发明创造名称：氧化铁类黑色光泽颜料及其制备方法
外观设计名称：
决定号：199204
决定日：2019-12-30
委内编号：1F257482
优先权日：2013-10-28
申请（专利）号：201480059519.5
申请日：2014-10-28
复审请求人：CQV 株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘雅婷
合议组组长：朱颖
参审员：周国营
国际分类号：C09C3/06；C09C1/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：在判断创造性时，首先，应当确定与权利要求的技术方案最接近的现有技术；继而，将该权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并客观分析要求保护的发明相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题；然后，从最接近的现有技术和发明实际解决的技术问题出发，判断由引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员来说是否显而易见，如果是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201480059519.5，名称为“氧化铁类黑色光泽颜料及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为CQV 株式会社，申请日为2014年10月28日，优先权日为2013年10月28日，进入中国国家阶段日期为2016年04月28日，公开日为2016年06月22日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年04月18日以权利要求1-6不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为申请人于2017年12月06日提交的权利要求第1-6项，于2014年04月14日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-11页、说明书附图第1-2页、说明书摘要及摘要附图（下称驳回文本）。驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，包括：
制备含有七水合硫酸亚铁的七水合硫酸亚铁稀释液的步骤；
基质悬浮液形成步骤，将碎片基质放入去离子水中混合后搅拌并进行分散；以及
碎片基质覆盖步骤，向所述基质悬浮液滴定水溶性无机盐溶液后，对水溶性无机盐溶液进行水解，以200mL/hr至300mL/hr的速度滴加的方式混合所制备的所述七水合硫酸亚铁稀释液，并向所述碎片基质的表面覆盖氧化物层，
其中，制备所述七水合硫酸亚铁稀释液的步骤包括：
混合100重量份的水和1至6重量份的硫酸来制备硫酸稀释液的步骤；
混合所制备的100重量份的所述硫酸稀释液和10至40重量份的七水合硫酸亚铁来制备七水合硫酸亚铁和酸的第一混合溶液的步骤；以及
混合及搅拌100重量份的所述第一混合溶液和3至10重量份的KNO3、NaNO3、Ca(NO3)2及Mg(NO3)2中的一种以上来制备第二混合溶液的步骤。
2. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，所述碎片基质包含合成云母、天然云母、玻璃、板状氧化铁、板状氧化铝、板状二氧化硅滑石、碳酸铅及板状氯化氧铋中的一种以上。
3. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，所述水溶性无机盐溶液包含选自TiCl4、TiOCl2、TiOSO4、BaCl2、AlCl3、SnCl4、FeCl3、FeSO4、SiCl4、ZrOCl2、Na2O·SiO2·5H2O、MnCl2、MgCl2及CoCl2中的一种或一种以上的混合物。
4. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，
在所述基质悬浮液形成步骤中，混合100重量份的所述碎片基质和900至1200重量份的去离子水后，在70℃至80℃的温度下以400rpm至450rpm进行加热及搅拌，
在所述碎片基质覆盖步骤中，以1.5至2.5的pH，在400rpm至450rpm、70℃至80℃的条件下对所述基质悬浮液进行搅拌并加热，向100重量份的基质悬浮液中滴加8至12重量份的所述水溶性无机盐溶液，
所述碎片基质覆盖步骤包括：
