随后将反应条件调至缩聚反应条件，即升温、减压、加催化剂，在220-285℃和1mmHg的条件下进行缩聚反应，也就是说，加入掺杂铝的二氧化硅颗粒时，反应条件是220℃、常压，仍是酯化时的反应条件，此时酯化率为94%，即酯化反应并未进行完全，因此实施例6所公开的加入二氧化硅的时间是在酯化期间而非聚合期间；（2）实施例6对“低聚物”的表述是清楚的，对苯二酸与乙二醇的酯化反应和对苯二酸双羟乙酯单体之间的聚合反应并不是两个截然独立的过程，在酯化反应期间，随着对苯二酸双羟乙酯单体含量的增加，必然会有部分单体之间发生聚合反应，从而生成低聚物，实际上酯化反应的后期在反应釜中是同时存在对苯二酸双羟乙酯单体和低聚物的，因此，本领域技术人员根据实施例6的表述及本领域的常识，能够直接得出实施例6是在酯化反应期间加入了掺杂铝的二氧化硅颗粒的结论；（3）权利要求1中“用于塑料容器”这一技术特征是对所得产物聚酯产品的用途限定，而非对聚酯制备方法的直接限定，尽管实施例6的后处理是将聚合物制成聚酯薄膜，但在聚对苯二酸酯类塑料领域，无论是生产纤维、薄膜还是塑料容器，均是先进行酯化，而后缩聚制备一定分子量的聚酯，再根据具体用途对聚合物进行后处理，用途的不同只是影响聚酯的平均分子量及后处理工艺，并不导致聚酯制备方法本身的实质性改变，因此，上述用途技术特征并未导致权利要求1的聚酯制备方法与证据1中实施例6的聚酯制备方法存在实质性区别。（4）对于权利要求1的二氧化硅颗粒和证据1中的掺杂铝的二氧化硅颗粒，根据证据1具体实施方式中的记载，其所用的原料分散体是由在表面层中掺杂有氧化铝的二氧化硅颗粒构成，它们不同于二氧化硅和氧化铝的混合物，而且具有不能由氧化铝和二氧化硅的简单混合物提供的特性，例如它们显示更优异的分散性，由此提供低粘度的理想分散体（参见证据1的中文译文第4页具体实施方式第2段，第8页第3段），由此可知，证据1中所公开的二氧化硅颗粒已经改性，不同于本专利权利要求1所述的二氧化硅颗粒，证据1与权利要求1的二氧化硅颗粒实质上的不同导致了二者的技术方案存在实质上的区别。
基于上述分析，权利要求1与证据1的实施例6公开的技术方案存在以下区别：权利要求1保护的技术方案中加入的是二氧化硅颗粒，证据1公开的方案中加入的是掺杂铝的二氧化硅颗粒。因此，权利要求1与证据1的实施例6公开的技术方案不同，权利要求1相对于证据1的实施例6具备专利法第22条第2款规定的新颖性。
从属权利要求2-4均是对独立权利要求1的进一步限定，因此相对于证据1的实施例6也均具备专利法第22条第2款规定的新颖性。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
判断权利要求的技术方案是否显而易见，要确定现有技术整体上是否存在某种技术启示，使本领域的技术人员容易想到将权利要求的技术方案与最接近的现有技术之间的区别特征应用到最接近的现有技术中，从而获得权利要求的技术方案；如果所述区别特征已在该现有技术的其他部分披露，并且在其他部分的作用与其在本发明中实际解决的技术问题所起的作用相同，则认为现有技术中存在这种技术启示。
根据上述对新颖性的评述，权利要求1与证据1实施例6的区别在于加入的二氧化硅颗粒不同，权利要求1中加入的是未掺杂的二氧化硅颗粒，证据1实施例6中加入的是掺杂铝的二氧化硅颗粒。
专利权人认为，证据1的实施例6没有给出加入未掺杂的二氧化硅颗粒的技术启示，根据证据1的其他部分如第4页第3段和对比例4的内容，得到的技术启示是：只有加入在表面层中掺杂有氧化铝的二氧化硅颗粒才能获得其发明效果，而不会得到在酯基转移或酯化期间加入未掺杂的二氧化硅颗粒来制备塑料容器用的具有优良的耐热性和不透气性的聚酯的技术启示。
合议组认为，权利要求1所要解决的技术问题是提供一种制备聚酯的方法，其中以二氧化硅作为分散体均匀分散于聚酯中，由此将结晶取向程度提高至40%以上（参见本专利说明书第3页发明内容部分的第1段）。证据1所公开的制备聚酯的方法中，掺杂铝的二氧化硅颗粒也是作为分散体均匀分散于聚酯产品中，其作用与本专利相同，其性能比未掺杂铝的二氧化硅颗粒具有更好的分散性；对于未掺杂的二氧化硅颗粒，证据1中以对比例的方式予以公开：对比例2是未掺杂铝的平均粒径为40nm的二氧化硅颗粒Aerosil OX50，对比例4公开了应用16.7重量%的该分散体进行酯化测试时，聚集严重无法过滤。尽管掺杂铝和未掺杂的二氧化硅颗粒在技术效果方面对最终产品的影响不同，但作为分散体这一作用二者是相同的，对于本领域的技术人员来说，即使该技术手段在证据1中是作为对比例公开，但在实施例6公开内容的基础上，得到在聚酯的制备中于酯化期间加入未掺杂的纳米级二氧化硅颗粒，接着进行缩聚的技术方案是显而易见的，而且，专利权人也未能说明或证明本专利的未掺杂的二氧化硅颗粒相对于证据1中掺杂铝的二氧化硅颗粒对该聚酯的制备方法产生了何种意料不到的技术效果，因此，权利要求1保护的方法相对于证据1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求2和4是对权利要求1中二氧化硅颗粒的加入量的进一步限定，权利要求3将权利要求2中的溶剂限定为乙二醇，上述权利要求的限定技术特征均已在证据1的实施例6中公开：实施例6中二氧化硅颗粒是以含（20重量%*（1-0.16重量%）=19.968重量%）的二氧化硅颗粒在1,2-乙二醇中形成的浆料的形式加入，二氧化硅颗粒浆料的加入量落入权利要求2的3至30wt%范围内，所加入的分散体的量是相对于100重量份的聚酯，由此计算按饱和聚酯的重量计二氧化硅颗粒的量为：19.968%*10重量份/100重量份=1.1968重量%，落入权利要求4的20ppm至10wt%范围内，在权利要求1相对于证据1不具备创造性的基础上，得到权利要求2-4的技术方案对于本领域的技术人员而言也是显而易见的，因此，上述权利要求相对于证据1也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
基于上述事实和理由，合议组作出下述决定。
决定
宣告第02150551.9号发明专利权全部无效。
当事人对本决定不服的，可以根据专利法第46条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京市第一中级人民法院起诉。根据该款规定，一方当事人起诉后，另一方当事人应当作为第三人参加诉讼。
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