发明创造名称：一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料及其制备方法
外观设计名称：
决定号：201516
决定日：2020-01-17
委内编号：1F257133
优先权日：
申请（专利）号：201610349552.2
申请日：2016-05-24
复审请求人：北京航空航天大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王正伟
合议组组长：叶楠
参审员：范燕迪
国际分类号：C08L63/00，C08K9/06，C08K3/08，C08K7/10，C08K3/14，C08K9/04，C08K5/098，C08K3/22，C08J5/24
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在判断创造性时，首先，应当确定与该权利要求要求保护的技术方案最接近的现有技术；继而，将权利要求要求保护的技术方案和该最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并客观分析要求保护的发明相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题；然后，从最接近的现有技术和发明实际解决的技术问题出发，判断引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员来说是否显而易见，如果是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201610349552.2，名称为“一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为北京航空航天大学，申请日为2016年05月24日，公开日为2016年10月12日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门以本申请权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由于2018年06月21日驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：申请日2016年05月24日提交的说明书摘要、说明书第1-12页、说明书附图第1页；2018年01月11日提交的权利要求第1-8项（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料，包含重金属体系、树脂基体、偶联剂和玄武岩纤维，所述重金属体系包含以下质量份的组分：
钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种 90～110份；
溶剂 15～100份；
所述重金属体系和树脂基体的质量比为1:(5～10)；
所述重金属体系和偶联剂的质量比为(105～210):(1～5)；
所述钨、碳化钨、铅和含铅化合物的粒径独立地为微米级、亚微米级或纳米级；
所述微米级为 1～10μm；
所述亚微米级为 500～700nm；
所述纳米级为 20～100nm。
2. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述玄武岩纤维包括玄武岩纤维丝束和/或玄武岩纤维织物；
所述玄武岩纤维织物为玄武岩纤维单向布、玄武岩纤维平纹布、玄武岩纤维斜纹布和玄武岩纤维缎纹布中的一种或几种。
3. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述含铅化合物为氧化铅、硫化铅、醋酸铅、草酸铅、硬脂酸铅中一种或几种。
4. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述树脂基体包含环氧树脂和固化剂；
所述环氧树脂为主链含苯环结构的缩水甘油醚类环氧树脂、主链含苯环结构的缩水甘油酯类环氧树脂和主链含苯环结构的缩水甘油胺类环氧树脂中的一种或几种；
所述固化剂为多元脂肪胺类、多元芳香胺类、酸酐类、离子型类和双氰胺类固化剂中的一种或几种。
5. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述的偶联剂包含硅烷偶联剂和/或钛酸酯偶联剂；
所述钛酸酯偶联剂为单烷氧基型、单烷氧基焦磷酸酯型、配位型和螫合型中的一种或几种。
6. 权利要求1～5任意一项所述的防电离辐射复合材料的制备方法，包括以下步骤：
1)将钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、偶联剂和溶剂进行活化反应，得到改性重金属及其化合物；将所述改性重金属及其化合物与树脂基体混合，得到改性树脂；
