发明创造名称：氮化物荧光体及其制造方法
外观设计名称：
决定号：201049
决定日：2020-01-14
委内编号：1F245267
优先权日：2013-02-07
申请（专利）号：201480007758.6
申请日：2014-02-06
复审请求人：三菱化学株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：郝小燕
合议组组长：韩涛
参审员：吴燕
国际分类号：C09K11/79，C09K11/08，F21V9/08，H01L33/50
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第2款；专利法第22条第3款
决定要点：判断要求保护的发明是否显而易见时，对于功能上彼此相互支持、存在相互作用关系的技术特征，应整体上考虑所述技术特征和它们之间的关系在要求保护的发明中所达到的技术效果，如果现有技术整体上不存在促使本领域技术人员获得本发明的技术启示，则要求保护的发明是非显而易见的。
全文：
本复审请求审查决定涉及申请号为201480007758.6，名称为“氮化物荧光体及其制造方法”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为三菱化学株式会社，申请日为2014年02月06日，优先权日为2013年02月07日，进入中国国家阶段的日期为2015年08月06日，中国国家阶段的公开日为2015年10月14日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月06日以权利要求1、3-6不具备专利法第22条第2款规定的新颖性以及权利要求2-7不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为申请人于2015年08月06日提交的根据专利合作条约第41条修改的权利要求第1-7项和说明书第1-33页，于2015年08月06日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书附图第1-10页、说明书摘要以及摘要附图（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种氮化物荧光体，是由下述通式(1)表示的氮化物荧光体，以455nm的激发光激发时的发光色坐标(x，y)的x值小于0.43，并且在770nm的反射率Ra为89％以上，
LnxSiyNn:Z…(1)
通式(1)中，
Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素，
Z是激活剂，
x满足2.7≤x≤3.3，
y满足5.4≤y≤6.6，
n满足10≤n≤12。
2. 一种氮化物荧光体，是由下述通式(1)表示的氮化物荧光体，以455nm的激发光激发时的发光色坐标(x,y)的x值为0.43以上，并且，在770nm的反射率Ra为87％以上，
LnxSiyNn:Z…(1)
通式(1)中，
Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素，
Z是激活剂，
x满足2.7≤x≤3.3，
y满足5.4≤y≤6.6，
n满足10≤n≤12。
3. 一种含荧光体的组合物，其特征在于，含有权利要求1或2所述的氮化物荧光体和液体介质。
4. 一种发光装置，其特征在于，具备第1发光体和通过来自该第1发光体的光的照射而发出可见光的第2发光体，
该第2发光体含有1种以上的权利要求1或2所述的氮化物荧光体作为第1荧光体。
5. 一种图像显示装置，其特征在于，包含权利要求4所述的发光 装置作为光源。
6. 一种照明装置，其特征在于，包含权利要求4所述的发光装置作为光源。
7. 一种氮化物荧光体的制造方法，是具有多个煅烧工序的由下述通式(1)表示的氮化物荧光体的制造方法，在煅烧温度为1100℃～1400℃的一次煅烧工序后，使得到的一次煅烧完毕的原料再分散，在1次煅烧温度～1900℃的温度下进行2次煅烧，
LnxSiyNn:Z…(1)
通式(1)中，
Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素，
