发明创造名称：SiC单晶的制造方法
外观设计名称：
决定号：201799
决定日：2020-01-17
委内编号：1F240075
优先权日：2013-11-21
申请（专利）号：201410671057.4
申请日：2014-11-21
复审请求人：丰田自动车株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：袁营
合议组组长：周宇
参审员：曾晓清
国际分类号：C30B29/36
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果发明与最接近的现有技术相比存在区别特征，根据这些区别在发明中所起的作用确定该发明实际解决的技术问题,如果这些区别技术特征是本领域的技术人员为解决该问题根据现有技术的教导而容易引入的，则该发明不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410671057.4，名称为“SiC单晶的制造方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为丰田自动车株式会社（由“丰田自动车株式会社，新日铁住金株式会社”变更而来）。本申请的申请日为2014年11月21日，优先权日为2013年11月21日，公开日为2015年05月27日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年09月06日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-4不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为申请人于2017年5月12日提交的权利要求第1-4项，申请日提交的说明书第1-19页（第1-153段）、说明书附图第1-6页、说明书摘要和摘要附图（下称驳回文本）。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种SiC单晶的制造方法，其使被晶种保持轴保持的SiC晶种基板与具有温度从内部向表面降低的温度梯度的Si-C溶液接触，使SiC单晶成长，其具备：
(A)使所述Si-C溶液为第一温度的工序；
(B)使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板与所述Si-C溶液接触的工序；
(C)在使所述晶种基板与所述Si-C溶液接触后，使所述Si-C溶液为第二温度的工序；以及
(D)根据从所述第一温度至所述第二温度时的预先调查的所述Si-C溶液的液面高度的变化，使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板在上下方向上移动的工序，
所述第一温度比所述第二温度低，所述第一温度与所述第二温度的温度差为100℃以上。
2. 权利要求1所述的SiC单晶的制造方法，其中，工序(C)包含回熔所述晶种基板。
3. 权利要求1或2所述的SiC单晶的制造方法，其中，在所述第二温度使SiC单晶成长。
4. 权利要求3所述的SiC单晶的制造方法，其中，包含一边形成弯月面一边使SiC单晶成长。”
驳回决定认为：（1）权利要求1要求保护一种SiC单晶的制造方法，对比文件1（CN102471927A，公开日为2012年05月23日，参见说明书第70段）公开了一种SiC单晶的制备方法，并具体公开了将熔融液升温，一达到1900℃（即，权利要求1中的使熔液为第一温度的工序）就不进行温度保持立刻进行晶种接触（即，权利要求1中晶种保持轴保持的晶种基板与SiC熔液接触的工序），升温到1950℃（即，权利要求1中晶种基板与Si-C熔液接触后，使所述Si-C熔液为第二温度的工序），在该温度下进行1小时生长。权利要求1与其区别在于：（1）权利要求1中熔液具有从内部向表面降低的温度梯度；（2）权利要求1中的根据第一温度至第二温度预先调查的液面高度的变化，使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板在上下方向移动；（3）权利要求1中第一温度与第二温度的温度差为100℃以上。基于上述区别，本申请实际解决的技术问题是防止在SiC生长过程中产生多晶。对于区别（1），熔液具有从内部向表面降低的温度梯度是本领域常规选择的熔融法制备SiC的径向温度梯度，且对比文件1（说明书第3段）也公开了这样的温度梯度。对于区别（2），对比文件2（WO2012/127703A1，公开日为2012年09月27日，参见说明书第7页第2段，附图3）公开了使结晶生长面和熔液面一致，严格防止使得避免结晶生长面处于熔液面下方，从而引起向熔液中的浸渍，如图3（2B）所示，在结晶生长面和熔液之间形成弯液面，维持该状态，进行SiC单晶的生长，可以有利防止多晶化。