或者，将树脂基体和偶联剂进行活化反应，得到活化树脂；将所述钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、溶剂与所述活化树脂混合，得到改性树脂；
2)将玄武岩纤维预浸所述步骤1)得到的改性树脂，固化成型后，得到防电离辐射复合材料。
7. 根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述活化反应的温度为10～40℃；
所述活化反应的时间为10～20分钟。
8. 根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述混合的温度为30～100℃。”
驳回决定中认为：（1）权利要求1与对比文件1（Effect of γ irradiation on the properties of basalt fiber reinforced epoxy resin matrix composite, Ran Li etc.,《Journal of Nuclear Materials》, 第466卷，第100-107页，公开日：2015年07月31日）相比，区别特征在于：权利要求1还限定了了重金属体系和偶联剂及其用量。基于上述区别特征确定权利要求1实际解决的技术问题是如何提高纤维增强树脂基复合材料的电离辐射的屏蔽作用。对于上述区别特征，对比文件2（CN104710727A，公开日：2015年06月17日）给出了技术启示，使得本领域技术人员在面临提高纤维增强树脂基复合材料的电离辐射的屏蔽性能时，有动机加入上述的γ射线屏蔽剂。钨和碳化钨也是本领域常用具有电离辐射屏蔽作用的屏蔽剂，本领域技术人员可以根据对产物性能和成本等的需要选择使用；对于重金属及其化合物的粒径、溶剂、偶联剂、重金属体系和树脂的质量比以及重金属体系和偶联剂的质量比，其均属于本领域的常规技术手段。因此，权利要求1不具备创造性。（2）从属权利要求2-5的附加技术特征或被对比文件1和对比文件2公开，或者为本领域的常规技术手段。因此，从属权利要求2-5不具备创造性。（3）权利要求6与对比文件1相比，区别特征在于：①权利要求6的防电离辐射复合材料与对比文件1不同；②权利要求6还公开了防电离辐射复合材料的制备方法与对比文件1不同。基于上述区别特征，权利要求6实际解决的技术问题是提供一种提高电离辐射屏蔽性的复合材料的制备方法。对于区别特征①，参见对权利要求1-5的评述。对于区别特征②，本领域技术人员依据本领域技术常识能够得到本申请的防电离辐射复合材料的制备方法。因此，权利要求6不具备创造性。（4）从属权利要求7-8的附加技术特征为本领域的常规技术手段。因此，从属权利要求7-8不具备创造性。（5）申请人在意见陈述书中认为：1）本申请实际解决的技术问题是提供一种同时具有良好的防辐射性能和力学性能的防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料；2）对比文件2公开的γ射线屏蔽剂的粒径与本申请不同，本领域技术人员不会显而易见地想到调整重金属粒子的粒径；3）对比文件2没有任何关于在降低重金属粒径且省略分散剂的同时保证其分散效果的记载和启示情况下，如何避免微米级以下的粒子的团聚；4）对比文件1公开了丙酮，并没有任何关于丙酮对于重金属粒子在树脂中分散有促进作用的记载和启示；5）对比文件2没有任何关于降低重金属粒径且省略分散剂的同时保证其分散效果的记载和启示，本领域技术人员不能够显而易见地知道如何避免微米级以下的粒子的团聚。对此，驳回决定认为，对于理由1），对比文件1公开的玄武岩纤维增强环氧树脂基复合材料包含玄武岩纤维，同样也应当具有申请人所陈述的玄武岩纤维的作用。对于重金属屏蔽剂，对比文件2给出了技术启示，本领域技术人员在面临提高纤维增强树脂基复合材料的电离辐射的屏蔽性能时，有动机加入上述的γ射线屏蔽剂。对于理由2），本申请并未记载这种粒径的选择和调整给本申请的技术方案带来了何种技术效果，并且为了获得更好的屏蔽效果，本领域技术人员有动机调整屏蔽剂的用量、粒径的大小、形状、以及在树脂基体中的分散情况等。对于理由3），分散剂有利于重金属体系在树脂基体中的分散，偶联剂也能够使得重金属粒子在树脂基体中分散均匀，分散剂和偶联剂均是本领域常用的添加剂的种类。对于理由4），对比文件1公开的丙酮是溶剂的下位概念，申请人所陈述的溶剂能够达到的分散的技术效果，丙酮的加入同样也能够达到溶剂所具有的技术效果。对于理由5），首先，本申请并未证实本申请与对比文件2的分散效果相当或者更优，对于粒径和溶剂与分散效果和防电离辐射效果的关系，在原始的申请文件中也并没有记载；其次，对比文件2并非必定含有分散剂。再次，本领域技术人员知晓γ射线屏蔽剂的粒径、含量和分散均匀程度会影响树脂复合材料的防电离辐射效果，本领域技术人员有动机通过选择合适的γ射线屏蔽剂的粒径和调整其用量，且本申请也并未证实，γ射线屏蔽剂含量的减少达到了与本申请相当或者更优的技术效果。
