发明创造名称：一种生产合成天然气的方法及装置
外观设计名称：
决定号：200866
决定日：2020-01-16
委内编号：1F262809
优先权日：
申请（专利）号：201510896537.5
申请日：2015-12-08
复审请求人：大唐国际化工技术研究院有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李鹏
合议组组长：丁德宝
参审员：孟东
国际分类号：C10L3/08
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但本领域技术人员在最接近的现有技术中引入上述区别特征以得到该权利要求请求保护的技术方案是显而易见的，则该权利要求请求保护的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510896537.5，名称为“一种生产合成天然气的方法及装置”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年6月28日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是： 权利要求1-9相对于对比文件1（CN102899112A，公开日：2013年1月30日）和本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：2015年12月8日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书和说明书附图，2017年10月23日提交的权利要求第1-9项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种生产合成天然气的方法，所述方法包括以下步骤：
a)将包括按摩尔百分比计的一氧化碳5～25％、二氧化碳0～20％、氢气20～80％、甲烷0～20％的原料气(1)经第一换热器(2)升温至150～400℃，然后将升温后的原料气(1)按1∶0.5～5∶0～0.5的体积比分成第一股原料气(4)、第二股原料气(5)和第三股原料气(6)；
b)将步骤a)得到的第一股原料气(4)与第一蒸汽(40)和第一股循环气(26)混合，得到温度为250～400℃的第一混合气(7)；将第一混合气(7)通入第一段甲烷化反应器(8)中进行反应，得到温度为450～750℃的第一段产品气(9)；该第一段产品气(9)经第二换热器(10，10′)和第三换热器(12，12′)降温至250～400℃，得到降温后的第一段产品气(13)；
c)将步骤b)得到的降温后的第一段产品气(13)与步骤a)得到的第二股原料气(5)、第二蒸汽(41)、第二股循环气(27)混合，得到温度为250～400℃的第二混合气(14)；将第二混合气(14)通入第二段甲烷化反应器(15)中进行反应，得到温度为450～700℃的第二段产品气(16)；该第二段产品气(16)经第四换热器(17，17′)降温至200～400℃，得到降温后的第二段产品气(18)；
d)将步骤c)得到的降温后的第二段产品气(18)按0.3～5∶1的体积比分成循环气(19)和第二股第二段产品气(20)；所述循环气(19)经第五换热器(21)降温至100～350℃，经气液分离后送入循环压缩机(23)中增压，得到增压后的循环气(24)；增压后的循环气(24)经第五换热器(21)升温到200～350℃，然后将其按0.5～1∶0～0.5的体积比分成第一股循环气(26)和第二股循环气(27)；
e)将步骤d)得到的第二股第二段产品气(20)与步骤a)得到的第三股原料气(6)、第三蒸汽(42)混合，得到温度为200～300℃的第三混合气(29)；将第三混合气(29)通入第三段甲烷化反应器(30)中进行反应，得到温度为200～300℃的第三段产品气(31)；该第三段产品气(31)经第一换热器(2)降温至20～90℃，然后经气液分离器(33)脱水，得 到降温脱水后的第三段产品气(34)；
f)将步骤e)得到的降温脱水后的第三段产品气(34)经第六换热器(35)升温至200～300℃，然后通入第四段甲烷化反应器(37)中进行反应，得到温度为200～320℃的第四段产品气(38)；
g)将步骤f)得到的第四段产品气(38)经第六换热器(35)降温并进行气液分离，得到温度为20～80℃的产品气(39)；
