发明创造名称：一种有机膦硅烷偶联剂及其制备方法
外观设计名称：
决定号：201058
决定日：2020-01-15
委内编号：1F251087
优先权日：
申请（专利）号：201510289734.0
申请日：2015-05-28
复审请求人：合肥学院
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘晓静
合议组组长：崔军
参审员：陈辉
国际分类号：C08K5/544，C08K9/06，C08K7/14，C08K7/10，C08L67/02，C08L77/00，C08L67/04，C07F9/44
外观设计分类号：
法律依据：专利法第33条，专利法第22条第3款
决定要点：对专利申请文件进行修改的依据是原始申请文件，如果修改的内容在原始申请文件中没有记载，也不能从原始申请文件记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，则上述修改不符合专利法第33条的规定。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201510289734.0，名称为“一种有机膦硅烷偶联剂及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为合肥学院。本申请的申请日为2015年05月28日，公开日为2015年08月12日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月11日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是权利要求1不具备创造性。驳回决定所依据的文本为：申请人于申请日2015年05月28日提交的说明书摘要、说明书第1-7页、摘要附图、说明书附图第1页，以及于2017年09月25日提交的权利要求第1项。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1.一种有机膦硅烷偶联剂，其特征在于其分子结构式为：
式中，R1为甲氧基，R2为乙基；
将8.96克γ-氨丙基三甲氧基硅烷、3.96克吡啶和100毫升四氢呋喃置于三口烧瓶中，在冰浴和氮气条件下，逐滴加入7.03克二乙基次膦酰氯，滴加完毕后在冰浴和氮气条件下继续反应4小时，然后升温至60℃，在氮气条件反应10小时，最后将所得产物过滤去沉淀后除溶剂，即得有机膦硅烷偶联剂；
有机膦硅烷偶联剂在纤维改性中的应用，首先利用有机膦硅烷偶联剂对增强型纤维进行改性，然后利用该改性纤维制备复合材料；复合材料在燃烧过程中，有机膦硅烷偶联剂在纤维表面催化聚合物碳化，促进纤维表面粗糙化，切断可燃分子的传送通道，进而抑制纤维的‘烛芯’效应，配合少量的无卤阻燃添加剂，以进一步提高复合材料的阻燃性能。”
驳回决定指出：（1）权利要求1请求保护一种有机膦硅烷偶联剂。对比文件1（CN 102070667A，公开日2011年05月25日）公开了一种含磷、氮有机硅化合物（参见说明书第[0006]-[0013]段和实施例2）。权利要求1中的方法特征与应用的表征特征，均不会对有机膦硅烷偶联剂的结构和/或组成产生影响，因此对请求保护的有机膦硅烷偶联剂不具有限定作用。权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的技术方案相比，其区别特征在于：磷和硅上的取代基不同，权利要求1中为甲氧基和乙基，而对比文件1中为乙氧基和甲基。然而，甲氧基和乙氧基、乙基和甲基都是本领域常用的取代基类型，并且其结构类似，性质相近，在对比文件1公开的乙氧基和甲基的基础上，本领域技术人员可以根据实际需要将磷和硅上的取代基进一步拓展为甲氧基和乙基，这是本领域的惯用手段。因此，权利要求1相对于对比文件1与本领域的惯用手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
申请人合肥学院（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月26日向国家知识产权局提出了复审请求，将说明书实施例4增加到驳回文本的权利要求1中。复审请求人认为：通过制备方法限定赋予了所制备材料的特殊性能，因所制备材料的特殊性能使其可以更好的应用于纤维改性，以提高其阻燃性能。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种有机膦硅烷偶联剂，其特征在于其分子结构式为：
式中，R1为甲氧基，R2为乙基；