申请人北京航空航天大学（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年07月27日提出了复审请求，并同时提交了权利要求书全文修改替换页（共2页，7项），相对于驳回文本，权利要求书的修改如下：将权利要求1修改为封闭式权利要求，删除技术特征“含铅化合物”，将从属权利要求5补入权利要求1，同时修改了权利要求的编号和引用关系。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料，由重金属体系、树脂基体、偶联剂和玄武岩纤维组成，所述重金属体系包含以下质量份的组分：
钨、碳化钨和铅中一种或几种 90～110份；
溶剂 15～100份；
所述重金属体系和树脂基体的质量比为1:(5～10)；
所述重金属体系和偶联剂的质量比为(105～210):(1～5)；
所述钨、碳化钨、铅和含铅化合物的粒径独立地为微米级、亚微米级或纳米级；
所述微米级为1～10μm；
所述亚微米级为500～700nm；
所述纳米级为20～100nm；
所述的偶联剂包含硅烷偶联剂和/或钛酸酯偶联剂；
所述钛酸酯偶联剂为单烷氧基型、单烷氧基焦磷酸酯型、配位型和螫合型中的一种或几种。
2. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述玄武岩纤维包括玄武岩纤维丝束和/或玄武岩纤维织物；
所述玄武岩纤维织物为玄武岩纤维单向布、玄武岩纤维平纹布、玄武岩纤维斜纹布和玄武岩纤维缎纹布中的一种或几种。
3. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述含铅化合物为氧化铅、硫化铅、醋酸铅、草酸铅、硬脂酸铅中一种或几种。
4. 根据权利要求1所述的防电离辐射复合材料，其特征在于，所述树脂基体包含环氧树脂和固化剂；
所述环氧树脂为主链含苯环结构的缩水甘油醚类环氧树脂、主链含苯环结构的缩水甘油酯类环氧树脂和主链含苯环结构的缩水甘油胺类环氧树脂中的一种或几种；
所述固化剂为多元脂肪胺类、多元芳香胺类、酸酐类、离子型类和双氰胺类固化剂中的一种或几种。
5. 权利要求1～4任意一项所述的防电离辐射复合材料的制备方法，包括以下步骤：
1)将钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、偶联剂和溶剂进行活 化反应，得到改性重金属及其化合物；将所述改性重金属及其化合物与树脂基体混合，得到改性树脂；
或者，将树脂基体和偶联剂进行活化反应，得到活化树脂；将所述钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、溶剂与所述活化树脂混合，得到改性树脂；
2)将玄武岩纤维预浸所述步骤1)得到的改性树脂，固化成型后，得到防电离辐射复合材料。
6. 根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述活化反应的温度为10～40℃；
所述活化反应的时间为10～20分钟。
7. 根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述混合的温度为30～100℃。”
在上述修改的基础上，复审请求人认为：①对比文件1与本申请的技术目的不同。②本申请实际要解决的技术问题是提供一种同时具有良好防辐射性能和力学性能的防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料。③对比文件2添加了快中子慢化剂、热中子吸收剂与γ射线屏蔽剂三种添加剂，本领域技术人员没有动机仅添加γ射线屏蔽剂，人为弱化复合材料的防辐射能力。对比文件2添加分散剂保证γ射线屏蔽剂的分散效果，本领域技术人员不知道如何避免复合材料中微米级以下的原料粒子的团聚。对比文件2中γ射线屏蔽剂的用量高于本申请且粒径一般为20-70μm，本领域技术人员没有动机降低γ射线屏蔽剂的用量，也不会想到使用小粒径的γ射线屏蔽剂。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年08月02日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：首先，对比文件1原文记载的是“radiation resistance”，对比文件1表征的是γ射线辐照前后对复合材料拉伸强度等性能的影响，对比文件1同样关注了γ射线辐照对复合材料力学性能的影响，同样是为了同时获得较好的抗辐射性能和力学性能。其次，当本领域技术人员在面临提高环氧树脂体系对γ射线的屏蔽性能时，有动机加入对比文件2的γ射线屏蔽剂。钨和碳化钨也是常用的γ射线屏蔽剂。另外，本领域技术人员能够调整γ射线屏蔽剂及玄武岩纤维的用量以期达到所需要的力学性能和屏蔽性能。此外，对γ射线屏蔽材料的粒径的选择属于本领域的常规选择，本申请也并未记载对粒径的调整给本申请的技术方案带来了何种更优的技术效果。因此，坚持驳回决定。