其中，所述第一段甲烷化反应器(8)、第二段甲烷化反应器(15)和第四段甲烷化反应器(37)为绝热固定床甲烷化反应器，第三段甲烷化反应器(30)为等温绝热固定床甲烷化反应器。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤a)中，将所述原料气(1)按1∶0.5～2∶0～0.3的体积比分成第一股原料气(4)、第二股原料气(5)和第三股原料气(6)。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤d)中，将所述第二段产品气(18)按0.3～3∶1的体积比分成循环气(19)和第二股第二段产品气(20)。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤d)中，将所述增压后的循环气(24)按0.7～1∶0～0.3的体积比分成第一股循环气(26)和第二股循环气(27)。
5. 根据权利要求1-4中任一项所述的方法，所述方法还包括以下步骤：
使来自界区的锅炉给水(43，43′)进入汽包(44，44′)，经过在汽包(44，44′)中进行气液分离后，得到第一锅炉给水45，45′、第二锅炉给水47，47′和第三饱和蒸汽49；
然后使来自汽包(44，44′)的第一锅炉给水(45，45′)进入第二换热器(10，10′)或第三换热器(12，12′)，产生3～10MPa的第一饱和蒸汽(46，46′)；
使来自汽包(44，44′)的第二锅炉给水(47，47′)进入第四换热器(17，17′)，产生3～10MPa的第二饱和蒸汽(48，48′)；
使来自汽包(44，44′)的第三饱和蒸汽(49，49′)经第三换热器(12，12′)或第二换热器(10，10′)升温，得到温度为300～550℃的过热蒸汽(50，50′)。
6. 用于实施权利要求1-4中任一项所述方法的装置，所述装置包括：
用于进行甲烷化反应的甲烷化反应器，所述甲烷化反应器包括第一段甲烷化反应器(8)、第二段甲烷化反应器(15)、第三段甲烷化反应器(30)、以及第四段甲烷化反应器(37)；其中，所述第一段甲烷化反应器(8)、第二段甲烷化反应器(15)和第四段甲烷化反应器(37)为绝热固定床甲烷化反应器，第三段甲烷化反应器(30)为等温绝热固定床甲烷化反应器；
用于加热和/或冷却气体的换热器，所述换热器包括第一换热器(2)、第二换热器(10，10′)、第三换热器(12，12′)、第四换热器(17，17′)、第五换热器(21)、以及第六换热器(35)；
用于将循环气增压的循环压缩机(23)；
其中，第一段甲烷化反应器(8)接受来自经第一换热器(2)加热的第一股原料气(4)、第一蒸汽(40)和循环气(26)，并将反应得到的第一段产品气(13)送至第二换热器(10，10′)；
第二段甲烷化反应器(15)接受来自第一段甲烷化反应器(8)、经第二换热器(10，10′)和第三换热器(12，12′)换热后的第一段产品气(13)、第二股原料气(5)、第二蒸汽(41)和第二循环气(27)，并将反应得到的第二段产品气(16)送至第四换热器(17，17′)；
第三段甲烷化反应器(30)接受来自第二段甲烷化反应器(15)、经第四换热器(17，17′)换热后的第二股第二段产品气(20)、第三股原料气(6)和第三蒸汽(42)，并将反应得到的第三段产品气(31)送至第一换热器(2)；
第四段甲烷化反应器(37)接受来自经第六换热器(35)换热后的第三段原料气(36)，并将反应得到的第四段产品气(38)送回第六换热器(35)；
循环压缩机(23)接受来自经第五换热器(21)降温后的第二股第二段产品气(22)，并将增压后的循环气(24)由第五换热器(21)加热后，分成第一股循环气(26)和第二股循环气(27)。
7. 根据权利要求6所述的装置，其特征在于，所述装置还包括汽包(44，44′)，所述汽包(44，44′)用于接受来自界区的锅炉给水(43，43′)，经过在汽包(44，44′)中进行气液分离后，得到第一锅炉给水45，45′、第二锅炉给水47，47′和第三饱和蒸汽49；然后将第一锅炉给水(45，45′)送至第二换热器(10，10′)或第三换热器(12，12′)，并接受第二换热 器(10，10′)或第三换热器(12，12′)产生的第一饱和蒸汽(46，46′)；将第二锅炉给水(47，47′)送至第四换热器(17，17′)，并接受第四换热器(17，17′)产生第二饱和蒸汽(48，48′)；以及将汽包产生的第三饱和蒸汽(49，49′)送至第三换热器(12，12′)或第二换热器(10，10′)。
8. 根据权利要求6所述的装置，其特征在于，所述换热器选自废热锅炉或蒸汽过热器。
