发明创造名称：一种聚碳酸酯的生产工艺
外观设计名称：
决定号：201905
决定日：2020-01-21
委内编号：1F249341
优先权日：
申请（专利）号：201510665362.7
申请日：2015-10-15
复审请求人：宁波浙铁大风化工有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王东涛
合议组组长：刘晓静
参审员：李开扬
国际分类号：C08G64/30,C08G64/40
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果一项权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，本领域技术人员根据现有技术的教导或启示容易想到将上述特征引入所述最接近的现有技术，并且所述技术方案也未产生预料不到的技术效果，则该项权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201510665362.7，名称为“一种聚碳酸酯的生产工艺”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为宁波浙铁大风化工有限公司。本申请的申请日为2015年10月15日，公开日为2015年12月23日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月29日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-2不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为申请人于2017年07月21日提交的权利要求第1-2项、2015年10月15日提交的说明书第1-6页和说明书摘要（下称驳回文本）。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种聚碳酸酯的生产工艺，包括以下步骤：
S1、一种或多种的二羟基化合物与碳酸二苯酯在原料混合罐内进行均匀混合；
S2、原料混合罐内的混合物被输送至酯交换反应器中，并加入乙酰基丙酮锂或乙酰基丙酮钠或乙酰基丙酮钾催化剂，酯交换温度为150～200℃，压力为70～15kPa，反应时间为2.5～5小时；
S3、在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯，以调节在预缩聚反应产物中0H/芳基碳酸酯的端基比例以及反应的摩尔比；
S4、各支路混合加入到预缩聚反应器中，进行预缩聚反应，预缩聚温度为230～250℃，压力为4～8kPa，反应时间为1～2h；
S5、将预缩聚反应完成的预聚物加入到缩聚反应器中，进行缩聚反应，缩聚反应温度为260～280℃，压力为1～0.1kPa，反应时间为2～5h；
S6、将缩聚反应后的产物输送至带真空装置的双螺杆脱挥挤出机内进行脱挥操作，利用高温和真空作用将含羟基的反应产物和低聚物脱去，之后将最终产物送至水下造粒机中进行造粒；
其中，在酯交换反应中以及在预缩聚反应中产生的含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离。
2. 根据权利要求1所述的一种聚碳酸酯的生产工艺，其特征在于：所述二羟基化
合物包含如下通式(1)或(2)，
”
驳回决定认为：①对比文件1（CN 103459464 A，公开日：2013年12月18日）公开了一种聚碳酸酯的连续制备装置以及使用该装置制备聚碳酸酯的工艺（参见说明书第34-36、57、58、119-121、164-173、191、192、203、204、228段，图1）。权利要求1与对比文件1的区别在于：(1)催化剂的具体类型，(2)权利要求1中包括在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯的步骤，(3)酯交换温度、时间，预缩聚反应压力、时间，缩聚反应时间，(4)造粒机类型，(5)权利要求1中还包括将含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离的步骤。对于区别特征(1)，对比文件1公开了酯交换催化剂可以为“氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化锂、氢氧化铯、碳酸氢钠、碳酸氢钾、碳酸氢锂、碳酸氢铯、碳酸钠、碳酸钾、碳酸锂、碳酸铯、醋酸钠、醋酸钾、醋酸锂、醋酸铯、硬脂酸钠、硬脂酸钾、硬脂酸锂、硬脂酸铯、硼氢化钠、硼氢化钾、硼氢化锂、硼氢化铯、苯甲酸钠、苯甲酸钾、苯甲酸锂、苯甲酸铯、磷酸氢二钠、磷酸氢二钾、磷酸氢二锂、磷酸氢二铯、磷酸苯二钠、磷酸苯二钾、磷酸苯二锂、磷酸苯二铯、钠、钾、锂、铯的醇盐”。