由可再生资源制备燃料组合物的方法和相关系统-复审决定


发明创造名称:由可再生资源制备燃料组合物的方法和相关系统
外观设计名称:
决定号:200642
决定日:2020-01-06
委内编号:1F247131
优先权日:2010-07-28
申请(专利)号:201610131493.1
申请日:2011-07-28
复审请求人:气体产品与化学公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:任怡
合议组组长:杨颖
参审员:韩翻珍
国际分类号:C10G65/04;C10L1/02,1/10,3/00;C10B19/00,53/00,53/02,57/06
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果一项权利要求请求保护的技术方案是本领域普通技术人员在最接近现有技术的基础上通过常规选择而易于得到的,并且技术效果也是可以预期的,则该项权利要求请求保护的技术方案是显而易见的。
全文:
本复审请求涉及申请号为201610131493.1,名称为“由可再生资源制备燃料组合物的方法和相关系统”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为气体产品与化学公司(变更前为通用电气公司)。本申请为申请号为201110221670.2的分案申请,申请日为2011年07月28日,优先权日为2010年07月28日,公开日为2016年6月1日。分案申请提交日为2016年3月8日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年12月5日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为2016年3月8日分案申请递交日提交的说明书第1-81段、说明书附图图1-图2、说明书摘要、摘要附图;2017年11月20日提交的权利要求第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 从给料(12)生产燃料组合物(32)的方法,所述给料(12)包含生物质、城市固体废物(MSW)或它们的组合,所述方法包括以下步骤:
在过渡金属的存在下用微波能量(16)热解给料(12),以便减少至少一种热解产物中的氧水平,并且所述过渡金属在热解期间氧化,形成过渡金属氧化物;
通过将所述过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使所述过渡金属再生(20), 其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行;和
通过在所述还原反应中使所述过渡金属再生而在热解期间提供选定量的所述过渡金属。
2. 权利要求1的方法,其中所述热解以快速热解反应进行。
3. 权利要求1的方法,其中所述热解利用微波能量(16)在等离子体条件下进行。
4. 权利要求1的方法,其中,所述给料(12)在热解前包含的氧水平为基于给料总固体重量的10%至约50%。
5. 权利要求1的方法,其中所述给料(12)在热解前包含预定量的氧;并且在热解后,氧的量比热解前的量减少了至少约50%。
6. 权利要求1的方法,其中所述给料(12)的热解产生包括生物油、轻质烃和炭的组合物(30)。
7. 从给料材料(12)生产燃料组合物(32)的综合方法,所述给料材料(12)包含生物质和城市固体废物中的至少一种,所述综合方法包括以下步骤:
a)在过渡金属(20)的存在下用微波能量(16)热解所述给料(12),以便减少至少一种热解产物中的氧水平;同时所述过渡金属被氧化,形成过渡金属氧化物;其中所述热解产物(30)包括生物油、轻质烃和炭;
b)通过将所述过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使所述过渡金属再生(20),其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行;
c)通过提质过程将所述生物油产物提质为液体燃料(32),所述提质过程包括加氢处理、加氢异构化和异构化产物的分离;和
d)通过在所述还原反应中使所述过渡金属再生为步骤a)提供选定量的所述过渡金属。
8. 从给料材料(12)生产燃料组合物(32)的系统(10),所述给料材料(12)包含生物质和城市固体废物MSW中的至少一种,所述系统包括:
(i) 热解反应器(14),其适于接受具有生物质或城市固体废物MSW或它们的组合的给料(12),并且在过渡金属的存在下将所述给料转化为热解产物;