用无机盐类对含有所述碎片基质的混合溶液进行覆盖后，使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤；
将进行环流的所述混合溶液的pH调节为7至10的步骤；
使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤。
5. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，在所述碎片基质覆盖步骤中，在7至10的pH条件下，以400rpm至450rpm、80℃至85℃的温度对所述基质悬浮液进行搅拌及加热，并在100重量份的基质悬浮液中滴加所述七水合硫酸亚铁稀释液。
6. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，在所述碎片基质覆盖步骤之后，还包括：
对由氧化物层覆盖的所述碎片基质及反应滤液进行水洗及脱水的步骤；
以50℃至60℃的温度对脱水的所述碎片基质进行干燥的步骤；
利用网状物对经干燥的所述碎片基质中大于规定大小的碎片基质进行筛选的步骤。”
驳回决定指出：1）权利要求1与对比文件1（CN103403102A，公开日为2013年11月20日） 的区别特征在于权利要求1中：①含有七水合硫酸亚铁稀释液的制备步骤，并公开了其具体方法，NaNO3的加入时机略有不同，并对FeSO4、NaNO3的滴加速度作了进一步限定；②未对加入SnCl4后的淤浆进行冷却、过滤、漂洗并煅烧处理。权利要求1实际要解决的技术问题是提供一种氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法的替代方案。而上述区别特征①和②是本领域技术人员在对比文件1的基础上能够想到的。因此，权利要求1不具备创造性。从属权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件1公开或是本领域技术人员能够想到的。因此，从属权利要求2-6也不具备创造性。2）对于申请人的如下意见陈述：①对比文件1的技术方案为直接向反应体系中加入氮化物，且并未以特定速度进行滴加，因此无法实现使反应工艺中氮化物的浓度始终维持在一定水平，从而无法具有能够诱导形成更加均匀的黑色氧化铁粒子的技术效果。本申请的颜料属于更为接近无彩色的黑色，且饱和磁化强度大为增强；且该颜料作为化妆品颜料时表现出优异的涂敷性、遮蔽力、透明感及颜色优异的效果。②由于对比文件1中在外层形成SnO2故存在可能导致人体过敏的忧虑，不太适用于化妆品等领域的颜料。驳回决定认为： ① FeSO4的滴加速率会影响其水解包覆过程，本领域技术人员通常会对其滴加速率进行调整，而氮化物以一定速率滴加是因为本申请氮化物先混入FeSO4溶液，其滴加速度是由FeSO4溶液加入速度决定的，因此，本领域技术人员为了调整FeSO4的水解包覆过程而控制氮化物加入速率。对比文件1公开了其黑色效果颜料的黑色也是具有足够的黑度，本领域技术人员也看不出通过对比文件1方法制备的产品与本申请方法制备的黑色颜料如何区分。本申请实施例的实验数据及附图也并不能证明相比对比文件1，本申请混合溶液中混入氮化物以一定速率加入能够获得更加均匀的黑色氧化铁粒子的技术效果。进一步地，对比文件1也公开了其氧化铁类黑色光泽颜料在化妆品中的应用，其也应当具有涂敷性、遮蔽力、透明感及优秀的颜色等技术效果。②对比文件1的原始记载为：“以受控速率加入SnCl4……以受控速率泵入FeSO4(酸化的)溶液。将pH用NaOH控制在8.2。将试样取出，真空过滤，洗涤，干燥并评估”，可见对比文件1公开了与本申请相同的包覆过程，SnO2都不是颜料的外层。因此，申请人的意见陈述是不具有说服力的。
申请人CQV 株式会社（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年08月02日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了权利要求书的修改替换页（共2页，6项）。相对于驳回文本的权利要求书所作的修改为：将原权利要求4中的技术特征“在所述碎片基质覆盖步骤中，以1.5至2.5的pH，在400rpm至450rpm、70℃至80℃的条件下对所述基质悬浮液进行搅拌并加热，向100重量份的基质悬浮液中滴加8至12重量份的所述水溶性无机盐溶”增加到原权利要求1中构成新的权利要求1，相应将上述特征从权利要求4删除。修改后的权利要求1、4如下：
“1. 一种氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，包括：
制备含有七水合硫酸亚铁的七水合硫酸亚铁稀释液的步骤；
基质悬浮液形成步骤，将碎片基质放入去离子水中混合后搅拌并进行分散；以及