此外，对比文件2(CN 1161346 A，公开日：1997年10月08日)公开了制备聚碳酸酯所用催化剂特别包括碱金属化合物和/或碱土金属化合物 (参见说明书第5页第4-6段，第7页第3-5、9段，第13页第2段，第14页第1段)。因此，在对比文件2的教导下，本领域技术人员制备对比文件1的聚碳酸酯时容易想到添加乙酰基丙酮碱金属化合物作为催化剂，并不会带来预料不到的技术效果。关于上述催化剂的用量，本领域技术人员可以根据实际的需要对催化剂的用量加以选择。对于区别特征(2)，为了调节缩聚产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应物的摩尔比，本领域技术人员容易想到，在酯交换反应之后单独地加入碳酸二苯酯。对于区别特征(3)、(4)，酯交换、预缩聚和缩聚反应时间、温度是本领域技术人员能够根据具体情况进行合理选择的，造粒机类型也是本领域常规选择，其效果是可以预料的。对于区别特征(5)，对比文件1已经公开了在酯交换反应中以及在预缩聚反应中产生的含有羟基的反应副产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口排出。采用将副产物通入精馏塔中除去并与未反应单体分离是本领域常规的分离副产物的方法。因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段，得出该权利要求的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。权利要求1不具备创造性。②对于权利要求2，其附加技术特征已被对比文件1公开。因此，权利要求2也不具备创造性。
申请人宁波浙铁大风化工有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年03月17日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了权利要求书的全文修改替换页（共2项）。由于复审请求人没有交费，国家知识产权局发出了复审请求视为未提交通知书。后续补缴费用后，国家知识产权局发出了恢复权利请求审批通知书。相对驳回文本，做出的修改是将独立权利要求1的S2中“乙酰基丙酮锂或乙酰基丙酮钠或乙酰基丙酮钾催化剂 ”修改为“乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯比例为1：1.08～1.48：1.08～1.47的混合型催化剂”。同时复审请求人提交了实验附件（共2页，下称附件1）：实施例1至7的反应条件，提供了耐热性测试方法和防水性测试方法及相应的测试数据。
提交复审请求时新修改的权利要求书如下：
“一种聚碳酸酯的生产工艺，包括以下步骤：
S1、一种或多种的二羟基化合物与碳酸二苯酯在原料混合罐内进行均匀混合；
S2、原料混合罐内的混合物被输送至酯交换反应器中，并加入乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯比例为1∶1.08～1.48∶1.08～1.47的混合型催化剂，酯交换温度为150～200℃，压力为70～15kPa，反应时间为2.5～5小时；
S3、在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯，以调节在预缩聚反应产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应的摩尔比；
S4、各支路混合加入到预缩聚反应器中，进行预缩聚反应，预缩聚温度为230～250℃，压力为4～8kPa，反应时间为1～2h；
S5、将预缩聚反应完成的预聚物加入到缩聚反应器中，进行缩聚反应，缩聚反应温度为260～280℃，压力为1～0.1kPa，反应时间为2～5h；
S6、将缩聚反应后的产物输送至带真空装置的双螺杆脱挥挤出机内进行脱挥操作，利用高温和真空作用将含羟基的反应产物和低聚物脱去，之后将最终产物送至水下造粒机中进行造粒；
其中，在酯交换反应中以及在预缩聚反应中产生的含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离。
2. 根据权利要求1所述的一种聚碳酸酯的生产工艺，其特征在于：所述二羟基化
合物包含如下通式(1)或(2)，
”
