发明创造名称：液体运输工具燃料的深度氧化脱硫的催化方法
外观设计名称：
决定号：201123
决定日：2019-12-30
委内编号：1F255855
优先权日：2006-03-03
申请（专利）号：201410519678.0
申请日：2007-03-05
复审请求人：沙特阿拉伯石油公司 牛津大学校董会
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：张华
合议组组长：王涛
参审员：韩翻珍
国际分类号：C10G53/14，B01J31/34、31/36、31/32
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：评价一项权利要求是否具备创造性时，首先将其与最接近的现有技术比较以确定区别技术特征和实际解决的技术问题，然后考察现有技术整体上是否给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决所述技术问题的启示，如果现有技术中存在这种启示，则该项权利要求对于本领域技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201410519678.0、发明名称为“液体运输工具燃料的深度氧化脱硫的催化方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请为申请号200780016040.3的发明专利申请的分案申请，申请人为沙特阿拉伯石油公司、共同申请人为牛津大学校董会（下称复审请求人），申请日为2007年3月5日，优先权日为2006年3月3日，公开日为2015年5月6日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年3月28日以权利要求1-18不具备专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为2017年5月26日提交的权利要求第1-18项，分案申请递交日2014年9月30日提交的说明书摘要、说明书第1-99段、摘要附图、说明书附图图1-图2，2014年11月7日提交的说明书附图图 3a-图 3d、图 4a-图4d。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 降低具有含硫化合物的运输工具燃料液态烃进料流中含硫化合物的量的方法，包括：
a.将液态烃进料流与催化反应混合物混合足以将含硫化合物氧化成亚砜和砜的时间，该催化反应混合物是通过在存在或不存在其他有机溶剂的情况下混合下述组分而形成的：
(1)氧化剂相，其是0.5重量％至80重量％的可溶于水或可溶于极性有机酸的过氧化物、
(2)至少一种羧酸、和
(3)催化剂，其是选自(NH4)2WO4、(NH4)6W12O40·H2O、Na2WO4、Li2WO4、K2WO4、MgWO4、(NH4)2MoO4、(NH4)6Mo7O24·4H2O、MnO和NaVO3的过渡金属盐，
以形成液态烃部分和含水混合物的双相混合物，其中该含水混合物为过氧化物、羧酸和催化剂的含水混合物，其中羧酸具有1至20个碳原子，其中所述过氧化物和所述催化剂形成稳定的过氧化物中间体，该中间体将所述含硫化合物氧化为砜和亚砜；
b.在混合物中的含硫化合物的量已经被氧化至预定水平时，停止混合；
c.使该混合物分成上方烃层和下方含水层，该下方含水层含有溶解在该双相混合物的含水混合物部分中的该新形成的亚砜和砜；
d.回收烃层；和
e.处理烃层以除去从步骤(c)的分离中带来的任何氧化的含硫化合物。
2. 权利要求1的方法，其中催化剂为细碎分散的浆料形式。
3. 权利要求1的方法，其中步骤(a)中的混合包括形成均化组合物。
