发明创造名称:经处理的填料、包含该填料的组合物和由该填料制备的制品
外观设计名称:
决定号:201830
决定日:2020-01-19
委内编号:1F254293
优先权日:2013-10-07
申请(专利)号:201480064858.2
申请日:2014-10-06
复审请求人:PPG工业俄亥俄公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:刘晓静
合议组组长:李开扬
参审员:王东涛
国际分类号:C09C3/08,C09C3/00,C09C1/30,C08K9/00
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款,专利法第26条第4款
决定要点:在判断创造性时,首先确定权利要求的发明构思,然后判断现有技术中是否给出技术启示使得本领域技术人员结合现有技术来获得权利要求的发明构思,如果没有相应启示使得现有技术可结合以获得所述发明构思,则该权利要求是非显而易见的,具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201480064858.2,发明名称为“经处理的填料、包含该填料的组合物和由该填料制备的制品”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为PPG工业俄亥俄公司。本申请的申请日为2014年10月06日,优先权日为2013年10月07日,公开日为2016年07月13日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年01月25日发出第一次审查意见通知书,指出权利要求1-30不具备专利法第22条第3款规定的创造性,权利要求12、22和28不具备专利法第22条第2款的新颖性,引用了四篇对比文件:对比文件1:US 7569107B2,公开日为2009年08月04日;对比文件2:US 4640943A,公开日为1987年02月03日;对比文件3:US 6296860B1,公开日为2001年10月02日;对比文件4:“Surface Functionalization of Silica Nanoparticles with Cysteine: A Low-Fouling Zwitterionic Surface”,Langmuir,第27卷第17期,Joshua E. Rosen et al.,第10507-10513页,公开日为2011年07月15日。国家知识产权局原审查部门于2018年03月06日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-26不具备创造性;并在其他说明部分指出权利要求1和5不符合专利法第26条第4款的规定。驳回决定所依据的文本为:申请人于2016年05月27日国际申请进入中国国家阶段提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-30页、说明书摘要和2017年12月11日提交的权利要求第1-26项(下称“驳回文本”)。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种用于生产经处理的填料的方法,包括:
(a)用包含处理剂的处理组合物处理包含未经处理的填料的浆料,从而形成经处理的填料浆料,其中所述未经处理的填料未被事先干燥;和
(b)使所述经处理的填料浆料干燥以生产经处理的填料,其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
2. 如权利要求1的方法,其中所述未经处理的填料选自硅酸铝、二氧化硅凝胶、胶体二氧化硅、沉淀二氧化硅和它们的混合物。
3. 如权利要求1的方法,其中所述填料包括沉淀二氧化硅。
4. 如权利要求1的方法,其中所述处理剂包括所述多肽。
5. 如权利要求1的方法,其中所述处理组合物进一步包含有机硅烷偶联剂,其由下式(I)表示:
(R1)a(R2)bSiX4-a-b (I),
其中每个R1独立地是包含1至36个碳原子和官能团的烃基基团,其中所述烃基基团的所述官能团是乙烯基、烯丙基、己烯基、环氧基、缩水甘油氧基、(甲基)丙烯酰氧基、硫化物、异氰酸基、多硫化物、巯基,或卤素;每个R2独立地是具有1至36个碳原子的烃基基团或氢,X独立地是卤素或具有1至36个碳原子的烷氧基;a是0、1、2或3;b是0、1或2;(a b)是1、2或3;条件是当b是1时,(a b)是2或3。
6. 如权利要求5的方法,其中所述处理组合物进一步包含不同于由式(I)表示的有机硅烷的有机硅烷。
7. 如权利要求1的方法,其中所述处理组合物进一步包含非偶联剂,且其中所述非偶联剂是生物聚合物、有机酸、聚合物乳液、聚合物涂料组合物和它们的组合中的一种或多种,且其中所述非偶联剂不同于所述处理剂。
8. 如权利要求7的方法,所述非偶联剂是脂肪酸。
9. 如权利要求1的方法,其中所述处理组合物进一步包含非偶联剂,所述非偶联剂选自阴离子型表面活性剂、非离子型表面活性剂、两性表面活性剂和它们的组合,且基于未经处理的填料的重量计,所述非偶联剂以大于1重量%至25重量%的量存在。
10. 如权利要求1的方法,其中
所述经处理的填料包含经处理的沉淀二氧化硅;和
所述处理组合物进一步包含:
(i)至少一种偶联剂,和
(ii)非偶联剂,其选自阴离子型、非离子性和/或两性表面活性剂,且基于未经处理的填料的重量计,所述非偶联剂以大于1重量%至25重量%的量存在。
11. 一种经处理的填料,其通过权利要求1的方法生产。
12. 一种橡胶组合物,包含通过权利要求1的方法生产的经处理的填料。
13. 如权利要求12的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物包含天然橡胶。
14. 如权利要求12的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物是橡胶配混母炼胶。
15. 一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,包括:
(a)使碱金属硅酸盐或硅酸铝与酸合并以形成包含未经处理的二氧化硅的浆料,其中所述未经处理的二氧化硅未被事先干燥;