在此基础上，国家知识产权局成立合议组，对本案进行了审理。
合议组于2019年09月04日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件1相比，其区别特征在于：权利要求1含有重金属体系和偶联剂，对比文件1未公开；权利要求1限定了重金属体系与树脂基体的质量比、重金属体系与偶联剂的质量比；权利要求1还限定了重金属粒子的粒径范围。基于上述区别特征确定本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提高复合材料对γ射线的屏蔽性能。对于上述区别特征，首先，对比文件2给出了加入γ射线屏蔽剂使得复合材料具有优异的γ射线屏蔽性能的技术启示。钨粉和碳化钨也是本领域常用的防电离辐射的屏蔽剂。其次，结合公知常识证据1（《2004年中国工程塑料加工应用技术研讨会论文集》，中国工程塑料工业协会加工应用专委会，四川大学高分子材料科学与工程学院编，《工程塑料应用》杂志社，第62-65页，公开日：2004年09月，下称证据1）及公知常识证据2（《南京航空航天大学论文集 2010年 第30册 材料科学与技术学院 第4分册》，南京航空航天大学科技部编，南京航空航天大学科技部，第582-587页，公开日：2011年05月，下称证据2），本领域技术人员能够调整重金属粒子的粒径并改善其在树脂复合材料中的分散均匀性以获得屏蔽性能优异的复合材料，本领域技术人员能够经常规实验确定重金属粒子的粒径范围。另外，结合公知常识证据3（《无机纳米材料的表面修饰改性与物性研究》，薛茹君、吴玉程著，合肥：合肥工业大学出版社，第121-122页，公开日：2009年10月，下称证据3），本领域技术人员能够用偶联剂对重金属粒子进行表面改性以改善其与树脂的分散性，从而提高材料的屏蔽性能，至于将重金属粒子与溶剂配成重金属体系也是本领域技术人员容易想到的，本领域技术人员能够根据重金属粒子表面偶联剂包覆均匀性的需求经常规实验确定重金属粒子与溶剂的质量、以及重金属体系和偶联剂的质量比。对钛酸酯偶联剂的具体类型的选择属于本领域技术人员的常规选择。此外，本领域技术人员能够根据复合材料的防辐射性能及力学性能的平衡经常规实验确定重金属体系和树脂基体的质量比。因此，权利要求1不具备创造性。（2）从属权利要求2-4的附加技术特征或被对比文件1或对比文件2公开，或者为本领域的常规技术手段。因此，权利要求2-4也不具备创造性。（3）权利要求5与对比文件1相比，其区别特征在于：1）权利要求5含有重金属体系和偶联剂，对比文件1未公开；权利要求5限定了重金属体系与树脂基体的质量比、重金属体系与偶联剂的质量比以及重金属粒子的粒径范围；2）权利要求5限定了将钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、偶联剂和溶剂进行活化反应，得到改性重金属及其化合物；将所述改性重金属及其化合物与树脂基体混合，得到改性树脂；或者，将树脂基体和偶联剂进行活化反应，得到活化树脂；将所述钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、溶剂与所述活化树脂混合，得到改性树脂。基于上述区别特征确定本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提高复合材料对γ射线的屏蔽性能。对于区别特征1）的评述，详见对权利要求1的评述部分。对于区别特征2），依据证据3，本领域技术人员能够用偶联剂在溶剂中对重金属粒子进行表面改性，然后将改性重金属粒子与树脂基体混合得到预浸树脂以改善其与树脂的分散性。另外，本领域技术人员也可以将树脂与偶联剂进行活化反应，然后再将重金属粒子及溶剂与活化树脂混合得到预浸树脂使得重金属粒子能够在树脂中得到良好的分散。因此，权利要求5不具备创造性。（4）从属权利要求6-7的附加技术特征为本领域的常规技术手段，因此，权利要求6-7也不具备创造性。（5）针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：①对比文件1与本申请涉及相同的技术领域，二者的发明目的是相同的。②本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提高复合材料对γ射线的屏蔽性能，而非本申请声称的所要解决的技术问题。③本领域技术人员在面临提高对比文件1中复合材料对γ射线的屏蔽性能时，有动机加入对比文件2的γ射线屏蔽剂。对比文件2也公开了用偶联剂进行分散，本领域技术人员不会仅考虑分散剂而忽略偶联剂。