(ii) 微波源(16),其适于为所述热解反应器(14)提供微波能量;
(iii)再生反应器(20),其与所述热解反应器(14)连通,其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行,通过在还原反应中使所述过渡金属再生而在热解期间提供选定量的所述过渡金属;和
(iv) 至少一个提质装置(30),其与热解反应器(14)连通,将至少一种热解产物转化成液体燃料组合物(32)。”
驳回决定认为:权利要求1请求保护的方法与对比文件1(CN101511466A,公开日为2009年8月19日)公开的方法相比,区别在于:权利要求1限定过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使其再生,并限定了热解产物的燃烧位置。利用再生反应器将反应助剂再生并循环使用是化工领域的常规技术手段,为了使发生氧化的过渡金属能够循环使用,本领域技术人员容易想到增加再生反应器,并将其与热解反应器连通。金属氧化物的还原反应通常为吸热反应,从节约能源的角度考虑,本领域技术人员容易想到燃烧部分热解产物为还原再生提供热量。将热解产物在与再生反应器分离的容器中进行燃烧是常规选择。同时,城市固体废物常含有可转化为燃料产品的含碳有机物,是常用的可再生资源。因此,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。从属权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件1或对比文件2(CN1850943A,公开日为2006年10月25日)公开、或是利用常规实验手段可以测定的,因此也不具备创造性。同时,基于相似的理由,权利要求7请求保护的综合方法以及权利要求8请求保护的系统也不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年3月19日向国家知识产权局提出了复审请求,同时提交了权利要求书的修改替换页,具体修改包括:在权利要求1、7和8中增加了新的技术特征“将所述过渡金属氧化物与在步骤1)中产生的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层”。修改后的权利要求1、7和8为:
“1. 从给料(12)生产燃料组合物(32)的方法,所述给料(12)包含生物质、城市固体废物(MSW)或它们的组合,所述方法包括以下步骤:
1)在过渡金属的存在下用微波能量(16)热解给料(12),以便减少至少一种热解产物中的氧水平,并且所述过渡金属在热解期间氧化,形成过渡金属氧化物;
2)通过将所述过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使所述过渡金属再生(20),其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行,将所述过渡金属氧化物与在步骤1)中产生的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层;和
3)通过在所述还原反应中使所述过渡金属再生而在热解期间提供选定量的所述过渡金属。
7. 从给料材料(12)生产燃料组合物(32)的综合方法,所述给料材料(12)包含生物质和城市固体废物中的至少一种,所述综合方法包括以下步骤:
a)在过渡金属(20)的存在下用微波能量(16)热解所述给料 (12),以便减少至少一种热解产物中的氧水平;同时所述过渡金属被氧化,形成过渡金属氧化物;其中所述热解产物(30)包括生物油、轻质烃和炭;
b)通过将所述过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使所述过渡金属再生(20),其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行,将所述过渡金属氧化物与在步骤a)中产生的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层;
c)通过提质过程将所述生物油产物提质为液体燃料(32),所述提质过程包括加氢处理、加氢异构化和异构化产物的分离;和
d)通过在所述还原反应中使所述过渡金属再生为步骤a)提供选定量的所述过渡金属。
8. 从给料材料(12)生产燃料组合物(32)的系统(10),所述给料材料(12)包含生物质和城市固体废物MSW中的至少一种,所述系统包括:
(i)热解反应器(14),其适于接受具有生物质或城市固体废物MSW或它们的组合的给料(12),并且在过渡金属的存在下将所述给料转化为热解产物;
