发明创造名称：从烃类中去除二氧化碳的方法和系统
外观设计名称：
决定号：201104
决定日：2020-01-10
委内编号：1F243970
优先权日：2012-05-08
申请（专利）号：201380033118.8
申请日：2013-05-08
复审请求人：马来西亚国家石油公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：强婧
合议组组长：李珊
参审员：贾钧琳
国际分类号：B01D53/34，B01D53/14，B01D63/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，然而其它现有技术中披露的相关技术手段给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，这种启示会使本领域技术人员在面对所述技术问题时，有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的发明，则该发明是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380033118.8，名称为“从烃类中去除二氧化碳的方法和系统”的发明专利申请（下称本申请）。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年10月17日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-26相对于对比文件1（CN101909722A，公开日为2010年12月8日）、对比文件2（CN101301562A，公开日为2008年11月12日）和对比文件3（WO2010111996A1，公开日为2010年10月7日）以及本领域的公知常识的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为2014年12月23日提交的说明书第1-64段、说明书附图图2、说明书摘要、摘要附图以及2017年7月3日提交的权利要求第1-26项、说明书附图图1 。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 从烃类中去除二氧化碳的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)使包含烃类和二氧化碳的原料流与一个或多个气体分离膜接触以产生烃富集的渗余物气体流和富含二氧化碳的渗透气体流，相比于所述原料流，所述渗余物气体流包含更少的二氧化碳；以及
(b)使所述渗余物气体流或所述渗透气体流的至少一种通过吸收装置以产生烃富集的气相和包含所述二氧化碳的液体吸收剂相，
其中所述液体吸收剂为海水。
2. 如权利要求1所述的方法，其中相比于所述烃类，所述原料流包含主要量的二氧化碳。
3. 如权利要求2所述的方法，其中相比于所述烃类，所述原料流包含高达95％CO2。
4. 如前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述通过步骤(b)包括在所述吸收装置内提供渗透膜以便由此确定由所述渗透膜分隔的气体流动区域和液体流动区域。
5. 如权利要求4所述的方法，其中所述通过步骤(b)还包括使所述渗余物气体流或所述渗透气体流的至少一种沿所述气体流动区域通过，所述气体流动区域邻近在所述液体流动区域中流动的液体吸收剂流。
6. 如权利要求5所述的方法，其中所述通过步骤(b)还包括使所述液体吸收剂邻近所述渗余物气体流或所述渗透气体流而流动，以便将至少部分在所述气体流中包含的二氧化碳吸收进入所述液体吸收剂。
7. 如权利要求6所述的方法，其中所述通过步骤(b)还包括使所述 液体吸收剂与所述渗余物气体流或所述渗透气体流以逆流配置形式流动。
8. 如权利要求1所述的方法，其中步骤(a)为单级膜分离步骤。
9. 如权利要求1所述的方法，其中在步骤(b)中仅使所述渗余物气体流通过所述吸收装置。
10. 如权利要求1所述的方法，其中步骤(a)为单级膜分离步骤并且在步骤(b)中仅使所述渗余物气体流通过所述吸收装置。
11. 如前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其还包括选择相比于甲烷对二氧化碳渗透性更好的所述气体分离膜。