碎片基质覆盖步骤，向所述基质悬浮液滴定水溶性无机盐溶液后，对水溶性无机盐溶液进行水解，以200mL/hr至300mL/hr的速度滴加的方式混合所制备的所述七水合硫酸亚铁稀释液，并向所述碎片基质的表面覆盖氧化物层，
其中，制备所述七水合硫酸亚铁稀释液的步骤包括：
混合100重量份的水和1至6重量份的硫酸来制备硫酸稀释液的步骤；
混合所制备的100重量份的所述硫酸稀释液和10至40重量份的七水合硫酸亚铁来制备七水合硫酸亚铁和酸的第一混合溶液的步骤；以及
混合及搅拌100重量份的所述第一混合溶液和3至10重量份的KNO3、NaNO3、Ca(NO3)2及Mg(NO3)2中的一种以上来制备第二混合溶液的步骤，
在所述碎片基质覆盖步骤中，以1.5至2.5的pH，在400rpm至450rpm、70℃至80℃的条件下对所述基质悬浮液进行搅拌并加热，向100重量份的基质悬浮液中滴加8至12重量份的所述水溶性无机盐溶液。
4. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，
在所述基质悬浮液形成步骤中，混合100重量份的所述碎片基质和900至 1200重量份的去离子水后，在70℃至80℃的温度下以400rpm至450rpm进行加热及搅拌，
所述碎片基质覆盖步骤包括：
用无机盐类对含有所述碎片基质的混合溶液进行覆盖后，使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤；
将进行环流的所述混合溶液的pH调节为7至10的步骤；
使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤。”
复审请求人认为：本申请是通过加入氮化物等多个步骤预先制备七水合硫酸亚铁稀释液，之后在基质悬浮液滴定水溶性无机盐后，再滴定预先制备好的七水合硫酸亚铁稀释液，从而在基质表面均匀形成氧化铁的技术方案，而对比文件1为对基质在进行浆化后，加入水溶性无机盐，且在碱性条件下添加氮化物后，添加FeSO4（酸化）溶液的技术方案，两者的制备方法不同，且本申请说明书中明确记载了七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度与覆盖效率的关系，并选择一定范围的滴加速度，实现了具有能够提高覆盖效率、氮化物的浓度维持在一定水平从而具有能够诱导形成更加均匀的黑色氧化铁粒子的技术效果，进一步具有能够获得着色更深、颜色均匀的黑色光泽颜料。本申请优选出适合的覆盖反应温度和水溶性无机盐溶液的重量份数，并通过实施例及物性的结果（如表1），显现出其具有能基于低光泽来演绎色感的技术效果。通过本申请附图4以及对比文件1的附图1-4等，可以看出对比文件1的覆盖效果和均匀性均显著差于本申请的技术效果。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年08月09日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：1）本申请的申请文件中主要关注的问题在于“与现有的混合Fe2 和Fe3 盐来形成包含Fe3O4的颜料的方式不同，可以将Fe2 金属盐作为原材料来形成包含Fe3O4的氧化铁类黑色光泽颜料”，而对于氮化物的作用、加入时机和条件未做任何记载、解释说明或关注，因此该特征并非关键技术特征，复审请求人也不能证明其对技术效果产生任何影响。2）本申请中没有关注包覆温度，本申请的对比例是使用二价铁盐与三价铁盐的对比，不涉及包覆温度，对比文件1公开的包覆温度85℃与本申请十分接近，而就效果而言，其同样能实现本申请的“无彩色的黑”。3）关于滴加速度，对比文件1已经关注了“以受控速率”加入Fe3O4溶液制备出黑色颜料，具体的参数显然是容易确定出的，在本申请没给出该特定的参数带来何种预料不到的技术效果的前提下，仅仅是限定一个具体的滴加速度显然不足以带来创造性；关于附图对比，对比文件1公开的附图中同样显示出了均匀包覆，看不出本申请的优势在何处。因此，坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年8月29日向复审请求人发出复审通知书，指出：1）驳回决定中使用的对比文件1的公开日晚于本申请的最早优先权日，在没有证据否定本申请优先权的前提下，对比文件1不属于本申请的现有技术，而对比文件1的国际公布文本（WO2012/125789A2，公开日为2012年09月20日）的公布日早于本申请的最早优先权日，能够构成本申请的现有技术，其相关内容与对比文件1的内容一致，因此复审通知书采用对比文件1的国际公布文本评述权利要求的创造性。