发明创造名称：一种用于锂离子电池负极的硅-锡复合材料及其制备方法
外观设计名称：
决定号：200005
决定日：2019-12-28
委内编号：1F300575
优先权日：
申请（专利）号：201510850077.2
申请日：2015-11-30
复审请求人：中国科学院金属研究所
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：杨万里
合议组组长：刘颖洁
参审员：孙重清
国际分类号：H01M4/36；H01M4/38；H01M4/134；H01M4/1395；H01M10/0525
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果发明专利申请的一项权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比，存在区别技术特征，现有技术中没有给出将区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决该权利要求实际解决的技术问题的技术启示，且其为该技术方案带来了有益的技术效果，则该权利要求的技术方案具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为2015108500772，名称为“一种用于锂离子电池负极的硅-锡复合材料及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请），申请人为中国科学院金属研究所。本申请的申请日为2015年11月30日，公开日为2016年03月02日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2019年05月27日发出驳回决定，驳回了本申请，其中引用了以下2篇对比文件：
对比文件1：CN104282897A，公开日为2015年01月14日；
对比文件2：CN103280555A，公开日为2013年09月04日。
其中，对比文件1为最接近的现有技术。
驳回理由是：权利要求1-7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
具体理由如下：
对比文件1公开了权利要求1的大部分技术特征，权利要求1与对比文件1的区别技术特征为：1）一种用于锂离子电池负极的硅-锡复合材料，该负极复合材料结构中不含有石墨颗粒，由硅、锡两种元素组成，除硅外余量为锡；2）该负极复合材料呈锡纤维缠绕硅颗粒复合结构，金属锡为纤维状，并形成开放式的三维立体缠绕结构，硅颗粒部分附着在纤维状的锡上，部分被纤维状的锡所缠绕包裹。基于该区别技术特征，本申请实际要解决的技术问题是提供一种用于锂离子电池负极的硅-锡二元复合材料。但上述区别技术特征1）被对比文件2公开，区别技术特征2）属于本领域中的公知常识；因此，在对比文件1的基础上结合对比文件2及公知常识得到该权利要求的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
独立权利要求3的其余技术特征被对比文件1、2公开，在其引用的权利要求1不具有创造性的情况下，权利要求3不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
从属权利要求2和4-7的附加技术特征或者被对比文件1公开；或者属于本领域中的公知常识；因此，从属权利要求2和4-7不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
驳回决定所针对的文本是：申请日2015年11月30日提交的说明书摘要、说明书第1-58段、说明书附图图1-9；2018年03月05日提交的权利要求第1-7项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种用于锂离子电池负极的硅-锡复合材料，其特征在于：该负极复合材料呈锡纤维缠绕硅颗粒复合结构，由硅、锡两种元素组成，其中硅含量为20-70at.％，余量为锡；该复合材料中，金属锡为纤维状，并形成开放式的三维立体缠绕结构，所述复合材料中，硅颗粒部分附着在纤维状的锡上，部分被纤维状的锡所缠绕包裹。
2. 按照权利要求1所述的硅-锡复合材料，其特征在于：硅颗粒的粒径大小为10-20μm。
3. 一种权利要求1所述硅-锡复合材料的制备方法，其特征在于：该方法是将硅粉和锡粉按所需比例混合，然后通过高能球磨法制备所述复合材料。
4. 按照权利要求3所述硅-锡复合材料的制备方法，其特征在于：所述高能球磨法中，磨球与混合粉体的质量比为5-20:1。
5. 按照权利要求3所述硅-锡复合材料的制备方法，其特征在于：所述高能球磨在氩气气氛保护下进行。
6. 按照权利要求3所述硅-锡复合材料的制备方法，其特征在于：所述高能球磨的时间是1-30小时。
