发明创造名称：非水电解质二次电池
外观设计名称：
决定号：200612
决定日：2020-01-13
委内编号：1F284621
优先权日：
申请（专利）号：201580081565.X
申请日：2015-07-09
复审请求人：远景AESC日本有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：赵中琴
合议组组长：徐国祥
参审员：黄万国
国际分类号：H01M10/052,H01M10/0567
外观设计分类号：
法律依据：专利法第26条第4款
决定要点
：如果权利要求所要求保护的技术方案是本领域技术人员根据说明书充分公开的内容能够合理概括得出的，并且能够判断该技术方案可以解决技术问题并取得预期的技术效果，则记载该技术方案的权利要求能够得到说明书的支持。
全文：
本复审请求涉及申请号为201580081565.X，发明名称为“非水电解质二次电池”的PCT发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人于2019年07月30日由日产自动车株式会社变更为远景AESC日本有限公司，申请日为2015年07月09日，进入中国国家阶段日为2018年01月09日，公开日为2018年03月27日。
经实质审查，国家知识产权局实质审查部门于2019年03月05日发出驳回决定，以权利要求1不符合专利法第26条第4款的规定为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：2019年01月07日提交的权利要求第1-11项、说明书第1-34页、说明书附图第1-2页、摘要附图，2018年01月09日进入中国国家阶段时提交的国际申请的中文译文的说明书摘要。
驳回决定所针对的权利要求书内容如下：
“1. 一种非水电解质二次电池，其特征在于，其具有发电元件，所述发电元件包含：
正极，其在正极集电体的表面形成有含有正极活性物质的正极活性物质层；
负极，其在负极集电体的表面形成有含有负极活性物质的负极活性物质层；以及，
隔膜，其含有电解质；
所述电解质含有电解质盐、能溶解所述电解质盐的非水溶剂、第1添加剂和还原电位低于所述第1添加剂的还原电位的第2添加剂，
此时，所述第1添加剂为选自由下述式(1)所示的草酸盐化合物和下述式(2)所示的二磺酸酯化合物组成的组中的至少一种，
其中，式(1)中，M表示磷或硼，n表示0～4的整数，m表示1～3的整数，M为磷时，2m n＝6，M为硼时，2m n＝4，
其中，式(2)中，R1表示取代或非取代的碳数1～3的亚烷基或者取代或非取代的碳数1～3的氟代亚烷基，R2和R3分别独立地表示取代或非取代的碳数1～4的烷基或者取代或非取代的碳数1～4的氟代烷基，R2和R3任选彼此键合而形成环，在形成环时，R3任选为单键，
并且，所述第2添加剂为选自由碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、1,3-丙烯磺内酯、琥珀腈和 己二腈组成的组中的至少一种，
将所述负极活性物质的BET比表面积设为SSA，SSA以m2/g计，将电解质量相对于正极、负极和隔膜的总空孔体积的比率即液体系数设为L，将所述电解质中的所述第1添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为A，A以质量％计，将所述电解质中的所述第2添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为B，B以质量％计时，满足
0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5。
2. 根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，所述草酸盐化合物为选自由四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、二草酸硼酸锂和二氟二草酸磷酸锂组成的组中的至少一种。
3. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，所述二磺酸酯化合物为选自由甲烷二磺酸亚甲酯、甲烷二磺酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚丙酯、甲烷二磺酸二甲酯、甲烷二磺酸二乙酯和甲烷二磺酸甲乙酯组成的组中的至少一种。
4. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其进一步满足2.50≤B/A≤4.33。
5. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，所述负极活性物质含有石墨。
6. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，所述非水溶剂含有碳酸亚乙酯。
7. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，
所述电解质进一步含有第3添加剂，所述第3添加剂的还原电位低于所述第1添加剂的还原电位且高于所述第2添加剂的还原电位，
在将所述电解质中的所述第3添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为C，C以质量％计时，满足
0.17≤(A C)×L/SSA≤0.38。
8. 根据权利要求7所述的非水电解质二次电池，其中，所述第3添加剂为选自由琥珀酸酐、戊二酸和己二酸组成的组中的至少一种。
9. 根据权利要求7所述的非水电解质二次电池，其进一步满足2.13≤B/(A C)≤3.75。
10. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，电池面积与额定容量的比值为5cm2/Ah以上且额定容量为3Ah以上，所述电池面积为包括电池外壳体在内的电池的投影面积。
11. 根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其为锂离子二次电池。”
驳回决定认为：权利要求1请求保护一种非水电解质二次电池，本申请所要解决的技术问题是如何能够兼顾并提高电池的耐久性和输入输出特性，其中限定：电解质含有第1添加剂和还原电位低于所述第1添加剂的还原电位的第2添加剂，第1添加剂为选自由式(1)所示的草酸盐化合物和式(2)所示的二磺酸酯化合物组成的组中的至少一种，第2添加剂为选自由碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、1,3-丙烯磺内酯、琥珀腈和己二腈组成的组中的至少一种。但在说明书给出的实施例中采用的第1、2添加剂仅为甲烷二磺酸亚甲酯MMDS、碳酸亚乙烯酯VC、氟代碳酸亚乙酯，各添加剂的浓度也在一定范围内。依据本申请文件所记载的内容，所属技术领域的技术人员难以预见权利要求1中所概括的上述内容除本申请实施例之外的所有方式均能解决其技术问题，因此该权利要求未以说明书为依据，得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年05月29日向国家知识产权局提出了复审请求，并提交了权利要求书的全文修改替换页，包括权利要求第1-9项。所做的修改为：将权利要求1的“所述第1添加剂为选自由下述式(1)所示的草酸盐化合物和下述式(2)所示的二磺酸酯化合物组成的组中的至少一种，
其中，式(1)中，M表示磷或硼，n表示0～4的整数，m表示1～3的整数，M为磷时，2m n＝6，M为硼时，2m n＝4，
其中，式(2)中，R1表示取代或非取代的碳数1～3的亚烷基或者取代或非取代的碳数1～3的氟代亚烷基，R2和R3分别独立地表示取代或非取代的碳数1～4的烷基或者取代或非取代的碳数1～4的氟代烷基，R2和R3任选彼此键合而形成环，在形成环时，R3任选为单键”修改为“所述第1添加剂为选自由四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、二草酸硼酸锂、二氟二草酸磷酸锂、甲烷二磺酸亚甲酯、甲烷二磺酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚丙酯、甲烷二磺酸二甲酯、甲烷二磺酸二乙酯和甲烷二磺酸甲乙酯组成的组中的至少一种”；删除了权利要求2-3；并对权利要求编号进行了适应性修改。
修改后的权利要求1的内容如下：
“1. 一种非水电解质二次电池，其特征在于，其具有发电元件，所述发电元件包含：
正极，其在正极集电体的表面形成有含有正极活性物质的正极活性物质层；
负极，其在负极集电体的表面形成有含有负极活性物质的负极活性物质层；以及，
隔膜，其含有电解质；
所述电解质含有电解质盐、能溶解所述电解质盐的非水溶剂、第1添加剂和还原电位低于所述第1添加剂的还原电位的第2添加剂，
此时，所述第1添加剂为选自由四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、二草酸硼酸锂、二氟二草酸磷酸锂、甲烷二磺酸亚甲酯、甲烷二磺酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚丙酯、甲烷二磺酸二甲酯、甲烷二磺酸二乙酯和甲烷二磺酸甲乙酯组成的组中的至少一种，
并且，所述第2添加剂为选自由碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、1,3-丙烯磺内酯、琥珀腈和己二腈组成的组中的至少一种，
将所述负极活性物质的BET比表面积设为SSA，SSA以m2/g计，将电解质量相对于正极、负极和隔膜的总空孔体积的比率即液体系数设为L，将所述电解质中的所述第1添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为A，A以质量％计，将所述电解质中的所述第2添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为B，B以质量％计时，满足