2）权利要求1与对比文件1的国际公布文本公开的技术方案的区别特征在于：①权利要求1限定了制备七水合硫酸亚铁稀释液的步骤，以及以200mL/hr至300mL/hr的速度将制备的七水合硫酸亚铁稀释液滴加到已经滴加水溶性无机盐溶液的基质悬浮液中，而对比文件1的国际公布文本是在已经加入水溶性无机盐溶液的基质悬浮液中，加入NaNO3，并加入FeSO4(酸化的)溶液；②权利要求1限定基质悬浮液形成步骤中的水是去离子水，对比文件1的国际公布文本是蒸馏水，对比文件1的国际公布文本未公开基质悬浮液在覆盖步骤中滴加水溶性无机盐溶液时基质悬浮液的pH和水溶性无机盐的添加量，以及对基质悬浮液进行搅拌的搅拌速度和反应温度；③权利要求1中没有“将淤浆冷却，过滤，漂洗并煅烧”的步骤。权利要求1实际解决的技术问题是：提供一种具有类似黑色光泽和覆盖率的氧化铁类颜料的制备方法。对于区别特征①-③，是本领域技术人员基于对比文件1的国际公布文本以及本领域公知常识（参见《重要无机化学反应 第二版》，陈春椿，上海科学技术出版社，1982年12月第2版，下称公知常识证据1，第332页第4-10行，第328页第24行-第329页第2行）能够获得的。因此，权利要求1不具备创造性。2）从属权利要求2-6的附加技术特征或被对比文件1的国际公布文本公开，或是本领域技术人员能够想到的。因此，权利要求2-6不具备创造性。3）对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：首先，对比文件1的国际公布文本是基于FeSO4 最终得到四氧化三铁，而根据本领域的公知常识可知，采用硫酸对FeSO4 进行酸化，并添加硝酸类的化合物以提供硝酸根离子能够制备得到Fe2(SO4)3，最终在含有氢氧根环境下，铁盐溶液能够生成氢氧化铁（参见公知常识证据1，第332页第4-10行，第328页第24行-第329页第2行），并且由氢氧化铁制备四氧化三铁是本领域的常规技术手段，则用由FeSO4 得到四氧化三铁的方法替代对比文件1中的方法对本领域技术人员是容易想到的。其次，复审请求人所声称的滴加速度、反应温度和水溶性无机盐溶液的重量份数所带来的效果，缺少实验数据的证实。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年10月14日提交了意见陈述书和经过修改的权利要求书（共2页，6项）。相对于提出复审请求时提交的权利要求书，所作的修改为：将原权利要求4中的技术特征“所述碎片基质覆盖步骤包括：用无机盐类对含有所述碎片基质的混合溶液进行覆盖后，使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤；将进行环流的所述混合溶液的pH调节为7至10的步骤；使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤”增加到原权利要求1中构成新的权利要求1，相应将上述特征从权利要求4删除。修改后的权利要求1、4如下：
“1. 一种氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，包括：
制备含有七水合硫酸亚铁的七水合硫酸亚铁稀释液的步骤；
基质悬浮液形成步骤，将碎片基质放入去离子水中混合后搅拌并进行分散；以及
碎片基质覆盖步骤，向所述基质悬浮液滴定水溶性无机盐溶液后，对水溶性无机盐溶液进行水解，以200mL/hr至300mL/hr的速度滴加的方式混合所制备的所述七水合硫酸亚铁稀释液，并向所述碎片基质的表面覆盖氧化物层，
其中，制备所述七水合硫酸亚铁稀释液的步骤包括：
混合100重量份的水和1至6重量份的硫酸来制备硫酸稀释液的步骤；
混合所制备的100重量份的所述硫酸稀释液和10至40重量份的七水合硫酸亚铁来制备七水合硫酸亚铁和酸的第一混合溶液的步骤；以及
混合及搅拌100重量份的所述第一混合溶液和3至10重量份的KNO3、NaNO3、Ca(NO3)2及Mg(NO3) 2中的一种以上来制备第二混合溶液的步骤，
在所述碎片基质覆盖步骤中，以1.5至2.5的pH，在400rpm至450rpm、70℃至80℃的条件下对所述基质悬浮液进行搅拌并加热，向100重量份的基质悬浮液中滴加8至12重量份的所述水溶性无机盐溶液，
所述碎片基质覆盖步骤包括：
用无机盐类对含有所述碎片基质的混合溶液进行覆盖后，使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤；
将进行环流的所述混合溶液的pH调节为7至10的步骤；
使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤。
4. 根据权利要求1所述的氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法，其特征在于，
