发明创造名称：一种纳米TiO2单晶材料、制备方法及其用途
外观设计名称：
决定号：201977
决定日：2020-01-22
委内编号：1F256136
优先权日：
申请（专利）号：201510971233.0
申请日：2015-12-22
复审请求人：国家纳米科学中心
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：胡杨
合议组组长：杜国顺
参审员：刘婷婷
国际分类号：C30B29/16
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，确定区别特征和所述技术方案实际解决的技术问题，如果上述区别特征是所属领域技术人员根据现有技术并结合本领域的常规技术手段就能够确定的内容，并且该技术方案相对于现有技术也未取得预料不到的技术效果，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510971233.0，名称为“一种纳米TiO2单晶材料、制备方法及其用途”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为国家纳米科学中心。本申请的申请日为2015年12月22日，公开日为2016年05月25日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年05月10日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-13不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。驳回决定所依据的文本为申请人于2018年02月22日提交的权利要求第1-13项，2015年12月22日提交的说明书第1-9页、说明书附图第1-2页、说明书摘要和摘要附图。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种纳米TiO2单晶材料的制备方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
(1)将1～7体积份的去离子水与19～13体积份的乙醇混合，搅匀，得到水醇溶液，转入内胆中，水醇溶液占反应釜内胆体积的14～26％；
(2)将1.8体积份的钛酸丁酯加入到由9.5体积份的油酸、6.5体积份的油胺和6.0体积份的乙醇组成的混合体系中，得到混合溶液，转入内胆中；
(3)将步骤(2)所述内胆套入步骤(1)所述内胆中，其中，步骤(2)所述内胆的体积与步骤(1)所述内胆的体积的比为2:5，进行水热反应，得到纳米TiO2单晶材料；
(4)将步骤(3)水热反应得到的产物离心，将离心得到的沉淀分散在环己烷中回流；
(5)洗涤步骤(4)得到的沉淀物，并冷冻干燥；
所述纳米TiO2单晶材料粒度分布均一，平均粒径为7nm，相对标准偏差在9％以下。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)所述水醇溶液中，去离子水的用量为2～5体积份。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)所述乙醇的用量为18～15体积份。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)所述水醇溶液中，去离子水与乙醇的体积比为(2～5):(18～15)。
5. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(3)中水热反应的时间为6～18小时。
6. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，水热反应的温度为180～200℃。
7. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(4)所述回流的温度为60～80℃。
8. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(4)所述回流的时间为2～6小时。
9. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(5)中的洗涤为先用环己烷与乙醇的混合溶液洗涤，再用去离子水洗涤。
10. 根据权利要求9所述的方法，其特征在于，环己烷与乙醇的混合溶液中，环己烷与乙醇的体积比为1:8。
11. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(5)中冷冻干燥的温度为-75～-50℃。
12. 根据权利要求1-11任一项所述的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
(1)将2～5体积份的去离子水与18～15体积份的乙醇混合，搅匀，得到水醇溶液，转入内胆中，水醇溶液占反应釜内胆体积的17～23％；
(2)将1.8体积份的钛酸丁酯加入到由9.5体积份的油酸、6.5体积份的油胺和6.0体积份的乙醇组成的混合体系中，得到混合溶液，转入内胆中；
(3)将步骤(2)所述内胆套入步骤(1)所述内胆中，其中，步骤(2)所述内胆的体积与步骤(1)所述内胆的体积的比为2:5，180～200℃水热反应6～18h，得到纳米TiO2单晶材料；
(4)将步骤(3)水热反应得到的产物离心，将离心得到的沉淀分散在环己烷中回流；
(5)洗涤步骤(4)得到的沉淀物，并冷冻干燥，得到TiO2单晶材料。
13. 一种权利要求1纳米TiO2单晶材料的制备方法制备得到的纳米TiO2 单晶材料作为光催化剂的用途。”
驳回决定认定，对比文件1（“Shape-Controlled Synthesis of Highly Crystalline Titania Nanocrystals”，Cao-Thang Dinh等，American Chemical Society Nano，第3卷，第11期，第3737-3743页，公开日期为2009年10月06日）公开一种纳米TiO2单晶的制备方法，权利要求1的技术方案与对比文件1的区别在于：粒度尺寸不同，权利要求1中粒度尺寸为7nm，相对标准偏差为9%以下；对比文件1中粒度尺寸为13nm，并未公开标准偏差尺寸，部分参数不相同，权利要求1进一步限定了离心、洗涤和冷冻干燥等工艺。权利要求1实际解决的技术问题在于如何得到其他均一尺寸的纳米TiO2单晶。对比文件1给出了获得上述区别特征的技术启示，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。相应地，权利要求2-13也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人国家纳米科学中心（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年07月12日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，复审请求人提交了权利要求书全文修改替换页（共9项），相对于驳回文本，其将原权利要求2-4和6的附加技术特征限定入权利要求1中，删除原权利要求2-4和6，将权利要求1的主题名称由“一种纳米TiO2单晶材料的制备方法”修改为“一种提高纳米TiO2单晶材料均一性使粒径在7nm且标准偏差在9％以下的方法”，并顺序修改了权利要求的编号和引用关系。复审请求人认为：复审请求人主张通过参考文献（（1）Dongjiang Yang 等，Grafting silica species on anatase surface for visible light photocatalytic actibity,Energy Environmental Science,2011年第4卷，第2279-2287页；（2）Yuzhu Jiao等，Facile Synthesis and Photocatalysis of Size-Distributed TiO2 hollow Spheres Consisting of {116} plane-Oriented Nanocrystallites,J.Phys. Chem.C，2011年第115卷，第6405-6409页；（3）Yubao Zhao等，The Surface-Structure Sensitivity of Dioxygen Activation in the Anatase-Photocatalyzed Oxidation Reaction,Angew. Chem. Int. Ed.，2012年第51卷，第3188-3192页）以及补充的XRD图用于证明本申请获得的粒子具有116晶面与对比文件1不同。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年07月24日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年05月23日向复审请求人发出复审通知书，指出：本申请说明书公开不充分，不符合专利法第26条第3款的规定。对于复审请求人的意见，合议组认为，本申请说明书中公开的XRD图与对比文件1公开的XRD数据在本申请的测量范围内完全相同，且对比文件1公开其为锐钛矿型晶体也与本申请相同，复审请求人在后提交的XRD数据与说明书的记载不完全相同不能证明本申请的2θ数据与对比文件1不同。
