发明创造名称：选择性氢化方法
外观设计名称：
决定号：199133
决定日：2019-12-30
委内编号：1F250714
优先权日：2013-06-25
申请（专利）号：201480033659.5
申请日：2014-06-19
复审请求人：陶氏技术投资有限责任公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李冰
合议组组长：彭晓琦
参审员：李磊
国际分类号：C07C5/05，C10G45/32
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果发明的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但是现有技术中存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决发明实际解决技术问题的启示，则该发明不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201480033659.5，名称为“选择性氢化方法”的PCT发明专利申请（下称本申请），本申请的申请人为陶氏技术投资有限责任公司，申请日为2014年06月19日，优先权日为2013年06月25日，于2015年12月11日进入中国国家阶段，在国家阶段的公开日为2016年02月17日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门以权利要求1-11不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定为由，于2018年01月17日驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为：2017年07月10日提交的权利要求第1-11项，2015年12月11日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-8页及说明书摘要（下称驳回文本）。
驳回文本的权利要求书如下：
“1. 一种用于使二烯烃氢化的方法，所述方法包含：在实质上不存在一氧化碳的情况下使液相烯烃流与单一催化剂和氢接触，所述液相烯烃流含有200ppm到按所述烯烃流的总重量计2wt.％的1,3-丁二烯，其中进行所述接触：(a)以使得在至少2个不同氢馈入点将所述氢馈入所述方法中，并且相对于所述丁二烯的量，馈入两个馈入点的氢量是不足化学计量的量，以及(b)在氢化条件下足以将1,3-丁二烯浓度降低到在所述方法的至少一种流出物流中小于100ppm。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中所述烯烃包含1-丁烯。
3. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述H2基本上完全溶解于所述液相中。
4. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中在第2个氢馈入点处1,3-丁二烯的转化率是至少20％。
5. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述方法具有至少3个氢馈入点。
6. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述方法具有至少4个氢馈入点。
7. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中在所述第2个氢馈入点处1,3-丁二烯的转化率是至少40％。
8. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述氢化条件足以使1,3-丁二烯的浓度降低到小于50ppm。
9. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述接触在一个以上反应器中进行。
10. 根据权利要求1到8中任一权利要求所述的方法，其中所述接触在单一反应器中进行。
11. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述流出物流被传送到氢甲酰化方法中。”