在所述基质悬浮液形成步骤中，混合100重量份的所述碎片基质和900至1200重量份的去离子水后，在70℃至80℃的温度下以400rpm至450rpm进行加热及搅拌。”
复审请求人认为： ①对于七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度，复审请求人补充提交了三张附图，以证明七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度非常慢（小于200mL/hr）、滴加速度适中（200mL/hr 至300mL/hr）、滴加速度非常快（大于300mL/hr）对覆盖的氧化铁粒子的不同影响，从上述三张附图对比中可以看出，将七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度控制在200mL/hr至300mL/hr的速度，能够提高覆盖效果、以及使反应工艺中氮化物的浓度始终维持在一定水平，从而具有能够诱导形成更加均匀的黑色氧化铁粒子的技术效果，并由此进一步具有能够获得着色更深、颜色均匀的黑色光泽原料。对于环流溶液的pH值，复审请求人补充提交了两张附图，以证明pH为7-10以及pH为10以上对于氧化铁粒子的不同影响，从上述两张附图对比可以看出， pH值在7至10范围内时，有利于碎片基质覆盖反应的进行，能够获得大小均匀的氧化铁粒子。对比文件1的国际公布文本对于上述滴加速度和pH值没有任何教导和启示，本领域技术人员没有动机，且很难想到上述特征。另外，根据本申请的附图4与对比文件1的国际公布文本的附图1-4等可以证明本申请的覆盖效果和均匀性均显著较好。②公知常识证据1公开的是制备氢氧化铁而非四氧化三铁，而对于由氢氧化铁制备四氧化三铁是在阅读本申请技术方案基础上的后见之明，并不是所有可以产生四氧化三铁的方法都适用于本申请并取得本申请的技术效果，例如本申请的比较例。即本申请制备四氧化三铁的各个步骤需要有机地结合并在特定的反应条件下进行才能获得本申请的技术效果。综上，权利要求1-6具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年10月14日答复复审通知书时提交了经过修改的权利要求书（共2页，6项）。经审查，修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定。本复审请求审查决定所依据的文本为：复审请求人于2019年10月14日提交的权利要求第1-6项，2016年04月28日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-11页、说明书附图第1-2页、说明书摘要及摘要附图。
2、 关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先，应当确定与权利要求的技术方案最接近的现有技术；继而，将该权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并客观分析要求保护的发明相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题；然后，从最接近的现有技术和发明实际解决的技术问题出发，判断由引入这些区别特征而得到的技术方案对于本领域技术人员来说是否显而易见，如果是显而易见的，则该权利要求不具备创造性。
（1）就本申请而言，权利要求1要求保护一种氧化铁类黑色光泽颜料的制备方法（具体参见案由部分）。
对比文件1的国际公布文本公开了一种黑色效果颜料，具体的：将100g天然云母在31L烧瓶中在1000ml蒸馏水中浆化。搅拌淤浆以保持均匀并加热至82℃。将pH用HCl调整至1.4。以受控速率加入SnCl4并将pH用NaOH保持在1.4。在添加以后，继续搅拌30-60分钟。可将淤浆冷却，过滤，洗涤并煅烧，然后在1000ml蒸馏水中再浆化。将淤浆再次搅拌并加热至85℃，将pH调整至8.2并加入NaNO3。使N2鼓泡通过淤浆以清除氧气。以受控速率泵入FeSO4(酸化的)溶液。将pH用NaOH 控制在8.2。将试样取出，真空过滤，洗涤，干燥并评估（参见说明书实施例1）。
权利要求1要求保护的技术方案与对比文件1的国际公布文本公开的上述技术方案的区别特征在于：1）权利要求1限定了制备七水合硫酸亚铁稀释液的具体步骤，以及以200mL/hr至300mL/hr的速度将制备的七水合硫酸亚铁稀释液滴加到已经滴加水溶性无机盐溶液的基质悬浮液中，而对比文件1的国际公布文本是在已经加入水溶性无机盐溶液的基质悬浮液中，加入NaNO3，并加入FeSO4(酸化的)溶液； 2）权利要求1限定基质悬浮液形成步骤中的水是去离子水，对比文件1的国际公布文本是蒸馏水，对比文件1的国际公布文本未公开基质悬浮液在覆盖步骤中滴加水溶性无机盐溶液时基质悬浮液的pH和水溶性无机盐的添加量，对基质悬浮液进行搅拌的搅拌速度和反应温度，以及采用无机盐类对含有所述碎片基质的混合溶液进行覆盖后，使所述混合溶液环流30分钟至60分钟的步骤；3）权利要求1中没有“将淤浆冷却，过滤，漂洗并煅烧”的步骤。