(ii)微波源(16),其适于为所述热解反应器(14)提供微波能量;
(iii)再生反应器(20),其与所述热解反应器(14)连通,其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行,通过在还原反应中使所述过渡金属再生而在热解期间提供选定量的所述过渡金属,将所述过渡金属氧化物与所述热解反应器中的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层;和 (iv)至少一个提质装置(30),其与热解反应器(14)连通,将至少一种热解产物转化成液体燃料组合物(32)。”
复审请求人认为:(1)对比文件1公开了添加过渡金属元素,其所起到的作用在于降低化学反应的活化能,没有明确记载其用来减少生物质的氧含量,也没有揭露生物质的氧含量水平会导致何种亟需解决的技术问题。(2)对比文件1的技术方案中还可以添加过渡金属氧化物,本领域技术人员没有动机将过渡金属氧化物通过还原反应再生成过渡金属。(3)对比文件1的热解后固体残留物并不与过渡金属氧化物分离,而本申请记载了将过渡金属氧化物与固体组分中的灰分分离能够预防形成钝化物覆盖层,这一技术效果是本领域技术人员在对比文件1公开内容上结合本领域的公知常识无法合理预期的。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年4月11日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年3月28日向复审请求人发出复审通知书,指出:权利要求1-8不具备创造性,并针对复审请求人的意见进行了回复。通知书中补充了证据1:《生物质热解原理与技术》,朱锡锋,中国科学技术大学出版社,2006年9月第1版,第38、39、181、187、189页。
复审请求人于2019年5月9日提交了意见陈述书,没有修改申请文件。复审请求人认为:(1)对比文件1并未教导或提示有意地减少至少一种热解产物中的氧水平的工艺,对比文件1也未明确教导在过渡金属的存在下使用微波能量来热解生物质。基于对比文件1,除了在热解步骤之前在微波下(通过吸收电磁辐射)的活化作用,本领域技术人员将无法预期生物质在热解过程中的任何其他作用。而且,对比文件1完全没有提供动机将加入的过渡金属从生物质(残留物)中分离出来。(2)对比文件1没有提及将分离出来的过渡金属进行还原以便于再循环,其公开了除了铁磁材料如金属Fe和Fe3O4,顺磁材料和超顺磁材料同样也是易于吸收电磁辐射的磁性材料,而Fe2O3通常被认为是顺磁材料,即对比文件1并未提供动机,在生物质热解后将过渡金属的氧化物还原。
合议组于2019年8月29日再次向复审请求人发出复审通知书,继续指出:权利要求1-8不具备创造性,并针对复审请求人的意见进行了回复。通知书中补充了证据2:《无机合成与制备化学》,徐如人等主编,高等教育出版社,2001年6月第1版,第287-288页。
复审请求人于2019年10月14日提交了意见陈述书和权利要求书的修改替换页,具体修改包括:在原权利要求1、7和8中增加了特征“以便使至少一种热解产物中的氧水平相对于热解前给料(12)中氧的量减少至少约50%”,同时删除权利要求5;删除了原权利要求8中的特征“其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行”。复审请求人新提交的权利要求书如下:
“1. 从给料(12)生产燃料组合物(32)的方法,所述给料(12)包含生物质、城市固体废物(MSW)或它们的组合,所述方法包括以下步骤:
1)在过渡金属的存在下用微波能量(16)热解给料(12),以便使至少一种热解产物中的氧水平相对于热解前给料(12)中氧的量减少至少约50%,并且所述过渡金属在热解期间氧化,形成过渡金属氧化物;
2)通过将所述过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使所述过渡金属再生(20), 其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行,并且将所述过渡金属氧化物与在步骤1)中产生的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层;和
3)通过在所述还原反应中使所述过渡金属再生而在热解期间提供选定量的所述过渡金属。
2. 权利要求1的方法,其中所述热解以快速热解反应进行。
3. 权利要求1的方法,其中所述热解利用微波能量(16)在等离子体条件下进行。
4. 权利要求1的方法,其中,所述给料(12)在热解前包含的氧水平为基于给料总固体重量的10%至约50%。