驳回决定指出：（1）对比文件1（US5281753A，公开日为1994年01月25日）公开了一种选择性氢化除去1-丁烯物流中丁二烯的方法。权利要求1与对比文件1相比，区别特征在于：权利要求1中限定两个馈入点的氢量是不足化学计量的量的；对比文件1中只有一个馈入点的氢量是不足化学计量的量的。本申请实际解决的技术问题是提供一种选择性加氢除去1-丁烯物流中丁二烯方法。然而，对比文件1给出了分批加氢，并控制加氢的量来防止丁烯过度氢化的技术启示，本领域技术人员在对比文件1的启示下能够根据馈入点数量的不同来设计各个点的馈入氢的量，且对比文件1中所公开的第二个点的馈入氢的量刚刚等于化学计量数，并取得了与本申请相同的技术效果。本领域技术人员在对比文件1的基础上，仅需简单的调整即可获得权利要求1的技术方案。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（2）权利要求2-11为权利要求1的从属权利要求，对氢化方法作了进一步的限定。其附加技术特征已被对比文件1公开，或者属于本领域常规技术手段，因此，在其引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（3）对于申请人的如下意见陈述：对比文件1尝试在至少3个点加入氢，“从低于化学计量的量开始，增加到化学计量的量，然后增加到超过化学计量的量”，并没有公开或者教导权利要求1中的特征“在至少2个不同氢馈入点将所述氢馈入所述方法中，并且相对于所述丁二烯的量，馈入两个馈入点的氢量是不足化学计量的量”，对比文件1要求馈入超过化学计量的氢与本申请相反；本申请尝试使单烯烃的异构化降到最低，而对比文件1着眼于使二烯烃氢化的同时使单烯烃异构化。驳回决定指出：对比文件1与本申请同样关注丁二烯加氢过程中丁烯过度氢化造成损失的技术问题，对比文件1给出了分批加氢，并控制加氢的量来防止丁烯过度氢化的技术启示，并且对比文件1的氢馈入量与本申请非常接近，本领域技术人员在对比文件1的启示下有能力调整各个馈入点的氢加入量。根据本申请说明书的记载，本申请所述的损失是指1-丁烯加氢成为丁烷所造成的损失；根据本申请实例3与比较例4比较可知，二者虽然氢馈入点设置不同，但所得2-烯烃的含量没有本质上的区别；对比文件1的第二馈入点与权利要求1技术方案中的第二馈入点所发生的反应均是丁二烯的选择性加氢反应，而且权利要求1没有排除掉将1-丁烯异构成2-丁烯的技术方案，其包括超过化学计量数的氢馈入量的馈入点；本领域技术人员能够根据实际的需要来控制反应条件，从而获得希望的产物组成。
申请人陶氏技术投资有限责任公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月28日向国家知识产权局提出了复审请求，未提交修改文本。复审请求人认为：对比文件1涉及进行选择性氢化并使烃原料流异构化的方法。对比文件1尝试在至少3个点加入氢气，从低于化学计量的量开始，增加到化学计量的量，然后增加到超过化学计量的量，其并没有公开或者教导权利要求1中“在至少2个不同氢馈入点将所述氢馈入所述方法中，并且相对于所述丁二烯的量，馈入两个馈入点的氢量是不足化学计量的量”的特征。与权利要求1的特征相反，对比文件1采用以增加的量馈入超过化学计量的氢；并且，本申请尝试使1-丁烯到顺式和反式2-丁烯的异构化损失最小，而对比文件1着眼于使二烯烃进行选择性氢化同时使原料流中的单烯烃异构化的方法，即二者所要解决的技术问题不同。本领域技术人员没有动机根据对比文件1的启示得到权利要求1的技术方案。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年05月11日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：对比文件1与本申请具有相同的发明目的，采用了同样的技术手段，并取得了相同的技术效果；本申请与对比文件1的区别属于本领域技术人员根据常规技术手段有能力调整获得的。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年09月02日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件1的区别特征在于：①权利要求1中限定两个氢馈入点的氢量是不足化学计量的，而对比文件1中仅一个氢馈入点的氢量是不足化学计量的；②权利要求1中限定液相烯烃流和单一催化剂参与反应，而对比文件1未明确烯烃流状态和催化剂种类；③烯烃流含有的1，3-丁二烯的量不同，权利要求1中限定为200ppm到按所述烯烃流的总重量计2wt.％，对比文件1为42841ppm。基于以上区别特征，本申请实际解决的技术问题是如何提供一种替代的选择性加氢除去C4烃流中1，3-丁二烯的方法。