非水电解液及非水电解质电池-复审决定


发明创造名称:非水电解液及非水电解质电池
外观设计名称:
决定号:201644
决定日:2020-01-16
委内编号:1F275585
优先权日:2008-02-29,2008-06-06,2008-06-18
申请(专利)号:201610124233.1
申请日:2009-02-27
复审请求人:三菱化学株式会社
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:马冬娜
合议组组长:王志宇
参审员:伍俊霞
国际分类号:H01M10/0525,H01M10/0567,H01M10/0569
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:权利要求与作为最接近现有技术的对比文件的技术方案相比存在区别技术特征,对比文件没有给出与该区别技术特征相关的技术启示,该区别技术特征不属于本领域的公知常识,而且基于该区别技术特征该权利要求的技术方案解决了技术问题、能够获得有益的技术效果,则该权利要求相对于上述对比文件和公知常识的结合具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为2016101242331、名称为“非水电解液及非水电解质电池”的发明专利申请(下称本申请)。本申请为分案申请, 申请人为三菱化学株式会社,其母案申请号为200980106400.8,母案申请日为2009年02月27日,优先权日为2008年02月29日、2008年06月06日和2008年06月18日,分案申请提交日为2016年03月04日,公布日为2016年07月13日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年12月04日对本申请作出了驳回决定。驳回决定所依据的文本为:申请人于2018年07月25日提交的权利要求第1-9项,2016年03月04日提交的说明书摘要和说明书第1-1108段。其中引用以下对比文件:
对比文件1:CN101107745A,公开日为2008年01月16日。
驳回的具体理由是:本申请权利要求1-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。原审查部门认为:(1)权利要求1请求保护一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液,对比文件1公开一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液,权利要求1与对比文件1的区别为:①通式1的化合物选择只含氢原子的苯环基的化合物,同时进一步限定了通式1中的R1为甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、叔戊基、1,1-二甲基丁基、环丁基、环戊基、环己基、2-甲基环己基、2-乙基环己基、氟甲基、1-氟乙基、1,1-二氟乙基、1,2-二氟乙基、2,2-二氟乙基、2-氟环戊基或2,3-二氟环戊基等取代基;②还含有二氟磷酸盐。基于上述区别,权利要求1的技术方案实际解决的技术问题是:①提供一种通式1的化合物的具体选择;②提高循环特性及提高高温保存特性。对于上述区别①,对比文件1公开了五氟苯基化合物,对于本领域技术人员来说,在其衍生物中寻找与其性质相似的物质作为替代方案,是一种常规选择,而当通式1中的R1为乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、叔戊基等取代基时,通式1与五氟苯基化合物相差仅仅就是苯环外部的氟原子,而氟的存在是用于增加该化合物的稳定性,因此,本领域技术人员能够确定通式1的性质与五氟苯基化合物相似,也能用于对比文件1,并且能够取得相近的技术效果。当通式1中的R1为甲基、1,1-二甲基丁基、环丁基、环戊基、环己基、2-甲基环己基、2-乙基环己基、氟甲基、1-氟乙基、1,1-二氟乙基、1,2-二氟乙基、2,2-二氟乙基、2-氟环戊基或2,3-二氟环戊基等取代基时,这些取代基均为常见的烷基或环烷基及其氟代衍生物,在对比文件1公开了R15为碳原子数为2-5的烷氧基羰基的基础上,将这些取代基用于形成对比文件1中的苯基化合物,是本领域技术人员容易想到和做出的,无需付出创造性的劳动。对于上述区别②,采用二氟磷酸盐作为添加剂以提高循环特性及提高高温保存特性是本领域的常用技术手段。因此,本领域技术人员在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段,得到权利要求1的技术方案是显而易见的,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。(2)权利要求2-9的附加技术特征或者被对比文件1公开、或者是本领域技术人员通过有限的试验即可得到的、或者是本领域的常规选择、或者是本领域的常用技术手段;因此当引用的权利要求不具备创造性时,权利要求2-9也不具备创造性。
驳回决定所针对的权利要求1-9内容如下:
“1. 一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液,该非水电解液含有下述非水电解液A,
非水电解液A:含有下述通式(1)表示的化合物,并且还含有具有C=C不饱和键的环状碳酸酯及二氟磷酸盐的非水电解液,