对比文件2还公开了要避免图3（1B）所示的向籽晶侧面的浸润度升高，来防止多晶化。由此可见，对比文件2给出了由于熔融液向籽晶侧面的浸润度升高会导致多晶化，而控制生长面和熔融液面一致，并在结晶生长面和熔融液之间形成弯液面，可以防止多晶化的技术启示，本领域技术人员根据对比文件2公开的内容，容易想到为了防止多晶化，根据液面高度调节籽晶的高度，从而防止熔融液向籽晶侧面浸润。对于根据熔液温度预设液面高度，对比文件1已经公开了接触温度以及生长温度，且接触温度低于生长温度，对比文件2已经公开了维持弯月面，本领域技术人员有动机根据液面的变化调整籽晶的高度，其特定的温度范围变化过程中，液面的变化也是固定的，例如热胀冷缩、籽晶回熔都会导致液面发生变化，这是本领域技术人员可以预料的，为此，本领域技术人员也容易想到在固定温度范围内预先考虑液面变化情况。对于区别（3），从对比文件1公开的内容可以看出，对比文件1中第二温度比第一温度高出50℃，然而本申请说明书中记载了“第一温度与第二温度的温度差优选为50℃以上，更优选为100℃以上，在第一温度与第二温度之间通过设置上述的温度差，能够更可靠地进行回熔”，可见，对比文件1的温度差已经能够实现回熔，而100℃的温度差仅是一个常规选择，其技术效果是本领域技术人员可以预料的。由此权利要求1相对于对比文件1和2的结合不具备创造性。（2）从属权利要求2-4对其引用的权利要求做了进一步限定，对比文件1公开了第二温度高于第一温度，即已经包含了回熔晶种基板的过程。权利要求3-4的附加技术特征已分别被对比文件1或2公开，因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人丰田自动车株式会社（下称请求人）对上述驳回决定不服，于2017年12月13日向国家知识产权局提出了复审请求，未对申请文件进行修改。请求人认为：（1）对比文件2公开了控制对晶种侧面的润湿高度，但其仅公开到：如果使晶种与溶液接触而在该状态下保持的话，溶液润湿晶种的侧面产生多晶，但是，在使晶种与溶液接触后立即提拉晶种而形成弯月面，在该状态下进行结晶生长的话，能够控制溶液对晶种侧面的润湿高度。对比文件2中只记载了为了抑制溶液对晶种侧面的润湿量，在使晶种与溶液接触之后立即提拉晶种，并没有记载或启示“液面高度根据溶液温度的变化而变动”这一点。对比文件2中在晶种与溶液接触后至其生长期间，并没有变更溶液的温度，而且也没有评价变更装置的种类。继而，对于“根据使晶种与溶液接触后的溶液的温度导致的液面高度的变化，使晶种在上下方向上移动”既没有公开也没有启示。（2）关于预先调查因溶液温度导致的液面高度，驳回决定关于本领域技术人员有动机根据液面的变化调整晶种的高度，在该特定的温度范围的变化过程中，液面的变化也是固定的，例如热胀冷缩、籽晶回熔都会导致液面发生变化，是本领域技术人员可以预料的这一观点属于后见之明，对比文件2并未启示根据温度变化导致的液面变化调整晶种高度，因此，本领域技术人员不容易想到预先调查溶液温度导致的液面高度。因此，本申请相对于对比文件1和2是非显而易见的，具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年01月04日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）对比文件1中引晶过程中熔融液温度发生变化，该温度变化必然会导致熔融液面高度的变化，在特定的温度范围变化过程中，液面的变化也是固定的，例如热胀冷缩、籽晶回熔都会导致液面发生变化，这是本领域技术人员可以预料的。为了控制熔融液面与晶体生长面之间的浸润度，预先判断熔融液面的变化情况，控制晶种保持轴的高度，从而保持合适的浸润度，这是本领域技术人员容易想到的。（2）对比文件2已经公开弯月面的作用是控制对晶种侧面的湿润度高而防止多晶化，为了保持弯月面，必然会随着液面的变化对籽晶高度进行调整。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年08月05日向请求人发出复审通知书，指出：（1）本申请能解决的技术问题是在Si-C单晶生长过程中如何控制不产生多晶，其采用的关键技术手段是根据预先调查的Si-C溶液的液面高度的变化，在仅使晶种基板的下面被 Si-C溶液润湿的情况下，使基板润湿形成弯月面，使晶种基板的位置上下移动，防止溶液与晶种保持轴接触。权利要求1相对于对比文件1的区别在于：1）权利要求1中溶液具有从内部向表面降低的温度梯度；2）权利要求1中的根据第一温度至第二温度预先调查的液面高度的变化，使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板在上下方向移动；3）权利要求1中第一温度与第二温度的温度差为100℃以上。