发明创造名称：离子液体的制备方法及二次电池
外观设计名称：
决定号：201147
决定日：2020-01-04
委内编号：1F297338
优先权日：2015-01-22
申请（专利）号：201510575017.4
申请日：2015-09-11
复审请求人：微宏动力系统(湖州)有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李莹
合议组组长：王文杰
参审员：张健
国际分类号：H01M10/0525,H01M10/0566,H01M10/0567,H01M10/0569
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，该区别技术特征未由该对比文件给出相关技术启示，也不是本领域的公知常识，并且该区别技术特征使得该权利要求的技术方案取得了有益的技术效果，则该权利要求相对于该对比文件以及公知常识的结合具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510575017.4，名称为“离子液体的制备方法及二次电池”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为微宏动力系统(湖州)有限公司。本申请的申请日为2015年09月11日，优先权日为2015年01月22日，公开日为2016年08月03日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2019年05月21日发出驳回决定，驳回了本申请，理由是权利要求1-38不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定中引用了以下对比文件：
对比文件1：CN101039913A，公开日为2007年09月19日；
对比文件2：CN102903954A，公开日为2013年01月30日；
对比文件3：CN104300176A，公开日为2015年01月21日。
驳回决定具体指出：
1.权利要求1与对比文件1相比，区别技术特征为：权利要求1中采用碳酸酯，而对比文件1中采用的是亚硫酸二甲酯，一步反应的温度控制为100-200℃，基于该区别技术特征，本申请实际解决的技术问题为提供一种安全性高的甲基化试剂。亚硫酸二甲酯作为甲基化试剂是本领域的公知常识，在对比文件1的基础上结合公知常识并通过有限的试验得出该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。权利要求1不具备创造性。
2.权利要求2的附加技术特征被对比文件1公开，此外，权利要求2中其它的并列技术方案所包括的附加技术特征为本领域的公知常识；权利要求3的附加技术特征为本领域的公知常识；权利要求4-5的附加技术特征部分被对比文件1公开，部分为公知常识；权利要求6-13的附加技术特征为常规选择。因此，权利要求2-13不具备创造性。
3. 权利要求14请求保护用于二次电池的电解液，包含如权利要求1-13任一项所述离子液体的制备方法制备的离子液体。将离子液体的制备方法应用到二次电池的电解液是公知常识。因此，在对比文件1的基础上结合公知常识并通过有限的试验得出该权利要求14是显而易见的。权利要求14不具备创造性。
4. 权利要求15与对比文件1公开的内容相比，区别技术特征为：（1）一种二次电池，其包括正极、负极、隔膜和电解液；（2）权利要求12中采用碳酸酯，而对比文件1中采用的是亚硫酸二甲酯，一步反应的温度控制为100-200℃，一步反应的绝对压力控制为0.1-0.8MPa。基于该区别技术特征，本申请实际解决的技术问题为：（1）用离子液体形成二次电池；（2）提供提高甲基化试剂的安全性。上述区别技术特征（1）被对比文件2公开，区别技术特征（2）为公知常识以及常规选择。在对比文件1的基础上对比文件2、公知常识并通过有限的试验得出该权利要求所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求15不具备创造性。
5.权利要求16-17的附加技术特征部分被对比文件2公开，部分为常规选择；权利要求18-22的附加技术特征部分被对比文件2公开，部分为公知常识；权利要求23的附加技术特征为常规选择；权利要求24的附加技术特征被对比文件2公开，其并列技术方案所包含的附加技术特征为公知常识；权利要去25-29的附加技术特征部分被对比文件3公开，部分为常规选择；权利要求30-38的附加技术特征部分被对比文件2公开，部分为公知常识。因此，权利要求16-38不具备创造性。