4. 权利要求1的方法，其中氧化反应持续到处理过的进料流中非氧化的含硫化合物的最终量降至10ppm或更低。
5. 权利要求1的方法，其中反应在10℃至200℃的温度进行。
6. 权利要求5的方法，其中温度为50℃至90℃。
7. 权利要求6的方法，其中反应在大气压下通过混合进行大约30分钟。
8. 权利要求1的方法，其中氧化剂选自H2O2和有机过氧化物，该有机过氧化物选自烷基或芳基氢过氧化物和二烷基和二芳基过氧化物，其中各二烷基和二芳基过氧化物的烷基和芳基相同或不同。
9. 权利要求8的方法，其中过氧化物是30％含水氢过氧化物。
10. 权利要求1的方法，其中羧酸选自甲酸、乙酸和丙酸。
11. 权利要求1的方法，其中在步骤(a)中向反应混合物中加入选自甲醇、乙醇、乙腈、二氧芑、甲基叔丁基醚及其混合物的有机极性溶剂。
12. 权利要求1的方法，其中烃进料流中的含硫化合物是噻吩化合物，并使用选自甲醇、乙醇、乙腈、二氧芑、甲基叔丁基醚及其混合物的极性有机溶剂从该下方含水层中萃取氧化的噻吩化合物。
13. 权利要求1的方法，其中通过蒸馏、溶剂萃取或选择性吸附从处理过的烃流中除去氧化的含硫化合物。
14. 权利要求1的方法，其进一步包括：
f.从下方含水层中回收催化剂；和
g.在制备步骤(a)的混合物时再使用该回收的催化剂。
15. 权利要求14的方法，其进一步包括在其再使用之前洗涤回收的催化剂。
16. 权利要求1的方法，其中进料流首先通过加氢脱硫法处理。
17. 权利要求1的方法，其中该液态烃运输工具燃料包括一种或多种含硫化合物噻吩、n-烷基苯并噻吩、n-烷基二苯并噻吩，其中n-烷基可以是甲基、乙基或两者。
18. 催化剂混合物用于使含噻吩化合物的运输工具燃料烃进料流氧化脱硫的用途，所述催化剂混合物是通过在存在或不存在其他有机溶剂的情况下混合下述组分而形成的：
(a)氧化剂相，其是0.5重量％至80重量％的可溶于水或可溶于极性有机酸的过氧化物；
(b)在含水介质中的羧酸，其中羧酸具有1至20个碳原子；和
(c)选自(NH4)2WO4、(NH4)6W12O40·H2O、Na2WO4、Li2WO4、K2WO4、MgWO4、(NH4)2MoO4、(NH4)6Mo7O24·4H2O、MnO和NaVO3的过渡金属盐。”
驳回决定认为：权利要求1中“选自Na2WO4的过渡金属盐催化剂”的技术方案与对比文件1（JP2004-196927A，公开日为2004年7月15日）相比，区别技术特征在于：权利要求1限定了通过在存在或不存在其他有机溶剂的情况下混合形成催化反应混合物，羧酸具有1至20个碳原子，组合物分层处理方式、回收烃层并且处理烃层；对比文件1还包括相转移剂。然而，在对比文件1公开内容的基础上，本领域技术人员能够选择合适碳原子数的羧酸，其技术效果也是可预见的。且对比文件1已给出了使用极性溶剂萃取除去有机硫氧化物的启示，本领域技术人员能够选择使用萃取工艺除去有机硫氧化物。在反应前先将催化剂各组分进行混合以形成催化反应混合物以及根据各组分溶解性能和分散需求选择是否使用其他有机溶剂，在萃取之后通过使混合物分层然后获取所需的产物，都是本领域常用的技术手段。由于烃的密度小于水，并且使用的过渡金属催化剂易溶于水，本领域技术人员能够将氧化处理后的组合物分成上方烃层和含催化剂的下方含水层。考虑到要最终获得低硫化合物的液态烃，本领域技术人员能够合理选择回收烃层并处理分离过程中带来的硫化合物。本领域技术人员综合考虑生产成本和反应速率等实际需求易于选择省略相转移催化剂，取消后其作用也相应消失。权利要求1中“选自(NH4)2WO4、(NH4)6W12O40·H2O、Li2WO4、K2WO4、MgWO4、(NH4)2MoO4、(NH4)6Mo7O24·4H2O、MnO和NaVO3的过渡金属盐”的技术方案与对比文件1相比，区别技术特征还包括：权利要求1限定了选自(NH4)2WO4、(NH4)6W12O40·H2O、Li2WO4、K2WO4、MgWO4、(NH4)2MoO4、(NH4)6Mo7O24·4H2O、MnO和NaVO3的过渡金属盐催化剂。