发明创造名称：一种煤焦沥青多孔材料及其制备方法与应用
外观设计名称：
决定号：200956
决定日：2020-01-15
委内编号：1F256369
优先权日：
申请（专利）号：201510438313.X
申请日：2015-07-23
复审请求人：厦门大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：马彩霞
合议组组长：张娴
参审员：李旭
国际分类号：B01J20/26,B01D53/02,B01J20/30
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果权利要求中记载的技术方案与最接近的现有技术存在区别技术特征，然而所述区别技术特征是在最接近的现有技术公开内容的基础上，本领域技术人员基于其所掌握的普通技术常识而容易想到的，则可以认为现有技术整体上存在将所述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510438313.X，名称为“一种煤焦沥青多孔材料及其制备方法与应用”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为厦门大学，申请日为2015年7月23日，公开日为2015年12月23日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年4月3日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是权利要求1-9不符合专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定针对的文本为：申请日提交的说明书第1-74段、说明书附图图1-图2、说明书摘要；2017年7月6日提交的权利要求第1-9项。驳回决定针对的权利要求书如下：
“1. 一种煤焦沥青多孔材料，其特征在于其按质量比的组成为：煤焦沥青1、交联剂0.53～2.7；所述交联剂采用二甲氧基甲烷。
2. 如权利要求1所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1)将粘稠状的煤焦沥青先溶解在溶剂中，再加入二甲氧基甲烷，搅拌均匀后加入交联催化剂，得混合溶液；
2)将步骤1)配制的混合溶液放入反应容器中，通入氩气，升温反应后，降温至室温，得沥青基多孔材料；
3)将步骤2)得到的沥青基多孔材料清洗，抽提，烘干，即得煤焦沥青多孔材料。
3. 如权利要求2所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于在步骤1)中，所述溶剂采用1,2-二氯乙烷。
4. 如权利要求3所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于所述1,2-二氯乙烷采用纯化的1,2-二氯乙烷。
5. 如权利要求2所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于在步骤1)中，所述交联催化剂采用无水三氯化铁。
6. 如权利要求2所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于在步骤2)中，所述升温反应的温度为80℃，升温反应的时间为8h。
7. 如权利要求2所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于在步骤3)中，所述清洗是采用甲醇清洗3次；所述抽提可先用甲醇抽提5h，再用二氯甲烷抽提5h。
8. 如权利要求2所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于在步骤3)中，所述烘干的温度为80℃，烘干的时间为12h。
9. 如权利要求1所述煤焦沥青多孔材料在制备气体吸附剂和染料处理剂中应用。”
驳回决定认为：权利要求1与对比文件2（CN102093539A，公开日为2011年6月15日）相比的区别特征是本领域技术人员根据对比文件2的教导容易想到的或是通过本领域的常规实验手段就可确定的。因此权利要求1不具备创造性。基于基本相同的理由，权利要求2和9也不具备创造性。从属权利要求3-8进一步限定的特征或被对比文件2公开，或属于本领域的常规操作或通过本领域的常规实验手段就可确定的，因此也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年7月18日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了修改的权利要求书替换页。其中所作修改为：在驳回决定所针对的文本的基础上，将从属权利要求3和5的附加技术特征补入权利要求2中；删除权利要求3和5；并对后续权利要求的编号和引用关系作了适应性修改。修改后的权利要求2为：
“2. 如权利要求1所述一种煤焦沥青多孔材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1)将粘稠状的煤焦沥青先溶解在溶剂中，再加入二甲氧基甲烷，搅拌均匀后加入交联催化剂，得混合溶液；所述溶剂采用1,2-二氯乙烷；所述交联催化剂采用无水三氯化铁；
2)将步骤1)配制的混合溶液放入反应容器中，通入氩气，升温反应后，降温至室温，得沥青基多孔材料；
3)将步骤2)得到的沥青基多孔材料清洗，抽提，烘干，即得煤焦沥青多孔材料。”