12. 从烃类中去除二氧化碳的系统，所述系统包括：
(a)一个或多个气体分离装置，配置其以接收包含烃类和二氧化碳的原料流，其中配置所述气体分离装置以产生烃富集的渗余物气体流和富含二氧化碳的渗透气体流；和
(b)一个或多个吸收装置，其位于所述气体分离装置下游，配置所述吸收装置以接收所述渗余物气体流或所述渗透气体流的至少一种，并且其中配置所述吸收装置以产生烃富集的气相和包含二氧化碳的液体吸收剂相，
其中所述液体吸收剂为海水。
13. 如权利要求12所述的系统，其中所述一个或多个吸收装置包含一个或多个膜接触器装置。
14. 如权利要求13所述的系统，其中所述膜接触器装置包含至少一种设置于其中的渗透膜，以便由此确定由所述渗透膜分隔的液体流动区域和气体流动区域。
15. 如权利要求14所述的系统，其中配置所述膜接触器装置以使液体吸收剂流在所述液体流动区域中流动，所述液体流动区域邻近通过所述流动区域的所述渗余物气体流或所述渗透气体流。
16. 如权利要求15所述的系统，其中配置所述膜接触器装置以使所述液体吸收剂与所述渗余物气体流或所述渗透气体流以逆流配置形式流动。
17. 如权利要求14所述的系统，其中所述渗透膜基本上是疏水的。
18. 如权利要求12所述的系统，其中所述气体分离装置包含一个或多个致密膜。
19. 如权利要求18所述的系统，其中所述致密膜以螺旋缠绕或中空纤维配置的形式排列。
20. 如权利要求18所述的系统，其中所述致密膜相比于CH4对CO2的渗透性更好。
21. 如权利要求20所述的系统，其中所述致密膜由选自醋酸纤维素、聚砜、聚乙烯亚胺、聚酰胺/聚酰亚胺共聚物及其共聚物的材料组成。
22. 如权利要求12所述的系统，其中离开所述气体分离装置的所述渗余物气体流或离开所述吸收装置的所述烃富集的气相包含小于10％的二氧化碳。
23. 如权利要求22所述的系统，其中离开所述气体分离装置的所述渗余物气体流或离开所述吸收装置的所述烃富集的气相包含至少小 于5％的二氧化碳。
24. 如权利要求12所述的系统，其中所述系统包含一个用于单级膜分离的气体分离装置。
25. 如权利要求12所述的系统，其中所述吸收装置被配置成仅接收渗余物气体流。
26. 如权利要求12所述的系统，其中所述系统包含一个用于单级膜分离的气体分离装置，并且所述吸收装置被配置成仅接收渗余物气体流。”
驳回决定认为：权利要求1与对比文件1的区别在于：方法还包括使渗余物气体流或渗透气体流的至少一种通过吸收装置以产生烃富集的气相和包含二氧化碳的液体吸收剂相以及液体吸收剂相为海水。但是，对比文件3给出了采用吸收装置以去除气体流中二氧化碳的技术启示，而海水是常用的酸性气体吸收处理剂，因此权利要求1不具备创造性。同理，权利要求12也不具备创造性。从属权利要求2-11、13-26的附加技术特征或被对比文件1-3公开，或属于本领域的常规技术手段或常规选择，因此权利要求2-11、13-26也不具备创造性。
马来西亚国家石油公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年2月1日向专利局复审和无效审理部提出了复审请求，同时修改了权利要求书，修改方式为：删除原权利要求1和权利要求12，将原权利要求4和权利要求13作为新的独立权利要求1和独立权利要求11。复审请求人认为：本申请之前，通过化学吸收的CO2的洗涤通常通过含有胺的液体吸收剂进行，本领域技术人员不会考虑使用海水作为吸收剂，对比文件1-3也没有公开海水作为吸收剂 。
经形式审查合格，专利局复审和无效审理部于2018年3月8日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，专利局复审和无效审理部成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年2 月19 日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-24不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。权利要求1与对比文件1的区别在于：权利要求1使渗余物气体流或渗透气体流的至少一种通过吸收装置以产生烃富集的气相和包含二氧化碳的液体吸收剂相，并限定了吸收装置的结构以及吸收剂的种类。