然而，本领域技术人员在对比文件1公开内容的基础上容易根据催化需求和反应需求等实际情况合理选择使用上述过渡金属盐催化剂，其技术效果也是可预见的。因此，权利要求1相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。相应地，独立权利要求18也不具备创造性。从属权利要求2-17的附加技术特征或已被对比文件1公开，或是本领域技术人员借助常规技术手段容易得到的，或属于本领域常规选择，因此权利要求2-17也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年7月12日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。
复审请求人认为：（1）本申请中羧酸用于促进形成极性相体系，而非像对比文件1中与过渡金属化合物形成配合物。（2）将对比文件1的实施例1和本申请实施例2相比，本申请没有使用相转移剂，但至少保持了脱硫效果，甚至改善了脱硫效果，本申请作为要素省略的发明已经取得了预料不到的效果；本申请没有使用相转移剂，与对比文件1的机理和发明构思不同。（3）本申请在静置后形成两个不混溶层即产生了双相体系，能降低分离难度并保持氧化效果，而对比文件1没有形成与本申请一样的双相体系。因此，本申请具备创造性。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年7月20日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年8月30日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-18相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性，并对复审请求人的意见陈述进行了针对性回复。
对此，复审请求人于2019年10月14日提交了意见陈述书，未修改申请文件。
复审请求人认为：（1）由本申请第[0029]段和实施例2可知，羧酸在本申请中的作用是提供极性相体系。（2）对比文件1和本申请所形成的砜化合物出现在不同的层中。基于对比文件1第[0011]段的公开内容“从燃料油中分离并除去得到的硫化合物，优选有机硫氧化物”和实施例1的记载“反应后，将混合物冷却至室温，在-20℃冷却30分钟，并抽滤。然后，用纯净水提取”，能够看出对比文件1的氧化反应在油相中进行，氧化产物待在油相中，在后处理中需要使用纯水；而由本申请实施例2可知，在反应期间本申请的氧化产物存在于极性浆料相中，且因此后续的分离更容易。（3）对比文件1实施例6和本申请实施例2不存在反应时间的差异，且从所使用酸的类型和数量来看，两者是可比较的。虽然本申请实施例2的催化剂用量高于对比文件1，但催化剂的用量差别不可能对脱硫效果产生本质影响，即使考虑该用量差异，考虑到本申请没有使用相转移催化剂，两者的脱硫效果差异足以证明本申请实施例2具有比对比文件1实施例6更好的至少是相当的脱硫效果，因此两者的数据比较足以证明本申请相对于对比文件1是省略要素的发明，该省略产生了预料不到的技术效果。因此，本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
审查文本
复审请求人在复审程序中未修改申请文件，因此，本复审请求审查决定所针对的文本与驳回决定所依据的文本相同，即2017年5月26日提交的权利要求第1-18项，分案申请递交日2014年9月30日提交的说明书摘要、说明书第1-99段、摘要附图、说明书附图图1-图2，2014年11月7日提交的说明书附图图 3a-图 3d、图 4a-图4d。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