复审请求人认为：(1) 权利要求1的煤焦沥青多孔材料与对比文件2所公开的多孔聚合物材料是两种成分不同、在结构和组成上有明显区别的多孔材料，两者所属技术领域不同，所需解决的技术问题也不同；(2)选用煤焦沥青作为原料，是因为与苯、萘、蒽等芳香族化合物相比，煤焦沥青具有这些芳香族化合物所不具备的杂原子如N、S、O等元素, 这些杂原子对最终产物的比表面积和气体吸附性能产生较大影响，这是对比文件2所未能预料的，显示出两种材料在成分和结构上的差异；另外，煤焦沥青多孔材料中含有较大的稠环，这些稠环与苯环之间的π-π相互作用会使得煤焦沥青对于苯蒸气有一个较高的吸附量，而这是对比文件2所没有提及也无法提及的优势。 经形式审查合格，国家知识产权局于2018年8月1日依法受理了该复审请求，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
本案合议组于2019年8月29日向复审请求人发出复审通知书，其中沿用驳回决定中的对比文件2，指出：权利要求1-7相对于对比文件2和本领域的公知技术的结合不具备创造性。并针对复审请求人的意见进行了回应。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年10月14日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文替换页。其中所作修改为：在复审通知书所针对的文本的基础上，删除权利要求1，并将权利要求2提升为新的权利要求1，并相应修改了后续权利要求的编号和引用关系。
复审请求人认为：（1）本申请与对比文件2的原料不同，制备方法也存在明显的区别，因而二者所需解决的技术问题不同，本申请权利要求1所需解决的技术问题是以沥青为原料制备多孔材料存在污染严重、操作复杂、能耗高、成本高、安全性差的难题；而对比文件2所需解决的技术问题是需采用昂贵的原料，工艺复杂，能源消耗大等问题；（2）本申请制备的多孔材料是以非常低的比表面积却能达到较高CO2气体吸附性能的产品，从商品角度来说，即本发明申请制备的多孔材料具有非常高的性价比。而且本申请经过傅克烷基化超交联的煤焦沥青多孔材料，成本低，性价比高，使得煤焦沥青的利用更加广泛。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
在复审程序中，复审请求人于2019年10月14日提交了权利要求书的全文修改替换页，经审查，其中所作的修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的有关规定，因此本复审请求审查决定所针对的文本为：申请日提交的说明书第1-74段、说明书附图图1-图2、说明书摘要；2019年10月14日提交的权利要求第1-6项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果权利要求中记载的技术方案与最接近的现有技术存在区别技术特征，然而所述区别技术特征是在最接近的现有技术公开内容的基础上，本领域技术人员基于其所掌握的普通技术常识而容易想到的，则可以认为现有技术整体上存在将所述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
1、关于权利要求1
权利要求1请求保护一种煤焦沥青多孔材料的制备方法。对比文件2公开了一种多孔聚合物材料的制备方法，是以芳香族化合物为原料，将芳香族化合物溶于有机溶剂中，在作为催化剂的路易斯酸存在的条件下，以交联剂交联芳香族化合物获得的比表面积为1-2000m2/g的多孔聚合物材料，所述的芳香族化合物为所有能进行傅-克反应的芳香族化合物中的一种或多种；所述的有机溶剂可以是1,2-二氯乙烷或硝基苯；所述的作为催化剂的路易斯酸可以是无水SnCl4、无水FeCl3或无水AlCl3；所述的交联剂可以是氯甲基甲醚或二甲氧基甲烷。所述多孔聚合物材料的具体制备步骤如下：常温下在反应器中加入芳香族化合物、交联剂和有机溶剂，芳香族化合物溶于有机溶剂后的浓度为0.1-30mol?L-1，交联剂与芳香族化合物的摩尔比为0.1∶1-20∶1，磁力搅拌0.1-2小时，然后加入作为催化剂的路易斯酸，催化剂与交联剂的摩尔比为0.1∶1-10∶1，保持磁力搅拌，升温至30℃-60℃，在该温度下反应 2-12小时后再升温至70℃-120℃，在该温度下反应10-72小时，获得褐色悬浊液或极粘稠固液混合物；过滤该悬浊液或极粘稠固液混合物，获得褐色固体粗产物，用乙醚、甲醇洗涤该固体粗产物三次以除去残留交联剂、溶剂和催化剂，再用甲醇抽提24小时以除去痕量催化剂，最后减压干燥，获得褐色的多孔聚合物材料（参见说明书5-6段）。
将权利要求1与对比文件2相比，其区别在于：（1）权利要求1中原料为煤焦沥青，并限定了煤焦沥青与交联剂的质量比；（2）个别操作工艺步骤存在不同。基于上述区别特征，权利要求1实际所要解决的技术问题是：如何选择更加廉价的芳香族化合物原料来制备多孔材料。