权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是在SiC生长过程中进行回熔以减少位错，除去基板表面应变和氧化膜，并防止产生多晶。对比文件1中第二温度比第一温度高出50℃，该温度差已经能够实现回熔，本申请中也无任何证据表明将温度差限定为100℃以上与温度差为50℃之间就回熔效果上来讲有何不同，此外，本领域技术人员也可以根据籽晶上的应变情况或氧化膜厚度等实际需要选择适当的温度差，无需付出创造性劳动；对比文件2给出了由于熔融液向籽晶侧面的浸润度升高会导致多晶化，而通过液面高度检测器和控制装置时刻控制生长面和熔融液面一致，并在结晶生长面和熔融液之间形成弯液面，可以防止多晶化的技术启示，本领域技术人员根据对比文件2公开的内容，容易想到为了防止多晶化，根据液面高度随时调节籽晶的高度，从而防止熔融液向籽晶侧面浸润。无论引起液面高度发生变化的原因是热胀冷缩、籽晶回熔亦或是其他原因，只要SiC单晶生长过程中液面高度发生变化，本领域技术人员都有动机通过采用类似于对比文件2的高度检测器和控制装置通过提拉方式将晶体生长面和熔融液面的距离调整至可以保持弯月面的范围内，提拉即为在上下方向上向上移动的一种具体措施，此外，对比文件2中液面高度检测器也是考虑到液面变化的情况而设置的。因此，权利要求1不具备创造性。（2）对比文件1公开了第二温度高于第一温度，即已经包含了回熔晶种基板的过程。权利要求2-4的附加技术特征已分别被对比文件1或2公开（出处同前）。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
请求人于2019年09月19日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文修改替换页（共4项）。相对于复审通知书所依据的文本，请求人在权利要求1中加入了“在工序（A）之前，测量在所述Si-C溶液的温度从第一温度变为第二温度时的所述Si-C溶液的液面高度的工序”这一技术特征，并适应性修改权利要求1的表达方式。修改后的权利要求1如下：
“1. 一种SiC单晶的制造方法，其使被晶种保持轴保持的SiC晶种基板与具有温度从内部向表面降低的温度梯度的Si-C溶液接触，使SiC单晶成长，所述制造方法具备：
在工序(A)之前，测量在所述Si-C溶液的温度从第一温度变为第二温度时的所述Si-C溶液的液面高度的工序；
(A)使所述Si-C溶液为所述第一温度的工序；
(B)使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板与所述Si-C溶液接触的工序；
(C)在使所述晶种基板与所述Si-C溶液接触后，使所述Si-C溶液为所述第二温度的工序；以及
(D)根据从所述第一温度至所述第二温度时的在工序(A)之前调查的所述Si-C溶液的液面高度的变化，使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板在上下方向上移动的工序，
所述第一温度比所述第二温度低，所述第一温度与所述第二温度的温度差为100℃以上。”
请求人认为：（1）在结晶生长之前温度从第一温度变为第二温度时，所用的对比文件都没有教导测量SiC溶液高度的步骤。根据对比文件2说明书第8页最后一段的表述，操作者需要手动观察并调节高度以确保最佳的润湿高度。而在权利要求1中，测量溶液的高度作为温度的函数，因此可以在不使用晶种基板的情况下进行测量，更不需要将晶种接触到溶液，这和测量了与上拉高度相比的润湿高度的对比文件2不同。对比文件2也没有给出温度影响润湿高度的记载，因为其教导在结晶生长期间保持恒定的温度（参见对比文件2说明书第7页倒数第2段和实施例1）。因此，对比文件2中没有讨论根据由于温度引起的弯月面高度的变化而随时间改变结晶生长面的高度，因为在结晶生长期间温度并没有被改变。（2）本申请在美国和日本的同族都获得了授权，且在美国的审查过程中引用的对比文件实质上与本申请相同，因此，从全球技术评价角度来看本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
在复审阶段，请求人于2019年09月19日答复复审通知书时提交了权利要求书的全文修改替换页（共1页4项）。经核实，其中所做的修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审请求审查决定依据请求人于2019年09月19日提交的权利要求第1-4项，以及申请日提交的说明书第1-19页（第1-153段）、说明书附图第1-6页、说明书摘要和摘要附图（下称决定文本）做出。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果发明与最接近的现有技术相比存在区别特征，根据这些区别在发明中所起的作用确定该发明实际解决的技术问题,如果这些区别技术特征是本领域的技术人员为解决该问题根据现有技术的教导而容易引入的，则该发明不具备创造性。