评价一项权利要求是否具备创造性时，首先将其与最接近的现有技术比较以确定区别技术特征和实际解决的技术问题，然后考察现有技术整体上是否给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决所述技术问题的启示，如果现有技术中存在这种启示，则该项权利要求对于本领域技术人员来说是显而易见的，不具备创造性。
（1）关于权利要求1
权利要求1请求保护一种降低具有含硫化合物的液态烃进料流中含硫化合物的量的方法。对比文件1公开了一种燃料油氧化脱硫的方法，并具体公开了(参见说明书[0011]-[0012]段、[0017]-[0018]、[0020]-[0021]段、[0024]-[0025]段、[0041]段)：将由碳氢化合物组成的液态燃料油在包含1)过渡金属催化剂、2)相转移催化剂、3）布伦斯惕酸的共催化剂的存在下与氧化剂反应，将燃料油中的含硫化合物氧化为砜，反应结束后，利用极性溶剂萃取、吸附或蒸馏从烃中分离出氧化的硫化合物，得到降低了硫含量的燃料油；燃料油可为汽油；氧化剂优选1-80重量%浓度的过氧化氢或叔丁基过氧化物；过渡金属催化剂包括钨、钒、钼、钛等的氧化物、卤化物、盐，可为钨酸钠、钼酸钠；布伦斯惕酸为羧酸。由上述公开的内容可知，汽油属于运输工具燃料；催化氧化过程中，过氧化氢或叔丁基过氧化物与过渡金属催化剂形成稳定的过氧化物中间体，该中间体将含硫化合物氧化为砜和亚砜；过氧化氢易溶于水，叔丁基过氧化物易溶于多数有机溶剂；在燃料油催化氧化脱硫过程中，其必然将碳氢燃料油即烃进料流与催化反应混合物混合足够时间，将含硫化合物的量氧化至预定水平停止混合；同时根据过氧化氢、叔丁基过氧化物、羧酸的水溶性可确定，含水混合物为过氧化物、羧酸和催化剂的含水混合物。基于此，权利要求1请求保护的方法与对比文件1公开的氧化脱硫方法相比，区别在于：权利要求1（1）限定了羧酸具有1至20个碳原子；（2）不含相转移剂；（3）催化反应混合物是液态燃料油部分和含水混合物的双相混合物，并限定了组合物分层处理方式、回收烃层并且处理烃层。
对于区别技术特征（1），在对比文件1已经公开了布伦斯惕酸为羧酸的基础上，本领域技术人员综合考虑氧化物的氧化性能以及羧酸的溶解性能，借助常规技术手段能够确定优选的羧酸碳原子数，且由说明书公开的内容可知上述碳原子数的选择并未取得预料不到的技术效果。
对于区别技术特征（2），本领域技术人员知晓，相转移催化是指能使分别处于互不相溶的两种溶剂中的反应物发生反应或加速其反应速率的过程，能起这种作用的物质即为相转移催化剂。可见，相转移催化剂仅改变反应物在不同相之间的转移速度，考虑到其对反应物转移速度的需求以及使用相转移催化剂的经济成本，本领域技术人员能够合理选择不使用相转移催化剂以降低生产成本，同时能够合理预期相应的技术效果。
对于区别技术特征（3），本领域技术人员知晓，相转移催化反应一般属于两相反应，反应过程主要包括反应物从一相向另外一相的转移以及被转移物质与待转移物质发生化学反应。由上述内容可知，存在相转移催化剂的体系并非同一相，对比文件1中的催化反应混合物实质上也包括液态燃料油部分和含水混合物的双相混合物。对比文件1还公开了（参见说明书第[0025]段）：生产的有机硫氧化物通过不同的分离方式去除，比如萃取、吸附或者蒸馏。在萃取时，水、乙腈、甲醇、二甲硫醚等可用作萃取剂。即对比文件1已经给出了使用极性溶剂萃取除去有机硫氧化物的启示，本领域技术人员能够选择使用萃取工艺除去有机硫氧化物。本领域技术人员知晓，萃取是利用化合物在两种互不相溶的溶剂中的溶解度或分配系数的不同，使化合物从一种溶剂中转移至另一种溶剂。在萃取之后通过使混合物分层然后获取所需的产物是本领域常用的技术手段。由于烃的密度小于水，并且使用的过渡金属催化剂易溶于水，本领域技术人员能够将氧化处理后的组合物分成上方烃层和含催化剂的下方含水层，且下方含水层含有溶解在该双相混合物的含水混合物部分中的新形成的亚砜和砜。考虑到要最终获得低硫化合物的液态烃，本领域技术人员能够合理选择回收烃层并处理分离过程中带来的硫化合物。