将8.96克γ-氨丙基三甲氧基硅烷、3.96克吡啶和100毫升四氢呋喃置于三口烧瓶中，在冰浴和氮气条件下，逐滴加入7.03克二乙基次膦酰氯，滴加完毕后在冰浴和氮气条件下继续反应4小时，然后升温至60℃，在氮气条件反应10小时，最后将所得产物过滤去沉淀后除溶剂，即得有机膦硅烷偶联剂；
红外光谱分析(KBr，cm-1)：3200-3500(氨基N-H)，3050-3100、910-948(苯环C-H)，2873-2980、1438、1394(CH3-和-CH2-)，1201(P＝O)，1086(Si-O)；
核磁共振氢谱分析(1HNMR，CDCl3，δ，ppm，TMS)：0.61-0.71(2H，Si和N之间Si-CH2-)，0.91-1.01(6H，P-CH2-CH3中CH3-)，1.65-1.85(2H，Si和N之间-CH2-)，1.92-2.27(4H，P-CH2-CH3中-CH2-)，2.91-3.15(2H，Si和N之间N-CH2-)，3.63-3.82(9H，甲氧基中CH3-)；
分别将10克玻璃纤维短切纱浸泡于含30wt％的有机膦硅烷偶联剂的乙醇溶液、含30wt％的γ-氨丙基三甲氧基硅烷的乙醇溶液中4小时，然后置于100℃烘箱中烘1小时，得到两种改性剂处理的玻璃纤维，表示为GF-1和GF-2；将按上述方法得到的GF-1和GF-2分别加入聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)和聚酰胺(PA)中制备复合材料PBT/GF-1、PBT/GF-2、PA/GF-1、PA/GF-2，保持玻璃纤维的含量均为30wt％；
采用锥形量热仪、极限氧指数测试仪和万能试验机测试上述样品的热释放速率、总热释放、拉伸强度和拉伸模量，PBT/GF-1复合材料的热释放速率、总热释放、极限氧指数、拉伸强度依次为457kW/m2、55.8MJ/m2、21％、128MPa，PBT/GF-2复合材料的热释放速率、总热释放、极限氧指数、拉伸强度依次为371kW/m2、49.5MJ/m2、26％、131MPa，PA/GF-1复合材料的热释放速率、总热释放、极限氧指数、拉伸强度依次为517kW/m2、91.3MJ/m2、23％、153MPa，PA/GF-2复合材料的热释放速率、总热释放、极限氧指数、拉伸强度依次为446kW/m2、82.9MJ/m2、27％、155MPa；
利用有机膦硅烷偶联剂对增强型纤维进行改性，然后利用该改性纤维制备复合材料，可以从赋予纤维一定的阻燃性能；复合材料在燃烧过程中，有机膦硅烷偶联剂在纤维表 面催化聚合物碳化，促进纤维表面粗糙化，切断可燃分子的传送通道，进而抑制纤维的“烛芯”效应，配合少量的无卤阻燃添加剂，以进一步提高复合材料的阻燃性能；
采用有机膦硅烷偶联剂改性增强型纤维，可以改善纤维与聚合物材料的界面相容性，提高纤维增强聚合物复合材料的力学性能；可以显著降低复合材料的热释放速率和总热释放，提高复合材料的极限氧指数；拉伸强度变化不大，表明复合材料的力学性能未受影响。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年05月18日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为: 甲氧基和乙氧基、甲基和乙基都是本领域常用的取代基类型，本领域技术人员可以根据实际需要对其进行拓展，并且，从本申请记载的实验数据来看，实施例1制得的是R1为乙氧基、R2为苯基的偶联剂，而实施例4制得的是R1为甲氧基、R2为乙基的偶联剂，其R1和R2取代基不同，但是当其改性的玻璃纤维加入到聚酰胺中时，其测试得到的各项性能数据完全一致（参见本申请说明书表1和表4中的样品PA/GF-1、PA/GF-2），并且，从其他实施例测试得到的实验数据中也可以看出，各项性能数据也较为接近，并未有较大差别，由此可见，取代基的不同对其各项性能并没有较大的影响。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年06月03日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1请求保护的有机磷硅烷偶联剂，用其分子结构式已清楚地表征出该化合物的结构，在独立权利要求中写入制备方法、其光谱数据、含有所述偶联剂的复合材料的性能参数以及所述偶联剂的应用特征，并未起到限制化合物保护范围的作用。在以下评述中，仅对权利要求1请求保护的有机磷硅烷偶联剂本身进行评价。