复审请求人在复审请求书中进行了意见陈述，认为：本申请与对比文件1的区别技术特征为：（1）催化及的具体类型不同；（2）权利要求1中包括在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路中的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯的步骤；（3）酯交换温度、时间，预缩聚反应压力、时间，缩聚反应时间均不同（4）造粒机类型不同（5）权利要求1中还包括将含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离的步骤。对于区别(1)，本领域技术人员根据对比文件1和2不能得到修改后的催化剂，况且对比文件2还记载了使用酸来中和碱性催化剂，但本申请使用的混合催化剂不需要酸来中和；另外，对比文件1教导聚碳酸酯中包含较多的碱金属会影响其色度，从而对比文件1给出了反向教导。对于区别(2)，对比文件1和对比文件2中也均没有记载相关技术启示，所以审查员如果认为其是惯用技术手段，那也应该给出明确的依据才可以。对于区别(3)，对比文件1的说明书[0013]段记载，最终聚合反应器的前一个反应器的内温在200℃以上，不足230℃，说明书[0015]段记载，最终聚合反应器的加热媒介的温度在210℃以上，260℃以下。本申请的预聚温度为230℃～250℃，缩聚反应的温度为260℃～280℃。而对于聚合物的色调来说反应温度越高往往色调就会越差，这是化学领域人员普遍都知道的化学常识。从而这也给本领域技术人员起到了一定的反向教导作用，即为了得到优质色调的聚碳酸酯，不可能随意的升高温度。请求人提交了实施例1-7和对比例1-7在产率、耐热性、防水性和耐候性方面的性能数据来证明本申请的技术效果。从而，本申请的酯交换、预缩聚和缩聚反应时间、温度的参数调整也并不是本领域的常规技术手段，是非显而易见的。对于区别(4)和(5)，审查员认为是“公知常识”或“常规技术手段”，却没有举证。因此，权利要求1具备创造性，在此基础上，权利要求2也具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年04月24日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）本申请说明书中记载了乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5- 磷酸酯比例为1∶1.05～1.5∶1.2～1.5，申请人修改的吡多醛-5-磷酸酯比例1.08～1.47并未落入原始申请文件记载的范围内，因此，提交复审请求时的修改超出了原说明书和权利要求书记载的范围，不符合专利法第33条的规定；（2）即使申请人将催化剂修改为：乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5- 磷酸酯，其比例为1∶1.05～1.5∶1.2～1.5的混合型催化剂，权利要求1和2仍然不具备创造性。具体理由如下：本申请没有任何实验效果数据证明本申请的催化剂的有益效果；而且对比例1-7所用的催化剂并非对比文件1或2中所用的催化剂，不能代表最接近的现有技术，无法证明采用本申请中特定组合的催化剂得到聚碳酸酯具有比对比文件1和2结合所得到的聚碳酸酯具有更高的产品产率。因此，关于产率的对比数据不能被接受；另外，原始文件中并未记载耐热性、防水性和耐候性等性能，也没有提及采用中和步骤对聚碳酸酯产物性能的影响，补充实验证据所反映的上述技术效果在说明书中没有根据，因此，补充实验证据中关于耐热性、防水性、耐候性和中和步骤方面的对比数据不能被接受；关于其他区别特征，为了调节缩聚产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应物的摩尔比，本领域技术人员容易想到， 在酯交换反应之后单独地加入碳酸二苯酯；对于酯交换、预缩聚和缩聚反应时间、温度是本领域技术人员能够根据具体情况进行合理选择的，造粒机类型也是本领域常规选择，其效果是可以预料的；且对比文件1已经公开了在酯交换反应中以及在预缩聚反应中产生的含有羟基的反应副产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口排出；采用将副产物通入精馏塔中除去并与未反应单体分离是本领域常规的分离副产物的方法。因此，申请人的意见陈述不能被接受，坚持原驳回决定。
随后，复审和无效审理部成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月02日向复审请求人发出复审通知书，指出：①由于修改后的权利要求1的技术方案没有在原申请文件中记载，而且不能从原申请记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，因此提交复审请求时的修改超出了原说明书和权利要求书记载的范围，不符合专利法第33条的规定。②对比文件1公开了一种聚碳酸酯的连续制备装置，以及使用该装置制备聚碳酸酯的工艺(参见说明书第[0152]-[0189]和[0233]段，图1)。权利要求1与对比文件1的区别在于：(1)权利要求1中的催化剂为乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯的混合物，而对比文件1中为醋酸钙；(2)权利要求1中包括在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯的步骤；(3)权利要求1的酯交换的温度和预缩聚的压力时间与对比文件1不同，且限定了酯交换、预缩聚和缩聚反应的时间；(4)权利要求1的造粒机类型与对比文件1不同。