7. 按照权利要求3所述硅-锡复合材料的制备方法，其特征在于：原材料中硅粉纯度≥99.99％，粒度大小20-30μm；锡粉纯度≥99.5％，粒度大小20-30μm。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年09月10日向国家知识产权局提出了复审请求，并未提交申请文件修改替换页。
复审请求人认为：1）本申请技术的设计理念显著区别于对比文件1和2，获得的技术方案、技术效果也优于对比文件1和2。从技术设计思路、技术方案、材料构成和化学成分等方面，特别是技术设计思路，本申请都与对比文件1和2存在巨大差异；2）Sn和Sb的物理化学性质显著不同，显然，是不能从Si-Sb二元合金的制备方法得知Si-Sn二元制备方法的，更不能得知本申请的制备方法。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年09月17日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：1）对比文件1（说明书第[0013]段）记载了其产品形貌“硅基纳米双连续相结构复合负极材料中的单质态硅与延性金属锡两者互相渗透，并在空间成开放式的立体网状结构”。对比文件1（说明书第[0031]段实施例1）公开了以下特征：将所选取的原材料硅粉、锡粉以及石墨粉按照比例配料（硅:70at.%，锡：10at.%）混合后装入球磨设备配套的球磨罐中。本实施例中高能球磨选用轴承钢球，直径包括10mm、8mm和5mm三种规格，球与混合粉末的质量比为16:1。在氩气保护气氛下进行球磨，球磨转速为250rpm。经过20小时高能球磨后获得 SGM纳米双连续相复合材料。由于对比文件1与本申请实施例1具有相同的高能球磨的操作条件，即球料质量比、球磨转速和时间完全相同，对比文件2给出了用于形成锂离子电池负极硅-锡二元合金体系的技术启示，当对比文件1-2结合后，由于省略了石墨颗粒，其导电剂和润滑剂的功能也相应的消失，仅含有硅粉、锡粉的混合料在采用与对比文件1实施例1相同高能球磨条件后，在高能撞击条件下，金属锡的变形量远大于硅，硅与变形量较大的延性金属锡之间不断的冷焊与撕裂，形成的硅-锡复合材料必然具有锡纤维缠绕硅颗粒复合结构，金属锡为纤维状，并形成开放式的三维立体缠绕结构，硅颗粒部分附着在纤维状的锡上，部分被纤维状的锡所缠绕包裹的材料结构。2）对比文件1、2和本申请的材料所基于的原理尽管存在不同之处，但也具有共性，都是通过活性金属的引入来缓解Si体积膨胀产生的内应力，改善循环性能，提高电池循环寿命，Si与其他活性金属之间是物理结合还是化学结合，都是常见的结合方式，是本领域技术人员在实验过程中通过省略润滑剂或通过其他合成步骤进行调整得以实现的，例如，在对比文件1的基础上，通过省略润滑剂石墨，采用高能球磨进行合成。3）硅的理论比容量达到4200mAh/g，石墨的理论比容量达到372mAh/g，本申请与对比文件1由于材料的组成和元素配比不同，必然导致二者的电化学性能存在一定的差异，复审请求人声称的本申请不含石墨的所述材料的稳定性的提升也是本领域技术人员可以预期的，未带来预料不到的技术效果。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人提交复审请求时未提交申请文件的修改替换页。因此，本复审决定所依据的文本与驳回决定针对的文本相同：申请日2015年11月30日提交的说明书摘要、说明书第1-58段、说明书附图图1-9；2018年03月05日提交的权利要求第1-7项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果发明专利申请的一项权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比，存在区别技术特征，现有技术中没有给出将区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决该权利要求实际解决的技术问题的技术启示，且其为该技术方案带来了有益的技术效果，则该权利要求的技术方案具备创造性。
本决定中所使用的对比文件与驳回决定中使用的相同：即：
对比文件1：CN104282897A，公开日为2015年01月14日；
对比文件2：CN103280555A，公开日为2013年09月04日。
其中，对比文件1为最接近的现有技术。