基于本申请记载的事实，确定权利要求1能够解决的技术问题仅仅是如何获得力学性能和阻燃性能与现有技术产品水平相当的新的有机膦硅烷偶联剂，对比文件1公开了一种含磷、氮有机硅化合物（参见说明书第[0006]-[0013]段）。权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的技术方案相比，其区别特征在于：硅烷偶联剂分子结构中磷和硅上的取代基不同，权利要求1中为甲氧基和乙基，而对比文件1中为乙氧基和甲基。公知常识性证据1（参见“化工辞典”，王箴主编，第693页右栏最后1段至第694页左栏第1段，化学工业出版社，2000年8月第四版）公开了常用偶联剂是含硅的低分子化合物，公知常识性证据2（参见“轻质碳酸钙生产工艺”，王国庆 崔英德主编，第146页第1段至第155页倒数第3段，化学工业出版社，1999年09月）公开了硅烷偶联剂，其通式为R’-Si（OR），其上有两种官能团，其中R’是可与高聚物发生反应的官能团，例如可以是氨基、巯基、乙烯基、环氧基等；OR则是水解性的烷氧基团，一般为-OCH3、-OC2H5，它可与具有亲水表面的碳酸钙发生反应。具体到本案而言，本申请权利要求1的有机磷硅烷偶联剂的OR为甲氧基，对比文件1中硅烷偶联剂的OR为乙氧基，众所周知，甲氧基和乙氧基是硅烷偶联剂中最常见的水解性烷氧基团，相互取代是显而易见的。而R’上的甲基和乙基也是最常见的可以相互替代的取代基，其相互替代不会影响经硅烷偶联剂改性后的填料上的R’中NH与高分子材料的反应。因此将对比文件1的硅烷偶联剂进行上述修饰改造，得到权利要求1请求保护的技术方案，并预期其与对比文件1的偶联剂具备相当的力学性能和阻燃性能，对本领域技术人员来说是显而易见的。故权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年07月15日提交了意见陈述书和经过修改的权利要求书全文替换页以及说明书全文替换页，对权利要求书所作修改为：将权利要求1请求保护的主题由产品修改为产品的制备方法，将说明书实施例1、2和3增加到权利要求1中，删除了有机膦硅烷偶联剂的分子结构式、有机膦硅烷偶联剂的光谱数据、含有所述偶联剂的复合材料的性能参数以及所述偶联剂的应用等特征。对说明书所作修改为：将说明书实施例1和4中的“得到两种改性剂处理的玻璃纤维，表示为GF-1和GF-2”修改为“得到两种改性剂处理的玻璃纤维，表示为GF-2和GF-1”，将实施例2和3中“得到两种改性剂处理的玄武岩纤维，表示为BF-1和BF-2”修改为“得到两种改性剂处理的玄武岩纤维，表示为BF-2和BF-1”。复审请求人主张：通过合理制备方法制备的产品赋予了其特殊性能，因所制备材料的特殊性能使其可以更好的应用于纤维改性，以提高其阻燃性能，修改后的权利要求具备创造性。复审请求人还提交了本申请发明人杨伟等人在《Chemical Engineering Journal》发表的论文Synthesis of phosphorus-containing silane coupling agent for surfacemodification of glass fibers：Effective reinforcement and flame retardancy in poly(1，4-butylene terephthalate)（下称附件1）。同时，还附具了一份该论文的中文译文（下称附件2）。
合议组于2019年08月29日再次发出复审通知书，指出：（1）作为说明书修改依据的附件1于2017年发表，晚于本申请的申请日和公开日，其次，该论文作者虽然为本申请发明人，但论文的实体内容不属于本申请的原始文件，不能作为对专利申请文件进行修改的原始依据。因此复审请求人对说明书所作的修改，在原始申请文件中没有记载，也不能从原始申请文件记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，对说明书的修改不符合专利法第33条的规定。合议组依据申请日2015年05月28日提交的说明书摘要、说明书第1-7页、摘要附图、说明书附图第1页，以及于2019年07月15日提交的权利要求第1项对创造性作出如下评述。（2）权利要求1请求保护一种有机膦硅烷偶联剂的制备方法，对比文件1公开了一种含磷、氮有机硅化合物及其制备方法（参见说明书第[0006]-[0013]段、第[0040]和[0040]段实施例3），权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的技术方案相比，其区别特征在于：（1）有机膦硅烷偶联剂分子结构中磷和硅上的取代基不同，权利要求1中为甲氧基和乙基，或者为甲氧基和苯基；而对比文件1中为乙氧基和甲基，或者乙氧基和苯基；（2）权利要求1反应过程添加的反应物、催化剂和有机溶剂的具体用量、有机溶剂的具体组成、反应气氛和反应时间与对比文件1公开的有差异。