9. 根据权利要求6-8中任一项所述的装置，其特征在于，所述装置还包括用于对原料气进行深度脱硫的脱硫反应器；优选地，所述装置还包括用于对原料气进行深度脱氧的脱氧反应器；优选地，所述装置还包括用于分离工艺气中的冷凝水的气液分离器。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年10月15日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书。将原从属权利要求3作为独立权利要求1，并相应修改了其余权利要求的编号和引用关系。复审请求人修改的权利要求书如下：
“1. 一种生产合成天然气的方法，所述方法包括以下步骤：
a)将包括按摩尔百分比计的一氧化碳5～25％、二氧化碳0～20％、氢气20～80％、甲烷0～20％的原料气(1)经第一换热器(2)升温至150～400℃，然后将升温后的原料气(1)按1∶0.5～5∶0～0.5的体积比分成第一股原料气(4)、第二股原料气(5)和第三股原料气(6)；
b)将步骤a)得到的第一股原料气(4)与第一蒸汽(40)和第一股循环气(26)混合，得到温度为250～400℃的第一混合气(7)；将第一混合气(7)通入第一段甲烷化反应器(8)中进行反应，得到温度为450～750℃的第一段产品气(9)；该第一段产品气(9)经第二换热器(10，10′)和第三换热器(12，12′)降温至250～400℃，得到降温后的第一段产品气(13)；
c)将步骤b)得到的降温后的第一段产品气(13)与步骤a)得到的第二股原料气(5)、第二蒸汽(41)、第二股循环气(27)混合，得到温度为250～400℃的第二混合气(14)；将第二混合气(14)通入第二段甲烷化反应器(15)中进行反应，得到温度为450～700℃的第二段产品气(16)；该第二段产品气(16)经第四换热器(17，17′)降温至200～400℃，得到降温后的第二段产品气(18)；
d)将步骤c)得到的降温后的第二段产品气(18)按0.3～3∶1的体积比分成循环气(19)和第二股第二段产品气(20)；所述循环气(19)经第五换热器(21)降温至100～350℃，经气液分离后送入循环压缩机(23)中增压，得到增压后的循环气(24)；增压后的循环气(24)经第五换热器(21)升温到200～350℃，然后将其按0.5～1∶0～0.5的体积比分成第一股循环气(26)和第二股循环气(27)；
e)将步骤d)得到的第二股第二段产品气(20)与步骤a)得到的第三股原料气(6)、第三蒸汽(42)混合，得到温度为200～300℃的第三混合气(29)；将第三混合气(29)通入第三段甲烷化反应器(30)中进行反应，得到温度为200～300℃的第三段产品气(31)；该第三段产品气(31)经第一换热器(2)降温至20～90℃，然后经气液分离器(33)脱水，得 到降温脱水后的第三段产品气(34)；
f)将步骤e)得到的降温脱水后的第三段产品气(34)经第六换热器(35)升温至200～300℃，然后通入第四段甲烷化反应器(37)中进行反应，得到温度为200～320℃的第四段产品气(38)；
g)将步骤f)得到的第四段产品气(38)经第六换热器(35)降温并进行气液分离，得到温度为20～80℃的产品气(39)；
其中，所述第一段甲烷化反应器(8)、第二段甲烷化反应器(15)和第四段甲烷化反应器(37)为绝热固定床甲烷化反应器，第三段甲烷化反应器(30)为等温绝热固定床甲烷化反应器。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤a)中，将所述原料气(1)按1∶0.5～2∶0～0.3的体积比分成第一股原料气(4)、第二股原料气(5)和第三股原料气(6)。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤d)中，将所述增压后的循环气(24)按0.7～1∶0～0.3的体积比分成第一股循环气(26)和第二股循环气(27)。
4. 根据权利要求1-3中任一项所述的方法，所述方法还包括以下步骤：
使来自界区的锅炉给水(43，43′)进入汽包(44，44′)，经过在汽包(44，44′)中进行气液分离后，得到第一锅炉给水45，45′、第二锅炉给水47，47′和第三饱和蒸汽49；
然后使来自汽包(44，44′)的第一锅炉给水(45，45′)进入第二换热器(10，10′)或第三换热器(12，12′)，产生3～10MPa的第一饱和蒸汽(46，46′)；
使来自汽包(44，44′)的第二锅炉给水(47，47′)进入第四换热器(17，17′)，产生3～10MPa的第二饱和蒸汽(48，48′)；
使来自汽包(44，44′)的第三饱和蒸汽(49，49′)经第三换热器(12，12′)或第二换热器(10，10′)升温，得到温度为300～550℃的过热蒸汽(50，50′)。
5. 用于实施权利要求1-3中任一项所述方法的装置，所述装置包括：
