发明创造名称：处理载体的方法、制备催化剂的方法、催化剂及催化剂的用途
外观设计名称：
决定号：200231
决定日：2020-01-10
委内编号：1F250302
优先权日：2006-11-20
申请（专利）号：201510144332.1
申请日：2007-11-15
复审请求人：国际壳牌研究有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李翔
合议组组长：孙思
参审员：张磊
国际分类号：B01J37/06,B01J23/68,B01J23/66,B01J32/00,C07D301/04,C07D301/10,C07C29/10,C07C31/20,C07C41/03,C07C43/10
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项发明的权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别技术特征，而该现有技术中给出了得到该区别技术特征以解决相应技术问题的技术启示，则该权利要求不具有突出的实质性特点。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510144332.1，发明名称为“处理载体的方法、制备催化剂的方法、催化剂及催化剂的用途”的发明专利分案申请（下称本申请）。本申请的申请人为国际壳牌研究有限公司，申请日为2007年11月15日,公开日为2015年8月26日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年1月10日以本申请不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定针对的文本为：2017年2月23日提交的权利要求第1-14项，分案申请递交日2015年3月30日提交的说明书第1-142段，说明书摘要。驳回决定中引用了如下对比文件：
对比文件1：CN1638862A，公开日为：2005年7月13日；
对比文件2：US2005/0222442A1，公开日为：2005年10月6日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
1. 一种用于处理载体或它的前体以从所述载体或它的前体中至少部分去除杂质的方法，所述方法包括： 在90-110℃的温度下使载体或它的前体与包含浓度至少0.001M且至多0.009M的盐的处理溶液接触，其中所述盐包含阳离子和阴离子，和其中所述阳离子选自铵、烷基铵和它们的组合，和其中所述阴离子选自硝酸根、亚硝酸根、乙酸根和它们的组合；和 使至少部分处理溶液与载体或它的前体分离。
2. 权利要求1的方法，其中所述盐包含硝酸根阴离子。
3. 权利要求1或2的方法，其中所述阳离子是烷基铵阳离子。
4. 权利要求1或2的方法，其中所述阳离子是铵。
5. 权利要求1或2的方法，其中所述盐的浓度为0.0015-0.009M。
6. 权利要求1或2的方法，其中所述方法还包括：在90-110℃的温度下使载体或它的前体与处理溶液接触至少5分钟，和随后在至多500℃的温度下干燥载体或它的前体。
7. 权利要求6的方法，其中在180-280℃的温度下干燥载体或它的前体。
8. 权利要求1或2的方法，其中所述方法还包括： 使载体或它的前体与附加处理溶液接触； 使至少部分附加处理溶液与载体或它的前体分离；和 任选地，使载体或它的前体与另外的处理溶液接触。
9. 一种用于制备催化剂的方法，所述方法包括： 根据权利要求1-8任一项处理载体或它的前体；和 在处理过的载体上或在由处理过的前体制备的载体上沉积银。
10. 权利要求9的方法，其中相对于催化剂的重量，沉积在载体上的银的量为10-500g/kg。
11. 权利要求9或10的方法，其中所述方法还包括沉积选自氮、硫、磷、硼、氟、第IA族金属、第I IA族金属、铼、钼、钨、铬、钛、铪、锆、钒、锰、铊、钍、钽、铌、镓和锗以及它们的组合中的一种 或多种另外的元素。
12. 权利要求9或10的方法，其中所述方法还包括沉积铼、钼、钨、第IA族金属和形成硝酸根或亚硝酸根的化合物中的一种或多种。
13. 一种用于制备环氧烷的方法，所述方法包括： 根据权利要求9-12任一项的方法制备催化剂；和在所述催化剂存在下，使烯烃与氧反应。
14. 一种用于制备1,2-二醇、1,2-二醇醚或链烷醇胺的方法，所述方法包括：根据权利要求13的方法获得环氧烷；和将所述环氧烷转化成1,2-二醇、1,2-二醇醚或链烷醇胺。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年4月25日向国家知识产权局提出了复审请求，未对申请文件作出修改。复审请求人认为：1、对比文件1并未公开洗涤温度，而且根据对比文件1中公开的内容，本领域技术人员可以确定其洗涤是在环境温度下进行，如果需要在高温下进行，对比文件1中会在实验步骤中明确指出，因此，本领域技术人员不可能考虑提高水溶液与载体接触的温度，而且，本领域技术人员并不确定提高温度是否一定导致所希望的从载体上溶解的离子或留在载体上的沉积离子之间的平衡；2、本申请是在对比文件1公开的较宽的氟化铵浓度范围内进行的进一步选择，通过表3中的实验结果可以看出，本申请由于在所选温度下利用特定浓度范围内的溶液处理会使催化剂具有更好的性能。