Z是激活剂，
x满足2.7≤x≤3.3，
y满足5.4≤y≤6.6，
n满足10≤n≤12。”
驳回决定指出：（1）权利要求1请求保护一种氮化物荧光体，本领域技术人员依据本申请和对比文件1（CN101663372A，公开日为2010年03月03日）公开的制备方法无法将本申请和对比文件1公开的化学式为La2.9Si6N11:0.1Ce的氮化物荧光体区分开，因此，权利要求1不具备专利法第22条第2款规定的新颖性。（2）权利要求2与对比文件1公开的氮化物荧光体的区别在于：权利要求2限定以455nm的激发光激发时的发光色坐标(x,y)的x值为0.43以上，并且，在770nm的反射率Ra为87％以上。其实际解决的技术问题是如何使发光色坐标(x,y)的x值变大。然而对比文件1公开了在一次烧制后添加CaSiN2粉末，能使最后烧制的荧光体的发光从黄绿色变为黄色，即对比文件1给出了通过该处理方式使荧光体X值变大的技术启示。而基于二者的制备方法可以推定对比文件1荧光体在770nm的反射率Ra为87％以上。因此，权利要求2不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（3）权利要求3请求保护一种含荧光体的组合物，权利要求4请求保护一种发光装置，权利要求5、6分别请求保护一种图像显示装置，由于对比文件1公开了组合物，发光装置和照明装置，因此，权利要求3-6不具备新颖性和/或创造性。（4）权利要求7请求保护一种氮化物荧光体的制造方法，其制备方法是本领域技术人员在对比文件1公开的制造方法的基础上进一步调整煅烧温度可以获得的，因此权利要求7不具备创造性。（5）申请人提出如下意见陈述：①本申请着眼于到目前为止无人注意的荧光体自身的“灰暗”问题。②通过将原料、原料的混合、煅烧工序的各种条件适当调整到优选的范围，才能够首次制得本申请的荧光体。因此，不能说由于对比文件1 的荧光体进行2 次煅烧，所以其在770nm 的反射率Ra 就在本申请的范围内。③本申请在1次煅烧中，是停滞在成为其前体的中间相那样的“结晶的核”的状态，而对比文件1的实施例II-2 中，在1次煅烧中已经生成了式（1）的荧光体，晶体变得不均匀或存在缺损，其在770nm的反射率Ra低，存在灰暗。同时提交补充实验数据，XRD数据显示在1550℃、8h之后形成最终产物的荧光体，即对比文件1经1次煅烧后就获得了最终荧光体。对此，驳回决定认为：①本申请所述的“灰暗”是由荧光体的晶体的不均匀性或缺损造成的，本申请通过限定荧光体在770nm 的反射率Ra以减少荧光体的“灰暗”程度。改善荧光体的性能是本领域技术人员对荧光粉研究的一种重要方面，如通过降低或消除荧光体的晶体的不均匀性或缺损等缺陷以改善荧光体的性能是本领域技术人员研究荧光体需要解决的普遍需求，该缺陷可呈现在荧光体自身的“灰暗”上，因此，降低荧光体自身的“灰暗”（其实质是降低或消除荧光体晶体的不均匀性或晶体缺损）同样是本领域技术人员研究荧光体需要解决的普遍需求。而且对比文件已经解决了上述技术问题。②本申请并未记载通过将原料、原料的混合、煅烧工序的各种条件适当调整到优选的范围，才能够首次制得本申请的荧光体。本申请进行两次煅烧是获得反射率为89％以上的关键步骤，对比文件1公开了在一次煅烧后使一次煅烧完毕的原料再分散后进行二次煅烧（即主煅烧）的方法，制备方法与本申请相似。③本申请并未记载在1次煅烧中得到中间相那样的“结晶的核”的状态后，在该阶段进行再分散，在后续的2 次煅烧中使式（1）所示的荧光体生长才能得到本发明的荧光体和效果。并且，即使对比文件1 的实施例II-2在1 次煅烧中已经生成了式（1）的荧光体，其经过再分散在2次煅烧后仍可促进晶体进一步生长，完善晶体结构，得到晶体不均匀性或晶体缺损少的高品质荧光体。关于补充实验数据，1次煅烧后得到“结晶的核”的状态才能得到晶体不均匀性或晶体缺损少的荧光体的论点并未记载在本申请说明书中，而且补充实验数据的制备条件与本申请实施例2和对比文件1的实施例II-2均不相符，不能用于说明本申请实施例2以及对比文件1的实施例II-2的1次煅烧后的产物的状态，且不能证明1 次煅烧中得到中间相那样的“结晶的核”的状态后再进行再分散和2次煅烧才能得到晶体不均匀性或晶体缺损少的荧光体，也不能证明在1次煅烧中已生成式（1）的荧光体后再进行再分散和2次煅烧不能得到晶体不均匀性或晶体缺损少的荧光体。
