发明创造名称：一种高稳定性零价α-Fe粒子的简便制备方法
外观设计名称：
决定号：201369
决定日：2020-01-16
委内编号：1F275243
优先权日：
申请（专利）号：201610300125.5
申请日：2016-05-03
复审请求人：陕西理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：宋卫华
合议组组长：路志芳
参审员：王斐
国际分类号：B22F9/30(2006.01)
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求所请求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，但该区别技术特征是本领域普通技术常识或是本领域技术人员通过常规的有限试验容易得到的，且其技术效果也是可预料得到的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610300125.5，名称为“一种高稳定性零价α-Fe粒子的简便制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为陕西理工大学。本申请的申请日为2016年05月03日，公开日为2016年08月10日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门以本申请权利要求1-3不符合专利法第22条第3款的规定为由于2018年12月17日发出驳回决定，驳回决定所针对的文本是：申请日2016年05月03日提交的说明书摘要、说明书第1-26段（第1-3页）、摘要附图、说明书附图图1-3（第1页）；以及2018年05月14日提交的权利要求第1-3项。驳回决定引用了如下对比文件：
对比文件1：“不同气氛下柠檬酸铁制备铁氧化物的研究”，石磊等，《功能材料》，第41卷，第2期，第253-255、259页，2010年12月31日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种高稳定性零价α-Fe粒子的简便制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
1)将有机含铁化合物研磨至粒度低于100目，放入坩埚，然后再放入马弗炉中；
2)以1-10℃/min的升温速度，在惰性气氛下将步骤1)中的马弗炉升至400-800℃，保温2-6h，然后让马弗炉自然降至室温；
3)将步骤2)中降温后的坩埚取出，得到具有均匀粒度且稳定性高的零价α-Fe粒子。
2. 如权利要求1所述的制备方法，其特征在于上述所提及的有机含铁化合物可以是柠檬酸铁或柠檬酸铁铵中的一种。
3. 如权利要求1所述的制备方法，其特征在于上述所提及的惰性气氛，可以是氮气、氩气，或其它惰性气体。”
驳回决定指出：权利要求1与对比文件1的区别在于：（1）本申请步骤1中将有机含铁化合物研磨至粒度低于100目，步骤2的温度为400-800℃，保温时间为2-6h；（2）本申请的马弗炉为自然降至室温，得到具有均匀粒度且稳定性高的零价α-Fe铁粒子。对于区别（1），其中原料研磨及粒度要求，是本领域的常规技术手段，反应温度和时间则是本领域常规选择；对于区别（2）是本领域常规技术手段；因此权利要求1相对于对比文件1和本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于从属权利要求2-3，其中柠檬酸铁在氮气气氛下热解已被对比文件1公开，而原料为柠檬酸铁铵、采用氩气或其它惰性气氛，均是本领域常规选择；因此其也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于申请人的意见陈述，驳回决定进一步指出：对比文件1公开了将柠檬酸铁在惰性气氛下加热可得到零价Fe粒子，同样不需要加入专用还原剂，可见其公开了本申请的发明构思，进而基于对比文件1公开的内容，本领域技术人员有动机选用更纯净的惰性气氛避免铁的氧化物产生进而得到更为纯净的零价铁；原料研磨及粒度要求，是本领域的常规选择；基于对比文件1公开的热处理温度、加热时间的影响，本领域技术人员有动机调节反应时间以得到零价α-Fe，其效果是可预期的。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2019年02月22日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：本申请最终得到的是零价α-Fe粒子，而对比文件1得到的是Fe、FeO和无定形热解炭的混合物，且Fe并非纯相Fe；本申请制备零价α-Fe粒子的条件参数明显不同于对比文件1，采用对比文件1的方法及制备参数无法得到本申请的纯相零价α-Fe粒子，且自然降温至室温也不是常规技术手段；与对比文件1相比，本申请的制备工艺简单、无需加入专用还原剂，缩短了制备时间，提高了制备效率，降低了制备成本，粒径分布均匀、饱和磁化强度高、稳定性高。