用于进行甲烷化反应的甲烷化反应器，所述甲烷化反应器包括第一段甲烷化反应器(8)、第二段甲烷化反应器(15)、第三段甲烷化反应器(30)、以及第四段甲烷化反应器(37)；其中，所述第一段甲烷化反应器(8)、第二段甲烷化反应器(15)和第四段甲烷化反应器(37)为绝热固定床甲烷化反应器，第三段甲烷化反应器(30)为等温绝热固定床甲烷化反应器；
用于加热和/或冷却气体的换热器，所述换热器包括第一换热器(2)、第二换热器(10，10′)、第三换热器(12，12′)、第四换热器(17，17′)、第五换热器(21)、以及第六换热器(35)；
用于将循环气增压的循环压缩机(23)；
其中，第一段甲烷化反应器(8)接受来自经第一换热器(2)加热的第一股原料气(4)、第一蒸汽(40)和循环气(26)，并将反应得到的第一段产品气(13)送至第二换热器(10，10′)；
第二段甲烷化反应器(15)接受来自第一段甲烷化反应器(8)、经第二换热器(10，10′)和第三换热器(12，12′)换热后的第一段产品气(13)、第二股原料气(5)、第二蒸汽(41)和第二循环气(27)，并将反应得到的第二段产品气(16)送至第四换热器(17，17′)；
第三段甲烷化反应器(30)接受来自第二段甲烷化反应器(15)、经第四换热器(17，17′)换热后的第二股第二段产品气(20)、第三股原料气(6)和第三蒸汽(42)，并将反应得到的第三段产品气(31)送至第一换热器(2)；
第四段甲烷化反应器(37)接受来自经第六换热器(35)换热后的第三段原料气(36)，并将反应得到的第四段产品气(38)送回第六换热器(35)；
循环压缩机(23)接受来自经第五换热器(21)降温后的第二股第二段产品气(22)，并将增压后的循环气(24)由第五换热器(21)加热后，分成第一股循环气(26)和第二股循环气(27)。
6. 根据权利要求5所述的装置，其特征在于，所述装置还包括汽包(44，44′)，所述汽包(44，44′)用于接受来自界区的锅炉给水(43，43′)，经过在汽包(44，44′)中进行气液分离后，得到第一锅炉给水45，45′、第二锅炉给水47，47′和第三饱和蒸汽49；然后将第一锅炉给水(45，45′)送至第二换热器(10，10′)或第三换热器(12，12′)，并接受第二换热 器(10，10′)或第三换热器(12，12′)产生的第一饱和蒸汽(46，46′)；将第二锅炉给水(47，47′)送至第四换热器(17，17′)，并接受第四换热器(17，17′)产生第二饱和蒸汽(48，48′)；以及将汽包产生的第三饱和蒸汽(49，49′)送至第三换热器(12，12′)或第二换热器(10，10′)。
7. 根据权利要求5所述的装置，其特征在于，所述换热器选自废热锅炉或蒸汽过热器。
8. 根据权利要求5-7中任一项所述的装置，其特征在于，所述装置还包括用于对原料气进行深度脱硫的脱硫反应器；优选地，所述装置还包括用于对原料气进行深度脱氧的脱氧反应器；优选地，所述装置还包括用于分离工艺气中的冷凝水的气液分离器。”
复审请求人认为：（1）本申请中循环气经第五换热器降温至100-350℃，而对比文件1中相应温度为30-50℃，二者差别显著，第五换热器设置的目的不是去除水蒸汽，且第一段和第二段甲烷化反应器中均引入蒸汽，为了提高甲烷的产率，本领域技术人员不会使用第五换热器除去蒸汽的同时加入水蒸汽。本申请采用此温度范围和工艺流程是为了降低能耗和保证反应体系的安全，对比文件1没有给出上述启示。（2）增加第四段甲烷化反应器是全新的方案，对比文件1仅能给出与其记载的实施例1-3的技术路线和工艺参数，对比文件1没有给出如何控制合成天然气中氢气的含量不大于0.5mol%的技术启示。（3）对比文件1使用的第一段至第四段反应器均为绝热固定床甲烷反应器，本领域技术人员没有动机采用本申请限定的具有特定顺序和特定类型的甲烷化反应器。（4）循环气和第二股第二段产品气的体积比为0.3～3∶1，低于对比文件1中采用的体积比4:1，由此在满足整个反应体系需求的同时，降低了循环气相对用量，提高了产出，对比文件1的产品气中氢气含量为0.35mol%，本申请制备的产品气中氢气含量小于0.5mol%，在对比文件1的基础上预期不到上述效果。