驳回决定所针对的文本为：2018年12月29日提交的权利要求第1-38项；申请日2015年09月11日提交的说明书摘要、说明书第1-192段、摘要附图、说明书附图图1a-12。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 离子液体的制备方法，其特征在于：由含氮化合物或含磷化合物、质子化合物与碳酸酯通过一步反应合成离子液体；所述一步反应的温度控制为100～200℃；所述含氮化合物选自氨气(NH3)、伯胺(RNH2)、仲胺(R1R2NH)及叔胺(R1R2R3N)中至少一种；所述含磷化合物选自磷化氢(PH3)、伯膦(RPH2)、仲膦(R1R2PH)及叔膦(R1R2R3P)中至少一种；其中，R1、R2、R3分别独立的选自氢、烷基、烯基、炔基、苯基或芳基；或R1、R2、R3分别独立的选自含硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴及碘中至少一种元素的有机基团；所述R1、R2、R3为独立取代基团；或所述R1、R2、R3为相邻基团联合成环；所述质子化合物选自无机含氧酸、无机无氧酸及有机酸中至少一种；所述无机含氧选自砷酸(H3AsO4)、亚砷酸(H3AsO3)、高氯酸(HClO4)、碘酸(HIO3)、高碘酸(H5IO6)、硝酸(HNO3)、磷酸(H3PO4)、亚磷酸(H3PO3)、焦磷酸(H4P2O7)、硫酸(H2SO4)及亚硫酸(H2SO3)中至少一种；所述无机无氧酸选自碳硼烷酸(H[CHB11Cl11])、过硫代碳酸、硫代碳酸(H2CS3)、硒氰酸(HSeCN)、硫氰酸(HSCN)，氟硼酸(HBF4)、氟硅酸(H2SiF6)、氢氯酸(HCl)、氢溴酸(HBr)及氢碘酸(HI)中至少一种；所述有机酸选自草酸、三氟醋酸、甲磺酸、马来酸、苯甲酸、苯磺酸、对甲苯磺酸及水杨酸中至少一种。
2. 如权利要求1所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述含氮化合物选自如下结构中至少一种：
；其中，R1、R2、R3、R4、R5、R6分别独立的选自氢、烷基、烯基、炔基、苯基或芳基；或R1、R2、R3、R4、R5、R6分别独立的选自含硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴及碘中至少一种元素的有机基团；所述R1、R2、R3、R4、R5、R6为独立取代基团；或所述R1、R2、R3、R4、R5、R6为相邻基团联合成环。
3. 如权利要求1所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述含磷化合物选自甲膦、二甲膦、三甲膦、乙基膦、二乙基膦、三乙基膦、三丙基膦、二叔丁基膦、三叔丁基膦、三丁基膦、三正戊基膦、环己基膦、二环己基膦、三环己基膦、三己基膦、三辛基膦、苯基膦、二苯基膦、三苯基膦、二甲基苯基膦、二乙基苯基膦、二苯基丁基膦、三苄基膦、三羟甲基膦、2-氯乙烷二乙基膦及三(五氟乙基)膦中至少一种。
4. 如权利要求1所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、苯基碳酸甲酯、碳酸二苯酯及碳酸二苄酯中至少一种。
5. 如权利要求4所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯及碳酸二乙酯中至少一种。
6. 如权利要求1所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的温度控制为120～180℃。
7. 如权利要求6所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的温度控制为140～160℃。
8. 如权利要求1所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的绝对压力控制为0.1～3.0Mpa。
9. 如权利要求8所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的绝对压力控制为0.8～2.0Mpa。
10. 如权利要求9所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的绝对压力控制为1.0～1.5Mpa。