基于本申请记载的事实，可确定本申请修改后请求保护制备方法的权利要求1能够解决的技术问题仅仅是：获得力学性能和阻燃性能与现有技术产品水平相当的新的有机膦硅烷偶联剂。对于区别（1），参见上次复审通知书针对权利要求1的评述，本申请有机磷硅烷偶联剂的OR为甲氧基，对比文件1中硅烷偶联剂的OR为乙氧基，众所周知，甲氧基和乙氧基是硅烷偶联剂中最常见的水解性烷氧基团，相互取代是显而易见的。而R’上的甲基和乙基也是最常见的可以相互替代的取代基，其相互替代不会影响经硅烷偶联剂改性后的填料上的R’中NH与高分子材料的反应。因此将对比文件1的硅烷偶联剂进行上述修饰改造，得到本申请的有机磷硅烷偶联剂，并预期其与对比文件1的偶联剂具备相当的力学性能和阻燃性能，对本领域技术人员来说是显而易见的。对于区别（2）制备工艺的具体选择，由于申请并未给出选择这些工艺条件能够产生何种有益的技术效果，本领域技术人员有能力在对比文件1的基础上进行适当的调整。因此权利要求1相对于对比文件1与公知常识的结合不具备不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年10月13日提交了意见陈述书，并未对申请文件进行修改。复审请求人主张：（1）其提交的论文可以证实本案说明书中存在的错误并可以据此作出的修改符合科学认知，对说明书的修改符合专利法第33条的规定；（2）本申请的创造性表现在：通过合理制备方法制备的产品赋予了其特殊性能，所制备材料的特殊性能使其可以更好的应用于纤维改性，提高其阻燃性能；本申请的有机磷硅烷偶联剂可克服现有技术中存在的纤维“烛芯”效应难以抑制的重大缺陷，故有创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
决定的理由
审查文本的认定
复审请求人于2019年07月15日提交了经过修改的权利要求书全文替换页和说明书全文替换页。所作修改符合专利法实施细则第61条第1款的规定，但对说明书的修改不符合专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所针对的文本为：复审请求人于申请日2015年05月28日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书附图第1页，以及于2019年07月15日提交的权利要求第1项、说明书第1-7页。
关于专利法第33条
专利法第33条规定：申请人可以对其专利申请文件进行修改，但是，对发明和实用新型专利申请文件的修改不得超出原说明书和权利要求书记载的范围。
对专利申请文件进行修改的依据是原始申请文件，如果修改的内容在原始申请文件中没有记载，也不能从原始申请文件记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，则上述修改不符合专利法第33条的规定。
复审请求人于2019年07月15日对说明书做出如下修改：将实施例1和4中的“得到两种改性剂处理的玻璃纤维，表示为GF-1和GF-2”修改为“得到两种改性剂处理的玻璃纤维，表示为GF-2和GF-1”，将实施例2和3中“得到两种改性剂处理的玄武岩纤维，表示为BF-1和BF-2”修改为“得到两种改性剂处理的玄武岩纤维，表示为BF-2和BF-1”。修改的依据是附件1。同时，还附具了一份论文的中文译文附件2。
随后，复审请求人于2019年10月13日在针对复审通知书提交的意见陈述书中主张：其提供的论文中含膦硅烷偶联剂的合成以及PBT复合材料的制备与本申请实施例1基本相同，所得到的结论也完全相同，即使部分数值不同，也不能否认两者的构思完全相同，所基于的科学理论也是完全相同的，可以证实本案说明书中存在的错误并可以据此作出修改。
合议组对复审请求人提交的附件1进行了核实：该论文于2017年发表，均晚于本申请的申请日和公开日；其次，该论文作者虽然为本申请发明人，但论文的实体内容不属于本申请的原始文件，与本申请原始记载的内容之间无法建立起必然联接，不能作为对专利申请文件进行修改的原始依据。复审请求人在意见陈述书中主要陈述了附件1与本申请在内容上存在密切关联性，但合议组认为：附件1的发表时间晚于本申请的申请日和公开日，其不具备作为证据的资格；由于其不符合证据形式要件的要求，不具备证据资格，其内容自然不再纳入考虑范畴。