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年10月18日发出复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年9月29日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-8相对于对比文件1及本领域公知常识（“煤的燃烧与气化手册”，李芳芹等编，化学工业出版社，第369-370页，1997年12月，下称公知常识证据1；“化学反应工程基础”，尹芳华等主编，中国石化出版社，第99-104页，2000年4月，下称公知常识证据2）的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：针对第（1）点，公知常识证据1记载了粗煤气无需调整H2/CO比值，只要在粗煤气中加入适量的水蒸气，以控制催化剂床层的温度和气体成分来防止碳沉积，即可进入甲烷化反应器。本领域技术人员能够选择合适的循环气的温度，选择将循环气经第五换热器降温至100-350℃是本领域的常规选择。针对第（2）点，根据公知常识证据1可知将4~6个反应器串联是本领域的常规技术手段，为了增加甲烷化反应器能够提高甲烷的产率，本领域技术人员能够想到增加第四段甲烷化反应器，并能够预期加入第四段甲烷化反应器后甲烷产率得到提高、氢气含量相应下降。针对第（3）点，等温与绝热式固定床甲烷化反应器本领域常规的甲烷化反应器，公知常识性证据2公开了根据不同反应器的特点进行设计和优化的方法，本领域技术人员能够根据不同需求对反应器进行选择。针对第（4）点，对比文件1公开了第一股第二段产品气和第二股第二段产品气的体积比为1:0.25。在此基础上，本领域技术人员能够对第一股第二段产品气19〞和第二股第二段产品气20〞的体积比进行一定程度地调整，目前没有证据证明权利要求1限定的二者的体积比取得了意料不到的技术效果。
复审请求人于2019年10月24日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）公知常识证据1教导的是通过加入适量的水蒸气来调整反应器内催化剂床层的温度，而本申请通过控制循环气的温度来调整反应器的温度；且公知常识证据也没有教导到底要将循环气的温度控制为多少，才能降低能耗以及保证整个反应体系的安全、顺利进行，才能够更好的调整反应器的温度；对比文件1选择将循环气的温度控制在30~50℃，本申请的循环气温度为100~350℃，两者差别显著。（2）公知常识证据1只是笼统的记载了本领域技术人员可以将粗煤气分成多股，以及可以串联4~6个反应器，但是并没有教导将三股粗煤气分别通入第一、第二以及第三反应器，而第四反应器中不通入粗煤气，也没有教导在进入第四反应器之前，要将第三反应器出来的产品进行降温后气液分离，然后再复热。（3）公知常识证据仅公开了甲烷化反应器类型及其特点，并没有教导如何布置特定类型的甲烷化反应器并使其与特定的工艺路线和参数相结合，从而为制备氢气含量不大于0.5mol%的合成天然气提供帮助。对比文件1公开了第一段甲烷化反应器、第二段甲烷化反应器、第三段甲烷化反应器和第四段甲烷化反应器均为绝热固定床甲烷化反应器，在对比文件1的教导下，本领域技术人员没有动机采用权利要求1中所限定的、具有特定顺序和特定类型的甲烷化反应器。（4）循环气（19）和第二股第二段产品气（20）的体积比为0.3~3:1，低于对比文件1中所采用的体积比为4∶1。由此，在满足整个反应体系需求的同时，降低了循环气的相对用量，提高了产出。对比文件1的对比例1制备的产品气的氢气含量为1.35 mol%，甲烷含量为96.54 mol%。与之相比，本申请产品气中甲烷含量大于98 mol%，氢气含量不大于0.5 mol%，满足《进入天然气工输管网的气体质量要求意见稿》中的规定，这样的效果是不能由对比文件1的教导预知的。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
本复审请求审查决定所针对的文本为：复审请求人于2015年12月8日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书、说明书附图；2018年10月15日提交的权利要求第1-8项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别技术特征，如果本领域技术人员能够结合本领域公知常识对具体手段加以改进并将其应用于相近技术领域，且其效果是可以预期的，则该权利要求请求保护的技术方案不具备创造性。