对比文件3给出了通过组合CO2选择性膜和进一步的CO2分离（如化学吸收）从而更有效的捕获CO2的启示，对比文件2给出了用膜接触器的吸收装置来提高CO2吸收效率的启示，并且海水可以捕集二氧化碳是本领域公知的技术，因此权利要求1不具备创造性。同理，权利要求11也不具备创造性。从属权利要求2-10、12-24的附加技术特征或被对比文件1公开，或为本领域的常规选择，因此权利要求2-10、12-24不具备创造性。对于复审请求人的意见，合议组认为：含胺的液体吸收剂并不是本领域唯一可用的液体吸收剂，对比文件3也公开了本领域除胺溶液外还有其他吸收剂，本领域公知海水可以吸收并溶解大量的CO2，并且用海水捕集CO2技术也已经应用于化工行业的CO2分离工艺，采用海水作为液体吸收剂进行气流中二氧化碳的吸收处理属于本领域的常规技术手段（参见公知常识性证据1：《洁净煤技术》，周安宁等，第292页，中国矿业大学出版社，2010年7月；公知常识性证据2：《煤洁净转化工程-神华煤制燃料和合成材料技术探索与工程实践》，张玉卓，第259页，煤炭工业出版社，2011年1月）。
复审请求人于2019 年6 月6 日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，修改方式为：将权利要求2和7的附加技术特征合并到权利要求1并修改了CO2的含量以形成新的权利要求1，将权利要求12-13、22的附加技术特征合并到权利要求11并修改了CO2的含量以形成新的权利要求5，删除了原权利要求2-5、9、13、22、24，其中修改后的CO2的含量已经被对比文件1公开且在前次复审通知书中告知。复审请求人认为：（1）对比文件1-3未公开权利要求1的所有特征，尤其是单级膜分离，单级膜的构造可以减少烃损失但是会夹带二氧化碳，而连接单级膜装置与下游接触器则可有效去除二氧化碳的效果是现有技术无法预见的。（2）对比文件1说明书第17段仅提到在“特定的循环物流”的背景下包含80-95vol％CO2的原料流，但是没有提供具体可行的方案，因此本领域技术人员不能在对比文件1的基础上获得本申请的技术方案。
意见陈述时新修改的独立权利要求1和独立权利要求5如下：
“1. 从烃类中去除二氧化碳的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)使包含烃类和二氧化碳的原料流与气体分离膜接触以产生烃富集的渗余物气体流和富含二氧化碳的渗透气体流，相比于所述原料流，所述渗余物气体流包含更少的二氧化碳，其中步骤(a)为单级膜分离并且所述原料流包含80至95mol％CO2；以及
(b)使所述渗余物气体流或所述渗透气体流的至少一种通过吸收装置以产生烃富集的气相和包含所述二氧化碳的液体吸收剂相，其中所述通过步骤(b)包括在所述吸收装置内提供渗透膜以便由此确定由所述渗透膜分隔的气体流动区域和液体流动区域；
其中所述液体吸收剂为海水。
5. 从烃类中去除二氧化碳的系统，所述系统包括：
(a)单级气体分离膜装置，配置其以接收包含烃类和80至95mol％二氧化碳的原料流，其中配置所述气体分离膜装置以产生烃富集的渗余物气体流和富含二氧化碳的渗透气体流；和
(b)一个或多个吸收装置，其位于所述气体分离膜装置下游，配置所述吸收装置以接收所述渗余物气体流或所述渗透气体流的至少一种，并且其中配置所述吸收装置以产生烃富集的气相和包含二氧化碳 的液体吸收剂相，以及其中所述一个或多个吸收装置包含一个或多个膜接触器装置；
其中所述液体吸收剂为海水，以及
其中所述膜接触器装置包含至少一种设置于其中的渗透膜，以便由此确定由所述渗透膜分隔的液体流动区域和气体流动区域，所述液体流动区域配置成使液体吸收剂在所述液体流动区域中流动，所述气体流动区域配置成使所述渗余物气体流或所述渗透气体流通过所述气体流动区域。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
关于审查文本
本决定针对的文本为：复审请求人于2019年6月6日提交的权利要求第1-14项、2017年7月3日提交的说明书附图图1，以及2014年12月23日提交的说明书、说明书附图图2、说明书摘要和摘要附图。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，然而其它现有技术中披露的相关技术手段给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的技术启示，这种启示会使本领域技术人员在面对所述技术问题时，有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的发明，则该发明是显而易见的，不具备创造性。