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年5月4日发出了复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年4月24日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的技术方案相比，其区别在于：权利要求1中盐处理溶液与载体的接触温度为90-110℃，且限定了盐的浓度为至少0.001M且至多0.009M。基于上述区别技术特征，可以确定本申请实际要解决的技术问题是通过调整盐溶液处理时的条件从而有效的保证处理效果。对于上述区别特征，本领域技术人员知道在化学领域的溶液处理过程中，为了保证溶液的有效性，提高盐溶液与载体的接触温度，以及相应调整处理溶液的浓度都是容易想到的，而区别特征中记载的接触温度为90-110℃以及盐的浓度也是通过有限次的试验容易获得的。此外，烷基铵和它们的组合是本领域使用盐溶液处理载体时盐的阳离子的常规选择；亚硝酸根和它们的组合是本领域使用盐溶液处理载体时盐的阴离子的常规选择。 由于对比文件1公开了所述的水热处理可以有效的提高载体的性能从而提高催化剂的功能，由此达到了去除杂质的技术效果也是必然的。因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规选择得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。从属权利要求2-8的附加技术特征或被对比文件1所公开，或是本领域的公知常识，在权利要求1不具备创造性的前提下，权利要求2-8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性；权利要求9请求保护一种用于制备催化剂的方法，对比文件1公开了在沉积银和促进剂组分之前，对载体进行水热处理。优选通过将载体浸渍在银/胺浸渍溶液内或通过起始的润湿技术，将银添加到已水热处理过的载体上。结合对其引用的权利要求1-8的评述可知，权利要求9不具备专利法第22条第3款规定的创造性；从属权利要求10-12的附加技术特征或被对比文件1所公开，或是本领域的公知常识，在权利要求9不具备创造性的前提下，权利要求10-12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性；权利要求13请求保护一种用于制备环氧烷的方法，对比文件1公开制备的催化剂具有改进的性能，特别地具有改进的稳定性供通过乙烯与分子氧的汽相氧化生产环氧乙烷。结合对其引用的权利要求的评述可知，权利要求13所要求保护的技术方案不具备专利法第22条第3款规定的创造性；权利要求14请求保护一种制备醇醚或醇胺的方法，权利要求14与对比文件1的区别在于环氧烷转化为醇醚或醇胺的用途，该区别技术特征被对比文件2所公开，因此，权利要求14也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：对于其中第1点，反应体系中反应温度会影响反应速度是本领域技术人员的公知常识，因此本领域技术人员能够适当提高反应温度以获取更好的处理效果，这对本领域技术人员来说是基于其掌握的公知常识而做出的常规调整，同时，本申请中没有关于不同温度下处理载体的性能对比；对于其中第2点，对本领域技术人员来说，在对比文件1已经给出了一个盐溶液浓度范围的基础上，出于提高处理效果这一目的出发，本领域技术人员有动机去对盐溶液浓度进行进一步的选择，这是本领域技术人员的技术常识，同时，本申请实施例中催化剂C的效果优于催化剂A和B，只能证明目前权利要求请求保护的盐浓度范围内的单个点，其效果要优于在该范围之外的点值，但是该范围之内是否均优于其他数值范围，这未在本申请中得到进一步的验证，据此认为本申请取得了预料不到的技术效果的主张不能成立。
复审请求人于2019年8月8日提交了意见陈述书，并提交了权利要求书的修改替换页（其所做修改为将权利要求5的附加技术特征补入独立权利要求1中，并依次修改了权利要求序号和引用关系）。复审请求人认为：（1）本申请实际要解决的技术问题应为“如何更好更彻底地从载体或其前体中除去杂质”，而非复审通知书中认定的技术问题；（2）提高反应温度来改进反应速度并不必然成立，对于本申请而言，如果只简单的提高反应体系温度，会对反应选择性不利，甚至会破坏反应的安全极限，根据对比文件1中给出的教导，本领域技术人员没有动机将洗涤步骤的温度提高到本申请的范围内；（3）对比文件1中对于活性离子只给出了一般性的描述，从中无法直接获得本申请的技术方案；（4）对比文件1中给出的氟化铵浓度为0.1M，更大的范围为0.0001-5.0M，本领域技术人员没有动机尝试调整该范围，而且通过说明书中实施例的数据可以看出，本申请中使用更低盐浓度的溶液却获得了更好的效果，这是本领域技术人员无法预期的；（5）相对于对比文件1，本申请的技术方案更为简单、操作更容易、成本更低。
答复复审通知书时提交的权利要求1如下：
1. 一种用于处理载体或它的前体以从所述载体或它的前体中至少部分去除杂质的方法，所述方法包括：
