发明创造名称：使用酸催化剂如酸性离子液体从烯烃流中去除芳香族杂质
外观设计名称：
决定号：200427
决定日：2020-01-14
委内编号：1F262506
优先权日：2014-02-07
申请（专利）号：201580007610.7
申请日：2015-02-05
复审请求人：沙特基础工业公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李鹏
合议组组长：丁德宝
参审员：张濛
国际分类号：C10G29/20，C07C2/70，C10G17/02，C10G17/09，C10G50/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求请求保护的技术方案与对比文件公开的内容相比存在区别特征，但该区别特征是本领域技术人员基于本领域公知常识容易想到的，且上述区别并没有产生预料不到的技术效果，则该权利要求请求保护的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201580007610.7，名称为“使用酸催化剂如酸性离子液体从烯烃流中去除芳香族杂质”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年6月28日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-25相对于对比文件1（CN101405242A，公开日2009年4月8日）和本领域公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：2016年8月5日提交的说明书，说明书摘要，摘要附图，说明书附图；2018年3月15日提交的权利要求第1-25项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种用于制备化学组合物的方法，基于所述化学组合物的总重量，所述化学组合物包含按重量计浓度B的芳香族化合物α，所述方法包括：
a.提供以下反应组分：
i.包含以下的化学组合物：
a)基于所述化学组合物的总重量按重量计浓度A的芳香族化合物α，和
b)基于所述化学组合物的总重量50至99.99wt.％的量的烯烃，其中烯烃b)是C4-C10烯烃，以及
ii.选自酸性离子液体，质子化合物，铵，咪唑鎓，选自AlCl4-、AlBr4-、AlI4-、BF4-、PF6-、CF3SO3-、[(CF3SO2)2N]-、甲苯磺酸根或包括上述中的至少一种的组合的阴离子的酸；以及
b.使所述组分反应以获得基于所述化学组合物的总重量包含按重量计浓度B的所述芳香族化合物α的所述化学组合物；
其中，所述浓度B小于所述浓度A。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中，烯烃b)是α-烯烃。
3. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，基于化学组合物i的总重量，所述浓度A为2ppm至10wt.％。
4. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述浓度A:所述浓度B的比率为1:0至1:0.1。
5. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述芳香族化合物是苯。
6. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，存在另外的烯烃作为a)的组分，其中所述另外的烯烃与烯烃b)不同。
7. 根据权利要求6所述的方法，其中，所述另外的烯烃是C2-C20烯烃。
8. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述酸包含酸性离子液体。
9. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述酸包含质子化合物。
10. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述酸包含铵。
11. 根据权利要求10所述的方法，其中，所述铵具有通式NR4，其中R是烃或氢，并且其中每个R与分子中的其他R相同或不同。
12. 根据权利要求11所述的方法，其中，至少一个R是烷基。
13. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述酸包含咪唑鎓。
14. 根据权利要求13所述的方法，其中，所述咪唑鎓具有以下通式
其中R2是烷基；
其中R1、R3、R4的每个是烃基或氢；并且
其中分子内的R1、R2、R3、R4是彼此相同或不同的。
15. 根据权利要求14所述的方法，其中，R2是丁基。
16. 根据权利要求14或15所述的方法，其中，R2是丁基并且R1、R3和R4具有以下的构造之一：
a.R1、R3和R4是氢；
b.R1和R3是氢并且R4是烷基；
c.R1和R4是氢并且R3是烷基；以及
d.R4和R3是氢并且R1是烷基。
17. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述酸包含选自AlCl4-、AlBr4-、AlI4-、BF4-、PF6-、CF3SO3-、[(CF3SO2)2N]-、甲苯磺酸根或包括上述中的至少一种的组合的阴离子。
18. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，基于所述反应组分的总重量，所述酸以0.1至50wt.％的浓度存在于步骤b中。
19. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，基于所述反应组分的总重量，所述酸以1至20wt.％的浓度存在于步骤b中。
20. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，化学组合物i是均质液体。
21. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，反应b是在0至250℃的温度下进行。
22. 一种用于制备下游产物的方法，包括：
i.通过根据前述权利要求中任一项所述的方法制备烯烃；以及
ii.使所述烯烃反应以形成下游产物。
23. 根据权利要求22所述的方法，其中，所述下游产物是聚合物。
24. 根据权利要求22或23所述的方法，其中，所述下游产物是聚乙烯或聚丙烯。
25. 根据权利要求22至24中任一项所述的方法，其中，将所述下游产物转化为成形体。”
申请人沙特基础工业公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年10月11日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，所做修改为在权利要求1中增加了技术特征“所述浓度B是0.1ppm至0.4ppm”。复审请求人认为：（1）本申请权利要求1限定的烯烃为C4-C10，而对比文件1公开的是C10 烯烃，对比文件1公开的烯烃范围在本申请权利要求1限定的范围外，本领域技术人员没有动机获得权利要求1限定的烯烃范围。（2）对比文件1没有公开浓度B是0.1ppm至0.4ppm。（3）对比文件1着重于芳香族C9 组分的去除，没有公开或教导苯含量的降低，本领域技术人员没有动机通过与酸反应而降低烯烃中苯的含量。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年10月17日发出复审请求受理通知书，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
合议组于2019年9月23日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-25相对于对比文件1以及本领域公知常识（“离子液体的应用及研究”，张亚著，陕西科学技术出版社，2009年10月，第2-4、20页，下称公知常识证据1）的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：针对第（1）点，对比文件1公开的是C10 烯烃是C10-C18，其和本申请权利要求1限定的C4-C10烯烃，有共同的端点值C10，对比文件1公开了本申请限定的数值范围。依据本申请说明书第0021段的记载，本申请参与烷基化反应的烯烃可以为C2-C20烯烃、C2-C15烯烃、C4-C10烯烃，说明书实施例只记载了包含具有大于8个碳原子的混合烃组分与苯反应达到的技术效果，实施例3记载了烯烃b）是C2-C20烯烃，可见，从说明书记载的内容中并不能证明C4-C10烯烃与芳族化合物反应能够产生预料不到的技术效果。针对第（2）点，对比文件1与本申请都是利用烷基化反应除去烯烃流中的芳香族化合物，脱除芳香族化合物的程度是本领域技术人员通过选用合适的烷基化催化剂和调整反应条件容易获得的，且尚无证据证明将浓度B限定为0.1ppm至0.4ppm取得了预料不到的技术效果。针对第（3）点，本申请权利要求限定a组分是芳香族化合物，并非苯，对比文件1公开的芳香族C9 组分属于芳香族化合物的下位概念，即公开了权利要求1限定的芳香族化合物α。另外，对比文件1与本申请除去烯烃流中的芳香族化合物的原理均是利用烷基化反应，而苯的烷基化反应原理与其他芳香族化合物的烷基化反应原理也相同，本领域技术人员容易想到将对比文件1中公开的除去C10 烯烃中的芳香族C9 组分转用于除去其他混合烯烃流中的苯，该转用技术领域相同，并不要克服技术难题，技术效果可以预料。
复审请求人于2019年10月29日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，所做修改为将原权利要求5、14的附加技术特征增加到权利要求1中，并删除了权利要求1中的技术特征“其中烯烃b)是C4-C10烯烃”、“选自酸性离子液体，质子化合物，铵”和“所述浓度B是0.1ppm至0.4ppm”；删除了原权利要求4-14、17；在原权利要求22中增加技术特征“基于所述化学组合物的总重量，所述化学组合物包含按重量计浓度B的芳香族化合物α”，并将“烯烃”改为“化学组合物”；并相应修改了权利要求引用关系及序号。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种用于制备化学组合物的方法，基于所述化学组合物的总重量，所述化学组合物包含按重量计浓度B的芳香族化合物α，所述方法包括：
a.提供以下反应组分：
i.包含以下的化学组合物：
a)基于所述化学组合物的总重量按重量计浓度A的芳香族化合物α，其中所述芳香族化合物是苯，和
b)基于所述化学组合物的总重量50至99.99wt.％的量的烯烃，以及
ii.包括以下通式的咪唑鎓以及选自AlCl4-、AlBr4-、AlI4-、BF4-、PF6-、CF3SO3-、[(CF3SO2)2N]-、甲苯磺酸根或包括上述中的至少一种的组合的阴离子的酸
