发明创造名称：用于处理废气的催化剂
外观设计名称：
决定号：199528
决定日：2020-01-07
委内编号：1F260871
优先权日：2011-12-01
申请（专利）号：201280059428.2
申请日：2012-11-30
复审请求人：庄信万丰股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：付佳
合议组组长：代玲莉
参审员：赵伟
国际分类号：B01J29/76,B01J29/72,B01J29/74,B01J29/78,B01D53/94,B01J37/02,B01D53/86,B01J29/85
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术进行对比，如果存在区别技术特征，而对本领域的普通技术人员来说，根据现有技术的教导，将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术中以解决其所要解决的技术问题是容易想到的，其技术效果也可以预期，则该权利要求所限定的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201280059428.2，发明名称为“用于处理废气的催化剂”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为庄信万丰股份有限公司，申请日为2012年11月30日，优先权日为2011年12月1日，公开日为2014年10月1日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年6月13日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-16不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。驳回决定所依据的文本为：申请人于2018年5月9日提交的权利要求第1-16项、其于2014年12月1日提交的说明书第55- 61段、以及其于2014年5月30日本申请进入中国国家阶段时提交的原始国际申请文件中文译文的说明书第1- 54和62- 72段、说明书附图图1、说明书摘要和摘要附图。驳回决定中引用了以下对比文件：
CN102203507A，公开日为2011年9月28日（下称“对比文件3”）
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1.一种用于选择性催化还原的催化剂组合物，其包含：
a.具有选自CHA、AEI、ERI、AFX和AFT的小孔骨架类型代码，二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)为约10至约30的沸石材料；
b.基于沸石总重量计约1.5至约5wt％的交换的非铝过渡金属，其中该非铝过渡金属是铜，所述铜以0.17至0.24的Cu:Al比存在；和
c.基于沸石总重量计约1.35-13.5wt％的铈，其中所述铈以选自交换的铈离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈及其组合的形式存在，条件是所述低聚二氧化铈的粒度小于5μm，进一步的条件是铈在铜之后引入该催化剂组合物，
其中该沸石材料为晶体形式，并且该晶体具有约0.5-约15μm的平均晶体尺寸。
2. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该组合物包含基于沸石总重量计约2至约3.5wt％的交换的非铝过渡金属。
3. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该组合物包含基于沸石总重量计约2至约2.5wt％的交换的非铝过渡金属。
4. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该组合物包含基于沸石总重量计约2.7至约8.1wt％的铈。
5. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该沸石具有CHA骨架类型代码。
6. 根据权利要求5所述的催化剂组合物，其中该沸石的SAR为约15至约20。
7. 根据权利要求6所述的催化剂组合物，其中该沸石是SSZ-13。
8. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中所述组合物基本不含Zr、ZrO、Ti和TiO。
9. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中所述沸石具有AEI骨架类型代码。
10. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中所述沸石具有AFX骨架类型代码。
11. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中所述沸石具有AFT骨架类型代码。
12. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中所述沸石具有ERI骨架类型代码。
13. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中二氧化铈基于沸石总重量计以约2-约9.5wt％存在。
14. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中二氧化铈基于沸石总重量计以约2-约4wt％存在。
15. 一种用于处理NOx的方法，其包括在约200至约550℃的温度使由贫燃发动机产生的废气与根据权利要求1-14中任一项所述的催化剂组合物接触必要的时间，以达到至少约70％的NOx转化率。
16. 一种催化剂组合物，其包含：
a.具有选自CHA、AEI、ERI、AFX和AFT的小孔骨架类型代码，并且二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)为约10至约30的沸石材料；
b.约80至约120g/ ft3的交换的非铝过渡金属；和
c.约50-约550g/ft3的铈，其中所述铈以选自交换的铈离子、单体二氧化 铈、低聚二氧化铈及其组合的形式存在，条件是所述低聚二氧化铈的粒度小于5μm，
其中该沸石材料为晶体形式，并该晶体具有约0.5-约15μm的平均晶体尺寸。”
驳回决定认为： 权利要求1要求保护一种用于选择性催化还原的催化剂组合物，对比文件3公开了一种SCR催化剂，权利要求1与对比文件3的区别在于：沸石种类不同，同时限定了平均晶体尺寸；对金属元素含量和形式进行了限定，并限定了铜铝比例；铜在铈之后引入催化剂。针对上述区别，具体限定的沸石类型为SCR催化剂常用载体，其具体晶体尺寸属于本领域技术人员的常规选择；金属组分的含量以及比例是本领域技术人员在对比文件3基础上通过常规实验容易确定的；限定的金属形式也是通过具体工艺容易得到的常规形式，同时金属引入顺序也是常规顺序，因此，权利要求1不具备创造性。权利要求2-14均为本领域常规调整，因此权利要求2-14也不具备创造性。权利要求15要求保护一种用于处理NOx的方法，在其使用的催化剂相对于对比文件3不具备创造性基础上，其与对比文件3进一步区别在于：废气来源不同，接触时间使得转化率为至少70%。上述区别均为本领域常规技术手段，因此权利要求15不具备创造性。权利要求16要求保护一种催化剂组合物，基于评述权利要求1中相同理由，权利要求16也不具备创造性。
申请人庄信万丰股份有限公司（下称“复审请求人”）对上述驳回决定不服，于2018年9月17日向国家知识产权局提出了复审请求，并未对申请文件进行修改。复审请求人认为：第一、根据对比文件3公开的内容，10-30的硅铝比并非是其优选范围，审查员采用差值来公开并不恰当，本领域技术人员在对比文件3的教导基础上不大可能选择10-30的硅铝比，相反，对比文件3倾向选择具有更大硅铝比的沸石以利于催化剂的水热稳定性。为了解决低硅铝比沸石的水热稳定性，本申请加入高浓度的铈到含有金属的催化剂中，提高了催化剂的水热稳定性，对比文件3并没有认识到这个矛盾、也未试图解决。第二、权利要求1中限定了Cu和Al的比例，将Cu的浓度与硅铝比联系起来，本申请说明书中讨论了其比例关系同时实证了低硅铝比、铜助催化并且浸渍Ce的沸石具有更好的水热稳定性。因此，本申请相对于对比文件具有创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年9月29日发出了复审请求受理通知书，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年8月30日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-16相对于对比文件3不具备创造性。主要理由是：权利要求1要求保护一种催化剂。权利要求1与对比文件3的区别在于：沸石种类不同，并限定了平均晶体尺寸；限定了铜和铝的比率，限定了金属的存在形式以及铈在铜之后引入该催化剂组合物。基于以上区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是：如何选择一种催化剂的具体方案。针对上述区别，首先，权利要求1中限定的具体类型沸石均为SCR催化剂中常用载体，其晶体尺寸的大小属于本领域技术人员的常规选择；其次，权利要求1中限定的含铜比例以及沸石硅铝比均已经被对比文件3公开，在此基础上，本领域技术人员容易通过常规调整而获得权利要求1中具体限定的铜铝比例；最后，权利要求1中限定的铜和铈的形式均为SCR催化剂中常用的活性金属形式，其限定的二氧化铈粒度也是本领域技术人员的常规选择，铈在铜之后引入催化剂是金属负载顺序的常规选择。目前并未有证据表明上述各项参数选择与调整带来了任何预料不到的技术效果。因此权利要求1相对于对比文件3不具备创造性。
