发明创造名称：基于纳米材料的洋葱油提取方法
外观设计名称：
决定号：199103
决定日：2020-01-02
委内编号：1F243680
优先权日：
申请（专利）号：201410736000.8
申请日：2014-12-05
复审请求人：东南大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：吴立
合议组组长：张弛
参审员：李岚
国际分类号：C11B9/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在进行创造性判断时，如果最接近的对比文件已经给出了解决相同技术问题的技术方案的启示，发明仅对技术方案作出所属技术领域的技术人员显而易见的调整，而且该发明也未产生预料不到的技术效果，则该发明不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410736000.8，名称为“基于纳米材料的洋葱油提取方法”的发明专利申请。申请人为东南大学。本申请的申请日为2014年12月05日，公开日为2015年04月08日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年11月17日发出驳回决定，驳回了本发明专利申请，其理由是：权利要求1-2不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定 。驳回决定所依据的文本为：2014年12月05日申请日提交的说明书摘要、说明书第1-54段、摘要附图、说明书附图；以及2017年09月05日提交的权利要求第1-2项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种基于纳米材料的洋葱油提取方法，其特征在于该方法的各操作步骤具体如下：
1.)新鲜洋葱洗涤、匀浆：将新鲜洋葱去皮、去根、洗净，按照洋葱质量kg与饮用水体积L比例为2:1的用水量，进行匀浆，浆液以看不到洋葱片块状为宜；
2.)过滤：用医用纱布进行过滤，得洋葱汁，滤渣作为食品厂原料或是有机肥料；
3.)酶解：将得到的洋葱汁在恒温条件下，避光，自然酶解；
4.)洋葱油吸附、富集：用装有功能纳米纤维提取膜片的装置过滤液汁，或采用加压或真空抽吸；或是采用静态吸附的方式将葱汁中功效成分吸附到纳米纤维上，
5.)甩干：用甩干机将吸附洋葱油的提取膜片甩干脱水；
6.)洗脱：用溶剂或几种溶剂的混合物洗脱，洗脱剂的使用量按照洋葱质量kg与洗脱剂体积L的比例为10:1，经多次淋洗，收集洗脱液；
7.)浓缩：将得到的洗脱液放于蒸发器皿中，加入维生素E，所述维生素E的加入量为1L洗脱剂中加入0.01g维生素E，以保证洋葱油中功能成分的稳定性，45℃下进行减压蒸馏或旋转蒸发浓缩，待洗脱剂完全蒸发后停止浓缩；
8.)收集洋葱油：蒸干溶剂后的浓缩液即为提取出的洋葱油；
所述功能纳米纤维提取膜片采用高分子材料有尼龙6、尼龙66、乙酸纤维素、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚酰胺；将以上一种或多种材料融入乙醇、乙酸、二甲基甲酰胺或四氢呋喃溶剂中，采用静电纺丝法得到单组分纳米纤维或多组分纳米纤维；
所述静态吸附法为：新鲜洋葱均汁，用三层医药纱布过滤得洋葱汁，将纳米纤维提取膜片放置于洋葱汁中，保持完全淹没状态，轻微搅动洋葱汁，并定时翻片，富集吸附后取出提取膜片。
2. 根据权利要求1所述的基于纳米材料的洋葱油提取方法，其特征在于所述的 洗脱剂为乙醇或乙酸乙酯。”