复审请求人于2019年07月01日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为本申请符合专利法第26条第3款和专利法第22条第3款的规定。理由是：（1）水醇体系中水的量影响纳米前驱体形成过饱和浓度以及成核的过程，进而影响获得产品的粒径大小。即使其他反应条件相同，反应时间的长短不同，也不能得到相同粒径的颗粒。本申请与对比文件1水蒸气环境不同，钛酸丁酯、油酸和油胺的用量不同，进而影响反应过程以及颗粒的生长环境，实现了对颗粒均一度的精细调控，对比文件1没有给出相应的启示。（2）本申请使用的后处理步骤，相对于对比文件1能更高效地清洁颗粒表面的油胺和油酸而不会降低颗粒的均一性。（3）请求人在意见陈述书中提供了实验数据电脑截屏图，并再次引用参考文献1-3来证明本申请制备得到的纳米TiO2的形貌和暴露晶面与对比文件1不同。
合议组于2019年08月22日向复审请求人发出复审通知书，指出：本申请权利要求1与对比文件1获得13nm二氧化钛颗粒的技术方案的区别在于：两者使用的水醇比不同、TB：OA：OM摩尔比不同、使用的后处理步骤不同、获得的产品粒径不同。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是获得了粒径大小不同的纳米二氧化钛颗粒。对比文件1和公知常识（参见《微纳米含能材料》，任慧、焦清介著，北京理工大学出版社，2015年04月第1版，第55和57页，下称公知常识文件）给出了获得所述区别技术特征的技术启示，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。相应地，权利要求2-9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见，合议组认为，（1）复审请求人所述二氧化钛粒子大小的影响影响因素与对比文件1和公知常识的教导一致，在对比文件1和公知常识的教导下，本领域技术人员通过常规技术手段即可获得合适的反应条件，本申请没有取得预料不到的技术效果。（2）本领域已知油酸和油胺等会影响粒径的大小和均一性，因此本领域技术人员容易想到采用离心等方式高效除去油酸和油胺。（3）参考文献1-3不能证明本申请与对比文件1获得的二氧化钛晶体不同。依据复审请求人新提交的图片本领域技术人员也无法确认本申请与对比文件1获得的晶型不同。
复审请求人于2019年09月19日提交了意见陈述书，并修改了权利要求书（共7项），相对于驳回文本，其将原权利要求2-4和6-8的附加技术特征限定入权利要求1中，删除原权利要求2-4和6-8，将权利要求1的主题名称由“一种纳米TiO2单晶材料的制备方法”修改为“一种提高纳米TiO2单晶材料均一性使粒径在7nm且标准偏差在9％以下的方法”，并顺序修改了权利要求的编号和引用关系。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种提高纳米TiO2单晶材料均一性使粒径在7nm且标准偏差在9％以下的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤：
(1)将2～5体积份的去离子水与18～15体积份的乙醇混合，搅匀，得到水醇溶液，转入内胆中，水醇溶液占反应釜内胆体积的14～26％；
(2)将1.8体积份的钛酸丁酯加入到由9.5体积份的油酸、6.5体积份的油胺和6.0体积份的乙醇组成的混合体系中，得到混合溶液，转入内胆中；
(3)将步骤(2)所述内胆套入步骤(1)所述内胆中，其中，步骤(2)所述内胆的体积与步骤(1)所述内胆的体积的比为2:5，180～200℃水热反应，得到纳米TiO2单晶材料；
(4)将步骤(3)水热反应得到的产物离心，将离心得到的沉淀分散在环己烷中回流，回流的温度为60～80℃，回流的时间为2～6小时；