11. 如权利要求1所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的反应时间控制为0.1～20小时。
12. 如权利要求11所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的反应时间控制为4～15小时。
13. 如权利要求12所述离子液体的制备方法，其特征在于：所述一步反应的反应时间控制为9～12小时。
14. 用于二次电池的电解液，包含如权利要求1-13任一项所述离子液体的制备方法制备的离子液体。
15. 二次电池，包括正极、负极、隔膜和电解液，其特征在于：所述电解液包含如权利要求1-13任一项所述离子液体的制备方法制备的离子液体。
16. 如权利要求15所述二次电池，其特征在于：所述电解液包括锂盐和基础组分；所述基础组分包括离子液体；所述离子液体的阳离子选自以下结构中至少一种：
其中，R是烷基。
17. 如权利要求16所述二次电池，其特征在于：所述阳离子为1-甲基-1-丙 基吡咯烷鎓离子、1-甲基-1-丁基吡咯烷鎓离子、1-甲基-1-丙基哌啶鎓离子及1-甲基-1-丁基哌啶鎓离子中至少一种。
18. 如权利要求15所述二次电池，其特征在于：所述负极中的负极活性材料的脱嵌锂电位不低于0.25V(对Li/Li )。
19. 如权利要求18所述二次电池，其特征在于：所述负极活性材料为硅碳材料或硅合金材料；所述硅碳材料中包含的碳不是石墨。
20. 如权利要求19所述二次电池，其特征在于：所述硅合金材料为硅铜基材料及硅锡基材料中至少一种。
21. 如权利要求18所述二次电池，其特征在于：所述负极活性材料为钛基氧化物。
22. 如权利要求21所述二次电池，其特征在于：所述钛基氧化物为锂钛氧化物。
23. 如权利要求15所述二次电池，其特征在于：所述电解液中卤素离子的含量≤5ppm。
24. 如权利要求16所述二次电池，其特征在于：所述锂盐选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、三氟甲基磺酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、双(邻苯二酚)硼酸锂、双丙二酸硼酸里、双草酸硼酸锂、三(邻苯二酚)磷酸锂、三(全氟乙基)三氟磷酸锂、三氟甲基磺酸锂、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂及双氟磺酰亚胺锂中至少一种。
25. 如权利要求24所述二次电池，其特征在于：所述锂盐选自第一种锂盐中至少一种及第二种锂盐中至少一种；所述第一种锂盐包括三氟甲基磺酸锂、双(三氟甲基磺酰)亚胺锂及双氟磺酰亚胺锂；所述第二种锂盐包括六氟磷酸锂及四氟硼酸锂。
26. 如权利要求25所述二次电池，其特征在于：其特征在于：所述第一种锂盐的质量占所述电解液总质量的0.5～30％；所述第二种锂盐的质量占所述电解液总质量的0.5～30％。
27. 如权利要求25所述二次电池，其特征在于：所述的第一种锂盐与第二种锂盐的摩尔比为1:19～19:1。
28. 如权利要求27所述二次电池，其特征在于：所述第一种锂盐与第二种锂 盐的摩尔比为1:9～9:1。
29. 如权利要求28所述二次电池，其特征在于：所述第一种锂盐与第二种锂盐的摩尔比为3:7～7:3。
30. 如权利要求16所述二次电池，其特征在于：所述基础组分还包括有机溶剂；所述有机溶剂为碳酸酯类、羧酸酯类、亚硫酸酯类、磺酸酯类、砜类、醚类、有机硅类、腈类及氟代膦腈类中至少一种。
31. 如权利要求30所述二次电池，其特征在于：所述有机溶剂为甲基碳酸丙烯酯、乙基碳酸丙烯酯、甲基碳酸苯酚酯、碳酸乙烯酯、卤代碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸丁烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、二甲亚砜、乙甲基亚砜、1,3-丙磺酸酯、1,4-丁磺酸内酯、二氧戊环、二甲氧基丙烷、乙氧基五氟膦腈、苯氧基五氟膦腈、己二腈及丁二腈中至少一种。
32. 如权利要求16所述二次电池，其特征在于：所述基础组分还包括成膜剂；所述成膜剂为二氧化硫、亚硫酸乙烯酯(VS)、碳酸亚乙烯酯(VC)、亚硫酸酯、亚砜、磺酸酯、卤代有机酯、含亚乙烯基的不饱和有机化合物、有机硼化物、Li2CO3及LiBOB中至少一种。