对于区别特征①，本领域技术人员在对比文件1的基础上能够想到将某氢馈入点的氢气量调整为稍低于化学计量，进而取得相似的技术效果是可以合理预期的。对于区别特征②，对比文件1给出了液相烯烃流和单一催化剂参与反应的技术启示。对于区别特征③，本领域技术人员采用相似方法处理去除与对比文件1相比低含量1，3-丁二烯的烯烃流是容易想到的。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（2）权利要求2-11为权利要求1的从属权利要求，其附加技术特征被对比文件1所公开，或属于本领域常规技术手段。因此，在引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求2-11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。（3）对于复审请求人的意见陈述，复审通知书指出：本申请和对比文件1同样实现了氢化后1，3-丁二烯含量明显降低的技术效果。而本申请中实例3与比较例4的比较并未显示出权利要求1请求保护的技术方案在减少异构化产物方面与其它氢馈入方法相比存在明显差异。即并无证据表明本申请权利要求1请求保护的技术方案在减少异构化损失方面取得了任何更为优异的技术效果。对比文件1实施例1和本申请实例3的第二馈入点的氢量均十分接近于化学计量，不构成显著的用量差异。本领域技术人员在对比文件1的基础上，能够想到将某氢馈入点的氢量调整为稍低于化学计量，进而取得与对比文件1相似的技术效果是可以合理预期的。对于后续氢馈入点的氢气用量，权利要求1中包括另外的超过化学计量数的氢馈入量的馈入点的技术方案，本申请与对比文件1在发明构思上是一致的。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年10月17日提交了意见陈述书和权利要求书全文替换页（共9项，1页）。在驳回决定所针对的权利要求书的基础上，将原权利要求3和8合并入到原权利要求1中，并将“所述液相烯烃流含有200ppm到按所述烯烃流的总重量计2wt.％的1,3-丁二烯”的表述修改为“所述液相烯烃流含有按所述烯烃流的总重量计200ppm到2wt.％的1,3-丁二烯”，将原权利要求9中的“一个以上反应器”修改为“大于一个的反应器”作为新的权利要求7；适应性修改权利要求编号和引用关系。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种用于使二烯烃氢化的方法，所述方法包含：在实质上不存在一氧化碳的情况下使液相烯烃流与单一催化剂和氢接触，所述液相烯烃流含有按所述烯烃流的总重量计200ppm到2wt.％的1,3-丁二烯，其中进行所述接触：(a)以使得在至少2个不同氢馈入点将所述氢馈入所述方法中，并且相对于所述丁二烯的量，馈入两个馈入点的氢量是不足化学计量的量，以及(b)在足以将1,3-丁二烯浓度降低到在所述方法的至少一种流出物流中小于50ppm的氢化条件下，其中所述H2基本上完全溶解于所述液相中。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中所述烯烃包含1-丁烯。
3. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中在第2个氢馈入点处1,3-丁二烯的转化率是至少20％。
4. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述方法具有至少3个氢馈入点。
5. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述方法具有至少4个氢馈入点。
6. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中在所述第2个氢馈入点处1,3-丁二烯的转化率是至少40％。
7. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述接触在大于一个的反应器中进行。
8. 根据权利要求1到6中任一权利要求所述的方法，其中所述接触在单一反应器中进行。
9. 根据前述权利要求中任一权利要求所述的方法，其中所述流出物流被传送到氢甲酰化方法中。”