因此复审请求人对说明书所作的修改，在原始申请文件中没有记载，也不能从原始申请文件记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，上述修改不符合专利法第33条的规定。
因此，合议组依据原始说明书记载的内容对创造性作出如下评述。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定创造性是指，与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
请求保护技术方案声称要解决的技术问题并未得到说明书记载的相应证据证实时，不能认为该技术问题得到了解决，从而该技术方案不能被是非显而易见的，则该技术方案不具备创造性。
具体到本案而言，权利要求1请求保护一种有机膦硅烷偶联剂的制备方法（具体参见案由部分）。
本申请说明书指出目前普遍采用硅烷偶联剂对纤维进行界面修饰来提高复合材料制品的力学性能，但硅烷偶联剂是一种十分易燃的小分子有机化合物，在纤维增强复合材料的燃烧过程中会加剧“烛芯”效应（参见本申请说明书第1页第3段）。本申请说明书声称要解决的技术问题是：为克服现有技术中存在的纤维“烛芯”效应难以抑制的重大缺陷，提供一种既可以提高纤维增强聚合物复合材料的力学性能，又可以抑制待改性纤维的“烛芯”效应以赋予纤维一定阻燃性能的有机膦硅烷偶联剂（参见本申请说明书第2页第1段）。本申请说明书声称相对于现有技术能实现的优异效果表现在三方面：改善纤维与聚合物材料的界面相容性与力学性能，提高复合材料的阻燃性能，制备方法简单、成本低廉具有广阔的市场应用前景（参见本申请说明书第2页第19-26行）。说明书提供了4个实施例，采用本申请的有机膦硅烷偶联剂与γ-氨丙基三乙氧基硅烷的乙醇溶液分别浸泡玻璃短纤，得到改性的玻璃纤维，按30wt%分别填充到PBT、PA和PLA中制备复合材料。表1-表4分别列出了采用锥形量热仪、极限氧指数测试仪和万能试验机测试上述样品的热释放速率、总热释放、极限氧指数、拉伸强度。说明书指出：经过本实施例中制得的有机膦硅烷偶联剂处理的玻璃纤维可以显著降低复合材料的热释放速率和总热释放，提高复合材料的极限氧指数。阻燃性能测试结果表明，经过本实施例中制得的有机膦硅烷偶联剂具有阻燃作用，可以抑制纤维的“烛芯”效应。同时，拉伸强度变化不大，表明复合材料的力学性能未受影响（参见本申请说明书表1-4、第[0033]-[0063]段）。
合议组查明，根据本申请说明书表1-4表格中所记载的数值，采用本申请的有机硅烷偶联剂进行改性处理的玻璃纤维分别添加到PBT、PA、PLA中得到实施例PBT/GF-1、PA/GF-1、PLA/BF-1，它们的热释放速率和总热释放实际上均高于采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷进行改性处理的玻璃纤维分别添加到PBT、PA、PLA中得到的对比例PBT/GF-2、PA/GF-2、PLA/BF-2，而极限氧指数前者均低于后者。
本领域技术人员知晓，热释放速率和总热释放越小越好；极限氧指数高表示材料不易燃烧，极限氧指数低表示材料容易燃烧，一般氧指数小于22属于易燃材料，大于27属于难燃材料，介于22-27之间属于可燃材料。因此，本申请经有机膦硅烷偶联剂改性的纤维所填充的聚合物，阻燃性能实际劣于γ-氨丙基三乙氧基硅烷的乙醇溶液改性的纤维所填充的聚合物。表1-4中关于拉伸强度的数据显示，拉伸强度变化不大，即力学性能未受到影响。故说明书所记载的数据，并不能证实本申请请求保护的有机膦硅烷偶联剂，能抑制待改性纤维的“烛芯”效应以赋予纤维一定阻燃性能，即本申请未克服现有技术中存在的纤维“烛芯”效应难以抑制的重大缺陷，而力学性能与现有技术产品处于同一水平。本申请声称的相对于现有技术能实现的优异效果的三方面也未得到证实。
综上所述，本申请说明书所声称的技术效果以及复审请求人主张的技术效果（具体参见案由部分），均未能得到确认。
因此基于本申请记载的事实，可确定本申请权利要求1能够解决的技术问题仅仅是如何获得力学性能和阻燃性能与现有技术产品水平相当的新的有机膦硅烷偶联剂。
对比文件1公开了一种含磷、氮有机硅化合物，并具体公开了如下内容：磷、氮有机硅化合物的结构式如下式所示：
式中n为1，2或3；y为2或3；X为甲基或乙基；R为氧或硫；R’为甲基、二乙基胺基或苯基（参见说明书第[0006]-[0013]段）。