2.1、独立权利要求1具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1要求保护一种用于锂离子电池负极的硅-锡复合材料，对比文件1公开了一种锂离子电池硅基纳米复合负极材料及其制备方法，并具体公开了（说明书第[0003]段-第[0018]段）以下特征：本发明的技术方案如下：一种锂离子电池硅基纳米复合负极材料，该复合负极材料由单质态硅、单质态锡以及石墨颗粒共同组成；其中：按原子百分含量计，硅含量为50～80%，优选为65～80%，锡的含量为8%～15%，石墨颗粒余量。该复合负极材料中，单质硅和单质锡互相渗透形成双连续相，所述双连续相在空间形成开放式的立体网状结构，所述石墨颗粒均匀分布于复合负极材料中。上述锂离子电池硅基纳米复合负极材料的制备方法，该方法是将硅粉、锡粉和石墨粉按所需比例混合，然后在氩气气氛下进行高能球磨，球磨时间为20小时，然后获得复合负极材料。
权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1相比，其区别技术特征在于：该负极复合材料呈锡纤维缠绕硅颗粒复合结构，由硅、锡两种元素组成，其中硅含量为20-70at.％，余量为锡；该复合材料中，金属锡为纤维状，并形成开放式的三维立体缠绕结构，所述复合材料中，硅颗粒部分附着在纤维状的锡上，部分被纤维状的锡所缠绕包裹。基于该区别技术特征，本申请实际要解决的技术问题是提供一种用于锂离子电池负极的硅-锡二元复合材料。
对比文件2公开了锂离子电池硅基合金负极材料及其制备方法和锂离子电池，并具体公开了（说明书第[0004]段）以下特征：硅基合金的研究主要集中在Si-M二元合金体系，其中M可以是能够参与锂的脱嵌反应的金属，如Sn、Ag，Ca，Mg等，本身具有嵌锂/脱锂活性，但与硅的电位不同，因此它们的复合将使材料的体积膨胀发生在不同电位下，缓解由此产生的内应力，从而提高材料的循环稳定性。
因此，对比文件2公开了由硅、锡两种元素组成负极复合材料，但没有公开其它技术特征。而对比文件2还公开了使用高能球磨法制备Si-Sb二元合金，Sn和Sb的物理化学性质显著不同，显然，不能从Si-Sb二元合金的制备方法得知Si-Sn二元制备方法。而上述区别技术特征也不是本领域中的公知常识。基于该区别技术特征，本申请能够提供一种用于锂离子电池负极的硅-锡二元复合材料，且具有优异的电化学性能，具有有益的技术效果。
同时，对比文件1公开了使用单质态硅、单质态锡以及石墨颗粒共同形成复合负极材料，降低了负极材料中Si含量，降低了整个负极材料在充放电过程的体积膨胀，有利于缓解体积膨胀造成的内应力，具有有益的技术效果，因此，在对比文件1的基础上，本领域技术人员没有去掉石墨颗粒以形成硅锡材料的复合负极材料的动机，现有技术也没有给出相应的技术启示。
因此，权利要求1相对于对比文件1、对比文件2及公知常识具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定创造性。
2.2、权利要求2-7具备专利法第22条第3款规定的创造性。
由于独立权利要求1具备创造性，因而直接或间接引用权利要求1的权利要求2-7相对于对比文件1、对比文件2和本领域中的公知常识具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定创造性。
3、针对前置审查意见
合议组认为：1）权利要求1使用的表示方式是“由……组成”，属于封闭式权利要求。本申请的负极复合材料是：由硅、锡两种元素组成；而对比文件1中的复合负极材料是单质态硅、单质态锡以及石墨颗粒共同形成，因此，对比文件1中的复合材料及各材料的百分比无法对应本申请的材料及百分比。2）虽然Si与其它活性金属之间是物理结合还是化学结合，都是常见的结合方式。但是对比文件2公开了使用高能球磨法制备Si-Sb二元合金，Sn和Sb的物理化学性质显著不同，显然，不能从Si-Sb二元合金的制备方法得知Si-Sn二元制备方法。而对比文件1公开了使用单质态硅、单质态锡以及石墨颗粒共同形成复合负极材料，降低了负极材料中Si含量，降低了整个负极材料在充放电过程的体积膨胀，有利于缓解体积膨胀造成的内应力，具有有益的技术效果，因此，在对比文件1的基础上，本领域技术人员没有去掉石墨颗粒以形成硅锡材料的复合负极材料的技术启示。
因此，权利要求1-7相对于对比文件1及对比文件2和本领域中的公知常识具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定创造性。
至于本申请中是否还存在其它不符合专利法和专利法实施细则规定的缺陷，均留待后续程序继续审查。
基于上述理由，合议组依法做出以下决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2019年05月27日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在申请日2015年11月30日提交的说明书摘要、说明书第1-58段、说明书附图图1-9；2018年03月05日提交的权利要求第1-7项的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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