5. 权利要求1的方法,其中所述给料(12)的热解产生包括生物油、轻质烃和炭的组合物(30)。
6. 从给料材料(12)生产燃料组合物(32)的综合方法,所述给料材料(12)包含生物质和城市固体废物中的至少一种,所述综合方法包括以下步骤:
a)在过渡金属(20)的存在下用微波能量(16)热解所述给料(12),以便使至少一种热解产物中的氧水平相对于热解前给料(12)中氧的量减少至少约50%;同时所述过渡金属被氧化,形成过渡金属氧化物;其中所述热解产物(30)包括生物油、轻质烃和炭;
b)通过将所述过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应使所述过渡金属再生(20),其中所述还原反应至少部分由燃烧一部分所述热解产物提供能量,所述热解产物的所述部分的燃烧在与所述再生反应器分离的容器中进行,并且将所述过渡金属氧化物与在步骤a)中产生的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层;
c)通过提质过程将所述生物油产物提质为液体燃料(32),所述提质过程包括加氢处理、加氢异构化和异构化产物的分离;和
d)通过在所述还原反应中使所述过渡金属再生为步骤a)提供选定量的所述过渡金属。
7. 从给料材料(12)生产燃料组合物(32)的系统(10),所述给料材料(12)包含生物质和城市固体废物MSW中的至少一种,所述系统包括:
(i)热解反应器(14),其适于接受具有生物质或城市固体废物MSW或它们的组合的给料(12),并且在过渡金属的存在下将所述给料转化为热解产物,以便使至少一种热解产物中的氧水平相对于热解前给料(12)中氧的量减少至少约50%;
(ii)微波源(16),其适于为所述热解反应器(14)提供微波能量;
(iii)再生反应器(20),其与所述热解反应器(14)连通,以通过在还原反应中使所述过渡金属再生而在热解期间提供选定量的所述过渡金属,并且将过渡金属氧化物与所述热解反应器中的固体组分中的灰组分分离,以避免在所述过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层;和
(iv)至少一个提质装置(30),其与热解反应器(14)连通,将至少一种热解产物转化成液体燃料组合物(32)。”
复审请求人认为:
(1)现有技术中并未教导通过过渡金属例如Fe的氧化有意地将至少一种热解产物中的氧含量降低至少约50%。对比文件1中Fe是作为热解中用于吸收电磁辐射的优选的铁磁材料,并未讨论Fe的氧化。Fe的氧化物也可能用于吸收电磁辐射,对于本领域技术人员而言,调整Fe的条件(氧化/还原状态,尺寸,量等)以便实现热解产物中氧含量的显著降低不是显而易见的。
对比文件1没有教导或提示对(热解后)分离出来的过渡金属(氧化物)进行还原以使其再循环。为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域中通常的方法是使用新鲜的Fe原料,而不是采用必须包括分离、还原等步骤的昂贵的再循环过程。对比文件1实施例中使用了相对便宜的含Fe原料,例如铝土矿和红泥,这种再循环所得的含铁材料不一定能保持原材料(铝土矿,红泥)的原始性能,不能保持整个催化过程的稳定性和产物一致性。
(2)本申请利用了除“吸收电磁辐射用于热解”之外的Fe 的另一种性质(可用于氧化还原反应)。说明书中记载了过渡金属如铁的双重作用,过渡金属氧化物的分离和还原等,即实现了再循环的过渡金属连续地从系统中除去氧。对比文件2没有教导或提示过渡金属在这种热解中的任何作用。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人在答复复审通知书时提交了权利要求书的修改替换页,经核实,所做修改符合专利法第33条的规定。因此,本复审请求审查决定所针对的审查文本是复审请求人于2019年10月14日提交的权利要求第1-7项,2016年3月8日分案申请递交日提交的说明书第1-81段、说明书附图图1-图2、说明书摘要、摘要附图。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案是本领域普通技术人员在最接近现有技术的基础上通过常规选择而易于得到的,并且技术效果也是可以预期的,则该项权利要求请求保护的技术方案是显而易见的。
(1)关于权利要求1