此外，在反应前将催化剂各组分进行混合以形成催化反应混合物时，本领域技术人员可根据各组分溶解性能和分散需求选择是否使用其他有机溶剂。(NH4)2WO4、(NH4)6W12O40﹒H2O、Li2WO4、K2WO4、MgWO4是本领域常用的钨酸盐催化剂，(NH4)2MoO4、(NH4)6Mo7O24﹒4H2O是本领域常用的钼酸盐催化剂，NaVO3是本领域常用的钒酸盐催化剂，MnO也是本领域常用的锰氧化物催化剂。本领域技术人员在对比文件1公开内容的基础上可根据实际的催化需求和在反应体系中的溶解性能，合理选择使用上述过渡金属盐催化剂，其技术效果是可预期的。
综上所述，权利要求1相对于对比文件1和本领域常用技术手段的结合是显而易见的，不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）关于从属权利要求2-17
权利要求2和3分别对催化剂的形式和步骤（a）的混合方式做了进一步的限定，而为了提高催化剂与反应物之间的接触面积以改善催化效果，将催化剂形成细碎分散的浆料形式以及将反应混合物均化均是本领域常用的技术手段。
权利要求4对氧化反应持续的程度做了进一步的限定，对比文件1已公开了(参见实施例1)：处理过的进料流中含硫化合物的最终量为5ppm。在此基础上，本领域技术人员可根据对产品品质的需求确定合适的氧化反应持续时间至含硫化合物降至所需浓度。
权利要求5-6和8-9分别对反应温度和氧化剂种类做了进一步的限定，对比文件1已公开了(参见说明书[0017]、[0022]段)：反应的温度为-100℃-120℃，优选-50℃-90℃；氧化剂优选过氧化氢或叔丁基过氧化物，过氧化氢的浓度为30%-60%。即权利要求5-6、8-9的附加技术特征已被对比文件1公开。此外，芳基氢过氧化物、二烷基和二芳基过氧化物均是本领域常见的有机过氧化物氧化剂。
权利要求7对反应的时间和压力做了进一步的限定，而本领域技术人员考虑到催化氧化脱硫的效率，能够合理选择反应压力和混合时间。
权利要求10对羧酸种类做了进一步的限定，而甲酸、乙酸或丙酸是本领域常用的羧酸，本领域技术人员根据羧酸的溶解性能容易选择使用甲酸、乙酸或丙酸，其技术效果是可预期的。
权利要求11-13分别对有机极性溶剂和含硫化合物种类以及氧化的含硫化合物去除方式做了进一步的限定，对比文件1已公开了(参见说明书[0013]-[0014]段、[0024]-[0025]段)：将二苯并噻吩氧化成为二苯并噻吩砜；生产的有机硫氧化物通过不同的分离方式去除，比如萃取、吸附或蒸馏；在萃取时，水、乙腈、甲醇、二甲硫醚等可作为萃取剂。因此，本领域技术人员能够合理选择有机极性溶剂的加入时机，同时考虑到处理过的烃中可能会含有氧化的含硫化合物，本领域技术人员能够选择合适的处理方式，如从下方含水层中萃取氧化的噻吩化合物。此外，乙醇、二氧芑和甲基叔丁基醚均为本领域常用于萃取噻吩化合物的极性溶剂。
权利要求14和15对反应后的催化剂做了进一步的限定，为了提高催化剂的利用效率，将其回收并重新使用是本领域的常规技术手段，使用之前洗涤回收的催化剂以除去催化剂表面吸附的杂质也是本领域技术人员提高其催化活性常用的技术手段。
权利要求16对进料流的处理做了进一步的限定，而对比文件1已公开了(参见说明书[0041]段)：在该氧化脱硫方法之前先用加氢脱硫法处理。即该权利要求的附加技术特征已被对比文件1公开。