1.权利要求1要求保护一种生产合成天然气的方法，对比文件1公开了一种生产合成天然气的方法及装置，具体公开了以下内容（参见说明书第88-100段，图3）：采用传统中低温甲烷化技术生产合成天然气，具体工艺流程图如图3所示。a）煤或生物质经过气化单元、变换单元和净化单元得到满足要求的原料气。原料气1〞经过第一换热设备2〞升温至140~160℃后得到升温后的原料气3〞。升温后的原料气3〞被分为三股物流，即：第一股原料气4〞、第二股原料气5〞和第三原料气6〞。b）将第一股原料气4〞与第一蒸汽32〞、第一股循环气26〞混合，得到温度为270~290℃的第一混合气7〞，将其通入第一段甲烷化反应器8〞中进行甲烷化反应，得到温度为490~510℃的第一段产品气9〞。第一段产品气9〞经过第二换热设备10〞和第三换热设备12〞降温，得到温度为300~320℃的降温后的第一段产品气13〞，同时副产饱和蒸汽和过热蒸汽。c）将降温后的第一段产品气13〞与第二股原料气5〞、第二蒸汽33〞、第二股循环气27〞混合，得到温度为270~290℃的第二混合气14〞，将其通入第二段甲烷化反应器15〞中进行甲烷化反应，得到温度为 490~510℃的第二段产品气16〞。第二段产品气16〞经第四换热设备17〞降温至230~250℃后得到降温后的第二段产品气18〞。d）将降温后的第二段产品气18〞分为两股：第一股第二段产品气19〞（相当于循环气）和第二股第二段产品气20〞。第一股第二段产品气19〞经第五换热设备21〞降温至30~50℃后得到降温后的第一股第二段产品气22〞。降温后的第一股第二段产品气22〞进入循环压缩机23〞增压，得到循环气24〞，循环压缩机功率为1651kW。循环气24〞经第五换热设备21〞升温，得到温度为190~210℃的升温后的循环气25〞。将升温后的循环气25〞分成两股，即：第一股循环气26〞和第二股循环气27〞。第一股循环气26〞和 第二股循环气27〞分别进入第一段和第二段甲烷化反应器中进行反应。e）第二股第二段产品气20〞与第三股原料气6〞、第三蒸汽34〞混合，得到温度为230~250℃的第三混合气28〞，将其送入第三段甲烷化反应器29〞中进行甲烷化反应，得到温度为290~310℃的第三段产品气30〞。第三段产品气30〞经第一换热设备2〞降温并经气液分离后得到温度为30~50℃的产品气31〞（SNG）。其中，甲烷化反应放热的利用工艺包括：来自界区的锅炉给水35〞经预热后送入汽包36〞，来自汽包36〞内的第一锅炉给水37〞和第二锅炉给水39〞通过降液管分别进入第三换热设备12〞和第四换热设备17〞生产第一饱和蒸汽38〞和第二饱和蒸汽40〞，第一饱和蒸汽38〞和第二饱和蒸汽40〞经过升气管进入汽包36〞，汽包36〞产生的第三饱和蒸汽41 〞经第二换热设备10〞升温，得到温度为440~460℃的过热蒸汽42〞送出界区。其中，第一股原料气4〞、第二股原料气5〞、第三股原料气6〞的体积比为1:1.30:0.02，第一股第二段产品气19〞和第二股第二段产品气20〞的体积比为1:0.25，第一股循环气26〞和第二股循环气27〞的体积比为1:0.05。从表4可知，对比文件1的原料包括按照摩尔百分数一氧化碳16%、二氧化碳5%、氢气68%、甲烷10.5%。
权利要求1与对比文件1相比，区别在于：（1）降温后的第二段产品气按0.3～3∶1的体积比分成循环气(19)和第二股第二段产品气(20)，循环气经第五换热器降温至100-350℃，经气液分离器后送入循环压缩机中；（2）将第三段产品气经第六换热器升温至200-300℃，然后通入第四段甲烷化反应器中进行反应，得到温度为200-320℃的第四段产品气，第四段产品气经第六换热器降温并进行气液分离，得到温度为20-80℃的产品气；（3）限定了第一至四段甲烷化反应器的具体类型。基于上述区别特征，可以确定权利要求1实际解决的技术问题是：如何提高天然气的产率以及能源利用率。
对于区别特征（1），对比文件1公开了将降温后的第二段产品气18〞分为两股：第一股第二段产品气19〞和第二股第二段产品气20〞，第一股第二段产品气19〞和第二股第二段产品气20〞的体积比为1:0.25。在此基础上，本领域技术人员能够对第一股第二段产品气19〞和第二股第二段产品气20〞的体积比进行一定程度地调整，目前没有证据证明权利要求1限定的二者的体积比取得了意料不到的技术效果。公知常识证据1公开了（参见第369-370页）一种固定床甲烷化法，可用于CO含量高的原料气，能使变换和甲烷化两个工序结合起来。可以直接以煤气化的粗煤气（经除尘和脱硫后）为原料，无需调整H2/CO比值，只要在粗煤气中加入适量的水蒸气，以控制催化剂床层的温度和气体成分来防止碳沉积，即可进入甲烷化反应器。可见，为了控制催化剂床层的温度和气体成分来防止碳沉积，本领域技术人员能够选择合适的循环气的温度，选择将循环气经第五换热器降温至100-350℃是本领域的常规选择，将降温后的循环气经气液分离后送入循环压缩机增压也是常规技术手段。