在90-110℃的温度下使载体或它的前体与包含浓度至少0.0015M且至多0.009M的盐的处理溶液接触，其中所述盐包含阳离子和阴离子，和其中所述阳离子选自铵、烷基铵和它们的组合，和其中所述阴离子选自硝酸根、亚硝酸根、乙酸根和它们的组合；和
使至少部分处理溶液与载体或它的前体分离。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人在答复复审通知书时提交了权利要求书的修改替换页（共2页13项）。本复审请求审查决定所针对的文本为：分案申请递交日2015年3月30日提交的说明书第1-142段，说明书摘要，2019年8月8日提交的权利要求第1-13项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项发明的权利要求所要求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别技术特征，而该现有技术中给出了得到该区别技术特征以解决相应技术问题的技术启示，则该权利要求不具有突出的实质性特点。
权利要求1请求保护的一种用于处理载体或它的前体中至少部分去除杂质的方法。对比文件1公开了一种具有改进性能的催化剂载体的制备方法（参见说明书第1页第1段，第2页第5段-第3页第1段），以便含该载体的催化剂具有提高的功能，该制备方法包括在沉淀和银和促进剂组分之前，对载体进行水热处理，水热处理包括：第一步优选为载体洗涤。在完成最初的洗涤之后，再采用至少一次额外的洗涤工序之前，干燥并焙烧载体。洗涤包括浸渍载体于水中，或含活性离子的水中。特别优选NH4F水溶液，但其他活性离子也是有用的。非限制性实例是无机酸的稀水溶液（如氢卤酸）、有机酸(如羧酸)、或碱金属离子（第IA族）、碱土金属离子（第IIA族）或铵离子与例如醋酸根（即乙酸根）、硝酸根、磷酸根、硫酸根等形成的盐。当使用含活性离子的水洗涤时，接着用去离子水漂洗（隐含了处理溶液与载体分离）。在水热载体处理包括在氟化铵水溶液中的载体洗涤的情况下，氟化铵的摩尔浓度通常为0.0001至5.0。
由此可见，权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的技术方案相比，其区别在于：权利要求1中盐处理溶液与载体的接触温度为90-110℃，且限定了盐的浓度为至少0.0015M且至多0.009M。基于上述区别技术特征，可以确定本申请实际要解决的技术问题是通过调整盐溶液处理时的条件从而有效的保证处理效果。
对于上述区别特征，本领域技术人员知道在化学领域的溶液处理过程中，为了保证溶液的有效性，提高盐溶液与载体的接触温度， 以及相应调整处理溶液的浓度都是容易想到的，而区别特征中记载的接触温度为90-110℃以及盐的浓度也是通过有限次的试验容易获得的。此外，烷基铵和它们的组合是本领域使用盐溶液处理载体时盐的阳离子的常规选择；亚硝酸根和它们的组合是本领域使用盐溶液处理载体时盐的阴离子的常规选择。 由于对比文件1公开了所述的水热处理可以有效的提高载体的性能从而提高催化剂的功能，由此达到了去除杂质的技术效果也是必然的。因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规选择得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2-7为从属权利要求，对于权利要求2-4，对比文件1公开了特别优选NH4F水溶液，但其它活性离子也是有用的。非限制性实例是铵离子与例如醋酸根(即乙酸根)、硝酸根等形成的盐(参见对比文件1说明书第2页倒数第1段)。可见对比文件1公开了权利要求2,4的附加技术特征；烷基铵阳离子是本领域使用盐溶液处理载体时盐的阳离子的常规选择；对于权利要求5-7，对比文件1公开了载体A浸渍在0.10M NH4F溶液中20小时。之后倾析溶液，和用去离子水彻底漂洗载体。接着，将载体再次在0.10M NH4F中处理6小时。在倾析溶液之后，用去离子水彻底漂洗载体，在150℃下干燥，然后在700℃下焙烧6小时。在焙烧之后紧跟着再次在0.10M NH4F溶液中处理载体20小时，然后漂洗并在150℃下干燥(对应本申请权利要求7“使载体与附加处理溶液接触；附加处理溶液与载体分离”)(参见对比文件1实施例，载体A-1的制备)。为了更好的去除载体或者它的前体中的杂质，提高去除效果，本领域技术人员可以尝试改变盐溶液与载体的接触温度，本领域技术人员通过有限的实验即可确定：在90-110℃的温度下使载体或它的前体与处理溶液接触。180-280℃干燥载体或它的前体是本领域干燥温度的常规选择。此外本领域技术人员也可以尝试载体或它的前体与另外的处理溶液接触。