权利要求1-14不具备专利法第22条第3款规定的创造性，具体理由如下：
1）权利要求1请求保护一种从烃类中去除二氧化碳的方法。对比文件1公开了一种多级膜分离方法，并具体公开了如下内容（参见说明书第[0039]段及附图1）：图1中，在单元2中，使气态烃类原料(55vol％的CO2)与膜接触。通过管线3从单元2中移除几乎纯的烃物流(2vol％的CO2)。通过管线4移除渗透物(85vol％的CO2)。渗透物可以在单元5中进行压缩。在单元6中，渗透物与第二膜接触。通过管线8移除几乎纯的二氧化碳物流(98vol％)。通过管线7移除渗余物物流(烃和二氧化碳的混合物)。
权利要求1与对比文件1相比，其区别在于：（1）权利要求1使渗余物气体流或渗透气体流的至少一种通过吸收装置以产生烃富集的气相和包含二氧化碳的液体吸收剂相，并限定了吸收装置的结构以及吸收剂的种类；（2）权利要求1限定了原料流通过单级膜分离，且其原料流包含的CO2含量与对比文件1不同。基于上述区别特征可以确定，权利要求1实际解决的技术问题是提高二氧化碳的去除效果并节约成本。
对于上述区别（1），对比文件3公开了一种从能量转化后的炉中的烟气中去除二氧化碳的方法，并具体公开了如下内容（参见说明书第5页第24-27行、第7页第5-16行、第10页第6行-第11页第17行及说明书附图2）：通过组合CO2选择性膜和进一步的CO2分离（如化学吸收）能更有效的捕获CO2；该组合方法比单一的化学吸收所需的耗能低，比膜分离法的分离度更高，能减少吸收剂再生所需的能量；图2所示为使用包含CO2选择性膜（膜单元）和化学洗涤（吸收器单元）的组合方法，原料气中50%的CO2在膜单元中分离出，富集的CO2(g)占80%体积的纯度；膜组件的渗余物(a2)供往CO2选择性化学洗涤过程。尽管对比文件3处理的原料气为烟气，但是其与本申请都属于从气流中分离二氧化碳，并且分离方法也类同，因此在对比文件3的公开内容基础上，本领域技术人员有动机将对比文件3的技术手段应用到对比文件1中以提高二氧化碳的去除效果并节约成本，此外出于充分利用资源的考虑，对渗透气体流同样进行吸收处理也是本领域的常规技术手段。对于吸收装置，对比文件2公开了一种用于降低燃烧烟气中二氧化碳的方法，并具体公开了如下内容（参见说明书第2页第2段、第5页第1段及附图1）：提供具有膜接触器的吸收器单元，引导将燃烧烟气沿该膜接触器的第一表面流动，引导基于氨的液体试剂沿该膜接触器的第二相对表面流动。膜接触器提供更大的气液表面积接触，与其他化学吸收工艺相比提高了CO2吸收效率。在对比文件2的内容基础上，本领域技术人员有动机用膜接触器的吸收装置来提高CO2吸收效率。此外，对比文件3还公开了本领域除胺溶液外还有其他吸收剂，耗能最低的吸收剂更优（参见说明书第2页第31-32行），因此本领域技术人员有动机选择耗能更低的吸收剂。本领域公知，海水可以吸收并溶解大量的CO2，并且用海水捕集CO2技术也已经应用于化工行业的CO2分离工艺（参见公知常识性证据1：《洁净煤技术》，周安宁等，第292页，中国矿业大学出版社，2010年7月；公知常识性证据2：《煤洁净转化工程-神华煤制燃料和合成材料技术探索与工程实践》，张玉卓，第259页，煤炭工业出版社，2011年1月），从吸收剂原料的易获取程度及成本考虑，采用海水作为液体吸收剂进行气流中二氧化碳的吸收处理，是本领域的常规技术手段。
对于上述区别（2），根据膜分离工艺的特点，具体选择将原料流通过单级膜分离为本领域的常规选择。对比文件1进一步公开了（参见权利要求4）：进料物流包含的二氧化碳量为总进料物流的80-95vol％。即对比文件1的方法可以用于包含80-95vol％CO2的原料流。
综上所述，在对比文件1的基础上结合对比文件2-3以及本领域的常规技术手段，得出该权利要求所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2）对于权利要求2，其限定的附加技术特征为膜接触器中常规的气液流动形式。
对于权利要求3，仅使渗余物流体进行吸收处理，是本领域技术人员根据实际生产需要容易做出的常规选择。