(b)用包含处理剂的处理组合物处理所述浆料,从而形成经处理的浆料;和
(c)使所述经处理的浆料干燥以生产经处理的沉淀二氧化硅,
其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
16. 如权利要求15的方法,其中所述碱金属硅酸盐包括硅酸锂、硅酸钠和/或硅酸钾。
17. 如权利要求15的方法,其中所述处理剂包含所述多肽。
18. 如权利要求15的方法,其中所述处理组合物进一步包含非偶联剂,所述非偶联剂选自阴离子型表面活性剂、非离子型表面活性剂、两性表面活性剂和它们的组合,且基于未经处理的填料的重量计,所述非偶联剂是以大于1重量%至25重量%的量存在。
19. 一种经处理的沉淀二氧化硅,其是通过权利要求15的方法制备的。
20. 一种橡胶组合物,包含通过权利要求15的方法生产的经处理的沉淀二氧化硅。
21. 如权利要求20的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物是橡胶配 混母炼胶。
22. 一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,包括:
(a)使碱金属硅酸盐与酸合并以形成包含未经处理的二氧化硅的未经处理的浆料,其中所述未经处理的二氧化硅未被事先干燥;
(b)使所述未经处理的浆料干燥以生产经干燥的沉淀二氧化硅;
(c)用包含处理剂和任选的偶联剂和/或任选的非偶联剂的处理组合物形成所述经干燥的沉淀二氧化硅的水性浆料,以形成经处理的沉淀二氧化硅浆料;和
(d)使所述经处理的沉淀二氧化硅浆料干燥以生产经干燥的经处理的沉淀二氧化硅,
其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
23. 如权利要求22的方法,其中所述处理剂包含所述多肽。
24. 一种经处理的沉淀二氧化硅,其通过权利要求22的方法制备。
25. 一种橡胶组合物,包含通过权利要求22的方法生产的经处理的沉淀二氧化硅。
26. 如权利要求25的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物是橡胶配混母炼胶。”
驳回决定指出:(1)权利要求1要求保护一种用于生产经处理的填料的方法。对比文件1公开了一种用于生产经处理的填料的方法(参见说明书第2栏第5段-第3栏第1段,第7栏第4段-第8栏第5段)。权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别技术特征为:权利要求1所述处理剂的组成与对比文件1不同,具体为权利要求1为氨基酸和/或多肽,并限定了氨基酸种类,所用偶联剂的组成与对比文件1不同,而对比文件1所述处理剂选自阴离子型,非离子型和两性表面活性剂或其混合物。基于此,本发明实际解决的技术问题是如何进一步提高无机填料与有机基底的相容性。对于上述区别技术特征,对比文件2公开了采用N-酰基氨基酸处理无机填料,能够提高无机填料与各种有机基底的相容性(参见说明书第4栏第2段,第6栏第2段)。权利要求1中的偶联剂均为本领域常见的硅烷偶联剂,能够提高无机填料表面的官能团数量;同时,对本领域技术人员来说,氨基酸为本领域常见的两性表面活性剂,常用于改性无机材料(可参见CN102101035A,WO2013018828A,“Surface Functionalization of Silica Nanoparticles with Cysteine: A Low-Fouling Zwitterionic Surface,Langmuir,第27卷第17期,Joshua E. Rosen et al.,第10507–10513页,2011年07月”,CN102821842A等现有技术)。因此,权利要求1相对于对比文件1和对比文件2不具备创造性。(2)权利要求2-10是对其引用权利要求的进一步限定。对比文件1公开了权利要求2-3、10中沉淀二氧化硅,胶体二氧化硅或其混合物(参见说明书第4栏第3段,第7栏第4段-第8栏第5段)。权利要求7-8中的脂肪酸等为本领域常见的无机填料改性剂;根据实际需要对偶联剂、处理剂、填料的组成进一步调整对本领域技术人员来说并不需要付出创造性的劳动。多肽和氨基酸的结构相似,而且本申请说明书中并未记载任何证据表明多肽作为改性剂以及偶联剂、处理剂、填料组成的调整给技术方案本身带来了任何预料不到的技术效果。因此,在其引用的权利要求不具备创造性时,从属权利要求2-10也不具备创造性。(3)权利要求11要求保护一种经处理的填料。对比文件1公开了一种用于生产经处理的填料及其制备方法(参见对比文件1说明书第2栏第5段-第3栏第1段,第7栏第4段-第8栏第5段)。权利要求11要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别技术特征为:权利要求11所述处理剂的组成与对比文件1不同。基于此,本发明实际解决的技术问题是如何进一步提高无机填料与有机基底的相容性。对于上述区别技术特征,参见对权利要求1的审查意见。因此,权利要求11相对于对比文件1和对比文件2不具备创造性。(4)权利要求12、20和25要求保护一种橡胶组合物,权利要求15和22要求保护一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,权利要19和24要求保护一种经处理的沉淀二氧化硅,权利要求12、15、19、20、22、24、25的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别技术特征均为:权利要求中所述处理剂的组成与对比文件1不同。基于此,本发明实际解决的技术问题是如何进一步提高无机填料与有机基底的相容性。对于上述区别技术特征,参见对权利要求1的审查意见。因此,权利要求12、15、19、20 、22、24和25相对于对比文件1和对比文件2不具备创造性。(5)权利要求13-14、16-18、21、23和26对其引用权利要求作了进一步限定,所述进一步限定的内容或者被对比文件1公开了,或者对组成、用量的进一步调整对本领域技术人员来说并不需要付出创造性的劳动。因此上述从属权利要求也不具备创造性。