就本申请而言，权利要求1请求保护一种SiC单晶的制造方法（详见案由部分）。
根据本申请说明书的记载，在采用溶液法制备SiC单晶的过程中，将在使SiC 单晶成长的晶种基板的表层可能存在的应变及氧化膜除去回熔以及为了防止发生热冲击位错，在低温下进行籽晶接触，之后升温到成长温度均为现有技术已知，但是，在溶液法中，在这样使籽晶接触后改变Si-C溶液的温度的情况下，有时在SiC的成长的结晶中会产生多晶。本申请发现，在使晶种基板与Si-C溶液进行籽晶接触时的第一温度及其后的第二温度之间，Si-C溶液的液面高度可发生变化，以及由此当Si-C溶液与晶种保持轴接触时，在成长的结晶中可产生多晶。为此，可根据预先调查的Si-C溶液的液面高度的变化，在仅使晶种基板的下面被 Si-C溶液润湿的情况下，在晶种基板润湿并通过表面张力在溶液表面形成凹状的曲面，即弯月面，使晶种基板的位置上下移动，使得Si-C溶液不在晶种基板的侧面润湿，这样更容易防止溶液与晶种保持轴接触，由此使结晶成长，容易进一步抑制多晶的产生。通过采用本申请的方案，即使在使籽晶接触后改变Si-C溶液的温度，也能够抑制多晶的发生，能够使SiC单晶成长（参见本申请说明书第1页至第8页第1段）。
实施例1-2与比较例1-2比较结果表明，在不使基板位置移动的情况下进行升温，可以观察到溶液润湿到晶种保持轴，进而产生多晶，而升温过程中移动晶种基板则不产生多晶。
由此可见，本申请能解决的技术问题是在Si-C单晶生长过程中如何控制不产生多晶，其采用的关键技术手段是根据预先调查的Si-C溶液随温度变化的液面高度变化，在仅使晶种基板的下面被 Si-C溶液润湿的情况下，使基板润湿形成弯月面，使晶种基板的位置上下移动，防止溶液与晶种保持轴接触。
对比文件1公开了一种SiC单晶的制备方法，并具体公开了将熔融液升温，一达到1900℃（即，权利要求1中的使溶液为第一温度的工序）就不进行温度保持立刻进行晶种接触（即，权利要求1中晶种保持轴保持的晶种基板与SiC溶液接触的工序），升温到1950℃（即，权利要求1中晶种基板与Si-C溶液接触后，使所述Si-C溶液为第二温度的工序），在该温度下进行1小时生长。通过在晶种接触时不进行温度保持地在熔液的C饱和度低的状态下进行晶种接触，在晶种接触时能够抑制包含较多位错的结晶层晶析，并且，通过其后的熔液的饱和过程中的回熔，能够实现生长层的低位错化。从得到的SiC单晶的厚度变薄的情况启示了引起回熔（参见对比文件1说明书第70-71段）。
由此可见，对比文件1也公开了一种SiC单晶制备过程中减少位错和缺陷密度的制备方法，权利要求1相对于对比文件1的区别在于：（1）权利要求1中溶液具有从内部向表面降低的温度梯度；（2）权利要求1中在工序（A）前调查第一温度至第二温度的液面高度的变化，根据该变化使被所述晶种保持轴保持的所述晶种基板在上下方向移动；（3）权利要求1中第一温度与第二温度的温度差为100℃以上。
根据本申请说明书的记载，通过在溶液中形成温度从内部向表面降低的温度梯度，溶液的表面区域饱和度降低，因此，基板与溶液接触的部分向溶液溶出，进行回熔；也可通过使基板的成长面与低温溶液接触，升温到更高的温度来进行回熔。由此可见，区别（1）和（3）在本申请中所起的作用均是实现回熔，而区别（2）可以防止多晶的产生。因此，基于上述区别在本申请中所起的作用，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是在SiC生长过程中进行回熔以减少位错，除去基板表面应变和氧化膜，并防止产生多晶。
对于区别（1），溶液具有从内部向表面降低的温度梯度是本领域常规选择的熔融法制备SiC的径向温度梯度，且对比文件1（说明书第3段）也公开了这样的温度梯度。对于区别（3），从对比文件1公开的内容可以看出，对比文件1中第二温度比第一温度高出50℃，该温度差已经能够实现回熔，本申请中也无任何证据表明将温度差限定为100℃以上与温度差为50℃之间就回熔效果上来讲有何不同，此外，本领域技术人员也可以根据籽晶上的应变情况或氧化膜厚度等实际需要选择适当的温度差，无需付出创造性劳动。