在上述修改的基础上，复审请求人认为：对比文件1涉及进行选择性氢化并使烃原料流异构化的方法。（1）本申请要解决的技术问题是如何提供一种在使1-丁烯的异构化最小化的同时通过选择性地馈入氢从C4烃流中除去1,3-丁二烯的方法。对比文件1中混合丁烯中1-丁烯的平衡浓度为约5摩尔%，并且据报道通过增加1-丁烯含量使异构化接近平衡(参见图5)，所以与本申请的实施例相比，对比文件1的初始馈料必须具有非常低的1-丁烯含量，进而需要使烯烃异构化。本领域技术人员无法解释开始时添加全部氢或以摩尔过量添加氢将产生与在整个催化剂床中馈入不足化学计量的氢不同的结果。本申请的表5和表6中氢的总化学计量是相同的，但结果相差很大。通过在每个反应阶段通入不足化学计量的氢而最小化或消除了流体中导致产生局部的“高活性”催化剂位点的氢气的游离气泡。在操作上，本申请的表5采用了每个区中H2有机相中的浓度(反应之前)等于或低于氢溶解度极限。由于二烯浓度下降，所以氢/二烯比率增加，但在所有四个区的入口处的H2的重量%相同。即本申请成功的关键在于溶液中H2的浓度低。对比文件1教导在每个阶段不消耗氢。对比文件1的实施例1尽管以不足化学计量的量馈入仍具有489ppm的H2剩余(参见表B列(g))，并且仅在高于化学计量的H2的第三方法步骤之后，丁二烯才降至100ppm以下(参见表B列(i)) 。可见，对比文件1没有教导关于H2的溶解度或每个区域内H2馈料的消耗，其不关心烯烃异构化和“H2气泡”的问题。（2）氢量的减少指的是氢的重量的减少，而不是指第二馈入点的氢量的减少。在本申请的实例3中，进入区2床的氢气量与进入区1床的氢气量相同，因此提供给区1床的氢气已被消耗。通过比较本申请的实例3和对比文件1的实施例1，本领域技术人员可以得出本申请中消耗的氢气总量小于对比文件1中消耗的氢气总量。（3）本申请并没有试图减少异构化的烯烃的量，而是试图避免1-丁烯的损失。例如，损失1-丁烯以制备更多的2-丁烯是不希望的，因为2-丁烯的反应性较低。损失1-丁烯以制备丁烷是更不希望的。事实上，通过计算，实例3中的顺式 反式2-丁烯wt%的含量增加了10.8%，而比较例4A中的顺式 反式2-丁烯wt%的含量增加了高达18.9%。本申请实现了降低异构化产物的更优异的技术效果。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出如下的审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本的认定
在复审阶段，复审请求人于2019年10月17日提交了修改的权利要求书，经合议组审查，修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。故本复审请求审查决定依据的文本是：复审请求人于2019年10月17日提交的权利要求第1-9项，以及于2015年12月11日本申请进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-8页及说明书摘要。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果发明的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但是现有技术中存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决发明实际解决技术问题的启示，则该发明不具备创造性。
具体到本申请, 权利要求1请求保护一种用于使二烯烃氢化的方法（具体参见案由部分）。
对比文件1公开了一种选择性氢化二烯烃的方法，其中实施例1披露了选择性氢化除去1-丁烯物流中1，3-丁二烯（BD）的方法，具体为：含有丁二烯、丁烷和丁烯的烃进料流在多级填充床催化反应器中特定操作条件下与氢气接触。将烃进料流12经由管线14输送入多层固定床催化剂加氢反应器1中，产物流6经由管线18离开反应器1，反应器1包含串联的催化剂床2、3和4，氢气流20流经管线22，并被分流通过管线24、26和28进入反应器1 (参见附图1、说明书第5栏第45行至第6栏第3行)。氢馈入点第一馈入点（1/1）、第二馈入点（1/2）和第三馈入点（1/3）的氢气量与丁二烯的摩尔比（H2/BD）分别为：0.8896、1.011和5.090(参见表A中d列)；起始馈入的烃进料流中含有1，3-丁二烯的量为42841ppm(参见表B中h列)，经过三段催化剂床氢化后的产物流中1，3-丁二烯的含量降低至24ppm(参见表B中i列)。由上可知，对比文件1中设置3个不同的氢馈入点，其中第一馈入点（1/1）的H2/BD 为0.8896，小于化学计量；第二馈入点（1/2）的H2/BD 为1.011，接近于化学计量；第三馈入点（1/3）的H2/BD 为5.090，大于化学计量；且对比文件1公开的上述方法中并未使用一氧化碳。权利要求1与对比文件1公开的上述技术内容相比，区别特征为：①权利要求1中限定两个氢馈入点的氢量不足化学计量，而对比文件1中仅一个氢馈入点的氢量不足化学计量；②权利要求1中限定液相烯烃流和单一催化剂参与反应，而对比文件1未明确烯烃流状态和催化剂种类；③烯烃流含有的1，3-丁二烯的量不同，权利要求1中限定为按所述烯烃流的总重量计200ppm 到2wt.％，对比文件1为42841ppm；④权利要求1中还限定所述H2基本上完全溶解于所述液相中。