申请人三菱化学株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年02月22日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的全文修改替换页（共1项，1页）。相对于驳回文本，修改之处在于删除了驳回决定所针对的权利要求1-6，将权利要求7作为权利要求1。
修改后的权利要求书如下：
“1. 一种氮化物荧光体的制造方法，是具有多个煅烧工序的由下述通式(1)表示的氮化物荧光体的制造方法，在煅烧温度为1100℃～1400℃的一次煅烧工序后，使得到的一次煅烧完毕的原料再分散，在1次煅烧温度～1900℃的温度下进行2次煅烧，
LnxSiyNn:Z…(1)
通式(1)中，
Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素，
Z是激活剂，
x满足2.7≤x≤3.3，
y满足5.4≤y≤6.6，
n满足10≤n≤12。”
在修改的基础上，复审请求人认为：对比文件1将荧光体分成含有以式[I]表示的结晶相的荧光体（I）和含有以式[II]表示的结晶相的荧光体（II），其公开的两类荧光体的制造方法与本申请的制造方法不同。本申请的制造方法通过一次煅烧形成荧光体母体，通过特定的一次煅烧温度形成荧光体中间相“结晶的核”的状态，而对比文件1并未认识到本申请所记载的“灰暗”的课题，即在对比文件1的基础上，本领域技术人员没有动机选择出本申请使用的较窄的温度范围（1100℃-1400℃），而且本申请得到灰暗被特别降低的荧光体的效果也是预料不到的。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年04月08日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书以与驳回决定中相同的理由坚持驳回决定，并补充了如下意见：（1）对比文件1未涉及荧光体[I]，也未涉及实施例I-25、I-37、I-38，其中二次煅烧温度（1750℃）高于一次煅烧温度（1500℃）。（2）减少“灰暗”的关键在于，通过何种技术手段来解决，其实质是通过减少荧光体晶体的不均匀性或晶体缺损来解决，解决的结果反映在770nm 的反射率Ra上。改善荧光体的性能是本领域技术人员对荧光粉研究的一种重要方面，如通过降低或消除荧光体的晶体的不均匀性或缺损等缺陷以改善荧光体的性能是本领域技术人员研究荧光体需要解决的普遍需求。（3）本申请并未记载一次煅烧温度为1100-1400℃才能够制得本申请的荧光体，也未记载在1次煅烧中得到中间相那样的“结晶的核”的状态才能得到本申请的荧光体和效果。并且本领域技术人员通过有限的试验容易确定合适的一次煅烧温度。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年01月30日向复审请求人发出第一次复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件1公开的氮化物荧光体的制造方法相比的区别特征在于第一次煅烧温度范围不同，权利要求1限定在1100℃-1400℃进行一次煅烧，而对比文件1公开的一次煅烧温度是800℃-1500℃。合议组考察了本申请说明书和对比文件1实施例的相关记载，无法确定本申请权利要求1中请求保护的制备方法所得到的氮化物荧光体在发光强度以及亮度上与对比文件1相比具有更好的技术效果。而且复审请求人提供的补充实验数据不具有证明力，也不能说明本申请的荧光体在发光强度，亮度上具有更好的技术效果。权利要求1实际解决的技术问题是提供一种替代的氮化物荧光体的制造方法。然而，对比文件1公开了发出黄绿色~橙光的荧光体（II），其制造方法使用二次氮化工序，并且公开了荧光体原料的加热温度范围，在此基础上本领域技术人员有动机且能够权衡生产成本和使用需要调整煅烧温度范围得到本申请权利要求1的制备方法，因此，权利要求1不具备创造性。