权利要求17对液态烃燃料做了进一步的限定，而对比文件1已公开了（参见说明书第[0011]-[0012]段、[0021]段、[0024]-[0025]段）：该燃料油是含有含硫化合物的液态烃，其中含硫化合物选自噻吩、苯并噻吩或苯并噻吩的烷基衍生物；燃料油可为汽油。而n-烷基苯并噻吩和n-烷基二苯并噻吩（n-烷基可以是甲基、乙基或两者）均为常用的苯并噻吩的烷基衍生物，是脱硫工艺中可通过催化氧化脱除的含硫化合物。在此基础上，本领域技术人员为了获得符合标准的燃料产品，容易想到对含有n-烷基苯并噻吩、n-烷基二苯并噻吩的液态烃运输工具燃料进行处理以降低含硫化合物的量。
由此可见，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-17也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
（3）关于权利要求18
权利要求18请求保护催化剂混合物用于使含噻吩化合物的运输工具燃料烃进料流氧化脱硫的用途。如前所述，对比文件1公开了一种燃料油氧化脱硫的方法及其使用的催化剂混合物 (参见说明书[0011]-[0012]段、[0017]-[0018]、[0020]-[0021]段、[0024]-[0025]段、[0041]段)，还公开了燃料油是含有含硫化合物的液态烃，其中含硫化合物选自噻吩、苯并噻吩或苯并噻吩的烷基衍生物(参见说明书第[0013]-[0014]段)。基于此，权利要求18请求保护的方法与对比文件1公开的氧化脱硫方法相比，区别在于：权利要求18（1）限定了羧酸在含水介质中，且具有1至20个碳原子；（2）不含相转移剂。
对于区别技术特征（1），本领域技术人员已知，碳原子数较小的羧酸易溶于水，本领域技术人员综合考虑氧化物的氧化性能以及羧酸的溶解性能，借助常规技术手段能够确定羧酸的合适碳原子数，具体参见对权利要求1中区别技术特征（1）的评述。
对于区别技术特征（2），参见对权利要求1中区别技术特征（2）的评述。
此外，在反应前将催化剂各组分进行混合以形成催化反应混合物时，本领域技术人员可根据各组分溶解性能和分散需求选择是否使用其他有机溶剂。(NH4)2WO4、(NH4)6W12O40﹒H2O、Li2WO4、K2WO4、MgWO4是本领域常用的钨酸盐催化剂，(NH4)2MoO4、(NH4)6Mo7O24﹒4H2O是本领域常用的钼酸盐催化剂，NaVO3是本领域常用的钒酸盐催化剂，MnO也是本领域常用的锰氧化物催化剂。本领域技术人员在对比文件1公开内容的基础上可根据实际的催化需求和在反应体系中的溶解性能，合理选择使用上述过渡金属盐催化剂，其技术效果是可预期的。
综上所述，权利要求18不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见
合议组经审查后，认为：
（1）对于意见陈述（1），本申请第[0029]段仅记载了“将含硫的液体运输工具燃料原料与固体催化剂制剂亲密混合，该固体催化剂制剂是与H2O2/H2O或其它含水过氧化物混合的极性浆料形式并且容易分散在运输工具燃料中”，可见，本申请第[0029]段并未提及在形成极性浆料的过程中加入酸，而是固体催化剂与H2O2/H2O或其它含水过氧化物混合即可形成极性浆料；本申请实施例2仅记载了“将50毫升DBT/n-C8的溶液添加到0.2克98%二水合钨酸钠（STDH）、0.5毫升30%过氧化氢（H2O2）和5毫升冰醋酸（CH3CO2H）中”，并未明确记载使用羧酸的作用是提供极性相体系。进一步的，即使在本申请中羧酸能够用于促进形成极性相体系，虽然对比文件1没有记载羧酸的上述作用，但考虑到相同的物质具有同样的性能，且对比文件1同样是将羧酸加入包括过渡金属氧化物催化剂、过氧化物和燃料油的混合物中，因此预期该羧酸在对比文件1中也能起到促进形成极性相体系的作用。