权利要求1要求保护一种从给料生产燃料组合物的方法。对比文件1公开了一种使生物质易于在温和条件下液化或解聚的方法(参见说明书第2页第4段-第4页倒数第3段),该方法包括下列步骤:a)将易于吸收电磁辐射的材料引入生物质而形成吸收辐射的生物质;b)使吸收辐射的生物质经受电磁辐射而形成活化生物质。电磁辐射包括振荡电场和磁场组成的辐射;包括微波。易于吸收电磁辐射的材料包括金属,尤其是过渡金属,优选Fe。优选使用光合成来源的生物质。易于吸收电磁辐射的材料包括磁性材料纳米颗粒并且电磁辐射包括振荡磁场。合适的磁性材料为顺磁材料、铁磁材料或超顺磁材料。铁磁材料的实例包括金属Co、金属Fe和Fe3O4。一旦活化,生物质就可在较温和条件下液化或解聚。活化生物质液体可通过在较温和条件下反应而转化成有用的燃料或特定化学品。活化步骤和热解或水热转化在一个反应器中进行。
根据上述记载,对比文件1公开了优选过渡金属Fe作为易于吸收电磁辐射(即微波能量)的材料,本领域技术人员可以直接地、毫无疑义地确定的是,在生物质热解的反应环境下,过渡金属Fe在热解期间必然发生氧化反应,形成过渡金属氧化物,进而减少热解产物中的氧水平。
权利要求1请求保护的方法与对比文件1公开的方法相比,区别技术特征在于:(1)对比文件1没有公开原料包括城市固体废物;(2)对比文件1没有公开使过渡金属再生的步骤,具体地说:将过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应、燃烧一部分热解产物提供能量、燃烧在与再生反应器分离的容器中进行、将过渡金属氧化物与灰组分分离以避免在过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层以及在热解期间提供选定量的过渡金属;(3)权利要求1还具体限定了使至少一种热解产物中的氧水平相对于热解前给料中氧的量减少至少约50%。
由此可以确定,权利要求1实际解决的技术问题是如何对过渡金属进行再生,以保持催化过程的稳定性,同时如何提高热解产物的热值。
关于区别技术特征(1),城市固体废物通常含有可转化为燃料产品的含碳有机物,是本领域常用的热解生产燃料的可再生资源,在此基础上,本领域技术人员容易想到选择城市固体废物或其与生物质的组合作为热解给料。
关于区别技术特征(2),对比文件1公开了易于吸收电磁辐射的材料优选Fe,磁性材料包括顺磁材料、铁磁材料,Fe和Fe3O4均为铁磁材料。尽管Fe2O3具有顺磁性,但是,本领域已知,不同材料吸收电磁辐射的能力不同,例如Fe2O3吸收微波的能力远不如Fe3O4(参见证据2:第287-288页),也没有证据表明,金属Fe在催化热解反应中一定被氧化为Fe3O4。为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的铁氧化物再生为金属Fe而循环使用。类似的,对于其它过渡金属,没有证据表明,金属氧化物与金属之间具有相同的吸收电磁辐射的能力,为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的金属氧化物再生为金属而循环使用。
利用再生反应器进行催化剂的还原再生反应是本领域的常规技术手段。本领域已知,金属氧化物的还原反应通常为吸热反应,而热解产物中本身含有燃料,从节约能源的角度考虑,本领域技术人员容易想到燃烧部分热解产物为还原再生提供热量。而将热解产物在与再生反应器分离的容器中进行燃烧是本领域技术人员根据实际需要容易做出的常规选择。
本领域公知,灰分是生物质中所有可燃物质完全燃烧以及生物质中矿物质分解后剩下来的残渣,主要由CaO、K2O、Na2O、MgO等组成;灰分在高温下变成熔融状态后容易粘结成难以清除的大渣块(参见证据1:第38-39页)。基于此,为了避免催化剂还原反应中出现灰分熔融粘结的问题,本领域技术人员有动机将过渡金属氧化物与灰组分分离,以避免在过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层。
根据生产的实际情况,例如原料的加入量等,将选定量的再生过渡金属提供给热解反应,这是本领域技术人员易于想到的。
关于区别技术特征(3),本领域已知,“氧含量是评价任何液体燃料品位高低的标准之一,氧含量越低,燃料的热值就越高”(参见证据1:第189页),因此,本领域技术人员有动机对热解后的氧减少量进行调整,以提高燃料的热值和品位。
因此,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求1所请求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的,该权利要求不具有突出的实质性特点,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)关于从属权利要求2-5