(6)对比文件3公开了一种用于生产经处理的氧化硅珠(参见说明书实施例7-9),权利要求1与对比文件3公开的内容相比,区别技术特征为:权利要求1所述处理剂的组成与对比文件1不同,具体为权利要求1为氨基酸和/或多肽,包括特定组成的偶联剂,并限定了氨基酸的种类,而对比文件3所述处理剂为N-月桂酰小麦氨基酸钙和N-硬酯酰大豆氨基酸钙。基于此,本发明实际解决的技术问题是如何提供更多的用于生产经处理的填料的方法。对于上述区别技术特征,对比文件3公开了所述处理剂可以为N-酰基形式的甘氨酸,L-丙氨酸等14种氨基酸(权利要求1中氨基酸的下位概念),或其盐(参见说明书第3栏第3段)。因此,对比文件3已经公开了所述改性处理剂可以为N-酰基形式的甘氨酸,L-丙氨酸等14种氨基酸;同时,硅烷偶联剂处理无机填料以提高无机填料表面的官能团数量为本领域的常规技术手段(可参见US2006281009A1,US2013079445A1,CN1368995A等现有技术)。权利要求1中的有机硅烷偶联剂均为本领域常见的硅烷偶联剂,本领域技术人员为了提供更多的可用于生产经处理的填料的方法,选择氨基酸作为改性剂并不需要付出创造性的劳动。因此,权利要求1相对于对比文件3不具备创造性。(7)从属权利要求2-10、16-18、23分别作了进一步限定,它们或者是本领域常用的组成,用量是根据实际需要进一步调整对本领域技术人员来说不需要付出创造性劳动,当引用的权利要求不具备创造性时,它们也不具备创造性。(8)参见对权利要求1 的审查意见,独立权利要求11、15、19、22和24相对于对比文件3不具备创造性。另外在驳回决定的其他说明部分,指出权利要求1对氨基酸记载了两个不同的保护范围,权利要求5中记载的有机硅烷偶联剂是权利要求1有机硅烷的上位概念,故权利要求1和5的保护范围不清楚,不符合专利法第26条第4款的规定。
申请人PPG工业俄亥俄公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年06月21日向国家知识产权局提出了复审请求,同时修改了权利要求书,将驳回文本权利要求3的“沉淀二氧化硅”限定到权利要求1中,同时删除了原权利要求2和3,修改了原权利要求的表述,以及权利要求书的序号和引用关系。复审请求人主张:(1)本申请权利要求1的式A氨基酸化学结构与对比文件所记载的结构明显不同,前者所述的氨基酸并不包括对比文件2中所公开的N-酰基氨基酸,对比文件2所公开的N-酰基氨基酸必定含有酰胺基团,对比文件2没有公开也没有暗示式A的化合物。(2)处理顺序实际上会对所得产物产生影响,本申请中,填料是在处理剂的存在下形成的,这与将处理剂施加至事先制备和干燥的填料产品是十分不同的,在处理剂的存在下形成填料导致处理剂和填料表面之间形成相互作用,而处理干燥的事先形成填料材料时,不会发生这种相互作用。(3)对比文件2、CN102101035A、WO20013018828A和对比文件4均没有提到沉淀二氧化硅的特征。关于CN102821842A涉及的是一种新的粒状二氧化硅,用作载体,与本申请属于完全不同的领域。对比文件3完全没有提到沉淀二氧化硅,涉及经涂覆的二氧化硅珠。基于上述现有技术的教导,本领域技术人员无法获得本申请的技术方案。(4)本申请说明书第28页以及第3页记载了本申请的半胱氨酸材料具有比较对照组更低的门尼粘度、改良的韧度、相似的滚动阻力和降低的填料-填料相互作用的配混物,证实了本申请氨基酸的出人意料的技术效果。
提复审请求时提交的经修改的权利要求书如下:
“1. 一种用于生产经处理的填料的方法,包括:
(a)用包含处理剂的处理组合物处理包含未经处理的填料的浆料,从而形成经处理的填料浆料,其中所述未经处理的填料未被事先干燥;和
(b)使所述经处理的填料浆料干燥以生产经处理的填料,其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合,
其中所述填料是沉淀二氧化硅。
2. 如权利要求1的方法,其中所述处理剂包括所述多肽。
3. 一种用于生产经处理的填料的方法,包括:
(a)用包含处理剂的处理组合物处理包含未经处理的填料的浆料, 从而形成经处理的填料浆料,其中所述未经处理的填料未被事先干燥;和
(b)使所述经处理的填料浆料干燥以生产经处理的填料,其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含有机硅烷偶联剂,其由下式(I)表示:
(R1)a(R2)bSiX4-a-b (I),
其中每个R1独立地是包含1至36个碳原子和官能团的烃基基团,其中所述烃基基团的所述官能团是乙烯基、烯丙基、己烯基、环氧基、缩水甘油氧基、(甲基)丙烯酰氧基、硫化物、异氰酸基、多硫化物、巯基,或卤素;每个R2独立地是具有1至36个碳原子的烃基基团或氢,X独立地是卤素或具有1至36个碳原子的烷氧基;a是0、1、2或3;b是0、1或2;(a b)是1、2或3;条件是当b是1时,(a b)是2或3,
其中所述填料是沉淀二氧化硅。
4. 如权利要求3的方法,其中所述处理组合物进一步包含不同于由式(I)表示的有机硅烷的有机硅烷。
5. 如权利要求1的方法,其中所述处理组合物进一步包含非偶联剂,且其中所述非偶联剂是生物聚合物、有机酸、聚合物乳液、聚合物涂料组合物和它们的组合中的一种或多种,且其中所述非偶联剂不同于所述处理剂。
6. 如权利要求5的方法,所述非偶联剂是脂肪酸。
7. 如权利要求1的方法,其中所述处理组合物进一步包含非偶联剂,所述非偶联剂选自阴离子型表面活性剂、非离子型表面活性剂、两性表面活性剂和它们的组合,且基于未经处理的填料的重量计,所述非偶联剂以大于1重量%至25重量%的量存在。
8. 如权利要求1的方法,其中
所述经处理的填料包含经处理的沉淀二氧化硅;和
所述处理组合物进一步包含:
(i)至少一种偶联剂,和
(ii)非偶联剂,其选自阴离子型、非离子型和/或两性表面活性剂,且基于未经处理的填料的重量计,所述非偶联剂以大于1重量%至25重量%的量存在。
9. 一种经处理的填料,其通过权利要求1的方法生产。
10. 一种橡胶组合物,包含通过权利要求1的方法生产的经处理的填料。
11. 如权利要求10的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物包含天然橡胶。
12. 如权利要求10的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物是橡胶配混母炼胶。
