发明创造名称：采用粉末冶金工艺制备的铁硅系软磁合金及方法
外观设计名称：
决定号：199913
决定日：2020-01-06
委内编号：1F277651
优先权日：
申请（专利）号：201610235791.5
申请日：2016-04-15
复审请求人：厦门理工学院
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：宋卫华
合议组组长：黄振山
参审员：吴磊
国际分类号：B22F3/22(2006.01)，B22F3/10(2006.01)，H01F1/147(2006.01)
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求所限定的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别技术特征，但现有技术中没有给出采用该区别技术特征解决相关技术问题的启示，同时该区别技术特征的整体应用能够为该项权利要求所限定的整体技术方案带来有益的技术效果，则该权利要求具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610235791.5，名称为“采用粉末冶金工艺制备的铁硅系软磁合金及方法”的发明专利申请(下称本申请)，申请人为厦门理工学院。本申请的申请日为2016年04月15日，公开日为2016年06月15日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2019年02月02日以权利要求1-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由作出驳回决定，驳回决定所依据的文本为：申请日2016年04月15日提交的说明书第1-35段（第1-5页）、说明书附图图1（第1页）、说明书摘要和摘要附图以及2019年01月02日提交的权利要求第1-9项。
驳回决定中引用如下对比文件：
对比文件1：CN1846906A，公开日为2006年10月18日；
对比文件2：CN103305743A，公开日为2013年09月18日；
对比文件3：CN102306525A，公开日为2012年01月04日；
对比文件4： “当代中国的电子工业”，《当代中国的电子工业》编辑组委会，第194页，当代中国出版社，2009年9月。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种采用粉末冶金工艺制备铁硅系软磁合金的方法，包括以下步骤：
S1，采用高能球磨机将羰基铁粉、硅粉以及Fe3P粉末混合均匀，其中，处理时间为2-10小时，球料比2～4:1，Fe3P粉末中P含量为15wt％，混合物中硅含量为6.0-7.0wt％，P含量为0.6-0.8wt％，余量为Fe；
S2，将步骤S1所获得的混合物与粘结剂在140-150℃混炼获得具有流变性能的喂料，其中，所述混合物与所述粘结剂的体积比为50-60:50-40；
S3，将步骤S2所获得的喂料在注射成形机上采用注射成形技术制备出预定形状的Fe-Si系坯体；
S4，脱除所述Fe-Si系坯体中的粘结剂；
S5，将步骤S4中所获得的产物在1100℃-1350℃下烧结2-8小时，得到Fe-Si系产品；以及
S6，将步骤S5中所获得的产物在氢气气氛下，在900-1200℃温度下热处理。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，硅含量为6.5wt％。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述粘结剂包括石蜡、高密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、硬脂酸。
4. 根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述石蜡、所述高密度聚乙烯、所述聚丙烯、所述聚苯乙烯、所述硬脂酸的比例为：60wt％:10wt％:14wt％:11wt％:5wt％。
5. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤S3中，注射温度为160℃，注射压力分别为注射一段100MPa，注射二段97MPa，注射三段95MPa，注射速度80-85mm/s。
6. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤S4中，所述脱除Fe-Si系坯体中的粘结剂的步骤包括：
S41，采用溶剂脱脂的方法脱除所述Fe-Si系坯体中的部分粘结剂；以及
S42，采用热脱脂工艺将所述Fe-Si系坯体中的粘结剂完全脱除，其中，所述热脱脂工艺为从室温加热至700℃，升温速率为1℃/min～10℃/min。
7. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤S2中，将步骤S1所获得的混合物与粘结剂在145℃混炼，所述混合物与所述粘结剂的体积比为56:44。
8. 一种铁硅系软磁合金，所述铁硅系软磁合金通过权利要求1-7任一项方法所获得，其中，所述铁硅系软磁合金中硅含量为6.0-7.0wt％，P含量为0.6-0.8wt％，余量为Fe。
9. 如权利要求8所述的铁硅系软磁合金，其特征在于，所述铁硅系软磁合金的饱和磁感应强度相对密度大于99.2％，Bs大于1.2T，产品尺寸精度小于±0.2％。”
驳回决定认为：独立权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：铁硅系软磁合金，软磁合金中含有P，且以Fe3P粉末加入原料中，具体为：将羰基铁粉、硅粉以及Fe3P粉末混合均匀，其中：硅含量为6.0-7.0wt%，P含量为0.6-0.8wt%，余量为Fe；Fe3P粉末中P含量为15wt%，注射成形前将所获得的混合物与粘结剂在140-150℃混炼；烧结是在氢气气氛下进行；步骤S1中，采用高能球磨机将所述羰基铁粉、所述硅粉以及所述Fe3P粉末混合均匀，其中，处理时间为2-10小时，球料比2-4：1。基于上述区别技术特征确定本申请实际解决的技术问题为：如何改善软磁合金的致密度。然而，Fe-Si和Fe-Ni均属于本领域常规的软磁合金，将对比文件1的方法用于制备Fe-Si软磁合金是容易做到的，并且对比文件2给出了在软磁合金中添加铁磷合金粉末能够提高合金致密度的技术启示，其他参数则是本领域常规选择，因此权利要求1相对于对比文件1、2以及本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。从属权利要求2的附加技术特征被对比文件3公开，并给出了技术启示；从属权利要求3-7的附加技术特征部分被对比文件1公开，部分是本领域常规技术手段；因此，从属权利要求2-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。引用权利要求1-7任一项的独立权利要求8与对比文件1的区别还具有：铁硅系软磁合金中硅含量为6.0-7.0wt%，P含量为0.6-0.8wt%，余量为Fe；然而，对比文件2公开了软磁合金中P元素含量为0.4wt%或0.8wt%，对比文件3公开了铁硅软磁合金中硅含量为6.5wt%，其他特征可参见前述对权利要求1-7任一都不具备创造性的评述，因此权利要求8相对于对比文件1-3以及本领域常规技术手段的结合也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于从属权利要求9，其附加技术特征部分被对比文件1公开，部分是本领域技术人员通过常规的有限试验容易获得的，因此，权利要求9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对申请人的意见陈述，驳回决定进一步指出：对比文件2给出了在粉末冶金法制备软磁合金时添加磷元素能够促进材料致密化的技术启示，由此本领域技术人员有动机将对比文件1和2结合，从而向混合粉末中添加Fe3P，且本领域技术人员基于对比文件2的内容能够获知添加铁磷产生材料缺陷以及获得更高致密度的压坯能够克服上述缺陷，而采用羧基铁粉是本领域的常规选择，可提高混合粉末分散性和流动性的技术效果也是本领域技术人员可预料得到的，而本申请中P含量是本领域技术人员通过常规有限试验能够获得的，因此认为申请人的意见陈述不具有说服力。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年03月27日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，具体修改是：将原从属权利要求2、5、7和9的附加技术特征补入权利要求1中，并将“P含量为0.6-0.8wt%”修改为“P含量为0.7wt%”形成新的独立权利要求1，相应删除了原从属权利要求2、5、7和9，相应对其他权利要求的编号和引用关系进行了修改。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种采用粉末冶金工艺制备铁硅系软磁合金的方法，包括以下步骤：