根据本申请说明书的记载，本申请的方法通过需要较少氢实现相同或较大水平的去除1，3-丁二烯而减少1-丁烯非选择性氢化成正丁烷的损失。因为需要较少氢来实现去除，不会产生由1-丁烯过渡氢化成正丁烷引起的过量温度，因而使1-丁烯到顺式和反式2-丁烯的异构化损失最小。本申请出人意料地，通过分级添加氢而不是在反应开始处经由单一入口引入相同量的氢来从多组分C4烃流中去除1,3-丁二烯使1,3-丁二烯降低到较低水平，同时保持较多1-丁烯（参见说明书第4页第7段，第8页第5段）。就技术效果而言，本申请说明书记载了实例3和比较例1、2、4，其中实例3与比较例4A采用相同比例的C4烃流作为馈料，实例3采用四个串联反应区分级引入氢气，区1至区4分别设置氢馈入点，第一至第四氢馈入点的H2/BD分别为0.63、0.99、2.43和14.22，即第一馈入点的氢气量低于化学计量，第二馈入点的氢气量稍低于化学计量，第三、第四馈入点的氢气过量。比较例4A在区1入口处将所有过量的氢气流引入到反应区1中，实例3与比较例4A的反应结果显示如下：
1-丁烯 wt%
1-丁烯
损失%
正丁烷 wt%
顺式 反式
2-丁烯 wt%
1,3-丁二烯 ppm
馈料
28.30
4.24
58.84
17533
实例3
21.88
22.69
5.65
65.24
45
比较例4A
16.50
41.69
6.58
69.95
550
比较可知，实例3和比较例4A相比，氢化后1,3-丁二烯和正丁烷的量更少，相应地，即1-丁烯的量更多，1-丁烯的损失比例更少，可见，分级引入氢气且两个馈入点的氢气量不足化学计量的反应效果优于单一入口添加过量氢气。但是，实例3和比较例4A产物流中顺式和反式2-丁烯的含量分别为65.24 wt%和69.95 wt%，即二者产物流中异构化产物的含量处于近似水平，换言之，本申请并未取得更优异的减少异构化产物的技术效果。就对比文件1而言，其公开了所述方法更有利于二烯烃（例如，丁二烯或戊二烯）而非烯烃反应（1-丁烯或1-戊烯），避免了催化剂表面充满的过量氢气通过与烯烃发生不希望的反应而消耗的情况。本申请通过以增加的氢气与二烯烃摩尔比分段加入氢气至馈入点来实现期望的二烯烃反应(参见说明书第3栏第54-65行)。即过量的氢气一次性加入会导致过度氢化致使烯烃损失，而分批加入氢气有利于二烯烃的选择性氢化。对比文件1的实施例1中经由第一、第二、第三馈入点加氢，第一至第三馈入点的H2/BD分别为0.8896、1.011和5.090，即第一馈入点的氢量不足化学计量，第二馈入点的氢量接近化学计量，反应后的1，3-丁二烯的含量由起始的42841ppm降低至24ppm。首先，就氢气的使用量而言，本申请实例3和对比文件1实施例1相比，并未体现出使用了更少的氢气总量，并且，值得注意的是，二者的第二馈入点的氢气量分别为0.99和1.011，均十分接近于化学计量，仅相差0.021，并未构成显著的用量差异。其次，就1，3-丁二烯含量降低而言，对比文件1的实施例1在比本申请实例3的馈料含有更多的1，3-丁二烯的情况下，更有效地选择性氢化除去1，3-丁二烯，可见，本申请相对于对比文件1并未取得更为优异的降低1，3-丁二烯含量的技术效果。再次，对比文件1未公开反应后物料中正丁烷、1-丁烯和2-丁烯的含量比例，进而导致本申请和对比文件1无法直接比较1-丁烯的损失比例方面的反应效果孰优孰劣。但是，对比文件1中还提供了单一入口引入氢气的对比实施例A、B，第一馈入点的氢气量不足化学计量的实施例1与对比实施例A、B相比，实施例1中丁烯氢化速率（KB（Hr-1））为0.0367，低于对比实施例A、B的0.1196和0.285，实施例1中1-丁烯异构化为2-丁烯的速率（KI（Hr-1））为1.934，低于对比实施例A、B的2.411和5.674，即由对比文件1公开的内容可知，分级引入氢气的操作相对单一入口引入氢气降低了1-丁烯的氢化速率和异构化速率，有利于减少1-丁烯的损失。最后，并无证据表明本申请权利要求1的技术方案相对对比文件1取得了任何更为优异的技术效果。