（2）针对复审请求人陈述的意见，合议组认为：对比文件1已经公开了一次煅烧再分散以后进行二次煅烧得到荧光体的制备方法。而且没有证据表明本申请制备方法得到的氮化物荧光体在发光亮度等方面具有更好的技术效果，也没有证据表明本申请的技术方案在1次煅烧中得到中间相那样的“结晶的核”的状态，并且在得到此状态后进行2次煅烧才能得到本申请的荧光体，并达到相应的技术效果。本申请采用2次煅烧的技术手段降低所述荧光体的“灰暗”，对比文件1同样采用了2次煅烧的技术手段，客观上已经解决了减少“灰暗”的问题。因此，本申请实际解决的技术问题仅仅是提供一种替代的氮化物荧光体的制造方法。对此对比文件1公开了其荧光体（II）制造方法的温度范围选择，而本领域技术人员在此基础上对煅烧温度范围进行调整得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的，无需付出创造性劳动。
复审请求人于2019年05月13日针对第一次复审通知书提交了意见陈述书和权利要求书的全文替换页（共1项，1页）。修改之处在于在权利要求1中进一步限定：“其中，对于一次煅烧的时间，当煅烧温度为1100℃以上且小于1200℃时为4小时～10小时、当煅烧温度为1200℃以上且小于1350℃时为2小时～20小时、当煅烧温度在1350℃以上时为5小时以下”。
修改后的权利要求书如下：
“1. 一种氮化物荧光体的制造方法，是具有多个煅烧工序的由下述通式(1)表示的氮化物荧光体的制造方法，在煅烧温度为1100℃～1400℃的一次煅烧工序后，使得到的一次煅烧完毕的原料再分散，在1次煅烧温度～1900℃的温度下进行2次煅烧，
其中，对于一次煅烧的时间，当煅烧温度为1100℃以上且小于1200℃时为4小时～10小时、当煅烧温度为1200℃以上且小于1350℃时为2小时～20小时、当煅烧温度在1350℃以上时为5小时以下，
LnxSiyNn:Z…(1)
通式(1)中，
Ln是除了作为激活剂使用的元素以外的稀土元素，
Z是激活剂，
x满足2.7≤x≤3.3，
y满足5.4≤y≤6.6，
n满足10≤n≤12。”
复审请求人在坚持前次意见陈述的基础上进一步认为：（1）本申请的技术构思之一是在一次煅烧中不使结晶生长至必要以上（参见说明书第15页第13~19行）。提高煅烧温度或延长煅烧时间则会促进结晶核的生长，本申请比较例1在1525℃保持12小时的条件下进行一次煅烧，结晶核生长至必要以上。对比文件1实施例II-2中，在1500℃保持58.5小时的条件下进行一次氮化，该煅烧条件与本申请比较例1相比较，煅烧温度等同，而煅烧时间为本申请比较例1的约5倍，其必然结晶核生长至必要以上，无法得到具有本申请效果的氮化物荧光体。本申请与对比文件1的发明的一次煅烧条件差别巨大，本领域技术人员并不容易想到在一次煅烧中不使结晶核生长至必要以上以及所需的一次煅烧的条件。（2）由于本申请效果中相对峰强度与对比文件1的实施例II-2的发光强度两者在计算数值时的基准值不同，将二者相比得出不能确定本申请具有优异的技术效果的结论没有意义。
合议组于2019年08月26日向复审请求人发出第二次复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件1公开的技术方案相比的区别特征在于：第一次煅烧温度范围以及时间不同，权利要求1限定在1100℃-1400℃进行一次煅烧，并且限定当煅烧温度为1100℃以上且小于1200℃时为4小时～10小时、当煅烧温度为1200℃以上且小于1350℃时为2小时～20小时、当煅烧温度在1350℃以上时为5小时以下；而对比文件1公开的一次煅烧温度是800℃-1500℃，在1500℃保持58.5h。权利要求1实际所要解决的技术问题是提供一种替代的氮化物荧光体的制造方法。然而，对比文件1公开了使用二次氮化工序时的温度调整范围，在此基础上，对温度、时间等的调整均是本领域常用的技术手段，是本领域技术人员依据煅烧进行的情况，经合理的逻辑分析推理，有限的实验可以确定的。因此，权利要求1不具备创造性。（2）对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：①对于一次煅烧温度和时间对荧光体结晶核生长的影响，本申请对比例与对比文件1实施例II-2的氮化物结构组成不同，制备方法中一次煅烧和二次煅烧过程的压力控制不同，升温程序不同，因此本领域技术人员无法确定对比文件1在一次煅烧后即使得结晶核生长至必要以上。