S1，采用高能球磨机将羰基铁粉、硅粉以及Fe3P粉末混合均匀，其中，处理时间为2-10小时，球料比2～4:1，Fe3P粉末中P含量为15wt％，混合物中硅含量为6.5wt％，P含量为0.7wt％，余量为Fe；
S2，将步骤S1所获得的混合物与粘结剂在145℃混炼获得具有流变性能的喂料，其中，所述混合物与所述粘结剂的体积比为56:44；
S3，将步骤S2所获得的喂料在注射成形机上采用注射成形技术制备出预定形状的Fe-Si系坯体；注射温度为160℃，注射压力分别为注射一段100MPa，注射二段97MPa，注射三段95MPa，注射速度80-85mm/s；
S4，脱除所述Fe-Si系坯体中的粘结剂；
S5，将步骤S4中所获得的产物在1100℃-1350℃下烧结2-8小时，得到Fe-Si系产品；以及
S6，将步骤S5中所获得的产物在氢气气氛下，在900-1200℃温度下热处理；
所述铁硅系软磁合金的饱和磁感应强度相对密度大于99.2％，Bs大于1.2T，产品尺寸精度小于±0.2％。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述粘结剂包括石蜡、高密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、硬脂酸。
3. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述石蜡、所述高密度聚乙烯、所述聚丙烯、所述聚苯乙烯、所述硬脂酸的比例为：60wt％:10wt％:14wt％:11wt％:5wt％。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤S4中，所述脱除Fe-Si系坯体中的粘结剂的步骤包括：
S41，采用溶剂脱脂的方法脱除所述Fe-Si系坯体中的部分粘结剂；以及
S42，采用热脱脂工艺将所述Fe-Si系坯体中的粘结剂完全脱除，其中，所述热脱脂工艺为从室温加热至700℃，升温速率为1℃/min～10℃/min。
5. 一种铁硅系软磁合金，所述铁硅系软磁合金通过权利要求1-4任一项方法所获得，其中，所述铁硅系软磁合金中硅含量为6.0-7.0wt％，P含量为0.6-0.8wt％，余量为Fe，所述铁硅系软磁合金的饱和磁感应强度相对密度大于99.2％，Bs大于1.2T，产品尺寸精度小于±0.2％。”
复审请求人认为：对比文件2采用粉末粒度搭配和粉末改性处理的手段得到高密度坯体，而本申请通过不同的技术手段得到高密度坯体：（1）原料的选择，即选用羰基铁粉，而现有技术并未公开可使用羰基铁粉作为软磁合金的原料；（2）喂料的准备，即混合物与粘结剂在145℃混炼获得具有流变性能的喂料，而对比文件1是在混炼机上挤出制粒；（3）调控注射工艺，采用三种不同的注射压力进行注射成形，而对比文件1仅采用单一注射温度和压力进行注射成形；对比文件2虽然提供了添加铁磷粉末可提高产品致密性的技术启示，但其还揭示了粉末提高致密性是通过后续的烧结阶段发挥作用的，添加磷元素的软磁合金仍存在尺寸精度不高、磁性能低的问题，本申请通过上述工艺得到了磁感应强度相对密度大于99.2％，Bs大于1.2T，产品尺寸精度小于±0.2％的铁硅系软磁合金，其尺寸精度均高于对比文件1和2。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年04月01日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：（1）对比文件2已公开了高密度压坯在后续烧结中由于铁磷液相的存在使坯体收缩，确保了产品高的致密度和高的尺寸精度，进一步提高了软磁合金的性能，其中Fe3P的作用与本申请是相同的，其给出了在软磁合金中添加Fe3P可提高软磁合金致密度的启示；（2）羰基铁粉是常规的软磁材料，其中本申请中混合物和粘结剂的配比已被对比文件1公开，且对比文件1还公开了加热有利于喂料流动填充模腔，而在145℃下喂料是本领域技术人员容易确定的工艺参数；（3）分段注射是本领域注射成型的常规工艺，通过调节各段的注射速度以消除飞边、欠注、缩水等注塑缺陷为本领域所公知，在对比文件1的基础上获得本申请所述的三段式注射工艺是容易获得的。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在提出复审请求时，修改了权利要求书，经审查，该修改符合专利法实施细则第61条第1款以及专利法第33条的规定，因此本复审请求审查决定所针对的文本为：申请日2016年04月15日提交的说明书第1-35段（第1-5页）、说明书附图图1（第1页）、说明书摘要和摘要附图以及2019年03月27日提交的权利要求第1-5项。