0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5。”
复审请求人认为：（1）修改后的权利要求1列举具有特定分子式的第1添加剂和第2添加剂，关于第1添加剂，申请人合理的概括了有限的化合物种类，在说明书第18页至第19页记载了：第1添加剂通常是所添加的添加剂中具有最高还原电位的添加剂。关于第2添加剂，在说明书第21页记载了：将列举的这些第2添加剂与第1添加剂组合使用，可以提高电池的耐久性。关于各添加剂的浓度，对其没有特别限定，说明书中记载的是它们的优选范围。在本申请的实施例中，虽然以第1添加剂为甲烷二磺酸亚甲酯、第2添加剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯为例说明了实施方式，并且以一定范围内的添加剂浓度为例进行说明。但这些内容仅仅是优选实施例而已，进一步说明了修改后的权利要求1限定的添加剂带来的技术效果。然而，本申请不限于这些实施例，本领域技术人员在这些实施例的基础上，完全可以根据本申请说明书的记载在权利要求1限定的有限的添加剂种类中进行选择并且能够预料修改后的权利要求1限定的添加剂种类能够解决本申请要解决的技术问题。（2）本领域技术人员可以根据说明书的整体记载和实施例与比较例对比结果可以理解到，当A×L/SSA和B×L/SSA均落入修改后的权利要求1限定的范围时，采用修改后的权利要求1中限定的、除了实施例中列举的物质以外的其他物质也可以实现这样的技术效果，实现了兼顾并且提高电池的耐久性和输出输入特性的效果。因此，修改后的权利要求1能够得到说明书的支持。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年06月12日依法受理了该复审请求，并将其转送至实质审查部门进行前置审查。
实质审查部门在前置审查意见书中认为：1）修改后的权利要求1限定了具体的第1、2添加剂，其中第1添加剂是草酸盐、二磺酸酯化合物两类物质，第2添加剂结构差别也较大，但在说明书中给出的实施例中采用的第1、2添加剂仅为甲烷二磺酸亚甲酯MMDS、碳酸亚乙烯酯VC、氟代碳酸亚乙酯，各添加剂的浓度也在一定范围内。虽然具有满足权利要求1中限定的这些分子式的其它添加剂的电池也是可以使用的，但依据本申请文件所记载的内容，所属技术领域的技术人员难以预见权利要求1中所限定的第1添加剂和第2添加剂为本申请实施例之外的其余所有物质时均能解决其技术问题；2）权利要求1中没有对第1、2添加剂的含量进行限定，此外比较例1-15仅能说明当第1、2添加剂分别为甲烷二磺酸亚甲酯MMDS、碳酸亚乙烯酯VC、氟代碳酸亚乙酯时，A×L/SSA和B×L/SSA的值落入一定范围内才能解决本申请的技术问题。因此，复审请求人的意见不能被接受。
随后，国家知识产权局依法成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年09月18日向复审请求人发出复审通知书。该复审通知书中指出：首先，在说明书中给出的实施例中采用的第1、2添加剂仅为甲烷二磺酸亚甲酯MMDS、碳酸亚乙烯酯VC、氟代碳酸亚乙酯，且各添加剂的浓度也在一定范围内，对于权利要求1提及的除了“甲烷二磺酸亚甲酯MMDS、碳酸亚乙烯酯VC、氟代碳酸亚乙酯”之外的其他的第1添加剂、第2添加剂，本申请说明书中并没有在实施例中记载这些具体的第1添加剂和第2添加剂，也就是说没有验证这些其他的第1添加剂、第2添加剂是否都能兼顾并提高电池的耐久性和输入输出特性。其次，权利要求1的第1添加剂中的“四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、二草酸硼酸锂、二氟二草酸磷酸锂”与“甲烷二磺酸亚甲酯、甲烷二磺酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚丙酯、甲烷二磺酸二甲酯、甲烷二磺酸二乙酯和甲烷二磺酸甲乙酯”结构差异大，而且本领域技术人员无法确定这些结构差异很大的物质的结构与所需要满足的还原电位是否有直接的对应关系，无法确定这些物质是否能够满足本申请说明书所提及的第1添加剂、第2添加剂的还原电位的关系，进而无法确定是否能够实现本申请的目的。再者，本申请说明书实施例记载的作为添加剂的“甲烷二磺酸亚甲酯MMDS、碳酸亚乙烯酯VC、氟代碳酸亚乙酯”，它们三者在各自特定的浓度下，具有各自的特殊的含量，才能够满足“0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5”，进而能够兼顾并提高电池的耐久性和输入输出特性。上述关系式属于功能、参数限定，其是针对特定的物质、特定的浓度而得到的关系式，本领域技术人员无法确定，除此之外的其他的第1添加剂、第2添加剂，它们是否也能满足这样的关系式，以及是否也是这样的浓度、以及这样的含量，是否也能解决其技术问题，并达到相同的技术效果。因此该权利要求未以说明书为依据，得不到说明书的支持，不符合专利法第26条第4款的规定。