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年03月11日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：基于对比文件1公开的在氮气气氛下，在马弗炉中加热柠檬酸铁可得到零价铁粒子的内容，本领域技术人员可根据实际需求对反应条件、参数进行调控，不需要付出创造性劳动，其中调节保温时间、冷却方式的效果均是本领域技术人员可预料得到的；由于本申请与对比文件1的反应原料和反应原理均相同，即都是通过加热柠檬酸铁产生热解碳，由热解碳还原铁氧化物，在此基础上，为提高产物纯度，提高氮气纯度减少铁氧化物的产生以得到纯相铁，并不需要付出创造性劳动；因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年10月15日向复审请求人发出复审通知书，指出：独立权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：将含铁有机化合物研磨至粒度低于100目；在惰性气氛下加热并保温2-6h，然后让马弗炉自然降至室温，将坩埚取出，得到具有均匀粒度且稳定性高的零价α-Fe粒子。然而，基于对比文件1公开的柠檬酸铁在氮气气氛下的TG/DTG曲线、以及热处理温度和时间对氧化还原反应的影响，本领域技术人员可选用纯净N2、优化柠檬酸铁在N2气氛下加热温度及保温时间，获得纯相零价α-Fe粒子产物，而原料粒度和冷却方式是本领域的常规技术手段；因此权利要求1相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于从属权利要求2-3，其中柠檬酸铁在氮气气氛下热解已被对比文件1公开，而原料为柠檬酸铁铵、采用氩气或其他惰性气氛，均是本领域常规选择，因此其也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见陈述，合议组进一步指出：本申请与对比文件1零价α-Fe的制备过程及机理完全相同，都是利用柠檬酸铁热解形成的铁氧化物与热解炭发生氧化还原反应得到，基于对比文件1公开的热处理温度、时间对氧化还原反应的影响，本领域技术人员有动机选择更纯净的N2气氛并优化柠檬酸铁在N2气氛下热解温度及保温时间，促进Fe3O4、FeO全部转变为Fe，从而得到纯相零价α-Fe粒子产物；原料粒度和冷却方式是本领域常规选择，其效果是可预期的；对比文件1的制备方法同样具有本申请所述的技术效果，其中饱和磁化强度由α-Fe粒子本身带来的，对此本领域技术人员可通过常规分析测量手段得出，其效果也是可预期的。
复审请求人于2019年11月12日提交了意见陈述书，未修改申请文件。复审请求人认为：对比文件1解决的技术问题与本申请不同；基于对比文件1公开的内容，本领域技术人员不容易想到本申请α-Fe粒子的制备条件参数；本申请最终得到的是零价α-Fe粒子，对比文件1得到的是Fe、FeO和无定形热解炭的混合物，且Fe并非纯相Fe；本申请制备零价α-Fe粒子的条件参数明显不同于对比文件1，本申请中的升温速度、加热时间及保温时间，保证晶粒细化均匀、得到的零价α-Fe粒子稳定性更高，且自然降温至室温也提高了零价α-Fe粒子的稳定性，并非常规技术手段；与对比文件1相比，本申请的制备工艺简单、无需加入专用还原剂，缩短了制备时间，提高了制备效率，降低了制备成本，粒径分布均匀、饱和磁化强度高、稳定性高。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在复审阶段未修改申请文件，因此本复审请求审查决定所针对的文本与驳回决定针对的文本相同，即：申请日2016年05月03日提交的说明书摘要、说明书第1-26段（第1-3页）、摘要附图、说明书附图图1-3（第1页）；以及2018年05月14日提交的权利要求第1-3项。
关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
具体到本案：
独立权利要求1请求保护一种高稳定性零价α-Fe粒子的简便制备方法。对比文件1公开了不同气氛下柠檬酸铁制备铁氧化物的方法（参见第2.1节、第3.3节），具体步骤为：将装有柠檬酸铁（是有机含铁化合物的具体例）的坩埚置于马弗炉内，在无氧状态中进行热处理，热处理的升温速度为2℃/min，热处理温度为800℃，恒温时间分别为1h、4h、7h，其中在热处理7h后样品的XRD图谱中仅有FeO与Fe的衍射峰；纯铁在室温下为α-Fe，加热至912℃α-Fe转变为γ-Fe，由此可见对比文件1在800℃热处理获得的是α-Fe。