因此，在其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求2-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求8请求保护一种用于制备催化剂的方法，对比文件1公开了在沉积银和促进剂组分之前，对载体进行水热处理。优选通过将载体浸渍在银/胺浸渍溶液内或通过起始的润湿技术，将银添加到已水热处理过的载体上(参见对比文件1说明书第2页第4段，第4页第5段)。结合对其引用的权利要求1-7的评述可知，权利要求8所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求9-11为从属权利要求，对比文件1公开了：基于全部催化剂，优选约5-20wt％的银含量(即50-200g/kg)(参见对比文件1说明书第4页第1段)。对比文件1还公开了：除了银以外，催化剂还含有促进剂，特别地碱金属促进剂组分，任选操作是包括硫作为催化剂促进剂组分，催化剂也可含有氟化物促进剂(参见对比文件1说明书第4页第2-4段)。对于促进剂选用氮、磷、硼、第IIA族金属、铼、钼、钨、铬、钛、铪、锆、钒、锰、铊、钍、钽、铌、镓和锗以及它们的组合中的一种或多种另外的元素；铼、钼、钨、第IA族金属和形成硝酸根或亚硝酸根的化合物中的一种或多种，这些属于本领域此类催化剂助剂的常规选择。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求9-11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求12请求保护一种用于制备环氧烷的方法，对比文件1公开制备的催化剂具有改进的性能，特别地具有改进的稳定性供通过乙烯与分子氧的汽相氧化生产环氧乙烷。结合对其引用的权利要求的评述可知，权利要求12所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求13请求保护一种用于制备1，2-二醇、1，2-二醇醚或链烷醇胺的方法，权利要求13要求保护的技术方案与对比文件1公开技术内容相比，区别技术特征为：将环氧烷转化为1，2-二醇、1，2-二醇醚或链烷醇胺。在同一技术领域的对比文件2具体公开了：环氧化过程产生的环氧烷可以转化为1，2-二醇、1，2-二醇醚或链烷醇胺(参见对比文件2说明书第57-58段)。可见该区别特征已经被对比文件2公开，本领域技术人员有动机将权利要求12所述方法获得的环氧烷用来转化为1，2-二醇、1，2-二醇醚或链烷醇胺。因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2，得出权利要求13请求保护的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的。因此权利要求13不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为，对于其中第一点，本申请权利要求1与对比文件1的区别如上文中所述，主要在于盐溶液处理浓度、温度不同，但是通过对比本申请中的实施例（实施例1,2,3）和对比文件1中的实施例（载体A-1、A-2、A-3）可知，上述载体在处理时盐浓度、温度不同，同时本申请和对比文件1均未测定处理后的载体去除杂质的情况，但是本申请和对比文件1获得的载体在制备催化剂时，均获得了良好的稳定性，因此，认为本申请相对于对比文件1实际要解决的技术问题是“如何更好更彻底地从载体或其前体中除去杂质”不能成立；对于其中第二点，对比文件1中在进行载体洗涤时并未具体给出处理温度，本领域技术人员自然会通过实验来确定合适的温度，而反应体系中反应温度会影响反应速度是本领域技术人员的公知常识，因此本领域技术人员能够适当提高反应温度以获取更好的处理效果，这对本领域技术人员来说是基于其掌握的公知常识而做出的常规调整，同时，本申请实施例中所有的载体处理温度均为90℃，本申请中也没有证据证明，载体在本申请温度下处理相对于其他温度处理能够获得更好的技术效果，此外，复审请求人认为温度升高或会“对反应选择性不利，甚至破坏反应的安全极限”没有证据支持；对于其中第三点，对比文件1实施例中公开了处理载体使用的盐溶液为NH4F溶液，同时在说明书中教导了可以使用其他阴离子：有机酸(例如羧酸、磺酸或膦酸)，“或铵离子与例如醋酸根、碳酸根、氢氧化物、卤化物、硝酸根、草酸根、磷酸根、硫酸根等形成的盐”，从中得到权利要求1中限定的盐对本领域技术人员来说并不需要付出创造性的劳动；对于其中第四点，对本领域技术人员来说，在对比文件1已经给出了一个盐溶液浓度范围的基础上，从提高处理效果这一目的出发，本领域技术人员有动机对盐溶液浓度进行进一步的选择，这是本领域技术人员的技术常识，同时，本申请实施例中催化剂C的效果优于催化剂A和B，只能证明目前权利要求请求保护的盐浓度范围内的单个点，其效果要优于在该范围之外的点值，但是该范围之内是否均优于其他数值范围，并未在本申请中得到进一步的验证，据此认为本申请取得了预料不到的技术效果的主张不能成立；对于其中第五点，本申请载体处理流程为（参见实施例2-3）用盐溶液处理载体，之后干燥，而对比文件1中处理载体的流程为（参见载体A-2）用盐溶液处理载体，去离子水洗涤，之后干燥，两者相比，无法得出本申请相对于对比文件1能够达到“技术方案更为简单、操作更容易、成本更低”的结论。
综上，复审请求人的意见陈述没有说服力。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年1月10日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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