权利要求2-14限定的附加技术特征为本领域技术人员的常规选择，因此权利要求2-14也不具备创造性。
权利要求15要求保护一种用于处理NOx的方法。在其引用的权利要求1-14任一项催化剂相对于对比文件3不具备创造性基础上，权利要求15中限定的贫燃发动机是本领域常规废气来源之一，同时限定的具体NOx转化率仅为本领域技术人员面对具体需求的常规选择。因此权利要求15也不具备创造性。
权利要求16要求保护一种催化剂组合物。权利要求16与对比文件3的区别在于：沸石种类不同，并限定了平均晶体尺寸；限定了金属比例和存在形式。针对上述区别，首先，权利要求16中限定的具体类型沸石均为SCR催化剂中常用的载体，其晶体尺寸大小属于本领域技术人员的常规选择；其次，权利要求16中限定金属比例以及具体形式和具体粒度也均为本领域技术人员在合理范围内的常规选择。因此权利要求16相对于对比文件3不具备创造性。
对于复审请求人的意见，合议组认为：第一，关于上述第一点中的事实认定问题，对比文件3文字公开了如10-150、30-70的沸石硅铝比，与本申请中限定的10-30均有相同端点，因此属于被对比文件直接公开的技术特征，并非是通过计算而得出的，二者在沸石硅铝比方面不存在区别。同时，“将铈添加到含有过渡金属负载的催化剂中”以及相应的铈添加量也是对比文件3直接公开的内容，即使对比文件3并没有具体公开铈添加的作用是为了提高产品水热稳定性，但是并不影响上述事实判断。因此，复审请求人以上述区别认定为基础来主张本申请具有创造性的基础不成立，该理由不能被接受。第二，本申请中限定的沸石硅铝比以及铜的含量均已经被对比文件3公开，在此基础上，进一步得到权利要求1中限定的铜与铝的比例对本领域技术人员是显而易见的。根据本申请具体实施例中披露的相关的效果数据，目前并没有证据表明本申请限定的该具体铜与铝的比例对催化剂性能方面产生了预料不到的技术效果。综上，复审请求人关于本申请具备创造性的主张不能成立。
复审请求人于2019年10月12日提交了意见陈述，对权利要求书进行了修改，修改中保留CHA载体骨架类型，将其他载体骨架类型进行删除；同时对相关从属权利要求进行适应性修改，修改后的权利要求书如下：
“1. 一种用于选择性催化还原的催化剂组合物，其包含：
a.具有CHA小孔骨架类型代码，二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)为约10至约30的沸石材料；
b.基于沸石总重量计约1.5至约5wt％的交换的非铝过渡金属，其中该非铝过渡金属是铜，所述铜以0.17至0.24的Cu:Al比存在；和
c.基于沸石总重量计约1.35-13.5wt％的铈，其中所述铈以选自交换的铈离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈及其组合的形式存在，条件是所述低聚二氧化铈的粒度小于5μm，进一步的条件是铈在铜之后引入该催化剂组合物，
其中该沸石材料为晶体形式，并且该晶体具有约0.5-约15μm的平均晶体尺寸。
2. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该组合物包含基于沸石总重量计约2至约3.5wt％的交换的非铝过渡金属。
3. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该组合物包含基于沸石总重量计约2至约2.5wt％的交换的非铝过渡金属。
4. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该组合物包含基于沸石总重量计约2.7至约8.1wt％的铈。
5. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该沸石的SAR为约15至约20。
6. 根据权利要求5所述的催化剂组合物，其中该沸石是SSZ-13。
7. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中所述组合物基本不含Zr、ZrO、Ti和TiO。
8. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中二氧化铈基于沸石总重量计以约2-约9.5wt％存在。
9. 根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中二氧化铈基于沸石总重量计以约2-约4wt％存在。