并且,所述通式(1)表示的化合物选自碳酸甲基苯基酯、碳酸乙基苯基酯、碳酸正丙基苯基酯、碳酸异丙基苯基酯、碳酸正丁基苯基酯、碳酸异丁基苯基酯、碳酸仲丁基苯基酯、碳酸叔丁基苯基酯、碳酸正戊基苯基酯、碳酸叔戊基苯基酯、碳酸(1,1-二甲基丁基)苯基酯、碳酸环丁基苯基酯、碳酸环戊基苯基酯、碳酸环己基苯基酯、碳酸(2-甲基环己基)苯基酯、碳酸(2-乙基环己基)苯基酯、碳酸氟甲基苯基酯、碳酸(1-氟乙基)苯基酯、碳酸(1,1-二氟乙基)苯基酯、碳酸(1,2-二氟乙基)苯基酯、碳酸(2,2-二氟乙基)苯基酯、碳酸(2-氟环戊基)苯基酯、碳酸(2,3-二氟环戊基)苯基酯。
2. 权利要求1所述的非水电解液,其中,所述非水电解液A含有的上述通式(1)表示的化合物在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且小于10重量%。
3. 权利要求1所述的非水电解液,其中,所述非水电解液A含有的具有C=C不饱和键的环状碳酸酯及二氟磷酸盐在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且10重量%以下。
4. 权利要求2所述的非水电解液,其中,所述非水电解液A含有的具有C=C不饱和键的环状碳酸酯及二氟磷酸盐在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且10重量%以下。
5. 权利要求1~4中任一项所述的非水电解液,其中,在所述非水电解液 A中,非水溶剂含有选自碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯中的环状碳酸酯、非对称链状碳酸二烷基酯、和对称链状碳酸二烷基酯。
6. 权利要求1所述的非水电解液,其中,在上述非水电解液A中,含有碳酸甲基苯基酯作为通式(1)表示的化合物,且含有碳酸亚乙烯酯作为具有C=C不饱和键的环状碳酸酯。
7. 权利要求1所述的非水电解液,其中,在上述非水电解液A中,含有碳酸甲基苯基酯作为通式(1)表示的化合物。
8. 权利要求7所述的非水电解液,其中,所述二氟磷酸盐是二氟磷酸锂。
9. 一种非水电解质电池,其包含:能够吸留和放出锂离子的负极和正极;以及非水电解液,其中,所述非水电解液为权利要求1~8中任一项所述的非水电解液。”
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2019年03月06日向国家知识产权局提出了复审请求,并提交了权利要求书修改替换页。复审请求人认为:(1)本申请的非水电解液同时含有碳酸甲基苯基酯、碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐,实际解决的技术问题是具有优异的“过充电时的安全性”及“高温保存特性”;对比文件1没有公开上述内容,从而认为权利要求1具备创造性。(2)对比文件1以循环特性为其课题,对于本申请提高过充电时的安全性和高温保存特性没有任何的认知。从而认为权利要求具备创造性。修改后的权利要求书如下:
“1. 一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液,该非水电解液含有下述非水电解液A,
非水电解液A:含有碳酸甲基苯基酯,并且还含有碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐的非水电解液。
2. 权利要求1所述的非水电解液,其中,所述非水电解液A含有的上述碳酸甲基苯基酯在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且小于10重量%。
3. 权利要求1所述的非水电解液,其中,所述非水电解液A含有的碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且10重量%以下。
4. 权利要求2所述的非水电解液,其中,所述非水电解液A含有的碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且10重量%以下。
5. 权利要求1~4中任一项所述的非水电解液,其中,在所述非水电解液A中,非水溶剂含有选自碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯中的环状碳酸酯、非对称链状碳酸二烷基酯、和对称链状碳酸二烷基酯。
6. 权利要求1所述的非水电解液,其中,所述二氟磷酸盐是二氟磷酸锂。
7. 一种非水电解质电池,其包含:能够吸留和放出锂离子的负极和正极;以及非水电解液,其中,所述非水电解液为权利要求1~6中任一项所述的非水电解液。”