对于区别技术特征（1），首先，对比文件2（参见说明书第5、11段）教导了“所述芳香族化合物为所有能进行傅-克反应的芳香族化合物中的一种或多种”和“该发明采用国内外首创的交联芳香族化合物的方法，“一步法”合成本发明多孔聚合物材料，而且采用的原料是廉价的芳香族化合物，可根据不同的应用需求灵活选择芳香族化合物的种类”，本领域技术人员根据上述教导能够获知选择任何能进行傅-克反应、而且价格低廉的芳香族化合物或其混合物均可作为芳香族化合物原料来制备对比文件2所述多孔聚合物材料；其次，本领域公知，芳香族化合物特别是稠环芳香族化合物大多来源于煤，煤焦沥青是煤炼焦的废渣，主要由芳香族化合物例如难挥发的蒽、芘及苯等组成；而且寻求合适的煤焦沥青的废物再利用途径变废为宝一直是本领域面临的问题，在对比文件2公开内容的基础上，本领域技术人员基于上述公知技术，有动机尝试采用更为廉价且主要成分为芳香族化合物的煤焦沥青替代对比文件2中的纯芳香族化合物作为芳香族化合物原料与交联剂反应从而获得本申请所述的煤焦沥青多孔材料。这是本领域技术人员根据对比文件1的公开内容并结合自身掌握的本领域公知技术就可实现的，无需付出创造性劳动。至于煤焦沥青与交联剂的质量比，对比文件2（参见说明书第6段）还教导了交联剂与芳香族化合物的摩尔比为0.1∶1-20∶1。本领域技术人员根据上述技术教导并根据煤焦沥青所含芳香族化合物的种类和含量以及所期望达到的交联反应程度，通过常规实验就可优化选择得到合适的煤焦沥青与交联剂的质量比。
对于区别技术特征（2），第一，对比文件2是将芳香族化合物、交联剂和有机溶剂进行一步混合，本申请权利要求1是分步加料，然而，采用分步加料即将粘稠状的煤焦沥青先溶解在溶剂中，再加入二甲氧基甲烷以促进混合物混合分散均匀，是本领域分散粘稠物质时的常规加料方式；第二，通入惰性气体例如氩气在惰性气氛下进行反应以避免空气中的氧气对反应产生影响，以及反应后经反应产物降温至室温均属于本领域的常规操作步骤。
因此，在对比文件2的基础上结合本领域的公知技术得出权利要求1要求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的。因此权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、关于权利要求2-5
权利要求2-5对权利要求1所述制备方法作了进一步限定，
对于权利要求2，在对比文件2（参见说明书第5段）公开了所述有机溶剂可以是1,2-二氯乙烷的教导下，采用纯化的1,2-二氯乙烷是本领域技术人员的常规选择；
对于权利要求3，对比文件2（参见说明书第6段）教导了升温至30℃-60℃，在该温度下反应 2-12小时后再升温至70℃-120℃，在该温度下反应10-72小时，获得褐色悬浊液或极粘稠固液混合物。本领域技术人员在借鉴上述反应条件的基础上，并会根据所使用的芳香族化合物的具体种类以及所期望达到的交联反应程度对反应温度和时间进行进一步优化选择；合适的反应温度、反应时间是本领域技术人员通过常规实验就可得到的。
对于权利要求4-5，对比文件2（参见说明书第6段）公开了用乙醚、甲醇洗涤该固体粗产物三次以除去残留交联剂、溶剂和催化剂，再用甲醇抽提24小时以除去痕量催化剂，最后减压干燥，获得褐色的多孔聚合物材料。在此基础上，为了提高产物的纯度，选择二氯乙烷对产物进行进一步抽提以去除残余的煤焦沥青也是本领域技术人员容易想到的；另外，烘干也是常规的干燥方式；而合适的甲醇抽提时间和二氯乙烷抽提时间、合适的烘干温度和时间是本领域技术人员通过常规选择就可获得的。
因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，从属权利要求2-5也不具备创造性，不具备专利法第22条第3款的有关规定。
3、关于权利要求6
权利要求6请求保护如权利要求1所述煤焦沥青多孔材料在制备气体吸附剂和染料处理剂中应用。对比文件2公开所述多孔聚合物材料可以作为储气材料（即本申请权利要求6所述的气体吸附剂）如储氢材料、储二氧化碳材料及储甲烷材料应用（参见说明书9段）。另外，多孔材料由于其良好的吸附性能，可作为染料处理剂以吸附去除染料废水中的染料也是本领域多孔材料的常规应用之一。因此，结合对权利要求1的评述，权利要求6要求保护的技术方案也是显而易见的，不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的上述意见，合议组经审查后认为：首先，本申请所要解决的技术问题即以沥青为原料制备多孔材料存在污染严重、操作复杂、能耗高、成本高、安全性差的难题也是本领域面临的煤焦沥青废物再利用的难题，但参见对权利要求1的评述，在对比文件2公开内容的基础上，本领域技术人员根据对比文件2（参见说明书第5、11段）的教导以及本领域有关煤焦沥青的基础知识，有动机尝试采用更为廉价且主要成分为芳香族化合物的煤焦沥青替代对比文件2中的纯芳香族化合物作为芳香族化合物原料与交联剂反应从而获得本申请所述的煤焦沥青多孔材料。其次，关于制备方法中操作工艺方面的区别：本申请中采用的分步加料即将粘稠状的煤焦沥青先溶解在溶剂中，再加入二甲氧基甲烷以促进混合物混合分散均匀，是本领域分散粘稠物质时的常规加料方式；以及通入惰性气体例如氩气在惰性气氛下进行反应以避免空气中的氧气对反应产生影响，以及反应后经反应产物降温至室温均属于本领域的常规操作步骤。由此可见，在对比文件2的基础上结合本领域的公知技术就可获得本申请要求保护的技术方案。也就是说，本领域技术人员根据对比文件2和本领域的公知技术，就可解决本申请权利要求1所要解决的技术问题，并获得本申请所述性能的多孔材料，而且将煤焦沥青用于制备多孔材料可使其利用更加广泛也是本领域技术人员可以合理预期的。
故对于复审请求人的上述主张，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年4月3日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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