驳回决定认为，权利要求1请求保护的技术方案与对比文件3（“洋葱油提取、分析及微胶囊研制”，肖静，《中国优秀硕士学位论文全文数据库 工程科技I辑》，2007年第4期，第B024-13页，公开日：2007年04月30日）公开的内容相比，区别在于：（1）权利要求1的前处理先过滤再酶解，限定了采用医用纱布过滤、匀浆加水量及匀浆程度。（2）权利要求1洋葱油吸附富集过程有所不同，限定了静态吸附法，权利要求1吸附后对膜片甩干、洗脱和浓缩。基于上述区别，权利要求1实际解决的技术问题是对提取得到的洋葱油进一步纯化。对于区别（1），酶解和过滤的顺序属于本领域的常规调整，医用纱布也是本领域常见的纱布，本领域技术人员能够基于匀浆的效果常规调整加水量，浆液看不到洋葱片块状也是本领域普遍采用的匀浆终止的标准。对于区别（2），对比文件3采用的纳米纤维丝真空固相萃取，在此基础上，采用装有纳米纤维提取膜片过滤，或加压或真空抽吸，或者采用静态吸附的方式均属于本领域吸附富集的常用技术手段，可以常规选择。用三层医药纱布过滤得洋葱汁，将纳米纤维提取膜片放于洋葱汁中，保持完全淹没状态，轻微搅动洋葱汁，并定时翻片，富集吸附后取出提取膜片是本领域静态吸附的常用方法，除了对比文件3公开的高分子材料聚苯乙烯和溶剂二甲基甲酰胺、四氢呋喃外，其余的材料也是本领域制备纳米纤维的常用高分子材料及溶剂。对比文件3公开了乙醇洗脱，当采用膜片吸附时，本领域技术人员有动机采用甩干机对膜片甩干脱水、洗脱机多次洗脱及浓缩也是为了提高油的提取率的常用技术手段，维生素E也是本领域常用的抗氧化剂，本领域技术人员容易想到在浓缩时加入维生素E提高稳定性，具体浓缩方式属于本领域的常规选择，洗脱剂、维生素E的加入量可以根据提取效果常规调整。由此可见，在对比文件3的基础上结合本领域的普通技术知识和常用技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求2进一步限定了洗脱剂，对比文件3公开了乙醇洗脱，乙酸乙酯也是本领域常用的洗脱剂。因此，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2也不具备创造性。
申请人东南大学（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年01月24日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，将原权利要求1-2进行合并，部分特征调整先后顺序并进行适应性修改，将原权利要求1中对于静态吸附法的限定改写为权利要求2。复审请求人认为：(1）对比文件3中公开了溶剂提取法较固相萃取法获得含硫化合物总量最高，因而，本领域技术人员会选用溶剂提取法而非本发明的纳米材料提取法，本发明与对比文件3解决的技术问题、采用的技术手段和取得的技术效果均不同；（2）本发明的萃取条件与对比文件3完全不同，其相比于对比文件3不属于最佳条件；对比文件3中还公开了需要将滤液的pH值调节至pH=8，本发明中未记载pH调节的过程；洗脱剂的种类对于洗脱效率是有重要影响，对比文件3未给出启示使用溶剂强度完全不同的乙醇和乙酸乙酯；（3）对比文件3没有公开如何得到无溶剂的洋葱油；（4）本发明可实现对洋葱油的高效提取并最大程度保持其功能活性，且提取过程能耗低，辅料可回收利用，生态环保，取得了预料不到的技术效果。因此，权利要求1-2具备创造性。提出复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种基于纳米材料的洋葱油提取方法，其特征在于该方法的各操作步骤具体如下：
1.)新鲜洋葱洗涤、匀浆：将新鲜洋葱去皮、去根、洗净，按照洋葱质量kg与饮用水体积L比例为2∶1的用水量，进行匀浆，浆液以看不到洋葱片块状为宜；
2.)过滤：用医用纱布进行过滤，得洋葱汁，滤渣作为食品厂原料或是有机肥料；
3.)酶解：将得到的洋葱汁在恒温条件下，避光，自然酶解；
4.)洋葱油吸附、富集：用装有功能纳米纤维提取膜片的装置过滤液汁，或采用加压或真空抽吸；或是采用静态吸附的方式将葱汁中功效成分吸附到纳米纤维上，所述功能纳米纤维提取膜片采用高分子材料有尼龙6、尼龙66、乙酸纤维素、聚苯乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚酰胺；将以上一种或多种材料融入乙醇、乙酸、二甲基甲酰胺或四氢呋喃溶剂中，采用静电纺丝法得到单组分纳米纤维或多组分纳米纤维；