（2）对于意见陈述（2），首先，对比文件1第[0011]段的公开内容“从燃料油中分离并除去得到的硫化合物，优选有机硫氧化物”，仅是对从燃料油中深度氧化脱硫方法的概述，并不表明氧化反应在油相中进行，氧化产物待在油相中；正如本申请第[0039]段记载的“本发明的新型方法和催化剂提供了用于从液体馏出燃料中深度除去含硫化合物的高效和成本有效的方法”也不表明氧化反应在油相中进行，氧化产物待在油相中。
其次，对比文件1第[0025]段公开了生产的有机硫氧化物通过不同的分离方式去除，比如萃取、吸附或者蒸馏……由于上述有机硫氧化物主要分布在极性溶剂中，因此可以通过分离除去大部分有机硫氧化物，分离后的燃料油可通过萃取和吸附步骤进一步被纯化。由上述内容可知，对比文件1中反应生成的有机硫氧化物主要分布在极性液体中，而油相并非极性液体，因此对比文件1的氧化产物并未待在油相中。
第三，由对比文件1第[0028]段实施例1的记载“反应后，将混合物冷却至室温，在-20℃冷却30分钟，并抽滤。然后，用纯净水提取”可知，该实施例是通过降温使生成的有机硫氧化物冷却成固体，进而借助抽滤即减压过滤实现固液分离，去除大部分有机硫氧化物，然后使用纯净水进一步萃取得到除硫后的燃料油。因此，从上述内容也并不能看出对比文件1的氧化反应在油相中进行，氧化产物待在油相中。
此外，存在相转移催化剂的体系并非同一相，相转移催化剂的使用仅仅是用于提高反应物转移效率，并不能使不同的相变成同一相，对比文件1中的催化反应混合物实质上也包括液态燃料油部分和含水混合物的双相混合物。对比文件1已经公开了在燃料油中加入过渡金属氧化物催化剂、羧酸、过氧化氢氧化剂进行反应。其中烃的密度小于水，并且使用的过渡金属催化剂易溶于水，燃料油烃和水不混溶。尽管该体系中存在相转移催化剂，但其并不能将烃进料流和水互溶成为同一相，则反应体系在静置后自然也能够分成上方烃层和含催化剂的下方水层。
（3）对于意见陈述（3），首先，两者对于降低的硫含量的算法不同，得到的结果不能形成有效的对比。具体而言，对比文件1实施例6中降低的硫含量30倍是由初始硫含量510ppm/反应后硫含量16ppm计算得到，而本申请实施例2 中降低的硫含量70倍是由气相色谱法所得到的面积853/12计算得到。
其次，两者的燃料油处理量不同，对比文件1实施例6燃料油处理量是100毫升，降低的硫含量30倍，而本申请实施例2 中燃料油处理量是50毫升，降低的硫含量70倍。在此基础上，假设对比文件1实施例6燃料油处理量也为50毫升，那么降低的硫含量估计为60倍，而本领域人员知晓，催化剂能够改变化学反应的反应速度，即在相同时间内能加速反应的进程，考虑到此时所使用的过渡金属催化剂的用量差异较大（对比文件1实施例6 为10毫克，本申请实施例2 为200毫克，两者之比为1:20）,也就是说本申请实施例2在使用20倍催化剂的情况下降低的硫含量才与对比文件1实施例6相当，因此并不能由两者的数据比较得出省略相转移剂后，本申请保持或甚至改善了脱硫效果，以及该要素省略取得了预料不到的技术效果。
此外，两者加热方式不同。对比文件1实施例6是加热至90℃保持2小时，而本申请实施例2是从30℃开始，以20℃的升温增量升至90℃，并使温度在每20℃间隔下保持30分钟。因此，两者不能形成有效的比对，并不足以表明省略相转移剂后，本申请保持或甚至改善了脱硫效果。
综上，合议组认为复审请求人的主张不能成立。
在上述事实和理由的基础上，本案合议组依法作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年3月28日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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