本申请一次煅烧温度和时间的选择没有相对于对比文件1取得预料不到的技术效果。而且对比文件1公开了发出黄绿色-橙光的荧光体的制备方法使用二次氮化工序，并且公开了荧光体原料的加热温度范围，给出了温度选择的技术启示，氮化工序时间的调整也属于本领域技术人员常规实验可以确定的，无需付出创造性劳动。②由于荧光体的光学特性不仅仅受其制备方法的影响，与其元素组成也有密切关系，而色坐标也仅能表明荧光体发光的颜色。因此，二者无法进行直接比较，无法确定本申请权利要求1中请求保护的制备方法所得到的氮化物荧光体在发光强度以及亮度等方面相对于对比文件1具有更好的技术效果。
复审请求人于2019年12月05日针对第二次复审通知书提交了意见陈述书和补充实验证据，未修改申请文件。复审请求人在意见陈述中认为：（1）煅烧中的荧光体粒子的形成和生长分别涉及两个不同的现象，即，从原料生成荧光体的晶核的反应以及所生成的荧光体的晶核的生长这两个不同的现象，煅烧温度对其分别以不同的机制产生影响。在本申请中，1100℃～1400℃的环境促进直到生成晶核为止的反应，在这以上的温度，促进晶核的生长。无论荧光体组成、压力条件、升温程序如何，1500℃以上且长时间的加热都会使晶核生长至必要以上。（2）本申请着眼于迄今为止没有人关注的荧光体自身的“灰暗”问题，为了解决该课题，必须将氮化物荧光体的制造方法中的一次锻烧工序设定为特定的锻烧温度和特定的锻烧时间。而对比文件1完全没有认识到荧光体自身的“灰暗”，因此，本领域技术人员完全没有动机为了消除荧光体自身的“灰暗”而将氮化物荧光体的制造方法中的一次锻烧工序设定为像本申请发明这样的特定的锻烧温度和特定的锻烧时间。（3）复审请求人提供了补充实验，将LaSi合金：Si3N4：CeF3以3.0：1.0：0.2的摩尔比（本申请实施例5的合金原料组成）混合，使用类似于对比文件1实施例II-2的制造方法制备氮化物荧光体，并且使用本申请的测试方法测定所得到的荧光体的反射率，实验结果证明本申请的制造方法在特定的一次煅烧温度和时间下取得了不易产生灰暗，发光特性优异的技术效果。（4）本申请制备方法中无需提供氮源，使用金属氮化物为原料，而对比文件1使用氮气等氮源，使合金氮化，二者制备条件不同。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，作出如下审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人于2019年12月05日答复第二次复审通知书时未提交修改文本。
本复审请求审查决定针对的文本是：复审请求人于2019年05月13日提交的权利要求第1项，于2015年08月06日提交的根据专利合作条约第41条修改的说明书第1-33页，于2015年08月06日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书附图第1-10页、说明书摘要以及摘要附图。
2、关于专利法第22条第2款
专利法第22条第2款规定：新颖性，是指该发明或者实用新型不属于现有技术；也没有任何单位或个人就同样的发明或者实用新型在申请日以前向国务院专利行政部门提出过申请，并记载在申请日以后公布的专利申请文件或者公告的专利文件中。
驳回决定指出权利要求1、3-6不具备专利法第22条第2款规定的新颖性，复审决定文本中已将驳回文本的权利要求1-6删除，故该缺陷已不存在。
3、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
判断要求保护的发明是否显而易见时，对于功能上彼此相互支持、存在相互作用关系的技术特征，应整体上考虑所述技术特征和它们之间的关系在要求保护的发明中所达到的技术效果，如果现有技术整体上不存在促使本领域技术人员获得本发明的技术启示，则要求保护的发明是非显而易见的。
（1）权利要求1请求保护一种氮化物荧光体的制造方法（具体参见案由部分）。