权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：将含铁有机化合物研磨至粒度低于100目；在惰性气氛下加热并保温2-6h，然后让马弗炉自然降至室温，将坩埚取出，得到具有均匀粒度且稳定性高的零价α-Fe粒子。基于该区别技术特征，确定该权利要求实际解决的技术问题是：如何获得纯相、粒度均匀且稳定性高的零价α-Fe粒子。
对于上述区别技术特征，对比文件1还公开了柠檬酸铁在氮气气氛下的TG/DTG曲线，其中柠檬酸铁在349℃附近热解，395℃形成铁氧化物，并在这两个温度区间内伴随热解炭的生成过程，在676℃附近热解炭与铁氧化物发生氧化-还原反应，其中700-800℃之间出现的增重现象显然是由于实验所用N2不纯，柠檬酸铁热解生成的低价铁氧化物被N2中所含的少量O2氧化所致（参见第3.1节，图2），并指出升高热处理温度或延长恒温时间都会促进热解炭与铁氧化物的氧化还原反应，即促进Fe3O4转变为Fe、FeO（参见摘要、第3.3节、第255页左栏第4段至右栏第1段），基于此，本领域技术人员通过选择更纯净的N2，并通过常规的有限试验优化柠檬酸铁在N2气氛下加热温度及保温时间，可使得柠檬酸铁的热分解产物-铁氧化物与热解炭发生更为充分的氧化还原反应，促进Fe3O4、FeO全部转变为Fe，从而得到纯相零价α-Fe粒子产物；另外，原料粒度越小、接触面积越大，越有利于反应充分进行，从而有利于获得粒径均匀的产物，这是本领域的普通技术常识，由此本领域技术人员容易想到将原料柠檬酸铁研磨至低于100目的粒度，其效果也是可预料得到的；至于反应后让马弗炉自然降至室温，并将降温后的坩埚取出，使反应产物随炉冷却，一方面可避免未冷却的产物接触空气发生氧化，另一方面有利于获得稳定性高的室温α-Fe，是本领域的常规技术手段；因此在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得出该权利要求的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的，因此权利要求1的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于从属权利要求2，其中有机含铁化合物为柠檬酸铁已被对比文件1公开，而柠檬酸铁铵也是本领域常见的含铁有机物，替代对比文件1公开的柠檬酸铁作为有机铁源，是本领域的常规选择；
对于从属权利要求3，对比文件1已公开了柠檬酸铁在氮气气氛下热解，而氩气或其它惰性气体也是本领域常用的保护气氛，均是本领域的常规选择；
因此在其引用的权利要求1不具备创造性时，从属权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
关于复审请求人的意见陈述
合议组认为：
本申请与对比文件1零价α-Fe的制备过程及机理完全相同，都是利用柠檬酸铁热解形成的铁氧化物与热解炭发生氧化还原反应得到，基于对比文件1公开的柠檬酸铁在N2气氛下的TG/DTG曲线以及热处理温度、时间对氧化还原反应的影响，本领域技术人员有动机选择更纯净的N2气氛并优化柠檬酸铁在N2气氛下热解温度及保温时间，促进Fe3O4、FeO全部转变为Fe，从而能够得到纯相零价α-Fe粒子；而原料粒度越小、接触面积越大，越有利于上述反应充分进行，有利于获得粒径均匀的产物；反应后让马弗炉自然降至室温，并将降温后的坩埚取出，使反应产物零价α-Fe随炉冷却，可避免未冷却的产物接触空气发生氧化，并在缓慢冷却后获得室温稳定的α-Fe结构，可见对于原料粒径和冷却方式控制的效果均是可预期的；由于对比文件1也是利用柠檬酸铁在N2气氛下热解形成的铁氧化物与热解炭发生氧化还原反应得到零价α-Fe，该制备工艺简便、无需加入专用还原剂，能够解决本申请的技术问题，并同样具有本申请所述技术效果，其中饱和磁化强度由α-Fe粒子本身特性决定，对此本领域技术人员可通过常规分析测量手段得出，其效果也是可预期的；
因此，复审请求人的意见陈述不具有说服力，合议组不予认可。
根据以上事实和理由，本案合议组依法作出以下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年12月17日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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