合议组查明，本申请实施例没有记载任何试验数据来证明本申请实现了所声称的技术效果。另外，请求人在提交复审请求时补交的实验数据证明的技术效果既没有在原申请文件中记载，更不能从原申请文件得到确认，从而这样的补充实验数据不能用于证实创造性。从而，本申请实际解决的技术问题是：提供一种技术效果类似的制备聚碳酸酯的方法。因此，判断权利要求1的技术方案是否具备创造性的关键在于：对本领域技术人员而言，将上述区别应用到对比文件1中得到权利要求1的技术方案，是否是显而易见的。对于区别特征(1)，对比文件1还公开了催化剂可以是钠、钾、锂、铯的醇盐（参见说明书第[0233]段），而乙醇钠是一种常见的可以用作酯交换催化剂的钠的醇盐。而双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯均不是本领域常见的催化剂，本申请也没有证明其具备催化效果，因而其没有对现有技术做出贡献，从而三者的用量比也没有对现有技术做出贡献。对于区别特征(2)，如上文所述，本申请实施例中均没有记载调节缩聚产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应物的摩尔比的步骤，其也不是本领域常见的制备聚碳酸酯的步骤之一，本申请也没有证明其具备催化效果，因而其没有对现有技术做出贡献。对于区别特征(3)，本领域技术人员在对比文件1公开的酯交换的温度范围和预缩聚的压力范围内能够根据具体情况合理选择的酯交换的温度和预缩聚的压力，且没有带来预料不到的技术效果；而且酯交换、预缩聚和缩聚反应的时间也是本领域常见的反应时间；对于区别特征 (4)，权利要求1限定的水下造粒机也是本领域常规的造粒机（公知常识证据1：“塑料改性实用技术”，徐同考编，第85-86页，中国轻工业出版社，2012年10月），其效果是可以预料的。因此，在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求1要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具备创造性。②对于权利要求2，其对比文件1还公开了二羟基化合物可以是异山梨醇或1，4-丁二醇（参见说明书第[0199]和[0204]段）。因此，权利要求2也不具备创造性。
复审请求人于2019年08月19日提交了意见陈述书，并提交了权利要求书的全文修改替换页（共2项）。做出的修改是将独立权利要求1的S2中“乙酰基丙酮锂或乙酰基丙酮钠或乙酰基丙酮钾催化剂 ”修改为“乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯比例为1：1.05～1.5：1.2～1.5、1：1.08：1.08、1：1.48：1.47或1：1.3：1.3的混合型催化剂”。同时还提交了实验附件（下称附件2），该附件与2018年03月17日提交的实验结果相同。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“一种聚碳酸酯的生产工艺，包括以下步骤：
S1、一种或多种的二羟基化合物与碳酸二苯酯在原料混合罐内进行均匀混合；
S2、原料混合罐内的混合物被输送至酯交换反应器中，并加入乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯比例为1：1.05～1.5：1.2～1.5、1：1.08：1.08、1：1.48：1.47或1：1.3：1.3的混合型催化剂，酯交换温度为150～200℃，压力为70～15kPa，反应时间为2.5～5小时；
S3、在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯，以调节在预缩聚反应产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应的摩尔比；
S4、各支路混合加入到预缩聚反应器中，进行预缩聚反应，预缩聚温度为230～250℃，压力为4～8kPa，反应时间为1～2h；
S5、将预缩聚反应完成的预聚物加入到缩聚反应器中，进行缩聚反应，缩聚反应温度为260～280℃，压力为1～0.1kPa，反应时间为2～5h；
S6、将缩聚反应后的产物输送至带真空装置的双螺杆脱挥挤出机内进行脱挥操作，利用高温和真空作用将含羟基的反应产物和低聚物脱去，之后将最终产物送至水下造粒机中进行造粒；
其中，在酯交换反应中以及在预缩聚反应中产生的含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离。