对于上述区别特征的作用，合议组考察了本申请的说明书。本申请说明书仅记载了一个制备氧化铁类黑色光泽颜料的实施例，以及一个使用FeCl3和硫酸钴等为原料制备黑色颜料的比较例，明显上述比较例并不能等同于上述对比文件1的国际公布文本公开的技术方案，因此上述实施例和对比例的对比并不能说明上述区别特征在本申请中的作用。对于本申请实施例得到的氧化铁类黑色光泽颜料，本申请说明书在表1中给出了它的黑色度方面的实验数据，附图3是它的饱和磁化强度数据，附图4是它的能够显示黑色颜料覆盖情况的SEM照片，对比文件1的国际公布文本虽然也记载了黑色度和黑色颜料覆盖情况的实验数据，但其没有记载实施例1中FeSO4和SnCl4相对于基质的用量，并且本申请和对比文件1的国际公布文本测定黑色度方面实验数据的测试方法和测试条件不同，因此本申请的实施例和对比文件1的国际公布文本的实施例1之间的实验数据无法直接对比，本申请中也没有其它可供比较的实验数据能够证明上述区别特征使得权利要求1相对于对比文件1的国际公布文本取得了何种改进。此外，对于七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度，复审请求人在答复复审通知书时补充提交了三张附图，以证明采用权利要求1限定的七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度（200mL/hr 至300mL/hr）相对于滴加速度非常慢（小于200mL/hr），以及滴加速度非常快（大于300mL/hr），取得了能够提高覆盖效果、以及使反应工艺中氮化物的浓度始终维持在一定水平，从而具有能够诱导形成更加均匀的黑色氧化铁粒子的技术效果，并由此进一步具有能够获得着色更深、颜色均匀的黑色光泽原料。但是，上述附图均未记载在原申请文件中，本领域技术人员无法预期上述附图显示的七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度为200mL/hr 至300mL/hr时所具有的技术效果。在创造性判断中，如果考虑上述补充的附图，将会增加原申请文件中不存在的信息，以这些附图来判断权利要求1是否具有创造性将会违背先申请原则。因此，复审请求人提交的上述附图不能用于证明权利要求1具有创造性。
因此，基于上述区别特征确定，权利要求1实际解决的技术问题是：提供一种具有类似黑色光泽和覆盖率的氧化铁类颜料的制备方法。
对于区别特征1），对比文件1的国际公布文本公开了使用FeSO4(酸化的)溶液作为制备四氧化三铁的原料，而根据本领域的公知常识可知，采用硫酸对FeSO4 进行酸化，并添加硝酸类的化合物以提供硝酸根离子制备得到Fe2(SO4)3，最终在含有氢氧根环境下，铁盐溶液能够生成氢氧化铁（参见公知常识证据1，第332页第4-10行，第328页第24行-第329页第2行），而由氢氧化铁制备四氧化三铁是本领域的常规技术手段；而对于水、硫酸、七水合硫酸亚铁、硫酸稀释液、第一混合溶液和硝酸盐的添加量以及七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度，是本领域技术人员通过有限常规实验容易获得的。
对于区别特征2），用去离子水代替蒸馏水是本领域技术人员容易想到的；对比文件1的国际公布文本的实施例1中公开了在82℃和85℃下搅拌淤浆，同时也公开了“作为效果颜料的重量%表示的SnO2和/或SnO2水合物的量基于效果颜料的总重量为至少0.01-20重量%，优选0.1-10重量%，最优选0.5-4 重量%”（参见说明书第6页第1段）以及实施例2中公开了其中采用HCl将溶液的pH值调整至1.6，因此本领域技术人员在对比文件1的国际公布文本的基础上，容易想到选择调整pH值至1.6，并根据上述SnO2的重量范围调整水溶性无机盐的添加量；而对于基质悬浮液的搅拌速度和反应温度，以及将调节过pH的混合溶液进行重复的环流30-60分钟的操作以使覆盖后的碎片基质达到更充分的混合是本领域技术人员通过有限常规实验容易获得的。
对于区别特征3），对比文件1的国际公布文本公开了“氧化锡和/或其水合物涂层可在第一步骤中在酸性条件下施涂而不干燥或煅烧，其后在碱性还原或非还原条件下沉积Fe3O4”（参见说明书第10页第3段），因此，在对比文件1公开的上述内容的基础上，省略“将淤浆冷却，过滤，漂洗并煅烧”步骤是本领域技术人员容易想到的。