对于区别特征（2），公知常识证据1还公开了（参见第370页第2段，图4-111）“变换和甲烷化反应是在一组绝热的固定床反应器内进行的，通常把粗煤气分成两股或三股，进入串联在一起的反应器中，同时加入少量蒸汽使各个反应器的温度限制在规定的316℃。根据来自煤气化的粗煤气中甲烷含量多少，可酌情串联4~6个反应器。反应器的进口温度，按顺序逐个降低，到最后一个反应器的进气温度控制在316℃。经最后一段甲烷化反应之后，再脱除CO2和水蒸气，送入精加工处理。”可见，根据原料气中组分含量不同，将4~6个反应器串联是本领域的常规技术手段，本领域技术人员能够想到增加甲烷化反应器能够提高甲烷的产率，在公知常识证据1公开了最后一个反应器的进气温度控制在316℃的基础上，本领域技术人员能够对其进行一定程度的调整，从而将第三段产品气经第六换热器升温至200-300℃，然后通入第四段甲烷化反应器中进行反应，得到温度为200-320℃的第四段产品气。为了充分利用第四段产品气的热量，本领域技术人员能够想到将第四段产品气经第六换热器降温并进行气液分离，从而得到温度为20-80℃的产品气。
对于区别特征（3），等温与绝热式固定床甲烷化反应器本领域常规的甲烷化反应器，不同反应器的特点及设计和优化的方法是已知的，参见公知常识性证据2，本领域技术人员能够根据不同需求对反应器进行选择。具体来说，第一、二、四段甲烷化反应器采用绝热固定床甲烷化反应器、第三段甲烷化反应器采用等温绝热固定床甲烷化反应器是本领域的常规选择。因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求1要求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2. 权利要求2-3是权利要求1的从属权利要求，对比文件1公开了第一股原料气4〞、第二股原料气5〞、第三股原料气6〞的体积比为1:1.30:0.02，第一股循环气26〞和第二股循环气27〞的体积比为 1:0.05。因此，在引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3. 权利要求4对其引用的权利要求进行进一步限定，对比文件1公开了来自界区的锅炉给水35〞经预热后送入汽包36〞，来自汽包36〞内的第一锅炉给水37〞和第二锅炉给水39〞通过降液管分别进入第三换热设备12〞和第四换热设备17〞生产第一饱和蒸汽38〞和第二饱和蒸汽40〞，第一饱和蒸汽38〞和第二饱和蒸汽40〞经过升气管进入汽包36〞，汽包36〞产生的第三饱和蒸汽41〞（结合图3可知，对比文件1公开了：锅炉给水经过在汽包中经过气液分离后，得到第一锅炉给水和第二锅炉给水和第三饱和蒸汽）经第二换热设备10〞升温，得到温度为440~460℃的过热蒸汽42〞送出界区。同时，使第一锅炉给水进入第二换热器以及将来自汽包的第三饱和蒸汽经过第三换热器升温是本领域的常规选择。而使第一饱和蒸汽和第二饱和蒸汽压力为3-10MPa也是本领域的常规选择。因此，在引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4. 权利要求5请求保护用于实施权利要求1-3任一项所述方法的装置，对比文件1公开了（参见说明书第6-100段，图1-3）用于进行甲烷化反应的甲烷化反应器，甲烷化反应器包括第一段甲烷化反应器8〞、第二段甲烷化反应器15〞、第三段甲烷化反应器29〞；用于加热和/或冷却气体的换热设备，包括第一换热设备2〞、第二换热设备10〞、第三换热设备12〞、第四换热设备17〞、第五换热设备21〞、以及第六换热器(35)；用于将循环气增压的循环压缩机23〞； 其中，将第一股原料气4〞与第一蒸汽32〞、第一股循环气26〞混合，得到第一混合气7〞，将其通入第一段甲烷化反应器8〞中进行甲烷化反应，得到第一段产品气9〞。第一段产品气9〞经过第二换热设备10〞和第三换热设备12〞降温，得到降温后的第一段产品气13〞。将降温后的第一段产品气13〞与第二股原料气5〞、第二蒸汽33〞、第二股循环气27〞混合，得到第二混合气14〞，将其通入第二段甲烷化反应器15〞中进行甲烷化反应，得到第二段产品气16〞。第二段产品气16〞经第四换热设备17〞降温得到降温后的第二段产品气18〞。将降温后的第二段产品气18〞分为两股：第一股第二段产品气19〞（相当于循环气）和第二股第二段产品气20〞。第二股第二段产品气20〞与第三股原料气6〞、第三蒸汽34〞混合，得到第三混合气28〞，将其送入第三段甲烷化反应器29〞中进行甲烷化反应，得到第三段产品气30〞。第三段产品气30〞经第一换热设备2〞降温并经气液分离后得到产品气31〞（SNG）。第一股第二段产品气19〞经第五换热设备21〞降温得到降温后的第一股第二段产品气22〞。降温后的第一股第二段产品气22〞进入循环压缩机23〞增压，得到循环气24〞。循环气24〞经第五换热设备21〞升温后分成两股，即：第一股循环气26〞和第二股循环气27〞。