关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
具体到本案，独立权利要求1请求保护一种采用粉末冶金工艺制备铁硅系软磁合金的方法。对比文件1公开了一种Fe-Ni软磁合金的微注射成形方法，通过以下步骤实现（参见说明书第1页第5段至第2页第8段）：（1）原料粉末的制备：将铁粉、镍粉按重量百分比Fe：Ni＝(49.5-51)：(49-50.5)的比例配料，利用高能球磨机将粉末球磨混合2-8小时，得到合金复合粉末；（2）粘结剂的制备：将石蜡、高密度聚乙烯、聚丙烯、硬脂酸按比例混合均匀得到粘结剂，其比例为：石蜡：20-70%，高密度聚乙烯：5-50%，聚丙烯：5-50%，硬脂酸：1-10%，均为重量百分比；（3）喂料的制备：将步骤（1）得到的粉末与步骤（2）得到的粘结剂混合均匀制成喂料，喂料中粉末所占体积为50-66%（即粉末混合物与粘结剂的体积比为50-66:50-34）；（4）注射成形：喂料在注射机上注射成形，注射温度为120-180℃，注射压力为80-140MPa；注射成形时，模腔温度在50-120℃之间；成形后，在模腔温度为10-40℃时脱模；（5）脱脂（即脱除坯体中的粘结剂）：注射坯采用溶剂脱脂 后续热脱脂的脱脂工艺，首先在三氯乙烯中将注射坯溶剂脱脂2-10小时，然后烘干；热脱脂在20-800℃间进行，共需要时间为4-20小时；（6）烧结：注射坯体脱脂和预烧结后，在烧结炉中1300-1400℃的温度下烧结，保温1-12小时；（7）热处理：烧结产品在1000-1200℃的温度范围内热处理1-10小时，得到软磁合金微型零部件；采用该方法制备的Fe-Ni软磁合金零部件的致密度大于97%，饱和磁感应强度1.40-1.52T，尺寸精度在±0.3%以内。
权利要求1与对比文件1的区别技术特征在于：对比文件1制备Fe-Ni软磁合金，而本申请制备的是铁硅系软磁合金，具体包括：将原料羰基铁粉、硅粉和Fe3P粉末混合均匀，高能球磨处理的球料比为2-4:1，处理时间2-10小时，Fe3P粉末中P含量为15wt%，混合物中硅含量为6.5wt%，P含量为0.7wt%，将球磨所得混合物与粘结剂在145℃混炼获得具有流变性能的喂料，其中混合物与粘结剂的体积比为56:44，将所得的喂料进行注射成形，注射温度为160℃，注射压力分别为注射一段100MPa、注射二段97MPa，注射三段95MPa，注射速度为80-85mm/s， 脱脂后的产物在1100-1350℃下烧结2-8小时，得到Fe-Si产品，之后在900-1200℃温度下热处理，所得铁硅系软席合金的相对密度大于99.2%，饱和磁感应强度Bs大于1.2T，产品尺寸精度±0.2%。基于该区别技术特征，确定该权利要求实际解决的技术问题是：如何提高粉末注射成形Fe-Si软磁材料的致密度，获得高致密度、高饱和磁感应强度和高尺寸精度的Fe-Si软磁合金产品。
经查，对比文件2公开了一种粉末冶金工艺制备纯铁、铁磷软磁合金产品的方法，并具体公开了以下工艺步骤（参见说明书第4-13段）： a、将水雾化铁粉和铁磷合金粉末按粒度搭配；b、粉末混合；c、粉末改性处理，混合粉末在600-900℃退火处理，保温1-2h，得到改性处理粉末；d、压制成形，改性处理粉末在1000-1200MPa的压力下压制成形，得到密度大于7.60g/cm3的高密度压坯；e、烧结和热处理，高密度压坯在1100-1400℃的温度下进行烧结和热处理；其通过粉末粒度搭配和粉末改性处理提高粉末松装密度和成形能力，得到高密度压坯，大幅度减少了坯体烧结收缩和变形，提高产品尺寸精度，所得软磁合金产品的密度大于7.65g/cm3（经换算，其相对密度为97.1%），饱和磁感应强度为1.9-2.1T，尺寸精度小于±0.3%。
对比文件3公开了一种磁导率μ＝26的铁硅合金软磁材料及其制造方法，并具体公开了（参见说明书第3-23段）：a）配粉，取适量铁硅粉末，其中硅含量为6.5wt%；b）炒粉，将制得的铁硅粉焙炒至温度50-150℃时加入磷酸稀释液进行表面处理，之后加入酚醛树脂，再继续焙炒至干燥；c）压制成型，压强为15-26吨/cm2；d）热处理，向热处理炉中通入氢气或氮气，温度控制在600-900℃，时间60-150min；e）表面涂层。