2. 根据权利要求1所述的一种聚碳酸酯的生产工艺，其特征在于：所述二羟基化
合物包含如下通式(1)或(2)，
”
复审请求人在复审请求书中进行了意见陈述，具体理由和复审请求书中所提出的理由基本相同，具体为：复审请求人对权利要求1进行了修改克服了修改超范围问题；另外，本申请与对比文件1的区别技术特征为：（1）催化及的具体类型不同；（2）权利要求1中包括在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路中的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯的步骤；（3）酯交换温度、时间，预缩聚反应压力、时间，缩聚反应时间均不同；（4）造粒机类型不同；（5）权利要求1中还包括将含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离的步骤。对于区别(1)，本领域技术人员根据对比文件1和2不能得到修改后的催化剂，况且对比文件2还记载了使用酸来中和碱性催化剂，但本申请使用的混合催化剂不需要酸来中和；另外，对比文件1教导聚碳酸酯中包含较多的碱金属会影响其色度，从而对比文件1给出了反向教导。对于区别(2)，对比文件1和对比文件2中也均没有记载相关技术启示，所以审查员如果认为其是惯用技术手段，那也应该给出明确的依据才可以。对于区别(3)，对比文件1的说明书[0013]段记载，最终聚合反应器的前一个反应器的内温在200℃以上，不足230℃，说明书[0015]段记载，最终聚合反应器的加热媒介的温度在210℃以上，260℃以下。本申请的预聚温度为230℃～250℃，缩聚反应的温度为260℃～280℃。而对于聚合物的色调来说反应温度越高往往色调就会越差，这是化学领域人员普遍都知道的化学常识。从而这也给本领域技术人员起到了一定的反向教导作用，即为了得到优质色调的聚碳酸酯，不可能随意的升高温度。请求人提交了实施例1-7和对比例1-7在产率、耐热性、防水性和耐候性方面的性能数据来证明本申请的技术效果。从而，本申请的酯交换、预缩聚和缩聚反应时间、温度的参数调整也并不是本领域的常规技术手段，是非显而易见的。对于区别(4)和(5)，审查员认为是“公知常识”或“常规技术手段”，却没有举证。因此，权利要求1具备创造性，在此基础上，权利要求2也具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1. 审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时提交了权利要求书的全文修改替换页（共2项）。经核实，此次修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定所针对的文本为：复审请求人于2019年08月19日提交的权利要求第1-2项、2015年10月15日提交的说明书第1-6页和说明书摘要（下称复审决定文本）。
2. 关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，本领域技术人员根据现有技术的教导或启示容易想到将上述特征引入所述最接近的现有技术，并且所述技术方案也未产生预料不到的技术效果，则该项权利要求不具备创造性。
2.1 就本申请而言，权利要求1要求保护一种聚碳酸酯的生产工艺（具体内容参见案由部分）。
对比文件1公开了一种聚碳酸酯的连续制备装置，使用该装置制备聚碳酸酯的工艺为：在原料混合槽2a中氮气氛围下，将所述二羟基化合物和碳酸二酯按规定的摩尔比混合，得到原料混合熔融液。将作为原料催化剂的醋酸钙水溶液，由原料混合熔融液的输送管中间的催化剂供给端口1d连续供给，其中，分别使用异山梨酯(ISB)与1，4-环己烷二甲醇(CHDM) 作为原料二羟基化合物，碳酸二苯酯(DPC)作为原料碳酸二酯。
将熔融下的上述二羟基化合物和碳酸二酯的混合物，供给至立式反应器，对串联连结的4个反应器(第1立式搅拌反应器 6a、第2立式搅拌反应器6b、第3立式搅拌反应器6c、第4卧式搅拌反应器6d)，分别预先将其设定为规定的内温与压力。
在这里，对各反应器的内温、加热媒介的温度与压力，没有特别限制，优选以下设定。
(第1立型搅拌反应器6a) 内温：130℃～230℃、压力：40kPa～10kPa、加热媒介的温度140℃～240℃、回流比 0.01～10；
(第2立型搅拌反应器6b) 内温：150℃～230℃、压力：40kPa～8kPa、加热媒介的温度160℃～240℃、回流比0.01～5；
(第3立型搅拌反应器6c) 内温：170℃～230℃、压力：10kPa～1kPa、加热媒介的温度180℃～240℃；
(第4卧式搅拌反应器6d) 内温：210℃～260℃、压力：1kPa～10Pa、加热媒介的温度210～260℃；