权利要求5与对比文件1的区别特征为：（1）甲烷化反应的甲烷化反应器还包括第四段甲烷化反应器和第六换热器，第四段甲烷化反应器接受来自经第六换热器换热后的第三段原料气，并将反应得到的第四段产品气送回第六换热器；（2）限定了第一至四段甲烷化反应器的具体类型。基于上述区别特征，可以确定权利要求5实际解决的技术问题是：如何提高天然气的产率以及能源利用率。
针对区别（1），根据公知常识证据1可知将4~6个反应器串联是本领域的常规技术手段，为了增加甲烷化反应器能够提高甲烷的产率，本领域技术人员能够想到增加第四段甲烷化反应器。为了充分利用第四段产品气的热量，本领域技术人员能够想到将第四段产品气经第六换热器降温并进行气液分离。
针对区别（2），参见针对权利要求1区别技术特征（3）的评述。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得到权利要求5要求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求5不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
5. 权利要求6是权利要求5的从属权利要求，对比文件1公开的内容参见针对权利要求4的评述。因此，在引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
6. 权利要求7-8是权利要求5的从属权利要求，由对比文件1公开了汽包36〞产生的第三饱和蒸汽41 〞经第二换热设备10〞升温，得到温度为440~460℃的过热蒸汽42〞（表明第二换热器为蒸汽过热器）送出界区。废热锅炉是本领域常用的换热器。设置脱硫反应器和脱氧反应器对原料气进行深度脱硫和深度脱氧净化是本领域的常用技术手段，为了分离出工艺气体中的冷凝水，本领域技术人员易于想到设置气液分离器。因此，在引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求7-8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）针对复审请求人意见的答复
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：针对第（1）点，公知常识证据1公开了在粗煤气中加入适量的水蒸气，以控制催化剂床层的温度和气体成分来防止碳沉积，本领域技术人员不难想到使用一定温度的循环气同样能够控制催化剂床层的温度和气体成分来防止碳沉积，而为了防止碳沉积，选择将循环气温度控制在100-350℃是本领域的常规选择。针对第（2）点，在创造性判断中，本领域技术人员能够获得所属技术领域广泛知晓的技术内容，在现有技术基础上能够借助合乎逻辑的分析、推理或者有限试验能力得到发明的技术手段，在存在确定的逻辑指引的情况下，能够有预期地对现有技术中的技术方案进行改进。具体到本案，对比文件1已经公开了原料气被分为三股物流分别通入第一、第二以及第三反应器，公知常识证据1公开了通常把粗煤气分成两股或三股，进入串联在一起的反应器中，根据来自煤气化的粗煤气中甲烷含量多少，可酌情串联4~6个反应器。在此基础上，本领域技术人员能够对甲烷化技术生产合成天然气路线进行分析并经过有限次的试验确定具体的物流流动方式。为了提高甲烷的产率，本领域技术人员能够想到增加串联的甲烷化反应器个数，从而将第三段产品气通入第四段甲烷化反应器中进行反应，为了充分利用第四段产品气的热量，本领域技术人员也能够想到将第四段产品气经换热器降温并进行气液分离。针对第（3）点，等温与绝热式固定床甲烷化反应器本领域常规的甲烷化反应器，不同反应器的特点及设计和优化的方法是已知的，本领域技术人员能够根据不同需求对反应器进行选择，目前没有证据表明权利要求1限定的特定的反应器排布方式带来了预料不到的技术效果。针对第（4）点，本申请说明书中记载了“将步骤c)得到的降温后的第二段产品气18按0.3～5∶1的体积比分成循环气19和第二股第二段产品气20”（参见说明书第0009段），其包含了对比文件1中所采用的体积比为4∶1，但说明书中并未记载体积比为0.3~3:1时相对于4:1或其他体积比取得了意料不到的技术效果。综上所述，复审请求人的意见陈述不具有说服力。
基于以上事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年6月28日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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