另外，依据证据1和证据2，重金属粒子的小粒径及其在树脂中的分散均匀性对于射线屏蔽是有利的，本领域技术人员能够调整重金属粒子的粒径并改善其在树脂复合材料中的分散均匀性以获得屏蔽性能优异的复合材料。并且本领域技术人员能够根据复合材料的防辐射性能及力学性能的平衡经常规实验确定重金属体系和树脂基体的质量比。此外，依据证据3，本领域技术人员能够用偶联剂对重金属粒子进行表面改性以改善其与树脂的分散性，从而提高材料的屏蔽性能。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年09月29日提交了意见陈述书，未对申请文件进行修改，复审请求人在意见陈述书中提出如下理由：①对比文件1的目的是为了提高材料抗电离辐射性能，本申请的目的是得到防电离辐射的复合材料，二者的技术目的不同。②本申请实际要解决的技术问题是提供一种同时具有良好防辐射性能和力学性能的防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料。③为了获得同时具有良好防辐射性能和力学性能的防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料，对具有辐射屏蔽作用的金属物质的确定需要付出创造性劳动。对比文件2添加了快中子慢化剂、热中子吸收剂与γ射线屏蔽剂三种添加剂，本领域技术人员没有动机仅添加γ射线屏蔽剂，人为弱化复合材料的防辐射能力。对比文件2添加分散剂保证γ射线屏蔽剂的分散效果，本领域技术人员不知道如何避免复合材料中微米级以下的原料粒子的团聚。对比文件2中γ射线屏蔽剂的用量高于本申请且粒径一般为20-70μm，本领域技术人员没有动机降低γ射线屏蔽剂的用量而得到具有良好力学性能和防辐射性能的复合材料，也不会想到使用小粒径的γ射线屏蔽剂。④证据1给出的对高能X射线具有吸收作用的材料记载，不能作为所谓公知常识评述本申请所述针对γ射线屏蔽的技术方案。就证据2而言，本领域技术人员无从获知金属及其化合物的粒径调整范围和调整方向。证据3中没有对偶联剂与纳米粉体以及有机高聚分子的用量关系记载，本领域技术人员无从了解偶联剂在实际实验过程中对反应体系的影响关系，无法确定如何保证偶联剂改善功能的发挥且保证其他技术目的的获得。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1. 审查文本的认定
复审请求人在提出复审请求时提交了权利要求书的全文修改替换页（共2页，7项）。经审查，上述修改文本符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所依据的文本为：复审请求人于2018年07月27日提交的权利要求第1-7项，于申请日2016年05月24日提交的说明书第1-12页、说明书附图第1页以及说明书摘要（下称复审决定文本）。
2. 关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先，应当确定与该权利要求要求保护的技术方案最接近的现有技术；继而，将权利要求要求保护的技术方案和该最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并客观分析要求保护的发明相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题；然后，从最接近的现有技术和发明实际解决的技术问题出发，判断引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员来说是否显而易见，如果是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
（1）、具体到本申请，权利要求1要求保护一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料（具体参见案由部分）。
对比文件1公开了一种玄武岩纤维增强环氧树脂基复合材料，其为单向（UD）AG80环氧树脂/ BF复合层压板：用丙酮制备密度为1.09g/cm3的AG80树脂溶液，然后采用湿法缠绕法制备BF/AG80预浸胶带，预浸胶带的面密度为340g/m2，树脂含量为28wt.%。这些胶带在通风条件下放置12小时，使溶剂挥发，直到挥发性含量低于1wt.%。然后，将预浸料手动放置到UD板中，以生产复合层压板，UD板在高压釜中固化（参见第101页左栏第3段以及右栏第1-2段）。对比文件1还公开了玄武岩纤维吸收和减弱了一部分高能γ射线，降低了其对树脂基体的破坏作用（参见第103页左栏第2段）。由此可见，对比文件1的玄武岩纤维增强环氧树脂基复合材料也属于一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料，具体为防γ射线辐射的复合材料。