33. 如权利要求16所述二次电池，其特征在于：所述基础组分还包括功能添加剂；所述功能添加剂为防过充添加剂、阻燃添加剂、导电添加剂及耐高压添加剂中至少一种。
34. 如权利要求33所述二次电池，其特征在于：所述功能添加剂为联苯(DP)、环己基苯、芳香基金刚烷、萘的衍生物、多聚苯、磷酸三甲酯(TMP)、磷酸三苯酯(TPP)、三(2，2，2三氟乙基)亚磷酸酯、对二氮(杂)苯、三(五氟化苯基)硼、乙氧基五氟膦腈、苯氧基五氟膦腈、己二腈及丁二腈中至少一种。
35. 如权利要求33所述二次电池，其特征在于：所述基础组分包括70～100wt％的离子液体，0～30wt％的有机溶剂，0～10wt％的成膜剂，0～10wt％的功能添加剂。
36. 如权利要求15所述二次电池，其特征在于：所述正极中的正极活性材料 选自锂镍钴锰复合氧化物、锂镍钴复合氧化物、锂镍钴铝复合氧化物、锂锰镍复合氧化物、锂磷氧化物、锂钴氧化物及锂锰复合氧化物中至少一种。
37. 如权利要求15所述二次电池，其特征在于：所述隔膜为对苯二甲酸乙二醇酯隔膜、聚丙烯腈隔膜及聚偏氟乙烯隔膜中至少一种。
38. 如权利要求15所述二次电池，其特征在于：所述隔膜的平均孔径为1～25μm；所述隔膜的孔隙率为50～85％。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年08月20日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书（共35项权利要求），修改中，在原权利要求1中加入技术特征“所述一步反应的绝对压力控制为0.1-0.8MPa”，并删除了原权利要求8-10，修改了权利要求编号。复审请求人认为：（1）本申请限定了甲基化试剂为碳酸酯，而对比文件1限定的甲基化试剂为亚硫酸二甲酯。（2）本申请限定碳酸酯参与的一步反应只需在较低的反应压力下进行，而对比文件1背景技术中公开的碳酸酯作为甲基化试剂参与反应需要较高压力；（3）本申请限定了反应所需的质子化合物为强酸，而对比文件1中限定反应所需的质子酸（相当于本申请质子化合物）酸性低于本申请的质子化合物。本申请原料选择自由度高（比如含氮原料可适用于氨气（NH3）、伯胺（RNH2）、仲胺（R1R2NH）及叔胺）、产物污染性、产率高且对设备要求较低的离子液体的制备方法。本申请采用的特殊种类的质子化合物提高了碳酸酯作为甲基化试剂的反应活性，使碳酸酯作为甲基化试剂可以在较低的压力下参与反应，扩大了原料选择范围，提高了效率。
修改后的权利要求1如下：
“1. 离子液体的制备方法，其特征在于：由含氮化合物或含磷化合物、质子化合物与碳酸酯通过一步反应合成离子液体；所述一步反应的温度控制为100～200℃；所述一步反应的绝对压力控制为0.1～0.8Mpa；所述含氮化合物选自氨气(NH3)、伯胺(RNH2)、仲胺(R1R2NH)及叔胺(R1R2R3N)中至少一种；所述含磷化合物选自磷化氢(PH3)、伯膦(RPH2)、仲膦(R1R2PH)及叔膦(R1R2R3P)中至少一种；其中，R1、R2、R3分别独立的选自氢、烷基、烯基、炔基、苯基或芳基；或R1、R2、R3分别独立的选自含硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴及碘中至少一种元素的有机基团；所述R1、R2、R3为独立取代基团；或所述R1、R2、R3为相邻基团联合成环；所述质子化合物选自无机含氧酸、无机无氧酸及有机酸中至少一种；所述无机含氧酸选自高氯酸(HClO4)、碘酸(HIO3)、高碘酸(H5IO6)、硝酸(HNO3)、亚磷酸(H3PO3)、焦磷酸(H4P2O7)及硫酸(H2SO4)中至少一种；所述无机无氧酸选自碳硼烷酸(H[CHB11Cl11])、硫氰酸(HSCN)、氢氯酸(HCl)、氢溴酸(HBr)及氢碘酸(HI)中至少一种；所述有机酸选自草酸、三氟醋酸、甲磺酸、对甲苯磺酸及水杨酸中至少一种。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年08月23日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：根据本申请说明书第52段的记载，反应的绝对压力为0.1-3MPa，优选是0.8-2Mpa，1.0-1.5Mpa，也即在本申请中并非只能在0.1-0.8Mpa下进行一步反应，并且实施例仅给出了0.5Mpa以及0.2Mpa，这也并不能得出权利要求1中限定的“0.1-0.8Mpa”内的任一压力均具有较高的收率，同样地，根据原申请文件也并不能得出碳酸酯作为甲基化实际的反应活性是通过特殊种类的质子化合物获得的；此外，碳酸二甲酯和亚硫酸二甲酯在反应过程中的作用是一致的，均是作为甲基化试剂，二者反应机理并未存在实质不同，均是在N上引入甲基，两者具有相似的结构，本领域技术人员考虑到使用亚硫酸二甲酯会产生有毒气体，有动机将亚硫酸二甲酯替换为碳酸二甲酯，则碳酸二甲酯也同样可以起到甲基化的作用，并可根据实际需求进一步选择合适的反应压力。