13. 一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,包括:
(a)使碱金属硅酸盐或硅酸铝与酸合并以形成包含未经处理的二氧化硅的浆料,其中所述未经处理的二氧化硅未被事先干燥;
(b)用包含处理剂的处理组合物处理所述浆料,从而形成经处理的浆料;和
(c)使所述经处理的浆料干燥以生产经处理的沉淀二氧化硅,
其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
14. 如权利要求13的方法,其中所述碱金属硅酸盐包括硅酸锂、硅酸钠和/或硅酸钾。
15. 如权利要求13的方法,其中所述处理剂包含所述多肽。
16. 如权利要求13的方法,其中所述处理组合物进一步包含非偶联剂,所述非偶联剂选自阴离子型表面活性剂、非离子型表面活性剂、两性表面活性剂和它们的组合,且基于未经处理的填料的重量计,所述非偶联剂是以大于1重量%至25重量%的量存在。
17. 一种经处理的沉淀二氧化硅,其是通过权利要求13的方法制备的。
18. 一种橡胶组合物,包含通过权利要求13的方法生产的经处理的沉淀二氧化硅。
19. 如权利要求18的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物是橡胶配混母炼胶。
20. 一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,包括:
(a)使碱金属硅酸盐与酸合并以形成包含未经处理的二氧化硅的未经处理的浆料,其中所述未经处理的二氧化硅未被事先干燥;
(b)使所述未经处理的浆料干燥以生产经干燥的沉淀二氧化硅;
(c)用包含处理剂和任选的偶联剂和/或任选的非偶联剂的处理组合物形成所述经干燥的沉淀二氧化硅的水性浆料,以形成经处理的沉淀二氧化硅浆料;和
(d)使所述经处理的沉淀二氧化硅浆料干燥以生产经干燥的经处理的沉淀二氧化硅,
其中所述处理剂包含以下的至少一种:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和/或
(ii)多肽,
其中氨基酸可以由下式(A)表示:
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
21. 如权利要求20的方法,其中所述处理剂包含所述多肽。
22. 一种经处理的沉淀二氧化硅,其通过权利要求20的方法制备。
23. 一种橡胶组合物,包含通过权利要求20的方法生产的经处理的沉淀二氧化硅。
24. 如权利要求23的橡胶组合物,其中所述橡胶组合物是橡胶配混母炼胶。”
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年07月02日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为:权利要求1新增技术特征“沉淀二氧化硅”已经被对比文件1公开,相对于对比文件1、对比文件2仍不具备创造性,因而坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理,于2019年08月29日发出了复审通知书,指出:(一)权利要求1请求保护一种用于生产经处理填料的方法,对比文件1公开了一种用于生产经处理的填料的方法(参见说明书第3栏第49行至第4栏第46行)。权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别在于:(1)权利要求1所用处理剂的组成中限定了具体种类的氨基酸和/或多肽,而对比文件1公开的是采用两性乙酸盐甘氨酸来处理填料;(2)权利要求1使用的有机硅烷的具体物质不同于对比文件1使用的偶联剂物质。确定本申请的发明构思之一是:采用诸如半胱氨酸或L-精氨酸的氨基酸处理沉淀二氧化硅作为关键技术手段,来改善其添加到的聚合物的加工粘度和韧性;发明构思之二是:使用有机硅烷偶联剂和诸如半胱氨酸或L-精氨酸的氨基酸作为处理剂处理沉淀二氧化硅作为关键技术手段,来降低其添加到的聚合物的门尼粘度、滚动阻力和填料-填料的相互作用。但是权利要求1请求保护的技术方案中除了包含上述发明构思的技术方案之外,还包含其他技术方案(尤其是还包括使用多肽的技术方案),本申请说明书并未提供证据证实其他技术方案也能改善其添加到的聚合物的加工粘度和韧性,或者降低其添加到的聚合物的门尼粘度、滚动阻力和填料-填料的相互作用。因此对于权利要求1中氨基酸选自除半胱氨酸或L-精氨酸之外的其它氨基酸和/或多肽的技术方案而言,并未被证实达到了何种技术效果、解决了什么技术问题。因此权利要求1的技术方案从整体上相对于对比文件1而言,实际解决的技术问题只是同样地提高填料的相容性和分散性。本申请是否具备创造性的焦点在于:现有技术是否给出了技术启示,使得本领域技术人员可以在技术启示教导下基于对比文件1而想到采用相同或相似的技术手段获得本申请权利要求1的处理方法,从而解决相同的技术问题。对比文件2具体公开了采用选自下式所示的N-酰基赖氨酸处理无机填料(参见说明书第3栏第61行至第4栏第2行、参见说明书第4栏第2段,第6栏第2段至第7页第2段)。对比文件1与对比文件2均涉及对填料的表面改性,前者经改性的填料被添加到聚合物或树脂或涂料中可以改善性能,后者能进一步增加填料与配方中其他油性原料的相容性等。因此为了进一步增加填料的相容性同时改善其添加到的配方的性能,基于对比文件2公开氨基酸的教导,采用其它氨基酸替代对比文件1中公开两性乙酸盐氨基酸而得到权利要求1请求保护的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的。至于对于无机填料进行改性时所采用的具体硅烷偶联剂的选择,对本领域技术人员来说是惯用手段。因此权利要求1相对于对比文件1、2和惯用手段的结合不具备创造性。(二)从属权利要求2进一步限定了处理剂包括多肽,基于与评述权利要求1相同的理由,权利要求2不具备创造性。权利要求5-8引用权利要求1分别作了进一步限定,所述进一步限定的内容也均被对比文件1公开了。因此当引用的权利要求不具备创造性时,权利要求5-8不具备创造性。(三)独立权利要求3请求保护一种用于生产经处理的填料的方法,独立权利要求3请求保护的技术方案与对比文件1公开内容的区别,仅在于:权利要求1所用处理剂的组成中限定了具体种类的氨基酸和/或多肽,而对比文件1公开的是采用两性乙酸盐甘氨酸来处理填料。