权利要求1与对比文件1相比，其区别特征在于：权利要求1含有重金属体系和偶联剂，对比文件1未公开；权利要求1限定了重金属体系与树脂基体的质量比、重金属体系与偶联剂的质量比；权利要求1限定了重金属粒子的粒径范围。
合议组查明：本申请声称要解决的技术问题是提供一种同时具有良好的防辐射性能和力学性能的防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料，通过在树脂基体中加入偶联剂改性重金属粒子及玄武岩纤维使得复合材料具有良好的防辐射性能和力学性能。本申请说明书第3页第16-26行记载了“玄武岩纤维含有较高含量的铁、锰等重核元素，重核元素提高了玄武岩纤维对高能电离辐射的吸收和散射作用，与其他增强纤维相比，具有更好的射线屏蔽性能。对于高密度的钨、铅等重金属及其化合物，由于钨、铅原子周围具有很高的电子云密度，这种高电子云密度能够有效的增加射线与电子发生碰撞的概率，进而提高发生康普顿散射的概率。因此，钨、铅等元素对能量较高的电离辐射具有很好的减弱和屏蔽作用，通过添加重金属钨、铅及其化合物填料，能够有效的降低高能射线的能量，使其转变为低能辐射，进而被玄武岩纤维所吸收。此外，玄武岩纤维和树脂基体相互配合，使得本申请所述复合材料具有优异的力学性能。本发明使重金属及其化合物、树脂基体和玄武岩纤维相互配合，互相作用，得到的防电离辐射复合材料能够同时具有良好的防辐射性能和力学性能。”；本申请实施例1的单向纤维复合材料板材的拉伸强度为1360MPa，拉伸模量为57GPa，弯曲强度为1930MPa，弯曲强度为55GPa，层间剪切强度为87MPa；玻璃化转变温度为260℃，说明本实施例得到的单向纤维复合材料板材具有很好的力学性能和耐热性能。对141Am产生的59.5keVγ射线半吸收厚度为0.73cm，133Ba产生的356keVγ射线半吸收厚度为5.8cm，对137Cs产生的662keVγ射线半吸收厚度为6.8cm，证明得到的单向纤维复合材料板材对射线的吸收能力很强。受2MGy 60Coγ射线辐照后，玻璃化转变温度下降5.7％，拉伸性能提高2％，拉伸模量提高2％，弯曲强度下降2％，弯曲模量下降3.7％，层间剪切强度提高5％。说明所述单向纤维复合材料板材经受辐照后，没有明显地性能衰减，能够经受大剂量的γ射线辐照。由此可知，本申请在复合材料中加入偶联剂改性重金属粒子能够提高复合材料对高能射线的屏蔽性能。对比文件1公开了BF/AG80复合材料的拉伸强度为1360MPa，拉伸模量为57GPa，断裂伸长率为2.4%，层间剪切强度为88MPa；经过2.0MGy的Co γ射线辐照后拉伸强度提高了1.6%，拉伸模量提高了2.2%，层间剪切强度提高了4.8%（参见第106页表7）；AG80树脂的Tg为260.9℃（参见第103页表4）。由此可见，对比文件1与本申请在力学性能、耐热性能及抗辐照性能方面相当，本申请没有相关实验数据证明上述区别特征的存在使得复合材料的上述性能得到显著改善。本申请在复合材料中加入偶联剂改性重金属粒子提高了复合材料对γ射线的屏蔽性能。
因而基于上述区别特征，可以确定本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提高复合材料对γ射线的屏蔽性能。
对于上述区别特征，首先，对比文件2公开了一种环氧树脂基中子和γ射线屏蔽复合材料：环氧树脂 5-15重量份，固化剂 2-9重量份，快中子慢化剂 1-10重量份，热中子吸收剂 2-20重量份，γ射线屏蔽剂 65-85重量份，惰性稀释剂 0-3重量份，活性稀释剂 0-3重量份，促进剂 0-2重量份，助剂 0.5-5重量份。所述助剂为消泡剂、分散剂、偶联剂中的一种或多种。所述γ射线屏蔽剂为铅粉、氧化铅、醋酸铅、硫酸铅中的一种或多种。γ射线屏蔽剂主要为铅、含铅化合物，如铅粉、氧化铅、醋酸铅、硫酸铅等，可以是一种也可以是多种任意比例的混合。γ射线屏蔽剂的粒径一般为20-70μm。其中，优选铅粉（参见说明书第[0005]-[0007]、[0013]、[0018]、[0049]段）。对比文件2还公开了环氧树脂基中子和γ射线屏蔽复合材料，不仅具有优异的中子及γ射线混合场屏蔽功能，而且低毒、无气味，力学性能、耐腐蚀性能、抗开裂性能、防霉变性能优异，可广泛用于同位素放射源、核电站、加速器、辐射实验室的屏蔽保护，特别适用于核反应堆的屏蔽保护（参见说明书第[0034]段）。由此可知，对比文件2给出了在环氧树脂复合材料中加入γ射线屏蔽剂铅粉和/或含铅化合物使得复合材料具有优异的γ射线屏蔽性能的技术启示，本领域技术人员在面临提高对比文件1中复合材料对γ射线的屏蔽性能时，有动机加入对比文件2的γ射线屏蔽剂铅粉和/或含铅化合物。钨粉和碳化钨也是本领域常用的防电离辐射的屏蔽剂，本领域技术人员能够将钨粉和碳化钨用于对比文件1以提高复合材料对γ射线的屏蔽性能。