根据权利要求的记载，并不能体现其使用的质子酸的酸性，对比文件1公开了质子酸的酸根为硝酸根、甲磺酸、对苯甲磺酸，也即公开了本申请的酸，由于碳酸二甲酯和亚硫酸二甲酯具有相似的结构以及甲基化作用，因此，本领域技术人员可预期碳酸酯在质子化合物下也具有良好的甲基化功能。本领域技术人员知晓，物质不同则其反应活性也必然存在差异，但是对于反应活性可通过工艺来调节，申请人此时给出的补充实验并不能从原申请文件中得出，
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年10月24日向复审请求人发出复审通知书，该复审通知书中使用了驳回决定中的对比文件1，其中指出：权利要求1-35不具备专利法第22条第3款规定的创造性。此外，针对复审请求人的意见陈述指出：（1）本领域技术人员考虑到使用亚硫酸二甲酯会产生有毒气体，有动机将亚硫酸二甲酯替换为碳酸二甲酯，碳酸二甲酯也同样可以起到甲基化的作用。（2）根据反应物和工艺的具体情况调整反应压力是本领域技术人员的常规选择。（3）复审请求人所提交的证据1和2使用了浓硫酸和氢氯酸替代对比文件1实施例1中的质子酸，正是有限试验的一种，所得到的结论也说明了这样的替代没有带来预料不到的技术效果。因此，即使具体到更强酸性的技术方案，该技术方案也不具备创造性。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年11月27日提交了意见陈述书和修改后的权利要求书。在修改中，删除了原权利要求1中的甲磷酸、对甲苯硫酸。复审请求人认为：由对比文件1的背景技术可知，常用的甲基化试剂是硫酸二甲酯和氯甲烷，但是硫酸二甲酯有毒，氯甲烷反应性低。作为替换，对比文件1的列出了碳酸二甲酯，碘甲烷及亚硫酸二甲酯，并公开了三者作为甲基化试剂使用时的化学特性。对比文件1的背景技术提到碳酸二甲酯虽然可以作为甲基化试剂，但是其反应活性较低，苛刻的反应条件要求高温高压，亚硫酸二甲酯具有足够的甲基化强度，这才使得亚硫酸二甲酯可以在温和条件下作为甲基化试剂使用。因此，对比文件1选择亚硫酸二甲酯而不是碳酸二甲酷作为甲基化试剂的原因在于亚硫酸二甲酯具有足够的甲基化强度且反应条件温和，而碳酸二甲酯无法满足上述制备条件。本领域技术人员在面对对比文件1时，没有动机在选择碳酸二甲酯去替换对比文件1亚硫酸二甲酯。此外，根据对比文件1的记载，本领域技术人员在选择碳酸二甲酯作为原料时，作为常规的工艺调整应该是选用苛刻反应条件，即对比文件1背景技术公开的高温高压的反应条件，而不会选择低的反应压力。因此，本申请温和的反应条件并不是常规选择。修改后的独立权利要求1如下：
“1. 离子液体的制备方法，其特征在于：由含氮化合物或含磷化合物、质子化合物与碳酸酯通过一步反应合成离子液体；所述一步反应的温度控制为100～200℃；所述一步反应的绝对压力控制为0.1～0.8Mpa；所述含氮化合物选自氨气(NH3)、伯胺(RNH2)、仲胺(R1R2NH)及叔胺(R1R2R3N)中至少一种；所述含磷化合物选自磷化氢(PH3)、伯膦(RPH2)、仲膦(R1R2PH)及叔膦(R1R2R3P)中至少一种；其中，R1、R2、R3分别独立的选自氢、烷基、烯基、炔基、苯基或芳基；或R1、R2、R3分别独立的选自含硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴及碘中至少一种元素的有机基团；所述R1、R2、R3为独立取代基团；或所述R1、R2、R3为相邻基团联合成环；所述质子化合物选自无机含氧酸、无机无氧酸及有机酸中至少一种；所述无机含氧酸选自高氯酸(HClO4)、碘酸(HIO3)、高碘酸(H5IO6)、亚磷酸(H3PO3)、焦磷酸(H4P2O7)及硫酸(H2SO4)中至少一种；所述无机无氧酸选自碳硼烷酸(H[CHB11Cl11])、硫氰酸(HSCN)、氢氯酸(HCl)、氢溴酸(HBr)及氢碘酸(HI)中至少一种；所述有机酸选自草酸、三氟醋酸及水杨酸中至少一种。”