其中R2是烷基；
其中R1、R3、R4的每个是烃基或氢；并且
其中分子内的R1、R2、R3、R4是彼此相同或不同的；以及
b.使所述组分反应以获得基于所述化学组合物的总重量包含按重量计浓度B的所述芳香族化合物α的所述化学组合物；
其中，所述浓度B小于所述浓度A。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中，烯烃b)是α-烯烃。
3. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，基于化学组合物i的总重量，所述浓度A为2ppm至10wt.％。
4. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，R2是丁基。
5. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，R2是丁基并且R1、R3和R4具有以下的构造之一：
a.R1、R3和R4是氢；
b.R1和R3是氢并且R4是烷基；
c.R1和R4是氢并且R3是烷基；以及
d.R4和R3是氢并且R1是烷基。
6. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，基于所述反应组分的总重量，所述酸以0.1至50wt.％的浓度存在于步骤b中。
7. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，基于所述反应组分的总重量，所述酸以1至20wt.％的浓度存在于步骤b中。
8. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，化学组合物i是均质液体。
9. 根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，反应b是在0至250℃的温度下进行。
10. 一种用于制备下游产物的方法，包括：
i.通过根据前述权利要求中任一项所述的方法制备化学组合物，基于所述化学组合物的总重量，所述化学组合物包含按重量计浓度B的芳香族化合物α；以及
ii.使所述化学组合物反应以形成下游产物。
11. 根据权利要求10所述的方法，其中，所述下游产物是聚合物。
12. 根据权利要求10或11所述的方法，其中，所述下游产物是聚乙烯或聚丙烯。
13. 根据权利要求10至12中任一项所述的方法，其中，将所述下游产物转化为成形体。”
复审请求人在意见陈述书中认为：本申请目前权利要求1与对比文件1的区别在于：本申请除去的芳香族化合物是苯，而对比文件1中除去的是C19 芳香化合物，并且烷基化催化剂不是对比文件1中限定的傅-克烷基催化剂。基于上述区别，本申请具有能显著减少烃混合物中苯含量的技术效果。对比文件1着重于消除C19 芳香化合物，没有公开或教导减少苯含量。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
本复审请求审查决定所针对的文本为：复审请求人于2016年8月5日提交的说明书，说明书摘要、摘要附图，说明书附图；2019年10月29日提交的权利要求第1-13项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案与对比文件公开的内容相比存在区别特征，但该区别特征是本领域技术人员基于本领域公知常识容易想到的，且上述区别并没有产生任何预料不到的技术效果，则该权利要求请求保护的技术方案不具备创造性。
1.权利要求1请求保护一种用于制备化学组合物的方法，对比文件1公开了包括去除芳族副产物过程的制备线性α-烯烃的方法以及用于该方法的反应器系统，并具体公开了（参见权利要求1-12，说明书第1页第5段至第3页第4段）：一种制备线性α-烯烃的方法，其中通常存在于C10 α-烯烃馏分中的芳族副产物可容易地以低成本除去，从而提升该C10 α-烯烃馏分的价值。该目的的实现在于将被芳族C9 （权利要求1中芳香族化合物α的下位概念）化合物污染的C10 α-烯烃的产物馏分从产物主物流中分离并转入一个转化反应器中，在该反应器中C10 α-烯烃和芳族C9 组分在傅-克(Friedel-Crafts)烷基化催化剂的存在下反应生成芳族C19 组分。所述傅-克烷基化催化剂选自具有足够酸度以催化该烷基化反应的任何物质，可以选自粘土、沸石、路易斯酸及质子酸。C10 α-烯烃为C10-C18馏分。另外，本领域技术人员可以确定反应后芳香族化合物C9 的浓度小于反应组分中芳香族化合物C9 浓度。
权利要求1与对比文件1相比，区别在于：权利要求1还限定了芳香族化合物是苯，反应组分中基于化学组合物的总重量含有50-99.99wt%的烯烃，反应组分ⅱ还可以为咪唑鎓，选自AlCl4-、AlBr4-、AlI4-、BF4-、PF6-、CF3SO3-、[(CF3SO2)2N]-、甲苯磺酸根或包括上述中的至少一种的组合的阴离子的酸，并限定了咪唑鎓的通式。基于上述区别技术特征可以确定，权利要求1实际解决的技术问题是：包含去除芳族副产物过程的制备线性α-烯烃的方法如何选择具体反应参数和反应组分。