复审请求人于2019年10月29日提交了复审程序延长期限请求书。国家知识产权局于2019年11月04日发出了延长期限审批通知书。
复审请求人于2019年12月17日提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的全文修改替换页，包括权利要求第1-9项。其中对权利要求1进行了修改。具体修改内容如下：将权利要求1的“所述第1添加剂为选自由四氟草酸磷酸锂、二氟草酸硼酸锂、二草酸硼酸锂、二氟二草酸磷酸锂、甲烷二磺酸亚甲酯、甲烷二磺酸亚乙酯、甲烷二磺酸亚丙酯、甲烷二磺酸二甲酯、甲烷二磺酸二乙酯和甲烷二磺酸甲乙酯组成的组中的至少一种”修改为“所述第1添加剂为甲烷二磺酸亚甲酯”，将“所述第2添加剂为选自由碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯、碳酸乙烯亚乙酯、1,3-丙烷磺内酯、1,4-丁烷磺内酯、1,3-丙烯磺内酯、琥珀腈和己二腈组成的组中的至少一种”修改为“所述第2添加剂为碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯”，增加了技术特征“相对于电解质100质量％，第1添加剂在电解质中的浓度为0.3～2质量％；相对于电解质100质量％，第2添加剂在电解质中的浓度为0.1～4质量％。”
复审请求人于2019年12月17日提交的权利要求1的内容如下：
“1. 一种非水电解质二次电池，其特征在于，其具有发电元件，所述发电元件包含：
正极，其在正极集电体的表面形成有含有正极活性物质的正极活性物质层；
负极，其在负极集电体的表面形成有含有负极活性物质的负极活性物质层；以及，
隔膜，其含有电解质；
所述电解质含有电解质盐、能溶解所述电解质盐的非水溶剂、第1添加剂和还原电位低于所述第1添加剂的还原电位的第2添加剂，
此时，所述第1添加剂为甲烷二磺酸亚甲酯，
并且，所述第2添加剂为碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯，
将所述负极活性物质的BET比表面积设为SSA，SSA以m2/g计，将电解质量相对于正极、负极和隔膜的总空孔体积的比率即液体系数设为L，将所述电解质中的所述第1添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为A，A以质量％计，将所述电解质中的所述第2添加剂的添加量相对于所述非水溶剂与所述电解质盐的总量的比例设为B，B以质量％计时，满足
0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5，
相对于电解质100质量％，第1添加剂在电解质中的浓度为0.3～2质量％，
相对于电解质100质量％，第2添加剂在电解质中的浓度为0.1～4质量％。”
复审请求人认为：实施例中采用的第1添加剂和第2添加剂为甲烷二磺酸亚甲酯、碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯。根据说明书记载的“第1添加剂在电解质中的浓度没有特别限定，相对于电解质100质量％优选为0.3～3.5质量％，更优选为0.4～2质量％”，将第1添加剂的浓度限定为“相对于电解质100质量％，第1添加剂在电解质中的浓度为0.3～2质量％”；根据说明书记载的“第2添加剂在电解质中的浓度没有特别限定，考虑到添加效果和电阻上升之担忧，相对于电解质100质量％优选为0.1％以上且不足5质量％，更优选为1～4质量％”，将第2添加剂的浓度限定为“相对于电解质100质量％，第2添加剂在电解质中的浓度为0.1～4质量％”；根据实施例1-38的数据换算，第1添加剂、第2添加剂的浓度也在修改后的权利要求1的范围内。通过限定第1添加剂、第2添加剂以及其浓度，使得0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5，从而实现本申请的目的。
在上述程序的基础上，本案合议组认为事实已经清楚，可以依法作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人于2019年12月17日提交了权利要求书的全文修改替换页，包括权利要求第1-9项。经审查，所作的修改符合专利法实施细则第61条第1款以及专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所针对的审查文本为：2019年12月17日提交的权利要求第1-9项，2019年01月07日提交的说明书第1-34页、说明书附图第1-2页、摘要附图，2018年01月09日进入中国国家阶段时提交的国际申请的中文译文的提交的说明书摘要。
关于专利法第26条第4款
专利法第26条第4款规定：权利要求书应当以说明书为依据，清楚、简要地限定要求专利保护的范围。