对于区别（2），对比文件2公开了SiC单晶的制造方法和制造装置，其中指出，基于熔液法的SiC单晶制造方法，在石墨坩埚内的Si溶液内维持从内部向熔液而且从下部向上部温度降低的温度梯度。在支持棒（石墨制）的顶端保持SiC籽晶（晶种），使籽晶的下表面作为结晶生长面而使其接触熔液，在籽晶的结晶生长面上从过饱和的熔液通过外延生长而生长SiC单晶。但是，从石墨棒零散地生长多数的晶体，容易引起多晶化，一旦熔液升到籽晶的结晶生长面以外的部位（籽晶的侧面、支持棒），则会从润生的部分产生多数的晶核，引起多晶化（三维生长）。从作为结晶生长面的c面以外的多晶生成的问题可以说是SiC单晶的熔液生长所特有的问题。为了防止从籽晶的结晶生长面以外的面，或从石墨棒零散地生长多数的晶体从而引起的多晶化，在使成为SiC单晶的生长起点的结晶生长面接触熔液时，将熔液向籽晶的侧面的润升高度设定为从结晶生长面生长的单晶和从侧面生长的单晶作为一体的单晶而生长的范围内，使用控制装置30与溶液面高度检测器以及籽晶支持棒驱动装置连接，从而将籽晶的结晶生长面距熔液面的高度时时刻刻控制为适当值。在最佳方式中，严格防止使得避免结晶生长面处于熔液面的下方从而引起向熔液中的浸渍，优选一引起接触就立即提拉一些，在生长面和熔液之间形成弯液面，维持该状态进行单晶生长。熔液向籽晶的侧面的润升高度存在容许的范围，进行预实验，求出有无发生宏观缺陷和润升高度的关系，按照该关系调整提拉高度等，由此能够在润升高度的容许范围内进行生长（参见对比文件2第1-56段以及第7页第2段，附图3）
由此可见，对比文件2给出了由于熔融液向籽晶侧面的浸润度升高会导致多晶化，而通过液面高度检测器和控制装置时刻控制生长面和熔融液面一致，并在结晶生长面和熔融液之间形成弯液面，可以防止多晶化的技术启示，本领域技术人员根据对比文件2公开的内容，容易想到为了防止多晶化，根据液面高度随时调节籽晶的高度，从而防止熔融液向籽晶侧面浸润。对于根据熔液温度预先调查液面高度，对比文件1已经公开了接触温度以及生长温度，且接触温度低于生长温度，对比文件2已经公开了随时将生长面与熔液面的距离控制为适当值以维持弯月面，本领域技术人员有动机根据液面的变化随时调整籽晶的高度，无论引起液面高度发生变化的原因是热胀冷缩、籽晶回熔亦或是其他原因，只要SiC单晶生长过程中液面高度发生变化，本领域技术人员都有动机通过采用类似于对比文件2的高度检测器和控制装置通过提拉方式将晶体生长面和熔融液面的距离调整至可以保持弯月面的范围内，提拉即为在上下方向上向上移动的一种具体措施，此外，对比文件2中液面高度检测器也是考虑到液面变化的情况而设置的。由此可见，在对比文件1的基础上，结合对比文件2得到权利要求1的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。
权利要求2-4引用在先权利要求，对其所引用的权利要求做了进一步限定，对比文件1公开了第二温度高于第一温度，即已经包含了回熔晶种基板的过程。权利要求3-4的附加技术特征已分别被对比文件1或2公开（出处同前）。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于请求人在提交复审请求和答复复审通知书时的主张，合议组认为：（1）如前所述，对比文件2已经公开了为避免结晶生长面处于熔液面的下方从而引起向熔液中的浸渍导致产生多晶，通过液面高度检测器监控熔液液面高度，进而通过控制装置通过提拉的方式调整生长面与熔液液面的距离以使得在生长面和熔液之间形成弯液面，维持该状态进行单晶生长。基于该教导，本领域技术人员为了解决避免产生多晶的技术问题，有动机将该手段应用在对比文件1的技术方案中，从而获得本申请的技术方案。无论液面高度变化是由于何种原因导致的，都不影响本领域技术人员获得根据液面高度变化提拉籽晶的教导。对比文件2明确教导了要通过液面高度检测器监测液面高度的变化，进而通过控制装置提拉生长面，确保弯月面的保持避免侧面浸润以利于单晶生长。虽然对比文件2没有具体明确在正式结晶步骤之前测量SiC溶液温度变化导致的液面高度变化，但本申请在正式结晶工序之前进行的关于液面高度的调查步骤目的是在于确认在结晶过程中液面高度会发生变化，容易导致侧面浸润进而产生多晶，而对比文件2对于这一点显然已有认识，因此，才会设置液面高度检测器去进行监测，而无需再增加一个预先调查的步骤。如前所述，无论引起液面高度发生变化的原因是热胀冷缩、籽晶回熔亦或是其他原因，只要SiC单晶生长过程中液面高度发生变化，本领域技术人员都有动机通过采用类似于对比文件2的高度检测器和控制装置通过提拉方式将晶体生长面和熔融液面的距离调整至可以保持弯月面的范围内，以避免多晶的生成。（2）本申请依据中国专利法进行审查，权利要求1-4相对于对比文件1和2的结合不具备创造性的具体理由前文已进行详细阐述，其他国家的审查结果并不对此具有约束作用。
基于上述事实和理由，本案合议组做出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年09月06日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
