发明创造名称：一种制备特定边缘的石墨烯图形的方法
外观设计名称：
决定号：198768
决定日：2019-12-27
委内编号：1F274333
优先权日：
申请（专利）号：201210496825.8
申请日：2012-11-29
复审请求人：上海集成电路研发中心有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：智月
合议组组长：杨子芳
参审员：窦明生
国际分类号：H01L21/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果权利要求相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征，而该区别技术特征是本领域的公知常识，本领域技术人员有动机将该区别技术特征应用于最接近的现有技术中，进而获得该权利要求所要求保护的技术方案，则该权利要求所要求保护的技术方案对于本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201210496825.8，名称为“一种制备特定边缘的石墨烯图形的方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为上海集成电路研发中心有限公司。本申请的申请日为2012年11月29日，公开日为2013年04月 03日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年11月05日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1与对比文件1（CN102358614A，公开日为2012年02月22日）的区别技术特征在于：（1）将带有晶向标记图形的石墨烯薄膜转移到目标衬底，（2）对石墨烯薄膜进行图形化包括，沿着与正六边形的边平行的方向图形化得到锯齿边缘的石墨烯图形，沿着与正六边形的角顶部边缘平行的方向图形化得到扶手边缘的石墨烯图形。对比文件3（CN101872120A，公开日为2010年10月27日）公开了对转移到目标衬底的石墨烯进行图形化，即公开了区别特征（1），且沿着特定方形图形化以获得锯齿或扶手边缘属于本领域惯用手段。因此权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。权利要求2、4、5的附加技术特征属于本领域公知常识，权利要求3、6-8的附加技术特征被对比文件1公开，因此权利要求2-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定所依据的文本为：申请日2012年11月29日提交的说明书第1-26段，说明书附图图1-7，说明书摘要，摘要附图；2018年06月25日提交的权利要求第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制备特定边缘的石墨烯图形的方法，其特征在于，包括：
制备大面积石墨烯薄膜；
在所述大面积石墨烯薄膜上形成人工缺陷；
利用含H等离子体对所述石墨烯薄膜进行各向异性刻蚀，并沿着所述人工缺陷处形成正六边形的石墨烯晶向标记图形；
将所述已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；
以正六边形的石墨烯晶向标记图形为基准，对所述已经转移至目标衬底上的石墨烯薄膜进行图形化，图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理，最后得到所需特定的锯齿边缘和/或扶手边缘的石墨烯图形；其中，对石墨烯薄膜进行图形化包括：以石墨烯晶向标记的正六边形的边所在直线方向以及角的顶部边缘所在直线方向为图形化石墨烯薄膜时的图形化边缘方向，沿着与正六边形的边相平行方向进行图形化，得到锯齿边缘的石墨烯图形，沿着与正六边形的角的顶部边缘平行方向进行图形化，得到扶手边缘的石墨烯图形。
2. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述大面积石墨烯薄膜的制备工艺包括CVD淀积、SiC热分解、氧化还原法。
3. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述人工缺陷可以通过集成电路中的光刻和刻蚀工艺形成。
4. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述人工缺陷可以通过在制备大面积石墨烯薄膜工艺过程中形成。
5. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含H等离子体的H可以来自于H2、HCl的前躯体。
6. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，利用含H等离子体对所述石墨烯薄膜进行各向异性刻蚀，所述各向异性刻蚀发生在所述人工缺陷处，各向异性刻蚀完后形成的图形正好为沿着石墨烯晶格的正六边形。
7. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述石墨烯转移至目标衬底时通过显微镜将所述正六边形石墨烯晶向标记和目标衬底对准后再将石墨烯转移至目标衬底。
8. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，对已经转移至目标衬底上的石 墨烯薄膜进行图形化，所述图形化采用光刻和刻蚀工艺，图形化后可以选择地对石墨烯边缘进行工艺处理。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年02月19日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，在权利要求1中加入特征“采用光刻和刻蚀工艺”、“对石墨烯薄膜”，并删除原权利要求8。复审请求人认为：权利要求1与对比文件1相比存在区别技术特征，对比文件3也未公开上述技术特征，在此基础上本领域技术人员不会想到根据石墨烯晶向，通过沿特定方向图形化石墨烯得到特定边缘。
复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种制备特定边缘的石墨烯图形的方法，其特征在于，包括：
制备大面积石墨烯薄膜；
在所述大面积石墨烯薄膜上形成人工缺陷；
利用含H等离子体对所述石墨烯薄膜进行各向异性刻蚀，并沿着所述人工缺陷处形成正六边形的石墨烯晶向标记图形；
将所述已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；
以正六边形的石墨烯晶向标记图形为基准，对所述已经转移至目标衬底上的石墨烯薄膜进行图形化，图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理，最后得到所需特定的锯齿边缘和/或扶手边缘的石墨烯图形；其中，对石墨烯薄膜进行图形化包括：以石墨烯晶向标记的正六边形的边所在直线方向以及角的顶部边缘所在直线方向为图形化石墨烯薄膜时的图形化边缘方向，采用光刻和刻蚀工艺沿着与正六边形的边相平行方向对石墨烯薄膜进行图形化，得到锯齿边缘的石墨烯图形，采用光刻和刻蚀工艺沿着与正六边形的角的顶部边缘平行方向对石墨烯薄膜进行图形化，得到扶手边缘的石墨烯图形。
2. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述大面积石墨烯薄膜的制备工艺包括CVD淀积、SiC热分解、氧化还原法。
3. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述人工缺陷可以通过集成电路中的光刻和刻蚀工艺形成。
4. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述人工缺陷可以通过在制备大面积石墨烯薄膜工艺过程中形成。
5. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含H等离子体的H可以来自于H2、HCl的前躯体。
6. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，利用含H等离子体对所述石墨烯薄膜进行各向异性刻蚀，所述各向异性刻蚀发生在所述人工缺陷处，各向异性刻蚀完后形成的图形正好为沿着石墨烯晶格的正六边形。
7. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述石墨烯转移至目标衬底时通过显微镜将所述正六边形石墨烯晶向标记和目标衬底对准后再将石墨烯转移至目标衬底。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年02月27日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：对比文件1背景技术公开了石墨烯具有两种不同边缘，锯齿和扶手型边缘且二者具有不同特性，即对比文件1给出了选取不同石墨烯边缘的教导；对比文件1没有公开关于石墨烯转移到目标器件衬底的技术内容，但是对比文件3公开了石墨烯图形转移的制备方法，且使用光刻显影等手段对石墨烯进行图形化，通过特定方向的蚀刻获得特定石墨烯边缘属于本领域惯用手段。可见权利要求不具备创造性，因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月25日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1和3中“采用光刻和刻蚀工艺”对石墨烯薄膜进行图形化在原权利要求和说明书中并未记载，也不能从原申请记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，因此不符合专利法第33条的规定。