在上述工作的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以依法作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人于2019年11月27日答复复审通知书时，同时提交了权利要求书替换页（共35项权利要求），经审查，该修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审通知书所针对的文本为：2019年11月27日提交的权利要求第1-35项；申请日2015年09月11日提交的说明书摘要、说明书第1-192段、摘要附图、说明书附图图1a-12。
（二）关于专利第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果权利要求与作为最接近现有技术的对比文件相比存在区别技术特征，该区别技术特征未由该对比文件给出相关技术启示，也不是本领域的公知常识，并且该区别技术特征使得该权利要求的技术方案取得了有益的技术效果，则该权利要求相对于该对比文件以及公知常识的结合具备创造性。
在本复审决定中引用与驳回决定相同的对比文件1-3：
对比文件1：CN101039913A，公开日为2007年09月19日；
对比文件2：CN102903954A，公开日为2013年01月30日；
对比文件3：CN104300176A，公开日为2015年01月21日。
1.权利要求1请求保护一种离子液体的制备方法，对比文件1公开了一种制备高纯度季铵化合物的方法（参见说明书第1页第2段-第20页第5段）：采用sp3-杂化的叔胺或sp2-杂化的叔亚胺（即含氮化合物）与亚硫酸二甲酯（即酯）在无机或有机质子酸（即质子化合物）存在下通过反应（相当于一步反应）季铵化合物。
sp3-杂化的叔胺可以表示为通式I，其中R1-R3各自独立相互地为具有1-20个碳原子且未被取代或被1-5个杂原子或官能团间隔或取代的含碳有机饱和或不饱和、无环或环状脂族、芳族或芳脂族基团，其中基团R1还可以为氢，若含碳基团包含杂原子，则优选为氧、氮、硫、磷和硅，基团R1-R3还可以各自独立相互地为任选被官能团、芳基、烷基、芳氧基、烷氧基、卤素、杂原子和/或杂环取代和/或一个或多个氧和/或硫原子和或一个或多个取代或未取代的亚氨基间隔的C1-C18烷基，可以任选被官能团、芳基、烷基、芳氧基、烷氧基、卤素、杂原子和/或杂环取代和/或被一个或多个氧和/或硫原子和/或一个或多个取代或未取代的亚氨基间隔的C2-C18链烯基，作为卤素可以提到氟、氯、溴和碘，sp2-杂化的叔亚胺通式可以为通式II、III（公开了“含氮化合物”）。
无机或有机质子酸具体可以为：优选使用其部分或完全脱质子的阴离子为如下阴离子的无机或有机质子酸：硝酸根（无机含氧酸）、硫酸根、磷酸根、BF4（无机无氧酸）、甲磺酸根（有机酸）、苯甲酸根、马来酸根、对甲苯磺酸根等（公开了“质子化合物”）。
权利要求1与对比文件1公开的内容相比，区别技术特征为：权利要求1中采用碳酸酯，而对比文件1中采用的是亚硫酸二甲酯，一步反应的温度控制为100-200℃，一步反应的绝对压力控制为0.1-0.8MPa。所述无机含氧酸选自高氯酸(HClO4)、碘酸(HIO3)、高碘酸(H5IO6)、亚磷酸(H3PO3)、焦磷酸(H4P2O7)及硫酸(H2SO4)中至少一种；所述无机无氧酸选自碳硼烷酸(H[CHB11Cl11])、硫氰酸(HSCN)、氢氯酸(HCl)、氢溴酸(HBr)及氢碘酸(HI)中至少一种；所述有机酸选自草酸、三氟醋酸及水杨酸中至少一种。基于该区别技术特征，本申请实际解决的技术问题为提高制备效率。
对比文件2公开了（参见说明书第[0010]-[0055]段）一种二次电池，该二次电池包括正极、负极、隔膜和电解质，电解质包括离子液体。对比文件2中没有记载制备高纯度季铵化合物的方法，也没有公开使用碳酸酯制备季铵化合物、酸类的选择以及反应温度和压力。没有公开上述区别技术特征。
对比文件3公开了（参见说明书第[0020]-[0086]段）一种锂离子电池电解液组合物，该组合物包含：基于碳酸酯类有机化合物的主溶剂；(2)作为电解液主盐的LiPF6和作为电解液辅盐的LiFSI；(3)选自双二草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂以及四氟硼酸锂中的一种或多种的腐蚀抑制剂，LiFSI的浓度为0.1-0.5M，LiPF6的浓度为0.6-1.2M。对比文件3中没有记载制备高纯度季铵化合物的方法，也没有公开使用碳酸酯制备季铵化合物、酸类的选择以及反应温度和压力。没有公开上述区别技术特征。