经形式审查合格,国家知识产权局于2019年03月12日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为:对比文件1中公开了碳酸乙基五氟苯基酯,而对于本领域技术人员来说,在其衍生物中寻找与其性质相似的物质如碳酸甲基苯基酯作为替代方案,是一种常规选择,对比文件1仅没有记载过充电时的安全性,本申请说明书中的通式1限定的并非仅仅是H原子,其中还包括卤原子,对比文件1由于具备此化合物,其相应地也能够实现过充电时的安全性和保持特性的技术效果。从而认为权利要求不具备创造性。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月09日向复审请求人发出复审通知书,引用原审查部门在驳回决定中所引用的对比文件1作为现有技术,指出:在对比文件1的基础上结合公知常识,得到权利要求1-7请求保护的技术方案是显而易见的,权利要求1-7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见,合议组认为:(1)对比文件1中的非水电解液,包括乙烯基碳酸亚乙酯和甲基五氟苯基碳酸酯。本申请中的碳酸甲基苯基酯其苯环周围是氢原子;与对比文件1公开的甲基五氟苯基碳酸酯相比,区别仅仅是对比文件1中苯环的外部是氟原子。本领域技术人员在其衍生物中寻找与其性质相似的物质如碳酸甲基苯基酯作为替代方案,是一种常规选择,属于本领域常用的技术手段;对于本申请中的碳酸亚乙烯酯和对比文件1中的乙烯基碳酸亚乙酯,它们都是本领域常用的包括不饱和键的环状碳酸酯,本领域技术人员容易想到也可以在电解液中添加性质类似的碳酸亚乙烯酯作为替代方案,这也是一种常规选择;无需付出创造性的劳动。二氟磷酸盐是本领域常用于电解液的添加剂,其作用就是增加充电后的贮藏特性,提高充放电性能,本领域技术人员容易想到可以添加该物质。本申请的实施例1-3记载了同时含有碳酸甲基苯基酯、碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐的技术方案,可以看出其与实施例1-1(同时含碳酸甲基苯基酯和碳酸亚乙烯酯)和实施例1-2(同时含有碳酸甲基苯基酯和二氟磷酸盐)相比,过充电后OCV分别是升高0.01V和降低0.01V,连续充电后残存容量则仅增加1%,可见,权利要求1通过同时含有碳酸甲基苯基酯、碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐,三种组分之间并无明显的协同作用,并未取得预料不到的技术效果。(2)本申请所要解决的技术问题是提高过充电时的安全性、并且具有高容量、以及优异的高温保存特性和循环特性。对比文件1中所要解决的技术问题也有明确记载,即提供一种电容量,循环特性,保存特性优异的电解液,可见,对比文件1与本申请解决的技术问题基本相同(仅没有记载过充电时的安全性而已)。同时,本申请说明书中的通式1限定的并非仅仅是H原子,其中还包括卤原子(参见说明书第[0029]-[0031]段),由此可见,对比文件1中的甲基五氟苯基碳酸酯客观上也能够解决上述过充电时的安全性问题。综上所述,复审请求人的意见陈述不具有说服力。
复审请求人于2019年10月09日提交了意见陈述书,并对权利要求书进行修改:将原从属权利要求2和3的附加技术特征合并入权利要求1形成新的权利要求1,删除原权利要求2-4,并对权利要求的编号和引用关系进行适应性修改。复审请求人认为:对比文件1中没有给出可以将氟原子置换为氢原子的暗示,与此相对,本申请说明书第12页第7-8行明确记载了“从提高过充电时的安全性和电池特性这些方面来考虑,优选R2-R6为氢原子”,因此,无法由对于碳酸甲基苯基酯没有任何记载和暗示的对比文件1容易地得到本申请;为了进一步证实本申请的碳酸甲基苯基酯的情况相对于R2-R6均为F的甲基五氟苯基酯的情况下的技术效果,申请人提交了比较试验的试验情况及效果。从而认为权利要求具备创造性。
复审请求人于2019年10月09提交的权利要求书如下:
“1. 一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液,该非水电解液含有下述非水电解液A,
非水电解液A:含有碳酸甲基苯基酯,并且还含有碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐的非水电解液,
所述非水电解液A含有的上述碳酸甲基苯基酯在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且小于10重量%,
所述非水电解液A含有的碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且10重量%以下。
2. 权利要求1所述的非水电解液,其中,在所述非水电解液A中,非水溶剂含有选自碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯中的环状碳酸酯、非对称链状碳酸二烷基酯、和对称链状碳酸二烷基酯。
3. 权利要求1所述的非水电解液,其中,所述二氟磷酸盐是二氟磷酸锂。
4. 一种非水电解质电池,其包含:能够吸留和放出锂离子的负极和正极;以及非水电解液,其中,所述非水电解液为权利要求1~3中任一项所述的非水电解液。”
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以依法作出审查决定。

二、决定的理由
关于审查文本
复审请求人于2019年10月09日提交了修改的权利要求书,经审查,上述修改文本符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此,本复审请求审查决定针对的文本为:复审请求人于2019年10月09日提交的权利要求第1-4项,2016年03月04日提交的说明书摘要和说明书第1-1108段。
关于创造性
专利法第22条第3款规定:创造性,是指同申请日以前已有的技术相比,该发明有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型有实质性特点和进步。