5.)甩干：用甩干机将吸附洋葱油的提取膜片甩干脱水；
6.)洗脱：用溶剂或几种溶剂的混合物洗脱，洗脱剂的使用量按照洋葱质量kg与洗脱剂体积L的比例为10∶1，经多次淋洗，收集洗脱液；
7.)浓缩：将得到的洗脱液放于蒸发器皿中，加入维生素E，以保证洋葱油中功能成分的稳定性，45℃下进行减压蒸馏或旋转蒸发浓缩，待洗脱剂完全蒸发后停止浓缩；所述维生素E的加入量为1L洗脱剂中加入0.01g维生素E；所述的洗脱剂为乙醇或乙酸乙酯；
8.)收集洋葱油：蒸干溶剂后的浓缩液即为提取出的洋葱油。
2. 根据权利要求1所述的基于纳米材料的洋葱油提取方法，其特征在于所述静态吸附法为：新鲜洋葱均汁，用三层医药纱布过滤得洋葱汁，将纳米纤维提取膜片放置于洋葱汁中，保持完全淹没状态，轻微搅动洋葱汁，并定时翻片，富集吸附后取出提取膜片。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年03月26日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，(1)审查员引用的是涉及静电纺丝固相萃取法提取洋葱油的技术方案作为最接近的现有技术，并非溶剂提取法，在此基础上，采用装有纳米纤维提取膜片过滤，或加压或真空抽吸，或者采用静态吸附的方式均属于本领域吸附富集的常用技术手段。用三层医药纱布过滤得洋葱汁，将纳米纤维提取膜片放于洋葱汁中，保持完全淹没状态，轻微搅动洋葱汁，并定时翻片，富集吸附后取出提取膜片是本领域静态吸附的常用方法，除了对比文件3公开的高分子材料聚苯乙烯和溶剂二甲基甲酰胺、四氢呋喃外，其余的材料也是本领域制备纳米纤维的常用高分子材料及溶剂。虽然本申请没有公开制备时的pH值，但这不能证明本申请技术方案的pH值不是8；（2）修改后的权利要求1对洗脱剂的记载也是乙醇或乙酸乙酯，对比文件3已经公开了采用乙醇洗脱，乙酸乙酯也属于本领域常见的有机溶剂洗脱剂，且原始申请文件并没有记载乙酸乙酯的选择带来了何种预料不到的技术效果，综上复审请求人的意见陈述不具备说服力。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年07 月31 日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1请求保护的技术方案与对比文件3公开的内容相比，区别在于：（1）权利要求1限定了匀浆加水量及匀浆程度；其采用先过滤再酶解的方式，而对比文件3采用了先酶解再过滤的方式；限定了纱布的种类以及滤渣的用途。（2）对比文件3采用的是均匀密实装填微米纤维丝的固相萃取装置吸附液汁，而权利要求1采用了装有功能纳米纤维提取膜片的装置，并且在洗脱前增加了甩干脱水的步骤；（3）权利要求1限定了在洗脱液中加入维生素E，同时限定了洗脱、浓缩、蒸干等具体参数。基于上述区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题在于，提供一种无溶剂洋葱油提取方法。对于区别（1），本领域技术人员能够基于匀浆的效果常规调整加水量，酶解和过滤的顺序属于本领域的常规调整；医用纱布和滤渣的用途是本领域技术人员能够想到的。对于区别（2），首先，本申请所称纳米纤维膜本质上是直径在微米级的微米纤维丝。而将纤维膜在真空下干燥去除残余溶剂是本领域的常规实验手段。其次，对比文件3已经公开了采用将纤维丝装填入固相萃取柱进行真空固相萃取，在此基础上，本领域技术人员有动机制备膜片后转入容器制备成柱状萃取装置进行真空抽吸提取；而加压吸附或静态吸附也是本领域常规可选择的吸附方式；在洗脱前用甩干机甩干膜片是本领域的常规选择。对于区别（3），维生素E是本领域常用的抗氧化剂，具体洗脱剂使用量、洗脱次数、浓缩方式均属于本领域的常规选择；因此，在对比文件3的基础上，结合本领域的普通技术知识和常用技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。