对比文件1公开了一种氮化物荧光体的制造方法，具体步骤为：首先称量Ce、La和Si各原料单质金属制造合金粉末，混合后在氩气气氛下对原料金属通约100mA的电流，使其熔融，得到金属元素组成比为Ce∶La∶Si＝0.1∶2.9∶6（摩尔比）的荧光体原料用合金，并且确认其组成。然后经过一次烧制工序，即将约0.7g该合金粉末装入氮化硼制坩锅中，将其放置在石墨电阻加热方式的电炉中，首先利用涡轮分子泵使烧制气氛为真空，以每分钟20℃的速度从室温加热到800℃，在800℃导入纯度为99.999体积％的氮气，使压力为0.92MPa，以每分钟3℃的速度升温至1500℃，在1500℃保持58.5小时，由此进行一次烧制。将所得到的烧制物在手套箱内进行粉碎，得到粉末（一次烧制物）。最后经过二次烧制工序，即将上述一次烧制中的从800℃开始的温度程序变更为以每分钟1.5℃的速度升温至1500℃、在1500℃保持3小时、每分钟15℃的速度从1500℃升温至1750℃、在1750℃保持7小时的程序，除此以外，在与上述一次烧制同样的条件下进行制造，由此得到本实施例的荧光体La2.9Si6N11:0.1Ce（参见说明书第96页最后1段，第98页第4-11段实施例II-2，第104页表9，第106页表11）。即对比文件1公开了将一次煅烧完毕的原料再分散后经二次煅烧制备氮化物荧光体的方法。
以对比文件1为最接近的现有技术，权利要求1与对比文件1公开的上述技术方案相比的区别特征在于：第一次煅烧温度范围以及时间不同，权利要求1限定在1100℃-1400℃进行一次煅烧，并且限定当煅烧温度为1100℃以上且小于1200℃时为4小时～10小时、当煅烧温度为1200℃以上且小于1350℃时为2小时～20小时、当煅烧温度在1350℃以上时为5小时以下；而对比文件1公开的一次煅烧温度是800℃-1500℃，在1500℃保持58.5h。
本申请说明书中载明如下内容：
本申请所要解决的技术问题是提供一种发光亮度更高的、即发光峰强度更高的氮化物荧光体和含有该氮化物荧光体的液态介质（参见说明书第2页第2段）。并且注意到本申请的氮化物荧光体与现有的LSN荧光体相比“灰暗”减少。本申请中的“灰暗” 是指在不激发荧光体的情况下在自然光下通过目视确认荧光体粉末时， 看到荧光体的本身颜色略带灰色。本申请着眼于该“灰暗”，发现作为规定发光亮度更高的氮化物荧光体的指标，能够通过特定波长下的反射率来进行规定（参见说明书第2页第3-4段）。为解决上述技术问题，本申请认识到LSN荧光体经原料混合后在氮气氛围下进行燃烧。在该缎烧过程中，不易产生LSN的晶体，但有一旦生成晶体则迅速进行晶体生长的趋势。若晶体生长迅速，则原料易于偏离化学计量组成，容易产生荧光体晶体的不均匀性或晶体的缺损。这样生成的荧光体的晶体的不均匀性或缺损成为灰暗。即，在770nm的反射率Ra为特定值以上的本发明的规定确定了晶体的不均匀性或晶体缺损少的高品质的氮化物荧光体（参见说明书第10页第8-9段）。为此，本申请提出的荧光体的制造方法只要能够得到本发明的荧光体和效果就没有特别限制，例如可举出基于控制迅速的晶体生长的构思的方法。作为抑制迅速的晶体生长的构思，例如可举出具有多次煅烧工序，在该煅烧工序之间进行原料的再分散的方法，或使用熔点高的荧光体的原料的方法等。其中优选在煅烧温度为1100℃～1400℃的一次煅烧工序后，使得到的一次煅烧完毕的原料再分散，在1次煅烧温度～1900℃的温度下进行2次煅烧的制造方法（参见说明书第11页第3-4段），并且具体记载了煅烧工序（说明书第14页第3段至第17页第4段）。为验证所述效果，说明书实施例中比较了以权利要求1所述二次煅烧制得的实施例1-5氮化物荧光体，以及仅进行主煅烧制得的对比例1-2荧光体。将对比文件1实施例II-2和本申请上述实施例和对比例的制备参数以及氮化物荧光体的特性评价结果列于下表1。
表1：本申请实施例1-5与对比文件1实施例II-2的主要参数对比
原料组成/氮化物结构
煅烧程序
光学特性
一次煅烧
主煅烧（二次煅烧）
发光强度
发光峰波长
CIE色坐标X
770nm反射率
对比文件1
实施例II-2
La2.9Si6N11:0.1Ce
800℃-1500℃保持58.5h
800℃-1500℃保持3h-1750℃保持7h
460nm激发发光峰强度0.593
533nm