权利要求与作为最接近现有技术的对比文件的技术方案相比存在区别技术特征,对比文件没有给出与该区别技术特征相关的技术启示,该区别技术特征不属于本领域的公知常识,而且基于该区别技术特征该权利要求的技术方案解决了技术问题、能够获得有益的技术效果,则该权利要求相对于上述对比文件和公知常识的结合具备创造性。
本复审请求审查决定引用原审查部门在驳回决定和复审通知书中所引用的对比文件1作为现有技术,即:
对比文件1:CN101107745A,公开日为2008年01月16日。
2.1关于权利要求1的创造性。
权利要求1请求保护一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液。对比文件1公开了一种包含电解质和非水溶剂的非水电解液,并具体公开以下内容(参见说明书第4页第10行-第19页第9行):包括碳酸亚乙酯衍生物和五氟苯氧基化合物,其中碳酸亚乙酯衍生物可以为乙烯基碳酸亚乙酯,五氟苯氧基化合物可以为甲基五氟苯基碳酸酯。
可见,权利要求1与对比文件1的区别技术特征为:(1)非水电解液A中含有的是碳酸甲基苯基酯,非水电解液A含有的上述碳酸甲基苯基酯在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且小于10重量%;(2)非水电解液A中还含有碳酸亚乙烯酯和二氟磷酸盐,非水电解液A含有的碳酸亚乙烯酯及二氟磷酸盐在非水电解液A中所占的比例为0.001重量%以上且10重量%以下。基于上述区别技术特征,权利要求1的技术方案实际所解决的技术问题是:(1)如何提高过充电时的安全性;(2)提供替换的碳酸亚乙烯酯材料以及如何提高循环特性和高温保存特性。
对于区别技术特征(2),本申请中的碳酸亚乙烯酯和对比文件1中的乙烯基碳酸亚乙酯,它们都是本领域常用的包括不饱和键的环状碳酸酯,本领域技术人员容易想到也可以在电解液中添加性质类似的碳酸亚乙烯酯作为替代方案,这是一种常规选择,无需付出创造性的劳动;本领域中,二氟磷酸盐是常用的电解液添加剂,其作用就是提高充电后的贮藏性能和充放电性能,为了提高循环特性和高温保存特性,本领域技术人员容易想到可以采用二氟磷酸盐作为添加剂,这无需付出创造性的劳动,其效果也是可以预期的。
对于区别技术特征(1),本申请中,碳酸甲基苯基酯的苯环周围是氢基团,由本申请说明书的记载可知,R2-R6表示氢原子或卤原子,从提高过充电时的安全性和电池特性这些方面考虑,优选R2-R6为氢原子,也即与苯环周围是氟原子相比,苯环周围是氢原子时更能提高过充电时的安全性。对比文件1中,甲基五氟苯基碳酸酯的苯环周围是氟取代基,对比文件1没有给出与苯环周围是氟原子相比,苯环周围是氢原子时更能提高过充电时安全性的技术启示。因此,本领域技术人员在面对如何提高过充电时安全性的技术问题时,没有动机在对比文件1技术方案的基础上进一步采用上述区别技术特征(1)中内容以解决该技术问题。
上述区别技术特征(1)也不是本领域的公知常识。并且,基于上述区别技术特征(1),权利要求1的技术方案提高了电池过充电时的安全性,取得了有益的技术效果。
因此,权利要求1的技术方案相对于对比文件1和本领域公知常识的结合具有突出的实质性特点和显著的进步,具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2关于权利要求2-4的创造性
权利要求2-3引用权利要求1,在引用的权利要求相对于对比文件1和公知常识具备创造性的情况下,从属权利要求2-3相对于上述现有技术也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求4请求保护一种非水电解质电池,其中的非水电解液为权利要求1-3中任一项所述的非水电解液,由于权利要求1-3请求保护的非水电解液相对于对比文件1和公知常识的结合具有创造性,因此,权利要求4请求保护的非水电解质电池,相对于对比文件1和本领域公知常识的结合也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3.关于前置审查意见
对于前置审查意见,合议组认为:本申请中,碳酸甲基苯基酯其苯环周围是氢基团,与苯环周围是氟取代基相比,苯环周围是氢基团时更能提高过充电时的安全性。对比文件1中,甲基五氟苯基碳酸酯其苯环周围是氟取代基,对比文件1没有提及当苯环周围是氢基团时更能提高过充电时安全性。因此,本领域技术人员在面对如何提高过充电时安全性的技术问题时,没有动机在对比文件1技术方案的基础上进一步采用上述区别技术特征(1)中内容以解决该技术问题。
至此,驳回决定及前置审查意见中指出的缺陷均已克服。至于本申请是否存在其它不符合专利法及实施细则规定的相关缺陷,由后续程序继续审查。
基于上述事实和理由,合议组依法作出如下决定。

三、决定
撤销国家知识产权局于2018年12月04日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在复审请求人于2019年10月09日提交的权利要求第1-4项,2016年03月04日提交的说明书摘要和说明书第1-1108段的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定, 复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京市知识产权法院起诉。


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