对比文件1说明书进一步公开了所述化合物的制备方法：将22g γ-胺丙基三乙氧基硅烷，10g三乙胺和150g乙醚加入反应烧瓶中，在0℃下持续搅拌，滴加11g二甲基磷酰氯，之后，将反应温度升高至40℃，反应6小时，过滤除去三乙胺盐酸盐，将滤液减压蒸馏后，得到产品29g，即为P,P二甲基-N-((三乙氧基硅基)丙基)磷酰胺，产率为97％。将P,P二甲基-N-((三乙氧基硅基)丙基)磷酰胺取30g与PC/ABS 70g 放入密炼机中混炼均匀，得到阻燃PC/ABS复合材料，其氧指数为30，达到UL-94 V-0级（参见说明书第[0038]和[0039]段实施例2）。根据实施例2使用的反应原料可知，其制备的化合物为n为1；y为3；X为乙基；R为氧；R’为甲基。对比文件1还公开了化合物二(三乙氧基硅基丙基)苯基磷酰二胺的制备方法：将44g γ-氨丙基三乙氧基硅烷，16g吡啶和200g乙醚加入反应烧瓶中，在0℃下持续搅拌，滴加20g苯基磷酰二氯，滴加结束后，将反应温度升高至40℃，反应7小时，过滤除去吡啶盐酸盐，将滤液减压蒸馏后，得到产品53克，即为二(三乙氧基硅基丙基)苯基磷酰二胺，产率为95％（参见说明书第[0040]和[0040]段实施例3）
权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的技术方案相比，其区别特征在于：（1）有机膦硅烷偶联剂分子结构中磷和硅上的取代基不同，权利要求1中为甲氧基和乙基，或者为甲氧基和苯基；而对比文件1中为乙氧基和甲基，或者乙氧基和苯基；（2）权利要求1反应过程添加的反应物、催化剂和有机溶剂的具体用量、有机溶剂的具体组成、反应气氛和反应时间与对比文件1公开的有差异。
即权利要求1的有机膦硅烷偶联剂的制备方法是否具备创造性的关键在于基于现有技术获得所述有机膦硅烷偶联剂对本领域技术人员来说是否是非显而易见的。
本领域技术人员知晓，偶联剂是能使两种材料或者分子发生偶合作用的物质。在高分子材料领域，偶联剂通常为能使填料与聚合物偶合或亲和的两性化合物，其分子的一部分与无机填料由较好的亲和性，另一部分则与聚合物有较大的亲和力，由此可以改变聚合物和填料之间的界面性能，提高其界面粘合性。常用的偶联剂有硅偶联剂、碳酸酯偶联剂、有机铬偶联剂。常用偶联剂是含硅的低分子化合物，在同一个硅原子上有两个或两个以上的反应性基团，可与具有亲水表面的无机填料发生化学反应（参见公知常识性证据1，第693页右栏最后1段至第694页左栏第1段）。对于硅烷偶联剂，其通式为R’-Si（OR），其上有两种官能团，其中R’是可与高聚物发生反应的官能团，例如可以是氨基、巯基、乙烯基、环氧基等；OR则是水解性的烷氧基团，一般为-OCH3、-OC2H5，它可与具有亲水表面的碳酸钙发生反应。经硅烷偶联剂改性的碳酸钙在和橡胶硫化时，其中的R’即与橡胶中的双键反应，发挥桥梁作用，使橡胶分子和碳酸钙分子紧密地连接起来，所以经硅烷偶联剂改性的碳酸钙表现出补强性（参见下称公知常识性证据2，第146页第1段至第155页倒数第3段）。玻璃纤维是常用的用于高分子材料的增强材料，硅烷偶联剂对这种增强材料的粘结作用与对碳酸钙的作用一样，主要依赖于硅烷偶联剂中的OR反应，然后再通过R’与聚合物反应。
具体到本案而言，本申请有机磷硅烷偶联剂的OR为甲氧基，对比文件1中硅烷偶联剂的OR为乙氧基，众所周知，甲氧基和乙氧基是硅烷偶联剂中最常见的水解性烷氧基团，相互取代是显而易见的。而R’上的甲基和乙基也是最常见的可以相互替代的取代基，其相互替代不会影响经硅烷偶联剂改性后的填料上的R’中NH与高分子材料的反应。因此将对比文件1的硅烷偶联剂进行上述修饰改造，得到本申请的有机磷硅烷偶联剂，并预期其与对比文件1的偶联剂具备相当的力学性能和阻燃性能，对本领域技术人员来说是显而易见的。对于区别（2）制备工艺的具体选择，是本领域技术人员的惯用手段，本领域技术人员有能力在对比文件1的基础上进行适当的调整，并且所述具体选择并未给制备所得的偶联剂产品带来何种意料不到的性能。故在对比文件1的基础上结合公知常识得到权利要求1的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。
因此权利要求1相对于对比文件1与公知常识的结合不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
对于复审请求人的主张（详见案由部分），上述评述中已充分表明合议组对这些差异的认识。复审请求人的上述主张不能确定对说明书的修改符合专利法第33条的规定以及权利要求保护的技术方案具备创造性，合议组不予支持。
基于上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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