(5)洗涤步骤(4)得到的沉淀物，并冷冻干燥，制得纳米TiO2单晶材料；所述纳米TiO2单晶材料粒度分布均一，平均粒径为7nm，相对标准偏差在9％以下。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(3)中水热反应的时间为6～18小时。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(5)中的洗涤为先用环己烷与乙醇的混合溶液洗涤，再用去离子水洗涤。
4. 根据权利要求3所述的方法，其特征在于，环己烷与乙醇的混合溶液中，环己烷与乙醇的体积比为1:8。
5. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(5)中冷冻干燥的温度为-75～-50℃。
6. 根据权利要求1-5任一项所述的方法，其特征在于，所述方法包括以下 步骤：
(1)将2～5体积份的去离子水与18～15体积份的乙醇混合，搅匀，得到水醇溶液，转入内胆中，水醇溶液占反应釜内胆体积的17～23％；
(2)将1.8体积份的钛酸丁酯加入到由9.5体积份的油酸、6.5体积份的油胺和6.0体积份的乙醇组成的混合体系中，得到混合溶液，转入内胆中；
(3)将步骤(2)所述内胆套入步骤(1)所述内胆中，其中，步骤(2)所述内胆的体积与步骤(1)所述内胆的体积的比为2:5，180～200℃水热反应6～18h，得到纳米TiO2单晶材料；
(4)将步骤(3)水热反应得到的产物离心，将离心得到的沉淀分散在环己烷中回流；
(5)洗涤步骤(4)得到的沉淀物，并冷冻干燥，得到TiO2单晶材料。
7. 一种权利要求1所述方法制备得到的纳米TiO2单晶材料作为光催化剂的用途。”
复审请求人认为，本申请和对比文件1解决的技术问题不同技术方案也不同，本申请和对比文件1的水醇蒸气环境、纳米生长环境不同，导致两者结果不同。对比文件1没有获得粒度均匀的纳米颗粒，根据对比文件1图1A-图1C条件下制备的纳米二氧化钛粒径（在TB/OA/OM摩尔比分别为1：4：6、1：5：5和1：6：4的情形下）进行统计分别为20±3nm、18±2nm和13±3nm左右，相对标准偏差分别为15%、11%和23%。本申请获得了粒径大小均一的粒子。此外，对比文件1采用乙醇洗涤难以去除油酸和油胺，本申请的后处理步骤可以去除油酸和油胺。依据复审阶段提交的前述参考文献（1）-（3）可知本申请获得的纳米粒子与对比文件1的形貌和暴露晶面也不同。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人于2019年09月19日提交了权利要求书全文修改替换页（共7项），相对于驳回文本，其将原权利要求2-4和6-8的附加技术特征限定入权利要求1中，删除权利要求2-4和6-8，将权利要求1的主题名称由“一种纳米TiO2单晶材料的制备方法”修改为“一种提高纳米TiO2单晶材料均一性使粒径在7nm且标准偏差在9％以下的方法”，并顺序修改了权利要求的编号和引用关系。经审查，上述文本符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。
本决定针对的文本是复审请求人于2019年09月19日提交了权利要求第1-7项，2015年12月22日提交的说明书第1-9页、说明书附图第1-2页、说明书摘要和摘要附图。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，确定区别特征和所述技术方案实际解决的技术问题，如果上述区别特征是所属领域技术人员根据现有技术并结合本领域的常规技术手段就能够确定的内容，并且该技术方案相对于现有技术也未取得预料不到的技术效果，则该权利要求不具备创造性。
具体到本案，权利要求1请求保护“一种提高纳米TiO2单晶材料均一性使粒径在7nm且标准偏差在9％以下的方法”（详见案由部分）。
根据本申请说明书的记载，现有技术得不到粒径小于10nm的TiO2单晶材料。本发明的目的是提供一种粒径为7nm，相对标准偏差在9％以下，粒度分布均一的锐钛矿型纳米TiO2单晶材料、制备方法及其用途。将离心得到的沉淀分散到环己烷中回流的目的是去除未反应的油酸和油胺。与现有技术相比，本发明的有益效果为采用油酸和油胺作为添加剂并调节其添加量，调节钛酸丁酯的水解速率，进而调控纳米TiO2材料的形貌及尺寸，同时，本发明采用双层反应釜内胆进行水热反应，外层的反应釜内胆中的水醇溶液在水热反应过程中制造水醇蒸汽的反应环境，调节水醇溶液的组成及添加量，进而调控生成的纳米TiO2 的粒径。采用本发明的方法得到的TiO2颗粒形貌规则、结晶度好、尺寸大小均匀，粒径为7nm，相对标准偏差在9％以下、分散性好且产品纯度高，且具有较高的光催化活性（参见说明书第[0004]-[0006]段、[0024]段和[0031]段）。可见，本申请要解决的技术问题是提供一种粒径为7nm，且粒度分布均一的锐钛矿型纳米TiO2单晶的制备方法及其用途。