0.407
未测
本申请
实施例1
LaN(3.0)
Si3N4(2.0)
CeF3(0.2)
大气压下，1200℃-1250℃保温4h
大气压下，1200℃-1400℃-1525℃保温12h
455nm激发发光峰强度64%
535nm
0.421
89%
实施例2
LaN(3.0)
Si3N4(2.0)
CeF3(0.2)
温度从1250℃变更为1300℃，其他同实施例1
同实施例1
455nm激发发光峰强度62%
531nm
0.418
92%
比较例1
LaN(3.0)
Si3N4(2.0)
CeF3(0.2)
未进行
同实施例1
455nm激发发光峰强度52%
536nm
0.424
80%
实施例3
LaN(2.8)
Si3N4(2.0)
CeF3(0.2)
GdF3(0.3)
同实施例1
同实施例1
455nm激发发光峰强度54%
538
0.433
87%
实施例4
LaN(2.8)
Si3N4(2.0)
CeF3(0.2)
YF3(0.3)
同实施例1
同实施例1
455nm激发发光峰强度56%
553
0.469
87%
实施例5
LaSi(3.0)
Si3N4(1.0)
CeF3(0.2)
同实施例2
同实施例1
455nm激发发光峰强度52%
532nm
0.420
89%
比较例2
LaSi(3.0)
Si3N4(1.0)
CeF3(0.2)
未进行
同实施例5
455nm激发发光峰强度49%
533nm
0.423
87%
上述表格中可以看出，本申请实施例1-5与对比文件1实施例II-2相比，两者氮化物结构组成不同；制备方法中一次煅烧和二次煅烧过程的压力控制不同，升温程序不同，无法证明其产物光学特性差异由煅烧温度差异所致。而且，对比文件1未测定其荧光体770nm反射率的数值。由于荧光体的光学特性不仅仅受其制备方法的影响，与其元素组成也有密切关系，而色坐标也仅能表明荧光体发光的颜色。因此，从上述数据中无法确定本申请权利要求1中请求保护的制备方法所得到的氮化物荧光体在发光强度以及亮度上与对比文件1相比具有更好的技术效果。
但是，复审请求人在答复第二次复审通知书时提供的补充实验数据以与本申请实施例5相同的原料和与对比文件1实施例II-2相同的实验方法制备氮化物荧光体，具体步骤为：将LaSi合金：Si3N4：CeF3以3.0：1.0：0.2的摩尔比（本申请实施例5的合金原料组成）混合，放入Mo坩埚中，将其放置在电炉中，按照以下的要点进行锻烧。即，首先利用涡轮分子泵使锻烧气氛为真空，以每分钟20℃的速度从室温加热到800℃（对比文件1说明书第98页第15-20行），在800℃导入纯度为99.999体积％的氮气，使压力为大气压（对比文件1说明书第51页第21-22行记载了“氮化处理时的压力可以是……大气压或加压中的任一状态”），以每分钟3℃升温到1500℃，在1500℃保持58.5小时（对比文件1说明书第98页第15-20行），由此进行一次锻烧。将所得到的锻烧物在手套箱内粉碎，得到粉末（一次锻烧粉）。对于该一次锻烧物，在以下的条件进行二次锻烧。即，在上述一次锻烧中，使从800℃开始的炉内压力为0.85MPa（对比文件1说明书第51页第19-26行），将温度程序变更为以每分钟1.5℃的速度升温到1500℃、在1500℃保持3小时、以每分钟15℃的速度从1500℃升温到1750℃、在1750℃保持7小时的程序，除此以外，在与上述一次锻烧同样的条件下进行锻烧（对比文件1说明书第98页第21-26行）。所得荧光体采用本申请说明书中同样的反射率的测定方法（A）和（B）测定770nm下的反射率，得到荧光体的770nm的反射率(Ra)低至69%，Rb(770)=76%， Rb(EP)=47.5%，其相比于本申请实施例5中获得770nm的反射率(Ra)=89%、Rb(770)=84%，Rb(EP)=69%更低。对比文件1实施例II-2的实验方法与补充实施例的试验方法的区别仅在于补充实施例采用钼坩埚，一次煅烧压力为大气压（同于本申请实施例5），二次煅烧炉内压力为0.85Mpa（本申请实施例为0.101MPa），而对比文件1实施例II-2改用氮化硼坩埚，一次煅烧压力为0.92Mpa，二次煅烧炉内压为0.92MPa。上述条件除煅烧温度外，其他采用与本申请实施例5相同的条件，尽可能排除了其他因素对荧光体性能的影响。结果表明其荧光体的770nm反射率Ra明显低于本申请实施例5。基于复审请求人使用反射率作为评价荧光体“灰暗”程度的指标，因此，上述补充试验足以证明权利要求1的煅烧方法相对于对比文件1在减少荧光体灰暗方面具有更好的技术效果。