因此,权利要求3实际解决的技术问题与权利要求1的实际解决的技术问题相同。关于上述区别的评述理由请参见对权利要求1的具体评述。因此基于与评述权利要求1相同的理由,权利要求3不具备创造性。从属权利要求4进一步限定的有机硅烷也被对比文件1公开了(参见说明书第7栏第4段-第8栏第5段),因此当引用的权利要求不具备创造性时,权利要求4不具备创造性。(四)独立权利要求9请求保护一种经处理的填料,权利要求9请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别与权利要求1和对比文件1的区别相同。因此权利要求9实际解决的技术问题与权利要求1实际解决的技术问题相同。关于上述区别的评述理由请参见对权利要求1的具体评述。因此基于与评述权利要求1相同的理由,权利要求9不具备创造性。(五)独立权利要求10请求保护一种橡胶组合物,对比文件1公开了一种橡胶组合物,包括经处理的填料(参见对比文件1说明书第2栏第5段-第3栏第1段,第7栏第4段-第8栏第5段)。权利要求10要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别特征为:权利要求10所述处理剂的组成与对比文件1的不同,即与权利要求1和对比文件1的区别特征相同。权利要求10实际解决的技术问题与权利要求1实际解决的技术问题相同。关于上述区别特征,参见对权利要求1的审查意见。因此,权利要求10不具备创造性。权利要求11-12进一步限定的附加技术特征已经被对比文件1公开:对比文件1公开了加入800g的CV-60级别天然橡胶,母炼胶(参见说明书第49栏第3段,第50栏第1段)。当其引用的权利要求不具备创造性时,从属权利要求11-12也不具备创造性。(六)权利要求13要求保护一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,对比文件1公开了一种用于生产经处理的填料的方法(参见说明书第2栏第5段-第3栏第1段,第7栏第4段-第8栏第5段)。权利要求13要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别特征为:权利要求13所述处理剂的组成与对比文件1不同,即与权利要求1和对比文件1的区别特征相同。权利要求13实际解决的技术问题与权利要求1实际解决的技术问题相同。关于上述区别特征,参见对权利要求1的审查意见。因此,权利要求13不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求14-16进一步限定的内容均被对比文件1公开了(参见对权利要求13),因此当引用的权利要求不具备创造性时,权利要求14-16不具备创造性。(七)独立权利要求17请求保护一种经处理的沉淀二氧化硅,独立权利要求18请求保护一种橡胶组合物,独立权利要求20请求保护一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,对比文件1公开了一种用于生产经处理的填料及制备方法,以及一种橡胶组合物包括经处理的填料(具体公开内容参见对权利要求1的评述部分、说明书第2栏第5段-第3栏第1段,第7栏第4段-第8栏第5段)。权利要求17、18和20与对比文件1公开的内容相比,区别与权利要求13和对比文件1的区别相同。因此上述权利要求17实际解决的技术问题与权利要求13实际解决的技术问题相同。关于上述区别的评述理由请参见对权利要求13的具体评述。因此基于与评述权利要求13相同的理由,权利要求17、18和20不具备专利法第22条第3款规定的创造性。从属权利要求19进一步限定的内容已被对比文件1公开(参见说明书第49栏第3段、第50栏第1段),因此当引用的权利要求不具备创造性时,权利要求19不具备创造性。基于与评述权利要求15和17-19相同的理由,从属权利要求21-24也不具备创造性。(八)权利要求1中限定了氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸……和脯氨酸中的至少一种,同时限定了氨基酸可由式(A)表示(式A具体结构式请参见案由部分),A结构式中出现了“R”,但未对R进行限定,因此A结构式所表达的结构是不清楚的。另外说明书中也未对式(A)中的R进行具体解释,对本领域技术人员来说不能确定到底是所述氨基酸本身还是这些氨基酸的衍生物,如果是衍生物则其结构并不明确。故权利要求1请求保护的范围不清楚,不符合专利法第26条第4款的规定。同理,权利要求3、13和20由于也存在上述相同的问题,导致它们不符合专利法第26条第4款的规定。
针对复审通知书,复审请求人于2019年10月12日提交了意见陈述书和经过修改的权利要求书全文替换页(共24项)。复审请求人主张:(1)关于对比文件2其整个描述中实际教导了N-酰化的碱性氨基酸的使用,其着眼于酰基上的碳原子数及其链长,以获得亲水和疏水的平衡、光滑度、附着力和掩盖力性能。对比文件2没有提供任何技术指示即未被酰基取代的氨基酸可以实现相应的技术效果。(2)除了半胱氨酸和L-赖氨酸,权利要求中的其他氨基酸也具有相似的化学性质,因此本领域技术人员可以逻辑上合理地预期这些赖氨酸也可以相对于半胱氨酸和L-赖氨酸达到相似的技术效果;多肽包括半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸的残基,多肽与氨基酸具有相似的化学结构,因此本领域技术人员也可以逻辑上合理地预期多肽可以达到类似的技术效果。
复审请求人提交的权利要求书如下:
“1. 一种用于生产经处理的填料的方法,包括:
(a)用包含处理剂的处理组合物处理包含未经处理的填料的浆料,从而形成经处理的填料浆料,其中所述未经处理的填料未被事先干燥;和
(b)使所述经处理的填料浆料干燥以生产经处理的填料,其中所述处理剂包含:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和
(ii)任选的多肽,
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合,
其中所述填料是沉淀二氧化硅。
……
3. 一种用于生产经处理的填料的方法,包括:
(a)用包含处理剂的处理组合物处理包含未经处理的填料的浆料,从而形成经处理的填料浆料,其中所述未经处理的填料未被事先干燥;和