对比文件1公开纳米TiO2单晶的制备方法，将钛酸四丁酯（TB）（5-10mmol）加入到Xmmol的油酸、Ymmol油胺和100mmol无水乙醇的混合溶液中（X Y=50），混合溶液放入40ml的特氟龙内胆中搅拌10min，而后转入100ml的特氟龙内胆中，内胆放入不锈钢高压釜中，其中100ml的特氟龙内胆中盛有20ml无水乙醇和水的混合液（96%的乙醇）；该系统被加热到180℃，持续18h，得到白色产物采用无水乙醇清洗数遍并在室温下干燥，合成的纳米TiO2单晶分散在非极性溶剂中，如甲苯（参见第3742页EXPERIMENTAL DETAILS部分）。对比文件1进一步公开油酸与油胺（OA/OM）的摩尔比为4:6和5:5或6:4，粒子形状由菱形变为球形，当OA/OM摩尔比为6:4时（TB/(OA OM)=1:10），获得平均粒径13nm的纳米二氧化钛颗粒。将TB：OA：OM固定在1:6:4时，使用无水乙醇或水替代醇/水混合物，当单独使用无水乙醇时可以获得单分散的纳米点，当只是用水时，大量水的存在使水解过程剧烈，导致颗粒聚集。TB/总表面活性剂的比率选择1.3:10、1.6:10和2:10，TiO2粒子从细长球体变为狗骨头型，当该比率提高到4:10时，粒子形状不变但会获得更大和不均一的粒子。将TB：OA：OM固定在1:6:4时，选择温度在100-180℃之间考察反应温度的影响，100℃时几乎没有形成粒子，120℃开始有小的纳米点获得，140℃获得均一的11×20nm的纳米棒，160℃有球形纳米点获得，180℃形成均一的球形纳米二氧化钛粒子，图3的XRD图表明其为锐钛矿型晶体（参见第3738页右栏第1段第1-16行，第3739页左栏第17-26行，第3740页右栏第二段第1-3行、第三段第3-9行和第4段第5行、第3741页左栏第1段第7行）。
本申请权利要求1与对比文件1获得13nm二氧化钛颗粒的技术方案的区别在于：（1）两者使用的水醇比不同：权利要求1外层内胆中水：醇体积比为2-5:18-15，内层内胆醇为6.0体积份；对比文件1外层内胆中水为20×4%=0.8ml，醇为19.2ml,内层内胆中醇为100mmol（换算后约为5.83ml）。（2）两者TB：OA：OM摩尔比不同：权利要求1为（1.8×0.996/340.32）：（9.5×0.8935/282.47）：（6.5×0.813/267.49）约为：1.1:6.1:4，对比文件1为1：6：4。（3）两者使用的后处理步骤不同：权利要求1采用离心沉淀、回流、洗涤、冷冻干燥的后处理步骤，并具体限定了回流的温度和时间，对比文件1采用洗涤、室温干燥的后处理步骤。（4）两者获得的产品粒径不同，权利要求1得到7nm的二氧化钛颗粒，对比文件1获得13nm的二氧化钛颗粒且对比文件1没有限定粒径标准偏差。
由对比文件1公开的内容可知，其对不同反应条件对纳米二氧化钛颗粒的形状和大小的影响均进行了研究，例如在其所述水醇比下，将TB：OA：OM摩尔比固定在1:6:4时，180℃形成均一的球形纳米二氧化钛粒子。本领域技术人员根据对比文件1的描述可以预期在上述反应条件下，对比文件1也获得了粒度均一的纳米二氧化钛颗粒。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是获得粒径大小不同的纳米二氧化钛颗粒。
本领域已知，纳米粒子的合成过程通常都会经历形成超饱和状态、成核、生长的过程，晶核形成过程是结晶第一步，首先快速均相成核，从而导致单体浓度过饱和，经历聚集生长，单体浓度降低，在成核、生长阶段，通过控制晶相参数可最终决定纳米晶的尺寸（参见公知常识文件第55和57页）。由上述教导可知，成核和生长两个阶段均会影响纳米颗粒的大小。对比文件1中纳米二氧化钛的制备也经历成核和生长两个阶段，钛酸四丁酯先水解形成TiO2前驱体，前驱体达到过饱和状态后瞬间成核，然后核经历生长过程逐渐长大。本领域技术人员依据上述纳米二氧化钛的制备过程和反应原理可知，水醇比必然会影响钛酸四丁酯水解和成核过程，反应时间的长短会影响生长过程，因而上述因素的变化会导致形成不同粒径的纳米二氧化钛。