接着，上述4个反应器的内温与压力，分别达到设定值的±5％范围内之后，通过另一流路向第1立型搅拌反应器6a中连续供给原料混合槽2a中配制的原料混合熔融液。此外，在开始供给原料混合熔融液的同时，由催化剂供给口1d连续将催化剂供给至第1立型搅拌反应器6a(相当于权利要求1中的酯交换反应器)内，开始酯交换反应。接着，聚合反应液从第1立型搅拌反应器6a的槽底排出，连续供给至第2立型搅拌反应器6b，接着从第2立型搅拌反应器6b的槽底排出，依次连续供给至第3立型搅拌反应器6c。该前段反应工序中，相对于副产物苯酚的理论量，将其馏出50％至95％，生成低聚物(即预聚产物)。所述第3立型搅拌反应器6c的内温在200℃以上且不足230℃。接着，通过齿轮泵4b转送上述所述前段反应工序中得到的低聚物，供给至第4卧式搅拌反应器6d(相当于权利要求1中的缩聚反应器)中，在适合后述的后段反应进行的温度、压力条件下，将副产物苯酚以及一部分未反应单体通过馏出管11d除去到体系外，生成聚碳酸酯。
反应液的分子量上升至一定值后，将其由第4卧式搅拌反应器6d抽出，通过齿轮泵 4c移送至双轴挤出机(即权利要求1中的双螺杆脱挥挤出机)15a中。双轴挤出机具有真空排气口，可以除去聚碳酸酯中的残存低分子成分。将树脂由双轴挤出机15a介由齿轮泵4d供至聚合物过滤器15b中，过滤异物。通过过滤器树脂由冲模头以线料状被送出，在线料冷却槽16a中用水冷却树脂后，在线料切粒机 16b中颗粒化。用输气鼓风机16c通过空气输送将颗粒送至产品加料斗16d。用计量器16e 将规定量的产品包装到产品袋16f中。
4个反应器中为了排出通过缩聚反应生成的副产物，分别装备有馏出管11a、 11b、11c、11d。对于第1立式搅拌反应器6a与第2立式搅拌反应器6b，为了使馏出液的一部分回到反应体系中，还分别设置了回流冷却器9a、9b与回流管10a、10b。通过分别适当调整反应器的压力与回流冷却器的加热媒介的温度可以控制回流比。由装备在各反应器上的凝结器12a、12b、12c、12d连续地液化回收苯酚(单羟基化合物)等副产物。此外，挂载在第3立式搅拌反应器6c与第4卧式搅拌反应器6d上的凝结器12c、12d的下游侧设置有冷凝管，连续地固化回收副产物(参见说明书第[0152]-[0189]和[0233]段，图1)。结合图1来看，蒸馏出的苯酚等副产物通过凝结器12a、12b、12c、12d连续地液化回收，而部分馏出液通过回流冷却器9a、9b与回流管10a、10b回到反应体系中。回收到反应体系的部分馏出液显然是未反应单体碳酸二苯酯，从而对比文件1对苯酚和碳酸二苯酯进行了分离。可见，对比文件1公开了权利要求1中的“在酯交换反应中以及在预缩聚反应中产生的含有羟基的反应产物通过酯交换反应器和预缩聚反应器的气相口都连接到共同的精馏塔中进行除去，同时可将夹带的碳酸二苯酯与羟基反应产物进行分离”。
其中，第1立型搅拌反应器6a和第2立型搅拌反应器6b及其工艺参数对应于本申请步骤S2，其温度包括S2的150-200℃，其压力与S2的压力范围部分重叠；第3立型搅拌反应器6c及其工艺参数对应于本申请步骤S4中的预缩聚反应器，其温度范围和S4的温度范围部分重叠，其压力包括S4的压力范围；第4立型搅拌反应器6d及其工艺参数对应于本申请步骤S5，其温度、压力范围和S5的温度、压力范围部分重叠。
因此，权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比，区别在于：(1)权利要求1中的催化剂为乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯的混合物，而对比文件1中为醋酸钙；(2)权利要求1中包括在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯的步骤；(3)权利要求1的酯交换的温度和预缩聚的压力时间与对比文件1不同，且限定了酯交换、预缩聚和缩聚反应的时间；(4)权利要求1的造粒机类型与对比文件1不同。
合议组查明，本申请说明书记载了“针对现有技术存在的不足，本发明的目的在于提供一种反应生产效率高、安全系数高的聚碳酸酯的生产工艺”（参见说明书第[0004]段）、“本发明具有下述优点…性能也更加的稳定”（参见说明书第[0010]段）和“本发明的一个目的在于提供一种共聚碳酸酯，该共聚碳酸酯具有改善的室温冲击强度、低温冲击强度和熔体指数的性能”（参见说明书第[0009]段）。可见，本申请认为通过采用本申请记载的特定催化剂可以提高酯交换的反应效率，通过将碳酸二苯酯加入到酯交换反应后产物的支流中，来调整预缩聚反应产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应的摩尔比，可以使最终产物中各聚合物碳链的长度较接近，性能也更加的稳定。