在权利要求1不具备创造性的情况下，限定其具体吸附过程的从属权利要求2也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：对比文件3公开了固相萃取法也能够获得含硫化合物，其不会阻碍本领域技术人员选择该方法，在对比文件3的基础上本领域技术人员可以常规调整获得请求保护的技术方案，蒸发去除洗脱液以纯化产物也是本领域的常规技术手段，其能够取得的技术效果获得被对比文件3公开或者属于本领域技术人员可以预期的。因此，复审请求人的意见陈述不具有说服力。
复审请求人于2019 年09 月02 日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件3中公开了溶剂提取法可获得更多的含硫化合物的总量，且不同的提取方法提取得到的物质可能是不同的。固相萃取法萃取难度更大，效率更差，不属于常规选择；（2）对比文件3没有脱水步骤，洗脱后的溶液较难以挥发蒸干溶剂。本方法甩干去除水分后用无害的洗脱溶液浸洗膜片，收集洗脱液并加入抗氧化剂，然后进行减压蒸馏，可以较低和较短时间除去溶剂后可得到洋葱油，减少洋葱油被氧化破坏的风险。该方法可实现对洋葱油的高效提取并最大程度保持其功能活性，且提取过程能耗低，辅料可以回收利用，生态环保。相比于对比文件3，取得了预料不到的技术效果。据此认为本发明具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在2018年01月24日提交复审请求时提交了修改的权利要求书第1-2项，经审查，上述修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定，因此，本复审请求审查决定所针对的文本是：申请日2014年12月06日提交的说明书摘要、说明书第1-54段（即第1-5页）、摘要附图、说明书附图图1-图2（即第1页）；以及2018年01月24日提交的权利要求第1-2项。
专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
在进行创造性判断时，如果最接近的对比文件已经给出了解决相同技术问题的技术方案的启示，发明仅对技术方案作出所属技术领域的技术人员显而易见的调整，而且该发明也未产生预料不到的技术效果，则该发明不具备创造性。
具体到本案中，权利要求1要求保护一种基于纳米材料的洋葱油提取方法。对比文件3公开了一种基于微米纤维丝的洋葱油的提取方法，包括将新鲜洋葱去皮、去根、洗净、切块后加入适量重蒸水进行匀浆，称取匀浆液200克，37℃避光酶解48小时后，用纱布过滤后滤纸过滤，用氢氧化钠溶液将滤液的pH值调节至8；将聚苯乙烯溶于二甲基甲酰胺和四氢呋喃混合液中，采用静电纺丝法得到微米纤维丝，称取纤维丝，均匀密实地装填于固相萃取装置中，萃取样品前，用乙醇淋洗固相萃取柱以活化固定相，将100ml样品注入活化后的固相萃取柱，利用抽真空的方法，使样品有效成分吸附在固定相上，然后用50μL乙醇将目标物洗脱下来收集（参见对比文件3第26页）。权利要求1请求保护的技术方案与对比文件3公开的内容相比，区别在于：（1）权利要求1限定了匀浆加水量及匀浆程度；其采用先过滤再酶解的方式，而对比文件3采用了先酶解再过滤的方式；限定了纱布的种类以及滤渣的用途（2）对比文件3采用的是均匀密实装填微米纤维丝的固相萃取装置吸附液汁，而权利要求1采用了装有功能纳米纤维提取膜片的装置，并且在洗脱前增加了甩干脱水的步骤；（3）权利要求1限定了在洗脱液中加入维生素E，同时限定了洗脱、浓缩、蒸干等具体参数。基于上述区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题在于，提供一种无溶剂洋葱油提取方法。