若申请人根据原申请记载的内容将上述特征修改为“采用光刻和氧等离子体刻蚀工艺”，权利要求1-7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于权利要求1中形成锯齿边缘的方案（记为方案A）：方案A与对比文件1的区别技术特征在于：（1）将已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；（2）图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理，和（3）图形化采用了光刻和氧等离子体刻蚀工艺。但是上述区别特征（1）和（2）属于本领域公知常识，对比文件1已经公开了可以通过光刻和氧等离子体刻蚀石墨烯，本领域技术人员容易想到可采用氧等离子体进行刻蚀以获得锯齿边缘。因此该方案A不具备创造性。对于权利要求1中包括扶手边缘的方案（记为方案B）：对比文件1未公开：（1）将已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；（2）图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理，和（3）采用光刻和氧等离子体刻蚀工艺沿着与正六边形的角顶部边缘平行方向对石墨烯薄膜进行图形化得到扶手边缘的石墨烯图形，或者也同时获得锯齿边缘。上述区别技术特征属于本领域公知常识，因此上述方案B不具备创造性。从属权利要求2-7的附加技术特征或者被对比文件1公开或者属于本领域公知常识，因此权利要求2-7不具备创造性。
复审请求人于2019年09月03日提交了意见陈述书，并修改了申请文件，将权利要求1和3中的“刻蚀工艺”修改为“氧等离子体刻蚀工艺”。复审请求人认为：（1）对比文件1中是采用含氢等离子体对石墨烯进行各向异性刻蚀，以形成正六角形空洞，得出锯齿边缘，而本申请是利用氧等离子体刻蚀工艺刻蚀出锯齿边缘和扶手边缘，两种刻蚀剂具有不同刻蚀效果，本领域技术人员无法互换；（2）对比文件1只能得到锯齿边缘，利用氧等离子体刻蚀形成圆形孔洞其边缘不具有特定晶相，而本申请对石墨烯进行了晶相对准的转移，采用特定方向的图形化从而获得锯齿或扶手形边缘，对比文件1的方案不能实现也未给出技术启示。
修改后权利要求如下：
“1. 一种制备特定边缘的石墨烯图形的方法，其特征在于，包括：
制备大面积石墨烯薄膜；
在所述大面积石墨烯薄膜上形成人工缺陷；
利用含H等离子体对所述石墨烯薄膜进行各向异性刻蚀，并沿着所述人工缺陷处形成正六边形的石墨烯晶向标记图形；
将所述已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；
以正六边形的石墨烯晶向标记图形为基准，对所述已经转移至目标衬底上的石墨烯薄膜进行图形化，图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理，最后得到所需特定的锯齿边缘和/或扶手边缘的石墨烯图形；其中，对石墨烯薄膜进行图形化包括：以石墨烯晶向标记的正六边形的边所在直线方向以及角的顶部边缘所在直线方向为图形化石墨烯薄膜时的图形化边缘方向，采用光刻和氧等离子体刻蚀工艺沿着与正六边形的边相平行方向对石墨烯薄膜进行图形化，得到锯齿边缘的石墨烯图形，采用光刻和氧等离子体刻蚀工艺沿着与正六边形的角的顶部边缘平行方向对石墨烯薄膜进行图形化，得到扶手边缘的石墨烯图形。
2. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述大面积石墨烯薄膜的制备工艺包括CVD淀积、SiC热分解、氧化还原法。
3. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述人工缺陷可以通过集成电路中的光刻和氧等离子体刻蚀工艺形成。
4. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述人工缺陷可以通过在制备大面积石墨烯薄膜工艺过程中形成。
5. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含H等离子体的H可以来自于H2、HCl的前躯体。
6. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，利用含H等离子体对所述石墨烯薄膜进行各向异性刻蚀，所述各向异性刻蚀发生在所述人工缺陷处，各向异性刻蚀完后形成的图形正好为沿着石墨烯晶格的正六边形。
7. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述石墨烯转移至目标衬底时通过显微镜将所述正六边形石墨烯晶向标记和目标衬底对准后再将石墨烯转移至目标衬底。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人于2019年09月03日答复复审通知书时提交了修改后的权利要求书替换页，包括权利要求第1-7项。经审查，复审请求人对权利要求书的修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审决定所依据的文本为：复审请求人于申请日2012年11月29日提交的说明书第1-26段，说明书附图图1-7，说明书摘要，摘要附图；2019年09月03日提交的权利要求第1-7项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果权利要求相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征，而该区别技术特征是本领域的公知常识，本领域技术人员有动机将该区别技术特征应用于最接近的现有技术中，进而获得该权利要求所要求保护的技术方案，则该权利要求所要求保护的技术方案对于本领域技术人员而言是显而易见的，不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性。
本复审决定采用了驳回决定和复审通知书中引用的对比文件1，即：
对比文件1：CN102358614A，公开日为2012年02月22日。
权利要求1-7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2-1）权利要求1要求保护一种制备特定边缘的石墨烯图形的方法，包括两种并列的技术方案：技术方案A：得到所需特定的锯齿边缘的石墨烯图形；技术方案B：得到所需特定的扶手边缘或者扶手边缘和锯齿边缘的石墨烯图形。
对比文件1（参见说明书第0003-0022段，第0034-0074段，图1-9）公开了一种石墨烯纳米图案的加工方法，具体公开了：石墨烯边缘结构扶手椅边缘或锯齿边缘具有不同的物理特性，在实施例4（说明书第0063-0074段）中，加工步骤包括：机械剥离法把石墨烯片2（相当于大面积石墨烯薄膜）转移到300nm氧化层的硅片基底上，在石墨烯片上刻蚀小孔（相当于形成人工缺陷）；用氢等离子体刻蚀，将小孔扩展成六角形大孔，根据六角形大孔的边缘的取向来确定石墨烯的晶格取向（相当于形成正六边形的石墨烯晶向标记图形）；在石墨烯片上平行于石墨烯晶向a1的方向确定正方点阵的取向c1（相当于以正六边形石墨烯晶向标记图形为基准），并通过光刻和氧等离子体刻蚀形成构成正方点阵的圆孔，之后用氢等离子体进行刻蚀，将圆孔逐渐扩大，形成图2d所示的多个六角形孔（相当于对沿着与正六边形的边相平行方向对石墨烯薄膜进行图形化，得到锯齿边缘的石墨烯图形，该过程采用了光刻和氧等离子体刻蚀工艺）。
对于技术方案A：方案A与对比文件1相比区别技术特征在于：（1）将已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；（2）图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理；和（3）图形化采用了光刻和氧等离子体刻蚀工艺。基于此可以确定方案A解决的技术问题在于：何时转移石墨烯薄膜至目标衬底，如何获得更佳边缘形状以及采用何种适当工艺进行图形化。
但是，在对比文件1已经公开了可以在形成特定形状和特定边缘石墨烯结构之前能够确定石墨烯晶向的情况下，本领域技术人员容易想到，可以在获知石墨烯晶向之后即将其转移到目标衬底并在目标衬底上进行相应蚀刻从而获得所需形状和边缘的石墨烯薄膜，也可以在形成所需结构的石墨烯结构之后再将其转移到目标衬底，因此上述区别技术特征（1）属于本领域的公知常识；此外，为了获得更好的边缘轮廓本领域技术人员容易想到在图形化之后针对边缘进行工艺处理，因此上述区别技术特征（2）属于本领域公知常识；在对比文件1公开了可以采用光刻和氧等离子体刻蚀石墨烯形成通孔，形成的锯齿形边缘与正六边形的边平行（0049段，图5）的情况下，本领域技术人员容易想到在与正六边形的边平行的方向上采用光刻和氧等离子体刻蚀也可获得锯齿形边缘，因此上述区别技术特征（3）是本领域技术人员在对比文件1的启示下容易想到的。
综上，在对比文件1的基础上结合本领域的公知常识获得技术方案A对于本领域技术人员来说是显而易见的，技术方案A不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于技术方案B：对比文件1未公开方案B的特征：（1）将已经形成正六边形的石墨烯晶向标记的石墨烯薄膜与目标衬底对准并转移至目标衬底；（2）图形化后选择地对石墨烯边缘进行工艺处理；（3）采用光刻和氧等离子体刻蚀工艺沿着与正六边形的角的顶部边缘平行方向对石墨烯薄膜进行图形化得到扶手边缘的石墨烯图形，或者也同时获得锯齿边缘。基于此可以确定方案B解决的技术问题在于：何时转移石墨烯薄膜至目标衬底，如何获得更佳边缘形状，以及采用何种适当方式进行图形化以获得所需边缘图形。