权利要求2进一步限定了所述热解以快速热解反应进行。对比文件2(参见说明书第1页第4段-第2页第2段)公开了一种微波辐射污泥制生物柴油的方法,包括如下步骤:(1)污泥的预干燥;(2)在污泥中加入吸波介质;(3)把加入吸波介质的污泥放入微波反应器中进行微波辐射热解反应;所述方法把微波能源直接作用污泥,使其发生快速热解,得到的油品组分可直接作为生物柴油加以利用。由此可见,对比文件2明确给出了微波热解以快速热解反应进行的技术启示,本领域技术人员有动机选择以快速热解方式进行热解反应。因此,在其所引用的权利要求不具备创造性时,在对比文件1的基础上结合对比文件2得到权利要求2所要求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3进一步限定了所述热解利用微波能量在等离子体条件下进行。对比文件1公开了在过渡金属Fe存在下用微波能量热解生物质的步骤,在这样的反应环境下,微波也必然在过渡金属Fe周围形成等离子体。由此可见,权利要求3的附加技术特征已被对比文件1公开。因此,当其引用的权利要求1不具备创造性时,权利要求3不具备突出的实质性特点,不符合专利法第22条第3款创造性的规定。
权利要求4进一步限定了热解前的氧含量。给料在热解前的氧含量是由原料如生物质或城市固体废物自身的性质决定的,本领域已知,“氧含量是评价任何液体燃料品位高低的标准之一,氧含量越低,燃料的热值就越高”(参见证据1:第189页),因此,本领域技术人员有动机对热解前的氧含量进行选择,以提高燃料的热值和品位。因此,当其引用的权利要求1不具备创造性时,权利要求4不具备突出的实质性特点,不符合专利法第22条第3款创造性的规定。
权利要求5对热解产物作了进一步限定。本领域已知,“生物质热解液化是生物质在完全缺氧或有限氧供给的情况下受热后降解为液体产物以及一部分气体产物和固体产物的过程”,生物质热裂解,“迅速分解成木炭和挥发分,其中,挥发分由可冷凝气体和不可冷凝气体两部分组成,其中可冷凝气体经过快速冷凝得到生物油”(参见证据1:第181、187页),即液体产物包括生物油,气体产物包括轻质烃,固体产物包括固体生物质炭。因此,当其引用的权利要求1不具备创造性时,权利要求5不具备突出的实质性特点,不符合专利法第22条第3款创造性的规定。
(3)关于权利要求6
权利要求6要求保护一种从给料材料生产燃料组合物的综合方法。对比文件1公开了一种使生物质易于在温和条件下液化或解聚的方法(参见说明书第2页第4段-第4页倒数第3段),该方法包括下列步骤:a)将易于吸收电磁辐射的材料引入生物质而形成吸收辐射的生物质;b)使吸收辐射的生物质经受电磁辐射而形成活化生物质。电磁辐射包括振荡电场和磁场组成的辐射;包括微波。易于吸收电磁辐射的材料包括金属,尤其是过渡金属,优选Fe。优选使用光合成来源的生物质。易于吸收电磁辐射的材料包括磁性材料纳米颗粒并且电磁辐射包括振荡磁场。合适的磁性材料为顺磁材料、铁磁材料或超顺磁材料。铁磁材料的实例包括金属Co、金属Fe和Fe3O4。一旦活化,生物质就可在较温和条件下液化或解聚。取决于所需产品,使所述活化生物质所经受的温和条件可包括温和热解条件、温和加氢转化、加氢处理条件等。活化生物质液体可通过在较温和条件下反应而转化成有用的燃料或特定化学品。活化步骤和热解或水热转化在一个反应器中进行。
其中,对比文件1公开了优选过渡金属Fe作为易于吸收电磁辐射(即微波能量)的材料,本领域技术人员可以直接地、毫无疑义地确定的是,在生物质热解的反应环境下,过渡金属Fe在热解期间必然发生氧化反应,形成过渡金属氧化物,进而减少热解产物中的氧水平。
同时,基于对比文件1的公开内容和本领域公知常识(参见证据1:第181、187页),本领域技术人员可以直接地、毫无疑义地确定的是,热解产物包括生物油、轻质烃和炭。
权利要求6请求保护的方法与对比文件1公开的方法相比,区别技术特征在于:(1)对比文件1没有公开原料包括城市固体废物;(2)对比文件1没有公开使过渡金属再生的步骤,具体地说:将过渡金属氧化物在再生反应器中进行还原反应、燃烧一部分热解产物提供能量、燃烧在于再生反应器分离的容器中进行、将过渡金属氧化物与灰组分分离以避免在过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层以及在热解期间提供选定量的过渡金属;(3)对比文件1没有公开提质过程还包括加氢异构化和异构化产物的分离;(4)权利要求6还具体限定了使至少一种热解产物中的氧水平相对于热解前给料中氧的量减少至少约50%。
由此可以确定,权利要求6实际解决的技术问题是如何对过渡金属进行再生,以保持催化过程的稳定性,以及如何提高液体燃料品质。
关于区别技术特征(1),城市固体废物常含有可转化为燃料产品的含碳有机物,是本领域常用的热解生产燃料的可再生资源,在此基础上,本领域技术人员容易想到选择城市固体废物或其与生物质的组合作为热解给料。