对比文件1的背景技术中记载了“将碳酸二甲酯作为甲基化试剂描述于JP 04-341,593和JP 09-025,173中。其缺点是反应性较低且因此要求超过100℃的较高反应温 度和约1-4MPa绝对压力的较高反应压力”（说明书第6段），记载了将碳酸二甲酯作为甲基试剂需要有超过1-4MPa的绝对压力。在此基础上，本领域技术人员难以想到将碳酸二甲酯以及类似的碳酸酯累化合物代替亚硫酸二甲酯应用于对比文件1的制备方法，并选择0.1-0.8MPa的较低的绝对压力。本领域中，通常采用叔胺与卤代烷进行烷基化反应的方法，多步骤制备季铵盐，使用碳酸酯采用一步反应制备季铵化合物以及其反应温度和压力不是公知的。本申请通过使用碳酸酯作为甲基化试剂，可以在制备过程中采用较低压的反应条件，并且选择较强酸性的质子化合物，得到了更高的制备效率，起到了有益的技术效果。
因此，在对比文件1-3的基础上结合本领域的公知常识得到该权利要求请求保护的技术方案，对于本领域技术人员来说是非显而易见的，该权利要求请求保护的技术方案与对比文件1-3和公知常识相比具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.关于权利要求2-10，在权利要求1相对于对比文件1-3和公知常识具有创造性的基础上，直接或间接引用该权利要求1的从属权利要求2-10相对于对比文件1-3和公知常识同样也具有专利法第22条第3款规定的创造性。
3.关于权利要求11，12
权利要求11要求保护一种用于二次电池的电解液，包含如权利要求1-10任一项所述的离子液体的制备方法制备的离子液体。权利要求12要求保护一种二次电池，电解液包含如权利要求1-10任一项所述的离子液体的制备方法制备的离子液体。在权利要求1相对于对比文件1-3和公知常识具有创造性的基础上，权利要求11-12相对于对比文件1-3和公知常识同样也具有专利法第22条第3款规定的创造性。
4.关于权利要求13-33
在权利要求12相对于对比文件1-3和公知常识具有创造性的基础上，直接或间接引用该权利要求的从属权利要求13-33相对于对比文件1-3和公知常识同样也具有专利法第22条第3款规定的创造性。
5.关于驳回和前置意见中相关意见的评述
本申请修改后的权利要求书中限定了反应的绝对压力为0.1-0.8MPa。根据本申请说明书中记载，本申请的反应压力可以为0.1-3Mpa，可见，本申请所使用的制备方法所适应的反应压力范围很广，从较低的0.1MPa到较高的3MPa都可以进行，并且在这个压力范围内，制备效率都比较好，在实施例中也记载了在较低的反应压力下（如实施例10的0.5MPa和实施例11的0.2MPa）具有较好的制备效率。虽然碳酸二甲酯是本领域常见的材料，但是，对比文件1的背景技术中记载了“将碳酸二甲酯作为甲基化试剂描述于JP 04-341,593和JP 09-025,173中。其缺点是反应性较低且因此要求超过100℃的较高反应温 度和约1-4MPa绝对压力的较高反应压力”（说明书第6段），也就是说，对比文件1记载了将碳酸二甲酯作为甲基试剂需要有超过1-4MPa的绝对压力。可见，对比文件1的背景技术中虽然提到了碳酸二甲酯座位甲基化试剂，但是其所给出教导是碳酸二甲酯的反应性低，不适合于在低压下作为甲基试剂，给出了相反的技术启示，在此基础上，本领域技术人员难以想到将碳酸二甲酯以及类似的碳酸酯类化合物代替亚硫酸二甲酯应用于对比文件1的制备方法，并选择0.1-0.8MPa的较低的绝对压力。因此，本申请的技术方案具备创造性。
至于本申请是否存在其他不符合专利法及其实施细则的缺陷，留待原审查部门做进一步审查。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年05月21日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：
2019年11月27日提交的权利要求第1-35项；申请日2015年09月11日提交的说明书摘要、说明书第1-192段、摘要附图、说明书附图图1a-12。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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