对于区别（1），本领域技术人员能够基于匀浆的效果常规调整加水量，浆液看不到洋葱片块状也是本领域普遍采用的匀浆终止的标准；酶解和过滤的顺序属于本领域的常规调整，没有证据表明顺序的调整存在技术障碍或预料不到的技术效果；医用纱布是本领域常规使用的纱布，洋葱匀浆后的滤渣可作为食品厂原料或有机肥料是本领域技术人员能够想到的。对于区别（2），首先，尽管权利要求1中限定了纳米纤维，但根据本申请说明书第4页“纳米纤维膜的制备”的记载可知，其与对比文件1公开的“微米纤维丝的制备”相比，仅增加了膜片成型后的真空干燥步骤，因而，本申请所称纳米纤维膜也仅是直径在微米级的微米纤维丝。而将纤维膜在真空下干燥去除残余溶剂是本领域的常规实验手段。其次，对比文件3已经公开了采用将纤维丝装填入固相萃取柱进行真空固相萃取，在此基础上，本领域技术人员有动机采用常规实验手段将纤维膜与纱布垫料制备成膜片后转入容器制备成柱状萃取装置进行真空抽吸提取；而加压吸附或静态吸附也是本领域常规可选择的吸附方式；所列举的其他高分子材料和溶剂也是本领域制备纤维膜常规材料；为减少吸附体系中其他不需要的物质对洗脱的影响，在洗脱前用甩干机甩干膜片是本领域的常规选择。对于区别（3），维生素E是本领域常用的抗氧化剂，本领域技术人员有动机在洗脱液加入维生素E提高稳定性；具体洗脱剂使用量、洗脱次数、浓缩方式均属于本领域的常规选择；维生素E的加入量是本领域技术人员根据需要可以常规调整确定的；乙酸乙酯也是本领域常规的洗脱剂，其可以用于洗脱洋葱油的技术效果是可以预料到的；将浓缩液蒸干以去除洗脱剂从而获得无溶剂的洋葱油是本领域技术人员根据需要可以选择的常规操作。由此可见，在对比文件3的基础上，结合本领域的普通技术知识和常用技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2限定了所述静态吸附法的具体过程。通过将包含吸附材料介质的膜片放置于吸附液中，保持完全淹没状态，并定时翻片，经一定时间的富集吸附后取出提取膜片是本领域静态吸附的常规方法，因此，在其引用的权利要求1不具备创造性的情况下，权利要求2也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
对复审请求人相关意见的评述
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：（1）尽管对比文件3中公开了溶剂提取法较固相萃取法能够获得更多的含硫化合物总量，但其同时也公开了固相萃取法能够提取获得含硫化合物，更具体公开了利用PS纤维丝作为提取固定相实现洋葱油固相萃取的技术方案，本领域技术人员在此基础上采用本领域的常规实验手段或选择进行显而易见的调整，进而获得本发明的技术方案，并不存在技术上的障碍，本申请与对比文件1记载的固相萃取法在技术手段上不存在本质区别。（2）脱水纯化产物是本领域普遍存在的技术追求，且通过减压蒸馏可以去除洋葱油中的乙醇洗脱液是本领域可以想到的常规实验手段。固相萃取法相对于溶剂提取法能够减少大量有机溶剂的使用以及相对于超临界流体萃取法能够降低投入成本是本领域技术人员根据技术方案能够预期的技术效果，是由固相萃取法本身的特点所决定的，在对比文件3给出了采用固相萃取法提取洋葱油的技术启示的情况下，复审请求人所述对洋葱油的高效提取并最大程度保持其功能活性，且提取过程能耗低，辅料可回收利用，生态环保等技术效果是本领域技术人员通过合乎逻辑的分析和推理能够预料到的技术效果。本申请图2与对比文件3图2-1记载的关于纤维丝固相萃取法的技术效果高度近似，没有证据表明本申请取得了预料不到的技术效果。因此，复审请求人的意见不具有说服力。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年11 月17 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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