关于区别技术特征(2),对比文件1公开了易于吸收电磁辐射的材料优选Fe,磁性材料包括顺磁材料、铁磁材料,Fe和Fe3O4均为铁磁材料。尽管Fe2O3具有顺磁性,但是,本领域已知,不同材料吸收电磁辐射的能力不同,例如Fe2O3吸收微波的能力远不如Fe3O4(参见证据2:第287-288页),也没有证据表明,金属Fe在催化热解反应中一定被氧化为Fe3O4。为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的铁氧化物再生为金属Fe而循环使用。类似的,对于其它过渡金属,没有证据表明,金属氧化物与金属之间具有相同的吸收电磁辐射的能力,为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的金属氧化物再生为金属而循环使用。
利用再生反应器进行催化剂的还原再生反应是本领域的常规技术手段。本领域已知,金属氧化物的还原反应通常为吸热反应,而热解产物中本身含有燃料,从节约能源的角度考虑,本领域技术人员容易想到燃烧部分热解产物为还原再生提供热量。而将热解产物在与再生反应器分离的容器中进行燃烧是本领域技术人员根据实际需要容易做出的常规选择。
本领域已知,灰分是生物质中所有可燃物质完全燃烧以及生物质中矿物质分解后剩下来的残渣,主要由CaO、K2O、Na2O、MgO等组成;灰分在高温下变成熔融状态后容易粘结成难以清除的大渣块(参见证据1:第38-39页)。基于此,为了避免催化剂还原反应中出现灰分熔融粘结的问题,本领域技术人员有动机将过渡金属氧化物与灰分分离,以避免在过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层。
根据生产的实际情况,例如原料的加入量等,将选定量的再生过渡金属提供给热解反应,这是本领域技术人员易于想到的。
关于区别技术特征(3),对比文件1已经公开了加氢处理,而加氢异构化也是本领域常用的提质手段,将异构化产物分离是本领域技术人员的常规选择。
关于区别技术特征(4),本领域已知,“氧含量是评价任何液体燃料品位高低的标准之一,氧含量越低,燃料的热值就越高”(参见证据1:第189页),因此,本领域技术人员有动机对热解后的氧减少量进行调整,以提高燃料的热值和品位。
因此,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求6所请求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求6不具有突出的实质性特点,因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(4)关于权利要求7
权利要求7要求保护一种从给料材料生产燃料组合物的系统。对比文件1(参见说明书第2页第4段-第4页倒数第3段)公开了一种使生物质易于在温和条件下液化或解聚的方法及其系统,该方法包括下列步骤:a)将易于吸收电磁辐射的材料引入生物质而形成吸收辐射的生物质;b)使吸收辐射的生物质经受电磁辐射而形成活化生物质。电磁辐射包括振荡电场和磁场组成的辐射;包括微波。易于吸收电磁辐射的材料包括金属,尤其是过渡金属,优选Fe。优选使用光合成来源的生物质。易于吸收电磁辐射的材料包括磁性材料纳米颗粒并且电磁辐射包括振荡磁场。合适的磁性材料为顺磁材料、铁磁材料或超顺磁材料。铁磁材料的实例包括金属Co、金属Fe和Fe3O4。一旦活化,生物质就可在较温和条件下液化或解聚。取决于所需产品,使所述活化生物质所经受的温和条件可包括温和热解条件、温和加氢转化、加氢处理条件等。活化生物质液体可通过在较温和条件下反应而转化成有用的燃料或特定化学品。活化步骤和热解或水热转化在一个反应器中进行。例如,水热转化反应器或热解反应器可安装有产生电磁辐射的装置(相当于为热解反应器提供微波能量的微波源)。向反应器供入(即适于接受给料)吸收辐射的生物质。
其中,对比文件1隐含公开了具有加氢反应器,即提质装置。
根据上述记载,对比文件1公开了优选过渡金属Fe作为易于吸收电磁辐射(即微波能量)的材料,本领域技术人员可以直接地、毫无疑义地确定的是,在生物质热解的反应环境下,过渡金属Fe在热解期间必然发生氧化反应,形成过渡金属氧化物,进而减少热解产物中的氧水平。
虽然对比文件1仅公开了生物质,而没有公开城市固体废物,但是,根据本领域的公知常识,本领域技术人员可以确定的是,适于接受生物质给料的热解反应器也适于接受城市固体废物或其与生物质的组合,即接受的给料并不会对热解反应器自身的结构产生限定作用,不能使所要求保护的热解反应器具有区别于对比文件1的反应器的结构;同理,在热解反应器中进行反应所得到的热解产物中的氧含量也不会对热解反应器本身的结构带来改变,因而无法将其与对比文件1的热解反应器进行区分。因此,权利要求7请求保护的系统与对比文件1公开的系统相比,区别技术特征在于:对比文件1没有公开再生反应器、将过渡金属氧化物与灰组分分离、以及提质装置与热解反应器连通。