(b)使所述经处理的填料浆料干燥以生产经处理的填料,其中所述处理剂包含:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨 酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和
(ii)任选的多肽,
其中所述处理组合物进一步包含有机硅烷偶联剂,其由下式(I)表示:
(R1)a(R2)bSiX4-a-b (I),
其中每个R1独立地是包含1至36个碳原子和官能团的烃基基团,其中所述烃基基团的所述官能团是乙烯基、烯丙基、己烯基、环氧基、缩水甘油氧基、(甲基)丙烯酰氧基、硫化物、异氰酸基、多硫化物、巯基,或卤素;每个R2独立地是具有1至36个碳原子的烃基基团或氢,X独立地是卤素或具有1至36个碳原子的烷氧基;a是0、1、2或3;b是0、1或2;(a b)是1、2或3;条件是当b是1时,(a b)是2或3,
其中所述填料是沉淀二氧化硅。
……
13. 一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,包括:
(a)使碱金属硅酸盐或硅酸铝与酸合并以形成包含未经处理的二氧化硅的浆料,其中所述未经处理的二氧化硅未被事先干燥;
(b)用包含处理剂的处理组合物处理所述浆料,从而形成经处理的浆料;和
(c)使所述经处理的浆料干燥以生产经处理的沉淀二氧化硅,
其中所述处理剂包含:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和
(ii)任选的多肽,
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
……
20. 一种用于生产经处理的沉淀二氧化硅的方法,包括:
(a)使碱金属硅酸盐与酸合并以形成包含未经处理的二氧化硅的 未经处理的浆料,其中所述未经处理的二氧化硅未被事先干燥;
(b)使所述未经处理的浆料干燥以生产经干燥的沉淀二氧化硅;
(c)用包含处理剂和任选的偶联剂和/或任选的非偶联剂的处理组合物形成所述经干燥的沉淀二氧化硅的水性浆料,以形成经处理的沉淀二氧化硅浆料;和
(d)使所述经处理的沉淀二氧化硅浆料干燥以生产经干燥的经处理的沉淀二氧化硅,
其中所述处理剂包含:
(i)氨基酸,其中所述氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸、精氨酸、组氨酸、酪氨酸、甲硫氨酸和脯氨酸中的至少一种;和
(ii)任选的多肽,
其中所述处理组合物进一步包含偶联剂,所述偶联剂包括选自以下的有机硅烷:(4-氯甲基-苯基)三甲氧基硅烷、(4-氯甲基-苯基)三乙氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三甲氧基硅烷、[2-(4-氯甲基-苯基)-乙基]三乙氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三甲氧基硅烷、(3-氯-丙烯基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三乙氧基硅烷、(3-氯-丙基)-三甲氧基硅烷、三甲氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和三乙氧基-(2-对甲苯基-乙基)硅烷和它们的组合。
……”
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时,提交了经过修改的权利要求书全文替换页(共24项),所作修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定,因此本复审请求审查决定所针对的文本为: 复审请求人于国际申请2016年05月27日进入中国国家阶段提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-30页、说明书摘要;2019年10月12日提交的权利要求第1-24项(下称“决定文本”)。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时,首先确定权利要求的发明构思,然后判断现有技术中是否给出技术启示使得本领域技术人员结合现有技术而得到权利要求的发明构思,如果没有相应启示使得现有技术可结合以获得所述发明构思,则该权利要求是非显而易见的,具备创造性。
具体到本案而言,权利要求1请求保护一种用于生产经处理填料的方法(具体内容参见案由部分)。
对比文件1公开了一种用于生产经处理的填料的方法,包括:(a)用包含处理剂的处理组合物以及可选的偶联剂处理包含未经处理的填料的浆料,从而形成经处理的填料浆料,其中所述未经处理的填料未被事先干燥,所述处理剂选自阴离子型,非离子型和两性表面活性剂或其混合物,所述处理剂的用量为大于1%-25%的未处理填料,以制备处理后的填料浆料;和(b)使所述经处理的填料浆料经常规方式干燥以生产经处理的填料;所述处理剂可选包括偶联剂,所述偶联剂可以由下式(I)表示:(R1)a(R2)bSiX4-a-b,其中每个R1独立地是包含1至12个碳原子和官能团的有机官能烃基基团,其中所述烃基基团的所述官能团是乙烯基、烷基、己烯基、环氧基、缩水甘油氧基、(甲基)丙烯酰氧基、硫化物、异氰酸基、多硫化物、巯基;每个R2独立地是具有1至18个碳原子的烃基基团或氢,X独立地是卤素或具有1至12个碳原子的烷氧基;a是0、1、2或3;b是0、1或2;(a b)是1、2或3;条件是当b是1时,(a b)是2或3;所述偶联剂还包括烷氧基甲硅烷基多硫化物,巯基有机金属化合物(参见说明书第2栏第65行-第3栏第11行,第7栏第4段-第8栏第5段)。术语填料是指可用于聚合物中改善所述聚合物至少一种性能的无机氧化物,例如为二氧化硅,包括沉淀二氧化硅、胶体二氧化硅及其混合物(参见说明书第3栏第49行至第4栏第46行)。
权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,区别在于:(1)权利要求1所用处理剂的组成中限定了具体种类的氨基酸和/或多肽,而对比文件1并未公开采用氨基酸来处理填料;(2)权利要求1使用的有机硅烷的具体物质不同于对比文件1使用的偶联剂物质。