因此，判断权利要求1相对于对比文件1是否具备创造性的关键在于，对比文件1以及本领域公知常识中是否提出荧光体“灰暗”的技术问题，并且给出如何优化反应条件以减少荧光体的“灰暗”的技术启示。
对于上述区别特征，对比文件1的背景技术中描述，其目的在于提供含氮化合物，并且该化合物的结晶相的荧光体作为高性能的黄绿色-橙色荧光体而显示出非常优异的性能（参见说明书第3页第2段），其中并未提出荧光体“灰暗”的技术问题。而且，对比文件1说明书第41页第3段公开了发出黄绿色-橙光的荧光体的制备方法使用二次氮化工序，并且公开了荧光体原料的加热温度通常为800℃以上，优选为1000℃以上，进一步优选为1200℃以上，通常优选为2200℃以下，优选为2100℃以下，进一步优选为2000℃以下（参见说明书第51页第6段），在二次氮化工序中一次性进行大量的荧光体原料的氮化处理时，在某些其他的条件下，氮化反应急剧进行，有可能降低荧光体（II）的特性。上述温度选择涵盖了较大的范围，包含了本申请权利要求1中一次煅烧温度和二次煅烧温度范围，本领域技术人员从中无法获得将一次煅烧温度限定在1100℃-1400℃范围内，且二次煅烧温度在1次煅烧温度～1900℃的温度可减少荧光体的“灰暗”的技术启示。即本申请二次煅烧温度范围以及时间的选择彼此相互支持、相互作用，现有技术从整体上不存在促使本领域技术人员去进行这些条件的特定选择。本领域公知常识中也没有给出如何优化反应条件以减少荧光体的“灰暗”的技术启示。
针对驳回决定和前置审查意见中指出的：①改善荧光体的性能是本领域技术人员对荧光粉研究的一种重要方面，如通过降低或消除荧光体的晶体的不均匀性或缺损等缺陷以改善荧光体的性能是本领域技术人员研究荧光体需要解决的普遍需求，该缺陷可呈现在荧光体自身的“灰暗”上，因此，降低荧光体自身的“灰暗”（其实质是降低或消除荧光体晶体的不均匀性或晶体缺损）同样是本领域技术人员研究荧光体需要解决的普遍需求。②本申请并未记载在1次煅烧中得到中间相那样的“结晶的核”的状态后，在该阶段进行再分散，在后续的2 次煅烧中使式（1）所示的荧光体生长才能得到本发明的荧光体和效果。对比文件1 的实施例II-2经2次煅烧后仍也得到晶体不均匀性或晶体缺损少的高品质荧光体。合议组认为：①对比文件1以及本领域公知常识中均未提出关于改善荧光体“灰暗”的技术问题。②复审请求人通过补充实验证明了特定温度范围的煅烧能够减少荧光体的“灰暗”，具有比对比文件1在此方面更好的技术效果。而且对比文件1和本领域公知常识中均没有明确的选择一次煅烧温度范围和二次煅烧温度范围的技术启示。
综上所述，由于现有技术从整体上不存在促使本领域技术人员获得本申请所要求保护技术方案的技术启示，因此，权利要求1要求保护的技术方案相对于对比文件1是非显而易见的，且如上所述，复审请求人证明了本申请具有减少荧光体“灰暗”的技术效果，因而具有有益的效果，因而权利要求1具备专利法第22条第3款规定的创造性。
基于以上事实和理由，本案合议组作出如下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2017年11月06日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：
复审请求人于2019年05月13日提交的权利要求第1项；
复审请求人于2015年08月06日提交的根据专利合作条约第41条修改的说明书第1-33页和2015年08月06日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书附图第1-10页、说明书摘要以及摘要附图。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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