由此可以确定,权利要求7实际解决的技术问题是如何对过渡金属进行再生,以保持催化过程的稳定性。
关于上述区别技术特征,对比文件1公开了易于吸收电磁辐射的材料优选Fe,磁性材料包括顺磁材料、铁磁材料,Fe和Fe3O4均为铁磁材料。尽管Fe2O3具有顺磁性,但是,本领域已知,不同材料吸收电磁辐射的能力不同,例如Fe2O3吸收微波的能力远不如Fe3O4(参见证据2:第287-288页),也没有证据表明,金属Fe在催化热解反应中一定被氧化为Fe3O4。为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的铁氧化物再生为金属Fe而循环使用。类似的,对于其它过渡金属,没有证据表明,金属氧化物与金属之间具有相同的吸收电磁辐射的能力,为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的金属氧化物再生为金属而循环使用。
利用再生反应器进行催化剂的还原再生反应是本领域的常规技术手段。尽管将过渡金属氧化物与灰组分分离不能构成对于再生反应器自身结构的限定,但是本领域技术人员易于理解,分离过程需要在一定的设备中进行。本领域已知,灰分是生物质中所有可燃物质完全燃烧以及生物质中矿物质分解后剩下来的残渣为,主要由CaO、K2O、Na2O、MgO等组成;灰分在高温下变成熔融状态后容易粘结成难以清除的大渣块(参见证据1:第38-39页)。基于此,为了避免催化剂还原反应中出现灰分熔融粘结的问题,本领域技术人员有动机将过渡金属氧化物与灰分分离,以避免在过渡金属的颗粒表面形成钝化覆盖层。
对比文件1已经公开了加氢转化、加氢处理等,并隐含公开了具有加氢反应器,将这种提质装置与热解反应器连通是本领域技术人员易于想到的。
因此,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求7请求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见,合议组经审查后认为:
(1)对比文件1公开了易于吸收电磁辐射的材料优选Fe,磁性材料包括顺磁材料、铁磁材料,Fe和Fe3O4均为铁磁材料。尽管Fe2O3具有顺磁性,但是,本领域已知,不同材料吸收电磁辐射的能力不同,例如Fe2O3吸收微波的能力远不如Fe3O4(参见证据2:第287-288页)。本领域技术人员可以直接地、毫无疑义地确定的是,在生物质热解的反应环境下,过渡金属Fe在热解期间必然发生氧化反应,形成过渡金属氧化物,进而减少热解产物中的氧水平,但是,没有证据表明,金属Fe在催化热解反应中一定被氧化为Fe3O4。为了保持整个催化过程的稳定性和产物一致性,本领域技术人员容易想到通过还原反应将生成的铁氧化物再生为金属Fe而循环使用。至于调整Fe的条件,如尺寸、用量等,在权利要求中并未进行相应的限定。
尽管对比文件1在实施例中采用了含铁的材料如铝土矿、红泥,但是,根据对比文件1公开的内容,本领域技术人员能够认识到,真正发挥作用的是过渡金属铁,采用新鲜的铁原料或是对铁氧化物进行还原再生循环利用,都是本领域技术人员根据生产的实际情况可以选择的常规手段,本申请也并未提供证据能够表明,选择还原再生过渡金属如铁的方法给本申请带来了预料不到的技术效果。
(2)本申请说明书记载:过渡金属颗粒导电性非常强,因此微波能量存在的条件下有利于在颗粒周围形成微等离子体;还显示出对生物质热解有催化作用,这也导致生物油产物中氧含量的减少。因此,过渡金属如铁的存在可在整体热解过程中起双重作用(参见第[0040]段)。其中,金属Fe易于吸收微波能量的作用已被对比文件1明确公开,而金属Fe对生物质热解具有催化作用以及在热解条件下被氧化,即捕获氧以形成相应的金属氧化物,都是由其自身性质带来的。利用再生反应器进行催化剂的还原再生反应是本领域的常规技术手段。此外,对比文件2给出了微波热解以快速热解反应进行的技术启示。
基于上述理由,合议组对复审请求人的主张不予支持。
根据以上事实和理由,合议组依法作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月5日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。




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