其次，证据1指出树脂纳米级试样比相应的树脂常规试样对高能X射线的吸收能力强，其中树脂/纳米铅要比树脂/常规铅对高能X射线的屏蔽率提高20%-30%，这主要因为纳米颗粒的粒径大都在10-15nm之间，粒径最小，分布最均匀，同种树脂的纳米级材料比常规材料对同一能量的X射线的吸收能力强是由于纳米颗粒的表面效应和量子尺寸效应对它的光学特性影响而导致的结果（参见第64页右栏第2段）；在铅或硫酸铅的质量分数、试样厚度相同的条件下，铅或硫酸铅的颗粒越小，分布越均匀，对高能X射线和β射线的屏蔽性能越好（参见第65页右栏倒数第3段）。对于本领域技术人员而言，重金属铅及其化合物既能对X射线进行防护也能对γ射线进行防护，二者的防护机理是相同的，因而重金属粒子的小粒径及在树脂中分散均匀性对于射线屏蔽是有利的。证据2指出聚丙烯酸铅颗粒以纳米尺寸均匀的分散在环氧树脂中，其小尺寸效应可以增大其与射线碰撞的比表面积，而均匀分布又可以防止材料内部出现局部缺陷，增大了散射碰撞的概率，提高了材料的质量吸收系数，使其具有良好的屏蔽性能（参见第585页左栏第1段）；聚丙烯酸铅粒子以纳米级尺寸均匀分散是增大复合材料与γ射线的反应截面，增强材料屏蔽率的主要原因（参见第586页右栏第1段）。况且，本领域技术人员熟知射线与重金属及其化合物相互作用的过程中，射线能对重金属及其化合物表面的原子产生作用，重金属及其化合物的粒径越小，由于具有小尺寸效应及表面效应，能够增加射线与重金属及其化合物的接触面积，使之对射线的屏蔽性能加强，从而能够提高材料的防辐射性能。据此，本领域技术人员能够调整重金属粒子的粒径并改善其在树脂复合材料中的分散均匀性以获得屏蔽性能优异的复合材料，本领域技术人员能够经常规实验确定重金属粒子的粒径范围。另外，证据3指出用偶联剂法进行改性处理的主要目的是提高纳米粉体与其他物质-特别是有机高聚物分子的相容性，改善其在有机高聚物基料中的分散性的同时增加两种不同性质材料之间的结合力（参见第121页第1段）。纳米粉体表面改性处理中常用的偶联剂是硅烷、钛酸酯、铝酸酯和锆铝酸盐（参见第121页第2段）。湿法工艺也称溶液法是将偶联剂与低沸点溶剂配制成一定浓度的溶液，然后在一定温度下与纳米粉体反应，实现粉体的表面改性处理（参见第121页第3段）。据此，本领域技术人员能够用偶联剂对重金属粒子进行表面改性以改善其与树脂的分散性，从而提高材料的屏蔽性能，至于将重金属粒子与溶剂配成重金属体系也是本领域技术人员容易想到的，本领域技术人员能够根据重金属粒子表面偶联剂包覆均匀性的需求经常规实验确定重金属粒子与溶剂的质量、以及重金属体系和偶联剂的质量比。对钛酸酯偶联剂的具体类型的选择属于本领域技术人员的常规选择。此外，重金属粒子在树脂复合材料中的用量越多，对电离辐射的屏蔽效果就越好，但是复合材料的力学性能将受到影响，本领域技术人员能够根据复合材料的防辐射性能及力学性能的平衡经常规实验即可确定重金属体系和树脂基体的质量比。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域的常规技术手段以获得权利要求1要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）、关于权利要求2，对比文件1公开了无捻玄武岩纱（参见第101页左栏第5段）。另外，用玄武岩纤维织物如单向布、平纹布、斜纹布、缎纹布等制备增强复合材料属于本领域的常规技术手段。
关于权利要求3，对比文件2公开了γ射线屏蔽剂为铅粉、氧化铅、醋酸铅、硫酸铅中的一种或多种（参见说明书第[0018]段）。硫化铅、草酸铅和硬脂酸铅也属于本领域常用的γ射线屏蔽剂。
关于权利要求4，对比文件1公开了为了获得具有优异抗辐射性能的玄武岩纤维复合材料，选择含有固化剂4，4’-二氨基二苯砜（DDS）的四缩水甘油醚-4,4’-二氨基二苯基甲烷（AG80）（参见第101页左栏倒数第1-2段），可见，从属权利要求4的附加技术特征已被对比文件1公开。
因此，在引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（3）、权利要求5要求保护防电离辐射复合材料的制备方法，对比文件1公开了一种玄武岩纤维增强环氧树脂基复合材料，详见对权利要求1的评述。权利要求5与对比文件1相比，其区别特征在于：1）、权利要求5含有重金属体系和偶联剂，对比文件1未公开；权利要求5限定了重金属体系与树脂基体的质量比，还限定了重金属体系与偶联剂的质量比；权利要求5还限定了重金属粒子的粒径范围；2）、权利要求5限定了将钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、偶联剂和溶剂进行活化反应，得到改性重金属及其化合物；将所述改性重金属及其化合物与树脂基体混合，得到改性树脂；或者，将树脂基体和偶联剂进行活化反应，得到活化树脂；将所述钨、碳化钨、铅和含铅化合物中一种或几种、溶剂与所述活化树脂混合，得到改性树脂；对比文件1未公开。