本申请说明书指出需要材料可作为高表面材料与将其并入的聚合物基质更相容、改良加工粘度和避免高表面材料与聚合物基质相分离(参见本申请说明书第2页第1段)。实施例A和B分别制备了沉淀二氧化硅,实施例A.2采用1-半胱氨酸和硬脂酸(6PHS)处理沉淀二氧化硅,CE-A.1为无处理剂处理的二氧化硅,表3按照示范的客车轮胎配方配制了五个配方,其中比较例CE A.1A、实施例A.2B和A.2D添加了7.0的Si-69(双(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫化物),A.2A和A.2C未添加Si-69偶联剂,数据显示未添加Si-69偶联剂的半胱氨酸材料得到的配方比对照组具有更低的门尼粘度、改善的韧度、相似的滚动阻力。实施例B.2采用约1wt%精氨酸处理沉淀二氧化硅,CE-B.1未对二氧化硅进行处理,将二氧化硅混入实施例A指示的橡胶配混物中,表5列出了添加有Si-69偶联剂的比较例CE-B.1、未添加以及添加Si-69偶联剂的实施例B.2A、B.3A的性能参数,其中添加了Si-69偶联剂处理的CE-B.1和B.3A具有降低的滚动阻力和填料-填料的相互作用。即由本申请说明书上述记载的内容可证实:使用半胱氨酸或L-精氨酸处理沉淀二氧化硅,使得添加了该经处理填料的聚合物的加工粘度和韧性得到了改善;使用有机硅烷偶联剂和半胱氨酸或L-精氨酸作为处理剂处理的沉淀二氧化硅,使得添加了该经处理填料的聚合物的门尼粘度、滚动阻力和填料-填料的相互作用有所降低。
经上述分析,合议组确定本申请的发明构思之一是:采用诸如半胱氨酸或L-精氨酸的氨基酸处理沉淀二氧化硅作为关键技术手段,改善了添加了该经处理填料的聚合物的加工粘度和韧性;发明构思之二是:使用有机硅烷偶联剂和诸如半胱氨酸或L-精氨酸的氨基酸作为处理剂处理沉淀二氧化硅作为关键技术手段,降低了添加了该经处理填料的聚合物的门尼粘度、滚动阻力和填料-填料的相互作用。
本申请是否具备创造性的焦点在于:现有技术是否给出了技术启示,使得本领域技术人员可以在技术启示教导下基于对比文件1而想到采用相同或相似的技术手段获得本申请权利要求1的处理方法,从而解决相同的技术问题(即获得与权利要求1相同的发明构思)。
为此合议组对驳回决定中提及的其他现有技术的事实进行核实,确认是否给出了相应技术启示。对比文件2指出该发明的一个目的是使无机填料材料具有改善的相容性以用于各种不同产品配方,另一目的是提供给无机填料材料以经改性的表面性能,以适合于与化妆品、涂料和树脂相混合(参见说明书第3栏第61行至第4栏第2行),并具体公开了采用选自下式所示的N-酰基赖氨酸处理无机填料,经过赖氨酸表面改性的有机填料能与各种有机介质例如聚氨酯树脂、环氧树脂、酚醛树脂等分散;经长链三酰化处理的赖氨酸处理的无机颜料,能够提高无机填料在各种油性原料中分散性和相容性。本发明所用填料合适的例子包括硅酸。所述改性的无机填料或粉末可仅用于或与其他粉末一起制备可获得满意的化妆品性能的化妆品(参见说明书第4栏第2段,第6栏第2段至第7页第2段)。硅酸是含水的氧化硅(长期放置的硅酸会有氧化硅沉淀出来);赖氨酸是一种氨基酸。
对比文件2公开了一个具体方案是当用N-酰基赖氨酸改性的无机填料用于化妆品配方时,改性的填料对皮肤的刺激更少,而展示出优异的吸收和遮盖能力,此外N-酰基赖氨酸具有属于疏水基团的羟基和属于亲水基团的氨基和羰基,疏水基团和亲水基团的平衡可通过改变引入的酰基的链长和数量容易改变;可仅使用改性的无机填料或粉末或与其他粉末来制备化妆品,从而获得满意性质的化妆品(参见说明书第6栏第38-61行)。另一具体方案是用长链的单酰基化赖氨酸处理的无机填料,不仅可以提供在油性原料中的改善的分散性和相容性,也更大改善了化妆品组合物需要的性能例如结合到皮肤上、安全、稳定、纹理等(参见说明书第7栏第1段)。通过后一具体方案的方法处理的无机物质,可容易分散在有机介质例如聚氨酯树脂、环氧树脂、酚醛树脂等;经传统表面改性技术处理的无机填料可用于涂料,可赋予制得的涂层以光滑的表面和均匀的颜色;作为对比,使用本发明方法对其表面进行改性的无机颜料展现出优异的耐溶剂性,使得涂层具有质量(参见说明书第10栏第3-4段)。可见首先,对比文件2公开的N-酰基赖氨酸或单酰基化赖氨酸结构均不同于本申请权利要求1中限定的氨基酸;其次对比文件2保护的经改性的填料用于化妆品配方时主要考虑的是与皮肤的吸附、安全等,当经改性的填料用于树脂等有机物质时,主要考虑的是涂层的表面质量和无机颜料的耐溶剂性。此外,对比文件2提到了经长链三酰化处理的赖氨酸处理的无机颜料、能够提高无机填料在各种油性原料中分散性和相容性,但是填料在油性原料中的分散性与相容性改善,与聚合物粘性和韧性的改善、或者聚合物的门尼粘度、滚动阻力和填料-填料的相互作用是否存在必然联系,缺乏相应的证据支持。因此可确定对比文件2未考虑到聚合物的门尼粘度、滚动阻力和填料-填料的相互作用;也未考虑聚合物的加工粘度和韧性。因此,对比文件2虽然使用了属于氨基酸的赖氨酸,但与本申请权利要求保护的氨基酸结构上存在差异,且经改性的填料对聚合物的性质改善涉及不同方面,即改善的性质不存在交集,因此对比文件2没有给出使用本申请所保护的氨基酸来改性填料的技术启示,使得本领域技术人员可将其结合到对比文件1中来解决本申请权利要求1解决的技术问题,从而得到权利要求1的发明构思。
对比文件3公开了采用甘氨酸、丙氨酸、L-脯氨酸、L-精氨酸、L-组氨酸等中的至少一种涂覆的经细磨的颜料和体质颜料(参见说明书第2栏最后1段),体质颜料列举为云母、滑石、硅酐等。这类组分的颜料和体质颜料用于化妆品(参见说明书第7栏第35-50行、第8栏第2段)。其中硅酸酐即为二氧化硅。
对比文件3经赖氨酸或氨基酸处理的无机填料是作为用于化妆品的填料,因为赖氨酸或氨基酸作为表面改性剂含有的酰氨基与皮肤蛋白质相似,氨基酸改性后的填料对皮肤刺激性少,显示了优异的吸收性和遮盖性。例如对比文件3说明书中列出了添加氨基酸改性填料的粉底的分散性、光滑度、润湿感觉和应用感受等参数。对比文件3并未关注聚合物的加工粘度和韧性的改善,也未关注如何降低聚合物的滚动阻力和填料-填料的相互作用。
因此对比文件2和3虽然公开了氨基酸处理填料的技术手段,但是却没有给出该技术手段与解决聚合物粘度、韧性以及滚动阻力等技术问题之间有必然联系的技术启示。因此本领域技术人员缺乏动机将对比文件2或3结合到对比文件1中,来获得权利要求1的技术方案从而解决本申请权利要求1解决的技术问题。