对于上述区别，对比文件1与本申请除去烯烃流中的芳香族化合物的原理均是利用烷基化反应对芳香族化合物进行去除，而苯的烷基化反应原理与其他芳香族化合物的烷基化反应原理也相同，本领域技术人员容易想到将对比文件1中公开的除去C10 烯烃中的芳香族C9 组分转用于除去其他混合烯烃流中的苯，该转用技术领域相同，并不要克服技术难题，技术效果可以预料。对比文件1已经公开了C10 α-烯烃的产物馏分被芳族C9 化合物污染，由此可见，对比文件1反应组分中烯烃的含量同样较高，在对比文件1公开的内容基础上，本领域技术人员容易根据需要进一步调整反应组分中烯烃的含量。对比文件1公开了傅-克烷基化催化剂选自具有足够酸度以催化该烷基化反应的任何物质，且公开了傅-克烷基化催化剂的常见催化剂，在此基础上，本领域技术人员容易想到使用其他种类的傅-克烷基化催化剂替换质子酸用于对比文件1的反应过程。公知常识性证据1公开了（参见第2-4、20页）：离子液体在Friedel-Crafts反应中起到溶剂和催化剂的双重作用。离子液体是由有机阳离子和有机或无机阴离子组成的，酸性离子液体是根据离子液体酸碱性的不同的分类方式，组成离子液体的常见阳离子有：1,3-二烷基咪唑阳离子、季铵阳离子等，组成离子液体的常见阴离子有：[BF4]-、[PF6]-、[CF3SO3]-、[N (CF3SO2)2]-等， AlCl4-是对水和空气敏感的第一代离子液体。而AlBr4-、AlI4-与AlCl4-结构类似，能够预期其在Friedel-Crafts反应中做起作用与AlCl4-类似。因此，反应组分ⅱ还可以为限定结构的咪唑鎓，选自AlCl4-、AlBr4-、AlI4-、BF4-、PF6-、CF3SO3-、[(CF3SO2)2N]-、甲苯磺酸根或包括上述中的至少一种的组合的阴离子的酸，属于本领域技术人员的常规选择，且技术效果能够预料。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域的公知常识得到权利要求1要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具有突出的实质性特点，不具备创造性专利法第22条第3款规定的创造性。
2.权利要求2-9是权利要求1的从属权利要求，其中针对权利要求2、8、9，对比文件1公开了去除芳族副产物过程的制备线性α-烯烃的方法，傅-克烷基化催化剂可选自质子酸，转化反应器中的转化在室温中进行；对比文件1公开的化学组合物同样为均质液体。可见，对比文件1公开了权利要求2、8、9的附加技术特征。针对权利要求3、6、7，其限定的化学组合物的含量是基于从烯烃流中去除芳香族化合物的需要作出的常规参数选择。针对权利要求4-5限定的咪唑鎓的取代基的具体种类，在对比文件1公开了1,3-二烷基咪唑阳离子、季铵阳离子的基础上，本领域技术人员能够得知1,3-二烷基咪唑阳离子、季铵阳离子的结构还可以包括不同或相同取代基。因此，在其引用权利要求不具备创造性的前提下，权利要求2-9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3.权利要求10请求保护一种制备下游产物的方法，对比文件1公开了包括去除芳族副产物过程的制备线性α-烯烃的方法，其具体公开的内容参照针对权利要求1-9的评述。
权利要求10与对比文件1相比，区别在于：（1）权利要求10限定了根据前述权利要求中任一项所述的方法制备化学组合物；（2）使制备的化学组合物反应以形成下游产物。基于上述区别技术特征可以确定权利要求10实际解决的技术问题是：如何利用化学组合物制备下游产物。
对于区别技术特征（1），参照前述对权利要求1-9的评述；
对于区别技术特征（2），本领域技术人员根据需要和本领域普通的化学反应知识容易想到将制备的化学组合物反应以形成下游产物。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域的公知常识得到权利要求10要求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求10不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4. 权利要求11-13是权利要求10的从属权利要求，通过烯烃聚合反应制备聚合物，例如聚乙烯、聚丙烯，并将其进一步加工为成形体是本领域的常用技术手段。因此，在其引用权利要求不具备创造性的情况下，权利要求11-13也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）针对复审请求人意见的答复
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：本申请说明书中记载了（参见说明书第0057段）借助烷基化反应获得不同于芳香族化合物α的烷基化的芳香族化合物来降低芳香族化合物α的含量，对比文件1公开了（参见权利要求1）C10 α-烯烃和芳族C9 组分在傅-克烷基化催化剂的存在下反应生成芳族C19 组分，可见，对比文件1与本申请除去烯烃流中的芳香族化合物的原理均是利用烷基化反应，而苯与α-烯烃的烷基化反应原理与其他芳香族化合物与α-烯烃的烷基化反应原理也相同，本领域技术人员容易想到将对比文件1中公开的除去C10 烯烃中的芳香族C9 组分转用于除去其他混合烯烃流中的苯，该转用在技术领域上相同，技术效果可以预料。且在对比文件1公开了傅-克烷基化催化剂的常见催化剂的基础上，本领域技术人员容易想到使用其他种类的傅-克烷基化催化剂替换质子酸用于对比文件1的反应过程，具体参见针对权利要求1的评述。
基于以上事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年6月28日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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