上述区别特征（1）和（2）属于本领域的公知常识（具体参见上文）；此外，在对比文件1已经公开了石墨烯边缘结构包括扶手椅边缘和锯齿形边缘两种、且两种边缘具有不同特性（0003段）的基础上，本领域技术人员在需要获得包括扶手椅边缘或者也包括锯齿边缘的石墨烯的应用中，根据其常识可以获知，可以通过能够蚀刻石墨烯材料的光刻和氧等离子体刻蚀工艺在与正六边形角顶部边缘平行的方向进行图形化可以获得所需的扶手椅边缘的石墨烯图形，或者也可同时包括对比文件1中公开的锯齿边缘，因此上述区别技术特征（3）属于本领域技术人员在对比文件1的启示下容易获知的。因此，在对比文件1的基础上结合本领域的公知常识获得上述技术方案B对于本领域技术人员来说是显而易见的，技术方案B不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2-2）权利要求2-7不符合专利法第22条第3款的规定。
对于权利要求2：CVD淀积、SiC热分解和氧化还原法都是制备大面积石墨烯薄膜的常规方式，权利要求2的附加技术特征属于本领域的公知常识；对于权利要求3：在对比文件1已经公开了可以通过光刻和氧等离子体刻蚀在石墨烯上形成点阵圆孔的情况下，本领域技术人员容易想到采用相同方式形成小孔形式的人工缺陷，即权利要求3的附加技术特征属于本领域的公知常识；对于权利要求4：人工缺陷的形成时机是本领域技术人员可根据其常识进行选择的，因此权利要求4的附加技术特征属于本领域的公知常识；对于权利要求5：H等离子中的H可以来自于H2、HCl的前驱体属于本领域的公知常识；对于权利要求6：对比文件1公开了（参见实施例4）在小孔处采用H等离子体刻蚀后形成了六角形大孔，因此该刻蚀属于各向异性刻蚀，且由于其刻蚀后的六角形大孔的边缘的取向可确定石墨烯晶向，因此刻蚀后的图形是沿着石墨烯晶格的正六边形，即对比文件1公开了权利要求6的附加技术特征；对于权利要求7：本领域技术人员采用显微镜来实现细微结构的准确对准是本领域的常用技术手段，因此权利要求7的附加技术特征属于本领域的公知常识。综上，在对比文件1的基础上分别结合本领域的公知常识获得权利要求2-7的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求2-7不具有突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2-3）对复审请求人相关意见的评述
针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：
a.虽然对比文件1中是采用氢等离子体刻蚀得出锯齿边缘石墨烯，没有公开通过光刻和氧等离子体刻蚀方式在特定方向上进行刻蚀能分别获得锯齿和/或扶手形边缘石墨烯，但是对比文件1也公开了在蚀刻出锯齿边缘石墨烯之前需要确定石墨烯晶相，并根据该晶相进行蚀刻，根据对比文件的说明书第0049段和图5可知，获得锯齿边缘石墨的刻蚀方向与正六边形的边平行；此外，对比文件1也公开了通过光刻和氧等离子体可对石墨烯材料进行刻蚀。而石墨烯的特定边缘主要由其自身结构决定。沿着与其六边形的边平行的方向蚀刻将更容易获得锯齿形边缘（如对比文件1中公开的蚀刻方向），沿着与其六边形顶部边缘平行的方向蚀刻将更容易获得扶手型边缘（由石墨烯自身结构可知），在对比文件1已经公开了光刻和氧等离子体能对石墨烯进行刻蚀，同时，石墨烯的晶相已经得到确认的情况下，本领域技术人员可以预期采用光刻和氧等离子体对石墨烯进行相应方向上的蚀刻可以得到的蚀刻结果。因此本领域技术人员在对比文件1的基础上容易做到采用光刻和氧等离子体刻蚀方式对石墨烯进行特定方向上的蚀刻以获得锯齿或扶手型边缘，这在本领域技术人员的能力范围内。
b.虽然对比文件1主要目的在于获得锯齿型边缘石墨烯，但是在其背景技术中也提到，石墨烯具有两种边缘结构，扶手型和锯齿型，且二者具有不同特性，由此本领域技术人员根据其常识及石墨烯结构特点可知，在需要扶手型边缘的情况下可采用沿其顶角边缘平行方向上的蚀刻即容易获得扶手型边缘石墨烯。
此外，对于本申请中“石墨烯进行了晶相对准的转移”，本领域技术人员可根据实际应用的不同，决定在确定晶向之前还是在确定晶向之后将其转移至目标衬底，因此该区别属于本领域公知常识。
综上，复审请求人意见陈述的理由合议组不予支持。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年11月05日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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