对比文件4（即公知证据）中仅提到了羧基铁粉芯是现有材料。
驳回决定和前置意见认为：对比文件2在软磁合金中添加铁磷合金粉末，将铁粉和Fe3P粉末进行混合，有效提高了粉末的堆积密度和流动性，且铁磷液相的存在使坯体收缩，经过烧结工艺后确保了产品高的致密度和高的尺寸精度，其中Fe3P的作用原理与本申请是相同的，因此对比文件2给出了在软磁合金中添加铁磷合金粉末能够提高软磁合金致密度的技术启示，在对比文件1的基础上本领域技术人员有动机结合对比文件2；而羰基铁粉是软磁合金的常规材料，喂料温度是本领域技术人员根据实际原材料与喂料流动性容易确定的工艺参数，三段式注射也是本领域技术人员根据实际要求容易获得的。
对此，合议组认为：当发明所要求的保护技术方案与最接近的现有技术相比存在多个区别技术特征时，需要考虑这些区别技术特征之间是否存在相互关联、相互作用，综合判断其在该发明的整体技术方案中所起的作用，整体上考虑其技术贡献；具体来说，对比文件2是通过粉末粒度搭配提高粉末的堆积密度和流动性，之后通过粉末改性处理和高压压制（1000-1200MPa的压力）成形来提高压坯密度，高密度压坯在烧结中由于弹性应力的释放存在一定程度的膨胀，而铁磷液相的存在使坯体收缩，通过控制烧结工艺使烧结收缩与膨胀达到动态平衡，确保了产品高的致密度和高的尺寸精度（参见说明书第5、13段），尽管其添加磷元素可促进软磁合金材料的致密化，但提高材料致密性是通过后续烧结过程发挥作用的，添加Fe3P粉末的软磁合金仍然存在尺寸精度不高的问题，因此其采用粉末粒度搭配和粉末改性处理、高压压制并控制烧结工艺以提高产品的致密度和尺寸精度，即对比文件2是采用上述多种技术手段的共同作用确保软磁合金产品的致密度和尺寸精度，仅单独添加磷元素会使得烧结坯体收缩，尺寸精度难以保证，这一点也在对比文件2的背景技术部分予以记载（参见说明书第3段）；对比文件1为Fe-Ni软磁合金，其退火态下均具有优异的冷加工性能，并不存在如本申请所述的随着Si含量增加，硅钢塑性变差，难以用传统方法轧制成形，采用金属注射成形工艺造成材料密度低于熔铸方法所制备的软磁材料，导致其软磁性能明显劣于铸锻加工的软磁材料的技术问题（参见本申请说明书第2-3段），本申请的技术方案是针对金属注射成形工艺制备Fe-Si系软磁合金方法所作出的改进，采用的技术手段是添加少量的Fe3P粉末，通过后续液相烧结改善烧结体物质迁移过程和增加软磁材料各相之间的润湿性，并通过改善烧结和热处理工艺进一步提高Fe-Si系软磁合金产品的密度，由于软磁合金材料成分不同，相组成存在差别，添加P元素后能否增加各相之间的润湿性、以及在后续烧结中如何控制铁磷液相带来的体积收缩从而同时保证产品高致密度和高尺寸精度，其效果并不是可预期的，实际上，本领域通常是在Fe-Ni合金中添加少量Si提高合金密度；另外，尽管对比文件3涉及Fe-Si软磁合金的制造方法，其制造方法中不涉及注射成形和粉末烧结的步骤，更不存在提高注射成形Fe-Si软磁材料致密度的技术问题；而本申请权利要求1的技术方案通过上述区别技术特征中包括原料选择、加热混炼工艺、三段式注射成形工艺以及添加P元素后的液相烧结等多个工艺步骤的结合和参数优化，获得了相对密度大于99.2％，饱和磁感应强度Bs大于1.2T，产品尺寸精度小于±0.2％的技术效果，其中软磁合金产品的相对密度和尺寸精度均高于对比文件1和2，并且目前也没有足够的证据证明上述区别技术特征中的内容均属于本领域的公知常识，而上述区别技术特征的整体应用为本申请权利要求1所限定的整体技术方案带来了有益的技术效果，因此该权利要求相对于对比文件1-4是非显而易见的，具备创造性。
基于此，其从属权利要求2-4以及引用权利要求1-4任一项的权利要求5也具备创造性。
根据以上事实和理由，本案合议组依法作出以下审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年02月02日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审决定所针对文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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