对于权利要求4，对比文件1还公开了（参见说明书第[0004]段）所述膜对酸性组分的渗透性(远)高于烃、特别是甲烷，即公开了权利要求4中的附加技术特征。
综上，权利要求2-4所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-4也不具备创造性。
3）权利要求5请求保护一种从烃类中去除二氧化碳的系统。对比文件1公开的内容参见前文。权利要求5与对比文件1相比，其区别在于：权利要求5将膜装置具体限定为单级气体分离膜装置；权利要求5还包括吸收装置，并限定了吸收装置结构以及吸收剂种类。基于上述区别特征可以确定，权利要求5的技术方案相对于对比文件1实际解决的技术问题是提高二氧化碳的去除效果并节约成本。
对于上述区别，对比文件3和对比文件2公开的内容参见前文。参见前文的评述，本领域技术人员有动机将对比文件3的技术手段应用到对比文件1中获得膜分离与化学吸收的组合处理方式，从而提高二氧化碳的去除效果并节约成本，在此基础上，本领域技术人员有动机在气体分离装置下游配置吸收装置，并且出于提高CO2吸收效率的考虑有动机采用对比文件2中的膜分离器形式的吸收装置，具体配置一个或多个的气体分离装置和吸收装置是根据实际处理情况能够确定的，采用单级气体分离膜装置进行膜分离为本领域的常规选择。采用海水作为液体吸收剂进行气流中二氧化碳的吸收处理是本领域的常规技术手段。
综上所述，在对比文件1的基础上结合对比文件2-3以及本领域的常规技术手段，得出该权利要求所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此权利要求5不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4）对于权利要求6-7，其限定的附加技术特征均为膜接触器的常规配置形式。
对于权利要求8-11，其限定的附加技术特征均为本领域气体分离装置的常规形式。
对于权利要求12-13，对比文件1还公开了通过管线3从单元2中移除几乎纯的烃物流(2vol％的CO2)（参见说明书第[0039]段）。在此处理效率下，使得离开吸收装置的烃富集的气相包含小于5%的二氧化碳也是显而易见的。
对于权利要求14，配置吸收装置使其仅接收渗余物气体流，是本领域技术人员根据实际生产需要容易做出的常规选择。
综上，权利要求6-14所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求6-14也不具备创造性。
关于复审请求人的意见
对于复审请求人2019年6月6日所陈述的意见，合议组认为：
（1）权利要求1与对比文件的区别参见前文的评述。本领域技术人员公知，膜分离技术在脱除CO2的同时存在烃损失的问题，膜的级数越多可以去除更多的CO2但同时也会损失更多的烃，因此出于减少烃损失的考虑，选择单级膜对原料流进行分离是本领域的常规选择，此外，根据前文的评述，本领域技术人员出于提高二氧化碳的去除效果并节约成本的考虑，有动机将对比文件3的技术手段应用到对比文件1中获得膜分离与化学吸收的组合处理方式，因此本领域技术人员能够预期在采用单级膜的情况下，该组合处理方式同样可以有效去除二氧化碳。（2）对比文件1说明书第17段公开了其气态烃类进料物流中二氧化碳的含量为“80-95vol%（例如来自特定的循环物流、特别是EOR循环物流）”，尽管对比文件1未列举该80-95vol％CO2的原料流的具体实施例，但并不影响对比文件1已经公开了其方法可以处理包含80-95vol％CO2的原料流的事实，对比文件1采用气体分离膜对原料流进行分离的机理主要是利用膜自身的选择性来实现对原料流的分离处理，这种选择性并不因原料流中CO2的含量高低而改变，因此本领域技术人员基于膜分离的技术常识就能够判断对比文件1的方法可以用于处理包含80-95vol％CO2的原料流。
综上，复审请求人的主张不能成立。
基于上述事实和理由，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017 年10 月17 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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