因此在对比文件1的基础上结合对比文件2、3中的任何一篇或任意两篇结合,均不能得出权利要求1是显而易见的结论。因此权利要求1具备突出的实质性特点和显著的进步,具备专利法第22条第3款规定的创造性。
当权利要求1具备创造性时,其从属权利要求2-8也具备专利法第22条第3款规定的创造性。同理,独立权利要求9、10、13、17、18、20、22和23与权利要求1的发明构思相同,因此基于与评述权利要求1相同的理由,上述权利要求相对于对比文件均是非显而易见的,具备专利法第22条第3款规定的创造性。引用上述权利要求的从属权利要求11、12、14-16、19-21和24也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定指出:权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,实际解决的技术问题是如何进一步提高无机填料与有机基底的相容性。对于上述区别技术特征,对比文件2公开了采用N-酰基氨基酸处理无机填料,能够提高无机填料与各种有机基底的相容性。权利要求1中的偶联剂均为本领域常见的硅烷偶联剂,能够提高无机填料表面的官能团数量;同时,对本领域技术人员来说,氨基酸为本领域常见的两性表面活性剂,常用于改性无机材料。因此,权利要求1相对于对比文件1和对比文件2不具备创造性。同时驳回决定还指出,权利要求1与对比文件3公开的内容相比,实际解决的技术问题是如何提供更多的用于生产经处理的填料的方法。对比文件3已经公开了所述改性处理剂可以为N-酰基形式的甘氨酸,L-丙氨酸等14种氨基酸;同时,硅烷偶联剂处理无机填料以提高无机填料表面的官能团数量为本领域的常规技术手段。权利要求1中的有机硅烷偶联剂均为本领域常见的硅烷偶联剂,本领域技术人员为了提供更多的可用于生产经处理的填料的方法,选择氨基酸作为改性剂并不需要付出创造性的劳动。因此,权利要求1相对于对比文件3不具备专利法第22条第3款的规定。
前置审查意见指出:权利要求1新增技术特征“沉淀二氧化硅”已经被对比文件1公开,相对于对比文件1、对比文件2仍不具备创造性。
合议组认为:首先,驳回决定中确定权利要求1实际解决的技术问题时没有考虑本申请说明书中记载的技术效果;其次驳回决定只考虑了对比文件2或3采用的技术手段,未考虑采用这种手段与聚合物粘度、韧性、滚动阻力等改善之间是否存在必然联系,或者未分析采用了这种手段能改善聚合物粘度、韧性、滚动阻力是本领域技术人员基于本领域公知常识等是能预期的,未分析本领域技术人员是否具备普通技术能力或能获得技术启示采用这些技术手段来解决本申请解决的技术问题。因此由于缺乏上述技术启示,故本申请驳回决定和前置审查意见中关于权利要求1-24不具备创造性的审查意见不能成立。
综上,本申请权利要求1-24相对于对比文件1-3中任一篇、或对比文件1与对比文件2、或对比文件1与对比文件3的结合具备创造性,符合专利法第22条第3款的创造性。
此外,合议组还进一步核实了对比文件4对创造性的影响,对比文件4公开了一种经L-半胱氨酸处理的氧化硅,所述氧化硅颗粒首先被3-缩水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(GPTS)改性处理,然后将300mgGPTS改性氧化硅颗粒放置于烧瓶中,随后加入733mg半胱氨酸,65℃油浴处理(参见第10508页实验部分)。使用L-半胱氨酸作为表面改性剂合成了新的两性二氧化硅纳米颗粒,这种颗粒在盐、蛋白质溶液以及复杂生物介质及人类血清中表现出及其优越的稳定性,故所述使用L-半胱氨酸处理的氧化硅用作药物和诊断作用(参见第10513页左栏的总结部分)。对比文件4虽然公开了采用有机硅烷与氨基酸共同成处理氧化硅的技术手段,但其关注的是改性后二氧化硅纳米颗粒在生物介质中的稳定性,从医药领域跨越到本申请请求保护的经处理填料的方法所涉及的聚合物领域,领域差异太大,已经超出了本领域技术人员有动机做出转用或借鉴的范围。
对比文件4的改性二氧化硅只涉及到在医药领域中的应用,未教导氨基酸改性的二氧化硅会有助于改善粘度、韧性或滚动阻力等,将其作为技术起点出发,本领域技术人员也无从做出技术改进或转用而得到本申请权利要求1的发明构思。同时,尚无证据显示氨基酸改性的二氧化硅与改善粘度、韧性或滚动阻力等性能有关。因此本申请权利要求1相对于对比文件4是非显而易见的,具备专利法第22条第3款规定的创造性。同理,权利要求2-24也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
关于专利法第26条第4款
专利法第26条第4款规定,权利要求书应当以说明书为依据,清楚、简要地限定要求专利保护的范围。
当权利要求中采用了指代不明的分子结构式的限定被删除后,则该权利要求的保护范围得以清楚限定。
驳回决定其他说明部分指出:权利要求1对氨基酸记载了两个不同的保护范围,权利要求5中记载的有机硅烷偶联剂是权利要求1有机硅烷的上位概念,故权利要求1和5的保护范围不清楚,不符合专利法第26条第4款的规定。
合议组查明,决定文本的权利要求1中限定了“氨基酸是半胱氨酸、胱氨酸……和脯氨酸中的至少一种”,删除了用式(A)表示的结构,即将导致权利要求1的保护范围不清楚的特征予以删除,从而修改后的权利要求1的保护范围清楚,符合专利法第26条第4款的规定。权利要求1请求保护的范围清楚,符合专利法第26条第4款的规定。
决定文本权利要求3对应于驳回文本权利要求5,决定文本的权利要求3中限定的术语“有机硅烷偶联剂”与决定文本的权利要求1中“偶联剂选自以下的有机硅烷”不属于上下位概念,因此不存在导致权利要求保护范围不清楚的缺陷。
因此驳回决定中指出的权利要求存在不符合专利法第26条第4款规定的缺陷不复存在。基于上述事实和理由,合议组作出如下决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年03月06日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在“决定文本”的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
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