进一步考察对比文件1的内容，例如对比文件1公开TB/总表面活性剂的比率选择1.3:10、1.6:10和2:10，TiO2粒子从细长球体变为狗骨头型，当该比率提高到4:10时，粒子形状不变但会获得更大和不均一的粒子。将TB：OA：OM摩尔比固定在1:6:4时，选择温度在100-180℃之间考察反应温度的影响，100℃时几乎没有形成粒子，120℃开始有小的纳米点获得，140℃获得均一的11×20nm的纳米棒，160℃有球形纳米点获得，180℃形成均一的球形纳米二氧化钛粒子。即，对比文件1教导了制备过程中TB：（OA OM）摩尔比以及反应温度均会影响纳米二氧化钛粒径。因此在对比文件1和上述公知常识的教导下，本领域技术人员利用常规技术手段调整水醇比、TB：OA：OM摩尔比、反应温度和反应时间即可获得不同粒径大小的纳米二氧化钛颗粒。
此外，采用不同的后处理步骤洗涤、干燥二氧化钛颗粒减少洗涤次数等也是本领域技术人员通过常规技术手段可以选择的，且油胺和油酸极性较低，在非极性溶剂中的溶解度相对于极性溶剂更高，本领域技术人员容易想到选用非极性溶剂并加热到合适的温度使其充分溶解的方式去除油胺和油酸，上述去除油胺和油酸的后处理手段的效果也是本领域技术人员可以预期的。
权利要求1相对于对比文件1和公知常识的结合不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2-6引用了权利要求1，进一步限定反应时间、后处理洗涤用的溶剂及其混合比，冷冻干燥温度以及回流溶剂、反应时间。上述附加技术特征均是本领域技术人员在对比文件1和公知常识的教导下，通过常规技术手段即可获得，其技术效果也是本领域技术人员可以预期的，在其引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求2-6也不具备创造性。
权利要求7引用权利要求1请求保护所述纳米材料作为光催化剂的用途。对比文件1公开纳米TiO2单晶广泛应用于光催化剂领域（参见对比文件1第3737页左栏第1-6行）。在其引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求7也不具备创造性。
综合复审请求人的意见（参见案由部分），合议组认为，（1）请求人所述二氧化钛粒子大小的影响因素与对比文件1和公知常识的教导一致，水醇比、钛酸丁酯、油酸和油胺的用量、反应温度、反应时长这些因素均会影响获得的二氧化钛粒子大小，且上述因素并非单独起作用，获得的粒子大小和均一性由上述四个因素共同决定。在对比文件1和公知常识的教导下，本领域技术人员通过常规技术手段（例如设计正交实验等）即可获得合适的反应条件，本申请没有取得预料不到的技术效果。此外，如上所述，本领域已知油酸和油胺等会影响粒径的大小和均一性，因此本领域技术人员容易想到采用离心、低极性溶剂回流等方式高效除去油酸和油胺。（2）对比文件1明确教导了将TB：OA：OM摩尔比固定在1:6:4时，选择温度在180℃形成均一的球形纳米二氧化钛粒子，本领域技术人员根据该教导判断对比文件1获得的13nm的粒子也是均一的球形粒子。复审请求人在意见陈述中没有说明依据对比文件1图1A-图1C统计获得所述纳米二氧化钛颗粒的粒径及其标准偏差的统计方法，相关方法和结果也没有在对比文件1中公开，若仅仅根据图片测量和统计获得的结果误差很大，根本无法与本申请进行有意义的比较。因此，复审请求人关于对比文件1没有获得粒度均一的纳米粒子的主张没有事实依据。（3）复审请求人在复审阶段引用的参考文献1-3不能证明本申请与对比文件1获得的二氧化钛晶体不同。即便请求人新提交的图片为申请日之前已经获得本申请的产品XRD图，并坚持本申请与对比文件1晶型不同，但是如图1a所示，其2θ角在204之前仍然与对比文件1第3740的XRD图存在101/004/200/105/211/204六个相同的2θ角，且对比文件1在204之后的2θ角并未示出，在两幅XRD图存在如此多相同2θ角衍射峰的前提下，本领域技术人员无法确认本申请与对比文件1获得的晶型不同。而且晶型是否相同与粒径大小和粒度均一性无关，与本申请所要解决的技术问题不相关。对于请求人的上述主张，合议组不予支持。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年05月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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