综上分析，权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题是如何提供一种替代的选择性加氢除去C4烃流中1，3-丁二烯的方法。
对于上述区别特征①，对比文件1公开了其包括自至少三个氢气馈入点将氢气与二烯烃摩尔比增加的氢气量引入多级填充床催化反应器。优选地，该比例是不足化学计量的氢气与二烯烃的摩尔比，化学计量以及超过化学计量的氢气，所述化学计量的氢气为沿着进料流的流动方向将所有剩余的二烯烃转化为烯烃所需的量（参见权利要求12-13）。在对比文件1的基础上，本领域技术人员能够想到将某氢馈入点的氢气量调整为稍低于化学计量，进而取得相似的技术效果是可以合理预期的。对于上述区别特征②，对比文件1还公开了其在液体和/或汽-液混合相中进行（参见权利要求8），以及催化剂是氧化铝上的钯（参见权利要求11），即对比文件1给出了液相烯烃流和单一催化剂参与反应的技术启示。对于上述区别特征③，对比文件1公开了烯烃流原料中1，3-丁二烯的含有量为42841ppm，经换算为4.2841wt.%。本领域技术人员在现有技术的基础上通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的试验选择稍低的1，3-丁二烯含有量的烃流原料是显而易见的。对于上述区别特征④，对于本领域技术人员而言，为优化氢化效果，调节控制反应条件使氢气溶解于液相物流中属于本领域的常规技术手段。综上所述，在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求2为权利要求1的从属权利要求，进一步限定了所述烯烃包含1-丁烯。对比文件1已经公开了包含1-丁烯的物料流。因此，在权利要求1不具备创造性的基础上，权利要求2也不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求3和6为权利要求1的从属权利要求，进一步限定了在第2个氢馈入点处1，3-丁二烯的转化率为至少20%或40%。对此，本领域技术人员为控制氢化反应进程，监测产物组成比例并据此调节氢馈入量，有动机对各氢馈入点的反应效果数据进行测定，进而第2个氢馈入点处1，3-丁二烯的转化率是本领域技术人员经本领域常规技术手段易于确认的。并无证据表明所述1，3-丁二烯的转化率的确认使本申请产生了任何预料不到的技术效果。因此，在引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求3和6也不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求4-5为权利要求1的从属权利要求，进一步限定了氢馈入点数量。对此，对比文件1中公开了至少具有三个氢馈入点(参见说明书第3栏第33-40行)，本领域技术人员在对比文件1的教导下，选择至少3个或至少4个氢馈入点是显而易见的，且并无证据表明所述氢馈入点的设定使本申请产生了任何预料不到的技术效果。因此，在引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求4-5也不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求7-8为权利要求1的从属权利要求，进一步限定了所述接触在大于一个的反应器或单一反应器中进行。对此，对比文件1公开了所述反应在多级填充床催化反应器，多级填充床催化反应器可包括至少三个反应区区域或阶段，也可包括三个或更多个彼此串联的填充床催化反应器（参见第5栏第25-38行）。即对比文件1给出了氢化反应在大于一个的反应器或单一反应器中进行的技术启示。因此，在引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求7-8也不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
权利要求9为权利要求1的从属权利要求，进一步限定将获得的流出物传送到氢甲酰化方法中。本领域公知烯烃可以通过加氢甲酰化制备PVC，因而，本领域技术人员有动机将对比文件1中除去丁二烯的丁烯物流作为原料用于加氢甲酰化方法中，以上无需付出创造性劳动。因此，在引用的权利要求不具备创造性的基础上，权利要求9也不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
3、关于复审请求人的意见