10. 一种用于处理NOx的方法，其包括在约200至约550℃的温度使由贫燃发动机产生的废气与根据权利要求1-9中任一项所述的催化剂组合物接触必要的时间，以达到至少约70％的NOx转化率。
11. 一种催化剂组合物，其包含：
a.具有CHA小孔骨架类型代码，并且二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)为约10至约30的沸石材料；
b.约80至约120g/ft3的交换的非铝过渡金属；和
c.约50-约550g/ft3的铈，其中所述铈以选自交换的铈离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈及其组合的形式存在，条件是所述低聚二氧化铈的粒度小于5μm，
其中该沸石材料为晶体形式，并该晶体具有约0.5-约15μm的平均晶体尺寸。”
复审请求人认为：第一、对于合议组认定的本申请限定的具体沸石硅铝比以及铜含量已经被对比文件3公开的事实，复审请求人认为新颖性/创造性的评价并不是文字游戏，更不是精心挑选的结果。从技术上说，本申请限定的沸石硅铝比、铜铝比中铜的促进作用以及铈的浓度存在可能的组合，本领域技术人员并没有意识到这种组合的有益技术效果。第二、本申请进一步限定了骨架类型为“CHA”，根据本申请说明书的相关记载，该类型是优选选择，具有更耐用的技术效果。因此本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
复审请求人在答复复审通知书时提交了修改后的权利要求1-11，经审查，上述修改符合专利法第33条以及专利法实施细则第61条第1款的规定。因此本复审决定针对的文本为：复审请求人于2019年10月12日提交的权利要求第1-11项、其于2014年12月1日提交的说明书第55- 61段、以及其于2014年5月30日本申请进入中国国家阶段时提交的原始国际申请文件中文译文的说明书第1- 54和62- 72段、说明书附图图1、说明书摘要和摘要附图。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术进行对比，如果存在区别技术特征，而对本领域的普通技术人员来说，根据现有技术的教导，将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术中以解决其所要解决的技术问题是容易想到的，其技术效果也可以预期，则该权利要求所限定的技术方案不具备创造性。
本复审决定引用的对比文件如下：
CN102203507A，公开日为2011年9月28日（下称“对比文件3”）
就本案而言：
1.权利要求1要求保护一种用于选择性催化还原的催化剂组合物。对比文件3公开了一种SCR催化剂（参见说明书第[0047]-[0059]段）：基于沸石的SCR催化剂的第一组分和第二组分可彼此具有相互促进的效果。相互促进的效果可有助于在低温下提供高NOx转化率，还有助于朝着水热老化和硫老化来稳定基于沸石的SCR催化剂。基于沸石的SCR催化剂的第一组分包括铜、铬、钴、镍、锰、铁、铌、银、镓、镉及其混合物中的至少一种，优选为锰和/或铜。本发明的基于沸石的SCR催化剂包括重量百分比为大约1％-大约20％的第一组分，更优选重量百分比为大约3％-大约15％的第一组分（与权利要求中的约1.5至5wt%有交叉范围），并且最优选重量百分比为大约5％-大约8％的第一组分，其中第一组分的重量百分比在所述金属的基础上来计算；基于沸石的SCR催化剂的第二组分包括选自铈、镧系元素、镧系元素的混合物及其混合物的至少一种组分，优选为铈。本发明的基于沸石的SCR催化剂可以包括重量百分比为大约2％-大约50％的第二组分（与权利要求中的约1.35至13.5wt%有交叉范围），更优选重量百分比为大约5％-大约30％的第二组分，并且最优选重量百分比为大约5％-大约25％的第二组分，其中第二组分的百分比在所述金属的基础上计算。基于沸石的SCR催化剂包括至少一种沸石。沸石可选自包括ZSM-5，ZSM-11，ZSM-12，ZSM-18，ZSM-23，沸石β、ZSM类型的沸石、MCM类型的沸石、发光沸石、八面沸石、镁碱沸石及其混合物，优选为ZSM-5。沸石还可以与第一组分和/或第二组分全部或部分离子交换。沸石的SiO2/Al2O3的比率更优选为大约10到大约150（与权利要求中的10至30有共同端点），并且最优选为大约30到大约70。虽然不希望受到理论的限制，相信的是具有大于大约10的SiO2/Al2O3比率的沸石有利于提高催化剂的水热稳定性。基于沸石的SCR催化剂包括至少一种储氧材料。
由此可见，对比文件3中公开了含有铜、铈和沸石的选择性催化还原的催化剂组合物。该权利要求所要求保护的技术方案与对比文件3公开的内容相比，区别在于：沸石采用CHA类型，并限定了平均晶体尺寸；限定了铜和铝的比率，限定了金属的存在形式以及铈在铜之后引入该催化剂组合物。基于以上区别技术特征，本申请实际解决的技术问题是：如何选择一种催化剂的具体方案。