如果权利要求所要求保护的技术方案是本领域技术人员根据说明书充分公开的内容能够合理概括得出的，并且能够判断该技术方案可以解决技术问题并取得预期的技术效果，则记载该技术方案的权利要求能够得到说明书的支持。
权利要求1请求保护一种非水电解质二次电池，其中将第1添加剂限定为甲烷二磺酸亚甲酯，将第2添加剂限定为碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯；将第1添加剂、第2添加剂的浓度限定为“相对于电解质100质量％，第1添加剂在电解质中的浓度为0.3～2质量％，相对于电解质100质量％，第2添加剂在电解质中的浓度为0.1～4质量％”，满足0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5。根据本申请说明书的记载，本申请所要解决的技术问题是难以兼顾并提高电池特性，取得的技术效果是能够兼顾并提高电池的耐久性和输入输出特性。结合说明书第[0082]-[0131]段以及实施例1-38可知：限定第1添加剂为甲烷二磺酸亚甲酯、第2添加剂为碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯、相对于电解质100质量％，第1添加剂在电解质中的浓度为0.3～2质量％、相对于电解质100质量％，第2添加剂在电解质中的浓度为0.1～4质量％；通过将上述A×L/SSA的值控制为0.21≤A×L/SSA，从而可以在负极活性物质的表面充分且均匀地形成由能够形成压实、且致密的SEI覆膜的第1添加剂形成的SEI覆膜，能够提高电池的保存耐久性；通过将上述B×L/SSA的值控制为0.51≤B×L/SSA，可以在负极活性物质的表面形成由第1添加剂和第2添加剂形成的层叠结构的SEI覆膜，能够提高电池的循环耐久性；通过将A×L/SSA和B×L/SSA的值分别控制为A×L/SSA≤0.69、B×L/SSA≤1.5，可以抑制电池内部电阻上升，提高输入输出特性。由此可见，修改后的权利要求1能够解决本申请的技术问题，实现本申请的目的。因而修改后的权利要求1能够得到说明书的支持，符合专利法第26条第4款的规定。
3、针对驳回决定和前置审查相关意见的答复：
对于驳回理由和前置审查意见，合议组认为：（1）在复审请求人于2019年12月17日提交的权利要求第1项中，已经对权利要求1的技术特征进行了修改，将第1添加剂限定为甲烷二磺酸亚甲酯，将第2添加剂限定为碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯；将第1添加剂、第2添加剂的浓度限定为“相对于电解质100质量％，第1添加剂在电解质中的浓度为0.3～2质量％，相对于电解质100质量％，第2添加剂在电解质中的浓度为0.1～4质量％”，并限定了0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5。结合说明书第[0082]-[0131]段以及实施例1-38可知：修改后的权利要求1的第1添加剂、第2添加剂的种类、浓度、以及A×L/SSA、B×L/SSA与实施例相对应；实施例中采用的第1添加剂为甲烷二磺酸亚甲酯，第2添加剂为碳酸亚乙烯酯和/或氟代碳酸亚乙酯，并且实施例中各添加剂的浓度、以及A×L/SSA、B×L/SSA也在权利要求1限定的范围内。（2）通过限定具体的第1添加剂、第2添加剂及其浓度，使0.21≤A×L/SSA≤0.69且0.51≤B×L/SSA≤1.5，通过将上述A×L/SSA的值控制为0.21≤A×L/SSA，从而可以在负极活性物质的表面充分且均匀地形成由能够形成压实、且致密的SEI覆膜的第1添加剂形成的SEI覆膜，能够提高电池的保存耐久性；通过将上述B×L/SSA的值控制为0.51≤B×L/SSA，可以在负极活性物质的表面形成由第1添加剂和第2添加剂形成的层叠结构的SEI覆膜，能够提高电池的循环耐久性；通过将A×L/SSA和B×L/SSA的值分别控制为A×L/SSA≤0.69、B×L/SSA≤1.5，可以抑制电池内部电阻上升，提高输入输出特性。由此可见，修改后的权利要求1能够解决本申请的技术问题，实现本申请的目的。因而修改后的权利要求1能够得到说明书的支持，符合专利法第26条第4款的规定。 由此，驳回决定所指出的权利要求得不到说明书支持的理由已不成立。 基于上述事实和理由，合议组依法作出如下审查决定。至于本申请中是否存在其他不符合专利法以及专利法实施细则的规定的缺陷，留待后续程序继续审查。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年03月05日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局实质审查部门以本复审请求审查决定所针对的文本为基础继续进行审批程序。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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