合议组查明，基于对权利要求1的评述可知，对比文件1与本申请在力学性能、耐热性能及抗辐照性能方面相当，区别特征的存在没有使得复合材料的上述性能得到显著改善，本申请没有相关实验数据予以证明。本申请在复合材料中加入偶联剂改性重金属粒子提高了复合材料对γ射线的屏蔽性能。
因而基于上述区别特征，可以确定本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提高复合材料对γ射线的屏蔽性能。
对于区别特征1）的评述，详见对权利要求1的评述部分。
对于区别特征2），依据证据3（详见对权利要求1的评述），本领域技术人员能够用偶联剂在溶剂中对重金属粒子进行表面改性，然后将改性重金属粒子与树脂基体混合得到预浸树脂以改善其与树脂的分散性。另外，本领域技术人员也可以将树脂与偶联剂进行活化反应，然后再将重金属粒子及溶剂与活化树脂混合得到预浸树脂使得重金属粒子能够在树脂中得到良好的分散。
因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2及本领域的普通技术手段以获得权利要求5要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求5不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（4）、关于权利要求6-7，本领域技术人员能够根据重金属粒子在树脂基体中的分散性、预浸料混合均匀性及混合效率等需求经常规实验确定活化反应温度、活化反应时间及混合温度。因此，在引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求6-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（5）、对于复审请求人陈述的意见（具体参见案由部分），合议组认为：①对比文件1公开了玄武岩纤维吸收和减弱了一部分高能γ射线，降低了其对树脂基体的破坏作用（参见第103页左栏第2段），对比文件1的玄武岩纤维增强环氧树脂基复合材料也属于一种防电离辐射的纤维增强树脂基复合材料，具体为防γ射线辐射的复合材料。由对比文件1表2可知，玄武岩纤维的化学组成中含有Fe2O3和MnO，Fe和Mn的存在能够吸收电离辐射，对射线有屏蔽作用。对比文件1与本申请涉及相同的技术领域，二者的发明目的是相同的。②基于对权利要求1的评述可知，本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是：提高复合材料对γ射线的屏蔽性能，而非本申请声称的所要解决的技术问题。③对比文件2中快中子慢化剂和热中子吸收剂主要对中子进行屏蔽，γ射线屏蔽剂主要对γ射线进行屏蔽，本领域技术人员在面临提高对比文件1中复合材料对γ射线的屏蔽性能时，有动机加入对比文件2的γ射线屏蔽剂铅粉和/或含铅化合物，γ射线屏蔽剂与玄武岩纤维在复合材料中未取得协同作用，尤其在复合材料的力学性能及防辐射性能等方面未取得预料不到的技术效果，本申请说明书及实施例没有相关实验数据予以证明。对比文件2中的所述助剂为消泡剂、分散剂、偶联剂中的一种或多种，其也公开了用偶联剂进行分散，本领域技术人员不会仅考虑分散剂而忽略偶联剂，并且对比文件2中没有记载必须使用分散剂才能使得屏蔽剂获得良好的分散。另外，本申请说明书及实施例没有相关实验数据证明选择本申请粒径范围的重金属粒子对复合材料的防辐射性能产生何种影响，带来了何种技术效果。况且依据证据1和证据2，对于本领域技术人员而言，重金属铅及其化合物既能对X射线进行防护也能对γ射线进行防护，二者的防护机理是相同的，重金属粒子的小粒径及其在树脂中的分散均匀性对于射线屏蔽是有利的，本领域技术人员能够调整重金属粒子的粒径并改善其在树脂复合材料中的分散均匀性以获得屏蔽性能优异的复合材料，本领域技术人员能够经常规实验确定重金属粒子的粒径范围。并且重金属粒子在树脂复合材料中的用量越多，对电离辐射的屏蔽效果就越好，但是重金属粒子作为无机填充剂会对复合材料的力学性能产生影响，本领域技术人员能够根据复合材料的防辐射性能及力学性能的平衡经常规实验确定重金属体系和树脂基体的质量比。此外，依据证据3，本领域技术人员能够用偶联剂对重金属粒子进行表面改性以改善其与树脂的分散性，从而提高材料的屏蔽性能，本领域技术人员能够根据重金属粒子表面偶联剂包覆均匀性的需求经常规实验确定重金属粒子与溶剂的质量、以及重金属体系和偶联剂的质量比。综上，复审请求人的上述主张不具有说服力，合议组不予支持。
基于上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年06月21日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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