针对上述区别，首先，权利要求1中限定的具体类型沸石为SCR催化剂中常用载体，其晶体尺寸的大小属于本领域技术人员的常规选择；其次，权利要求1中限定的含铜比例以及沸石硅铝比均已经被对比文件3公开，在此基础上，本领域技术人员容易通过常规调整而获得权利要求1中具体限定的铜铝比例；最后，权利要求1中限定的铜和铈的形式均为SCR催化剂中常用的活性金属形式，其限定的二氧化铈粒度也是本领域技术人员的常规选择，铈在铜之后引入催化剂是金属负载顺序的常规选择。目前并未有证据表明上述各项参数选择与调整带来了任何预料不到的技术效果。因此，在对比文件3的基础上得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1相对于对比文件3不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.权利要求2-9进一步限定了催化剂的金属含量、沸石材料类型以及其他组成等，其均为本领域技术人员对SCR催化剂的常规调整。因此在其引用的权利要求不具备创造性基础上，权利要求2-9也不具备创造性。
3. 权利要求10要求保护一种用于处理NOx的方法。对比文件3还公开了一种去除NOx的方法（参见说明书第[0091]-[0097]段）：废气和还原剂可以在大约140℃-大约700℃接触基于沸石的SCR催化剂，更优选在大约150℃-大约600℃，并且最优选在大约150℃-大约500℃（与权利要求中的约200至约550℃范围有交叉）。权利要求10与对比文件3的区别在于：催化剂不同，且限定了废气来源以及具体NOx转化率。针对上述区别，在其引用的权利要求1-9任一项催化剂相对于对比文件3不具备创造性基础上，权利要求10中限定的贫燃发动机是本领域常规废气来源之一，同时限定的具体NOx转化率仅为本领域技术人员面对具体需求的常规选择。因此，在对比文件3的基础上得到权利要求10的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求10相对于对比文件3不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4. 权利要求11要求保护一种催化剂组合物。对比文件3公开了一种SCR催化剂，具体公开内容参见权利要求1的相关评述部分。权利要求11与对比文件3的区别在于：沸石采用CHA类型，并限定了平均晶体尺寸；限定了金属比例和存在形式。针对上述区别，首先，权利要求11中限定的具体类型沸石为SCR催化剂中常用的载体，其晶体尺寸大小属于本领域技术人员的常规选择；其次，权利要求11中限定金属比例以及具体形式和具体粒度也均为本领域技术人员在合理范围内的常规选择。目前并未有证据表明上述各项参数的选择与调整带来了任何预料不到的技术效果。因此，在对比文件3的基础上得到权利要求11的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求11相对于对比文件3不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于复审请求人在答复复审通知书时所陈述的意见，合议组认为：
首先，在创造性评价过程中，一般采用三步法，即确定最接近的现有技术，确定区别技术特征以及发明实际解决的技术问题，判断显而易见性。其中确定区别技术特征是一项较为客观的过程。对于本案而言，其限定的具体沸石硅铝比以及铜、铈含量是对比文件3明确公开的技术特征，因此，复审请求人以上述区别认定为基础来主张本申请具有创造性的基础不成立。对于复审请求人强调的“载体硅铝比、铜铝比以及铈浓度”三者存在的组合，其中的载体硅铝比以及铈浓度已经被对比文件公开，同时，在铜含量也已经被对比文件公开基础上，得到相应的铜铝比对本领域技术人员而言是显而易见的，目前并没有证据表明本申请限定的该具体铜与铝的比例对催化剂性能方面产生了预料不到的技术效果。
其次，对于具体的沸石类型，本申请目前限定的CHA是本领域常规催化剂载体，该载体类型与其耐用性之间并没有直接关联，同时本领域技术人员也有动机选择更加耐用的催化剂载体，进一步的，根据本申请披露的相关效果数据，目前并没有证据表明本申请限定的该催化剂载体在其耐用性能方面产生了预料不到的技术效果。
综上，复审请求人的意见陈述不具有说服力。
基于以上事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年6月13日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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