对于复审请求人答复复审通知书时的主张，合议组认为：（1）创造性的评述针对的是权利要求请求保护的技术方案。将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，确定二者之间的区别特征，并分析要求保护的发明相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题。就本申请权利要求1而言，对比文件1作为其最近的现有技术，其公开了采用分级引入氢气，并控制各馈入点的氢量，从而实现选择性氢化去除1，3-丁二烯。本申请权利要求1中未涉及“在整个催化剂床中馈入少量(不足化学计量)的氢”以及“每个反应阶段通入不足化学计量的氢”的技术特征。权利要求1和对比文件1在存在如上述区别特征①-④情况下，同样实现了氢化后1，3-丁二烯含量明显降低的技术效果。对于异构化反应的效果，一方面，对比文件1的图5显示1-丁烯异构化成2-丁烯的百分比与以摩尔百分比消耗的氢的比例，其中包括经由第一、第二、第三馈入点加氢后的1、2、3阶段反应过程中异构化产物的百分比变化情况，由图5可知，第1、2阶段，以及第3阶段前部，氢气消耗量在约5%以下时，1-丁烯异构化成2-丁烯均受到抑制，尤其在第1、2阶段中更为明显。同时，对比文件1中提供了单一入口引入氢气的对比实施例A、B，第一馈入点的氢量不足化学计量的实施例1与对比实施例A、B相比，实施例1中1-丁烯异构化为2-丁烯的速率（KI（Hr-1））为1.934，低于对比实施例A、B的2.411和5.674，进一步证明调整氢气馈入量可抑制1-丁烯异构化成2-丁烯。另一方面，本申请中实例3与比较例4的对比并未显示出权利要求1请求保护的技术方案在减少异构化产物方面与其它氢馈入方法相比存在明显差异。也就是说，即使对比文件1提及可通过控制异构化过程以增加异构化为2-丁烯的1-丁烯的量，但其公开的整体内容，尤其是实施例1已经明确了分级引入氢的操作相对单一入口引入氢可降低1-丁烯异构化的速率。与此相对，本申请并无证据表明其在减少异构化损失方面取得了任何预料不到的技术效果。另外，对比本申请实例3，与对比文件1同样地，在高于化学计量的H2的第三步骤之后丁二烯才降至100ppm以下，而并无证据证明本申请与对比文件1以不足化学计量的量馈入后的H2剩余量存在显著差异。即所谓“H2的溶解度”和“H2气泡”的考量，并未使本申请相对对比文件1取得任何预料不到的技术效果。本申请的表5和表6显示，实例3、 4A和4B床入口处H2氢计算wt%均为0.163，但反应结果体现分级引入氢气且两个馈入点的氢气量不足化学计量的反应效果优于单一入口添加过量氢气，与此相对，对比文件1公开了采用分级引入氢气，并控制各馈入点的氢量，从而实现选择性氢化去除1，3-丁二烯的技术内容，与本申请表5和表6比较后所得结论并无相悖之处。（2）本申请权利要求1中仅限定“以使得在至少2个不同氢馈入点将所述氢馈入所述方法中，并且相对于所述丁二烯的量，馈入两个馈入点的氢量是不足化学计量的量”，以上未涉及各步骤具体的氢用量，进而无法体现权利要求1请求保护的技术方案所消耗的氢气总量小于对比文件1。（3）根据本申请说明书的记载，实例3和比较例4A馈料中顺式 反式2-丁烯的含量均为58.84 wt%，反应后产物流中顺式和反式2-丁烯的含量分别为65.24 wt%和69.95 wt%，二者产物流中异构化产物之间仅存在4.71%的含量差异，其异构化产物相对增加量分别为10.8%和18.9%。但是，所述比较例4A在区1入口处将所有过量的氢气流引入到反应区1中，即一次性加入氢气，与对比文件1分批加入氢气的技术方案存在本质区别，实施例3与比较例4A的对比并不能证明本申请相对作为最接近现有技术的对比文件1取得更为优异的技术效果。如上文所述，对比文件1的图5显示通过调整氢气的通入量和消耗量可实现对1-丁烯异构化成2-丁烯的抑制。对比文件1中还提供了单一入口引入氢气的对比实施例A、B，第一馈入点的氢量不足化学计量的实施例1与对比实施例A、B相比，也进一步证明调整氢气馈入量可抑制1-丁烯异构化成2-丁烯。即根据对比文件1公开的整体内容，已经明确了分级引入氢的操作相对单一入口引入氢可降低1-丁烯异构化的速率，本领域技术人员能够合理预期通过分级引入氢并调节氢量能够降低异构化产物。
综上，对于复审请求人关于本申请权利要求1-9具备创造性的意见陈述，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月17日对201480033659.5号发明专利申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京市知识产权法院起诉。
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