由此可见，在对比文件1的国际公布文本的基础上结合本领域公知常识得到权利要求1所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1所要求保护的技术方案不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）从属权利要求2-3分别对权利要求1做了进一步的限定。而对比文件1的国际公布文本公开了其中片状材料可包括氧化铝、片状玻璃、天然云母、合成云母、氯氧化铋、片状氧化铁、片状二氧化硅、高岭土、沸石及其组合，“片状”可与薄片、薄片状、盘状、微片和薄片状互换地使用；以及采用了SnCl4作为无机盐，同时还给出了可以在基片上形成TiO2（参见说明书第3页第10段、第4页第3段、第8页第2段），另外，在对比文件1的国际公布文本公开的内容的基础上，选择板状二氧化硅滑石、碳酸铅，以及选择TiCl4、TiOCl2、TiOSO4、BaCl2、AlCl3、FeCl3、FeSO4、SiCl4、ZrOCl2、Na2O·SiO2·5H2O、MnCl2、MgCl2及CoCl2对本领域技术人员是容易的。因此，在其所引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（3）从属权利要求4-6分别对权利要求1做了进一步的限定。对比文件1的国际公布文本公开了将100g天然云母在1000mL蒸馏水中浆化（即落入了权利要求4中900至1200重量份的水的范围内），以及混合溶液的pH值调至8.2；同时还公开了搅拌加热温度为85℃（即落入了权利要求5中滴加所述七水合硫酸亚铁稀释液时的搅拌及加热温度范围内）；以及真空过滤、洗涤、干燥的步骤。本领域技术人员为了实现优化基质悬浮液的质量，对基质悬浮液的浆化温度和搅拌转速进行调整是容易的，水洗及脱水步骤，利用网状物对碎片基质进行筛选是本领域的常规技术手段，50-60℃下干燥是本领域技术人员根据有限常规实验容易得到的范围。因此，在其所引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求4-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、对于复审请求人的意见陈述（具体参见案由部分），合议组认为：①对于七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度，复审请求人在答复复审通知书时补充提交的证明其技术效果的附图均未记载在原申请文件中，本领域技术人员无法预期上述附图显示的七水合硫酸亚铁稀释液的滴加速度为200mL/hr 至300mL/hr时所具有的技术效果。在创造性判断中，如果考虑上述补充的附图，将会增加原申请文件中不存在的信息，以这些附图来判断权利要求1是否具有创造性将会违背先申请原则。因此，复审请求人提交的上述附图不能用于证明权利要求1具有创造性。对于环流溶液的pH值，其已经被对比文件1的国际公布文本公开，不构成权利要求1与对比文件1的国际公布文本的区别特征。此外，基于本申请和对比文件1的国际公布文本测定黑色度方面实验数据的测试方法和测试条件不同，本申请的实施例和对比文件1的国际公布文本的实施例1之间的实验数据无法直接对比，因此，本申请附图4与对比文件1的国际公布文本的附图1~4等进行对比无法证明本申请得到的黑色光泽颜料在覆盖效果和均匀性上取得了显著的效果。②参见对权利要求1的评述部分，首先，对比文件1的国际公布文本公开了使用FeSO4(酸化的)溶液作为制备四氧化三铁的原料，公知常识证据1中公开了采用硫酸对FeSO4 进行酸化，并添加硝酸类的化合物以提供硝酸根离子制备得到Fe2(SO4)3，最终在含有氢氧根环境下，铁盐溶液生成氢氧化铁，而采用氢氧化铁制备四氧化三铁是本领域的常规技术手段。其次，本申请的比较例是采用FeCl3溶液作为向基质悬浮液滴定的水溶性无机盐溶液，覆盖适量的硫酸钴稀释液来形成黑色层，并没有涉及制备四氧化三铁的方法。因此，本申请实施例和比较例的对比，并不能证明本申请的制备四氧化三铁的方法相比其它制备四氧化三铁的常规方法取得了改进。综上，对于复审请求人关于权利要求1-6具备创造性的主张，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组做出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年04月18日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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