本申请说明书实施例部分包含7个实施例，没有对比例。实施例1-7采用的催化剂均为乙醇钠、双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯的混合物，但均不包含权利要求1中的S3步骤：“在酯交换反应之后将中间产物流体进行分流，其中向至少的一路的中间产物中单独地加入碳酸二苯酯，以调节在预缩聚反应产物OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应的摩尔比”。本申请实施例没有记载任何试验数据来证明本申请实现了所声称的技术效果。另外，请求人在提交复审请求时补交的实验数据证明的技术效果既没有在原申请文件中记载，更不能从原申请文件得到确认，从而这样的补充实验数据不能用于证实创造性。可见，本申请实际解决的技术问题是：提供一种与现有方法技术效果类似的制备聚碳酸酯的方法。
因此，判断权利要求1的技术方案是否具备创造性的关键在于：对本领域技术人员而言，将上述区别应用到对比文件1中得到权利要求1的技术方案，是否是显而易见的。
对于区别特征(1)，对比文件1还公开了催化剂可以是钠、钾、锂、铯的醇盐（参见说明书第[0233]段），而乙醇钠是一种常见的可以用作酯交换催化剂的钠的醇盐。而双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯均不是本领域常见的催化剂，本申请也没有证明其具备催化效果，因而其没有对现有技术做出贡献，从而三者的用量比也没有对现有技术做出贡献。对于区别特征(2)，如上文所述，本申请实施例中均没有记载调节缩聚产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应物的摩尔比的步骤，其也不是本领域常见的制备聚碳酸酯的步骤之一，本申请也没有证明其具备催化效果，因而其没有对现有技术做出贡献。对于区别特征(3)，本领域技术人员在对比文件1公开的酯交换的温度范围和预缩聚的压力范围内能够根据具体情况合理选择的酯交换的温度和预缩聚的压力，且没有带来预料不到的技术效果；而且酯交换、预缩聚和缩聚反应的时间也是本领域常见的反应时间；对于区别特征 (4)，权利要求1限定的水下造粒机也是本领域常规的造粒机（公知常识证据1：“塑料改性实用技术”，徐同考编，第85-86页，中国轻工业出版社，2012年10月），其效果是可以预料的。
综上所述，在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求1要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，因此，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2 权利要求2对权利要求1作了进一步限定，对比文件1还公开了二羟基化合物可以是异山梨醇或1，4-丁二醇（参见说明书第[0199]和[0204]段）。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3. 对于复审请求人的意见陈述的评述
对于复审请求人的意见陈述（具体参见案由部分），合议组认为，
对于区别(1)，如上文所述，本申请混合催化剂中的双联邻苯二酚硼酸酯和吡多醛-5-磷酸酯均不是本领域常见的催化剂，本申请也没有证明其具备催化效果，因而其没有对现有技术做出贡献，从而三者的用量比也没有对现有技术做出贡献。而对比文件1公开了钠的醇盐，而乙醇钠是常见的钠的醇盐。本申请虽然没有使用酸来中和，但是也没有证明本申请的聚碳酸酯具有和对比文件1相同的色度，当产品对色度没有要求时，本领域技术人员节约成本自然不需要使用酸来中和。对于区别(2)，如上文所述，本申请实施例中均没有记载调节缩聚产物中OH/芳基碳酸酯的端基比例以及反应物的摩尔比的步骤，其也不是本领域常见的制备聚碳酸酯的步骤之一，本申请也没有证明其具备催化效果，因而其没有对现有技术做出贡献。对于区别(3)，对比文件1公开了预缩聚的温度可以是230℃、终缩聚的温度为260℃，与本申请的温度有重叠。另外，本申请并没有证明本申请制得的聚碳酸酯和对比文件1具有相同的色度，本领域技术人员知晓，温度越高，反应速率越快，在不在乎色度时，本领域技术人员有动机适当提高反应温度。另外，复审请求人提交的附件2中补交的实验数据证明的技术效果既没有在原申请文件中记载，更不能从原申请文件得到确认，从而这样的补充实验数据不能用于证实创造性。对于区别(4)，参见公知常识证据1，如上文所述，水下造粒机是本领域常见的造粒机。因此，权利要求1不具备创造性，在此基础上，权利要求2也不具备创造性。
基于上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年11月29 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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