发明创造名称：低聚方法
外观设计名称：
决定号：200986
决定日：2019-12-27
委内编号：1F249407
优先权日：2011-09-23
申请（专利）号：201280045741.0
申请日：2012-08-27
复审请求人：环球油品公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘芳
合议组组长：欧存
参审员：赵凤阁
国际分类号：C07C2/08,C07C4/06,C07C11/02,B01J19/24
外观设计分类号：
法律依据：专利法第33条
决定要点
：如果申请的内容通过增加、改变和\/或删除其中的一部分，致使所属技术领域的技术人员看到的信息与原申请记载的信息不同，而且又不能从原申请记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，那么，这种修改是不允许的。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201280045741.0，名称为“低聚方法”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为环球油品公司。本申请的申请日为2012年08月27日，优先权日为2011年09月23日，公开日为2014年05月21日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年01月05日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-4不具有创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为2014年03月20日进入中国国家阶段时提交的原始申请文件中文译文的说明书第1-8页、说明书附图第1-2页以及2017年07月13日提交的权利要求第1-4项。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种使一种或多种烃低聚的方法，包含：
A)使包含丁烯的进料低聚以产生流出物；
B)将来自低聚反应区的流出物提供给分离区以提供包含一种或多种C4-烃的第一料流和包含一种或多种C5 烃的第二料流；
C)将第二料流分成再循环部分和第二部分，其中再循环部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种C9 烯烃，第二部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种烯烃；
D)将再循环部分再循环至低聚反应区进行低聚；和
E)将第二部分送至流体催化裂化区以生产丙烯。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中所述再循环部分包含至少90重量％的壬烯、癸烯、十一烯、十二烯中的一种或多种，基于再循环部分的重量。
3. 根据权利要求1所述的方法，其中流体催化裂化区包括含有升管的升管反应器，并且所述方法进一步包含向用于生产丙烯的升管供应另一部分。
4. 根据权利要求3所述的方法，其中第二部分包含一种或多种C12和C16烃。”
驳回决定认为，1）权利要求1与对比文件2（CN1643112A，公开日为2005年07月20日）的区别特征在于：权利要求1限定了将第二料流分成再循环部分和第二部分，其中再循环部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种C9 烯烃，第二部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种烯烃，将再循环部分再循环至低聚反应区进行低聚，将第二部分送至流体催化裂化区以生产丙烯，而对比文件2是直接将低聚料流分为三部分。基于上述区别特征，权利要求1请求保护的技术方案实际解决的技术问题是提供使一种或多种烃低聚的替代后处理方法。对于上述区别特征，由于将第二料流分为两部分，与直接将低聚料流分为三部分相比，所达到的效果相同，并未带来预料不到的技术效果，本领域技术人员在对比文件2公开的直接将低聚料流分为三部分的基础上能够想到先将其粗分为两部分，再将另外的一部分细分，至于第二部分各部分量的选择，本领域技术人员经过有限的试验即可确定。另外，对比文件2还公开了低聚反应得到的C9共二聚体馏分进行裂解时得到更好的丙烯产率和更高的丙烯/乙烯比（参见说明书第6页第10段），本领域技术人员在此基础上容易想到将C9烯烃分离，并将包含C9 烯烃循环至低聚反应区，并且本申请并未记载任何实验数据来证明权利要求1的技术方案较于对比文件2取得了预料不到的技术效果。因此，在对比文件2的基础上结合本领域常规技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备创造性。在此基础上，权利要求2-4不具备创造性。
申请人环球油品公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年04月19日向国家知识产权局提出了复审请求，没有修改申请文件。复审请求人认为：在本申请中，分离区120的流出物被分成两个相同的流，其中一个被送到流体催化裂化区，另一个（132）被送至低聚区，132的引入降低了再循环材料的量和FCC区的操作成本，对此，对比文件2未给出启示；对比文件2的目的是生产汽油和丙烯，其仅在低聚物在流体催化裂化单元中裂化之后才将低聚物再循环至低聚区，给出了将汽油范围低聚物再循环回低聚反应器以保持汽油产量的相反教导。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年04月25日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年01月23日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1与对比文件2公开的内容相比，区别特征在于：权利要求1限定了将第二料流中再循环部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种C9 烯烃，第二部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种烯烃，而对比文件2没有限定循环到低聚反应的料流的组分和含量，也没有限定催化裂解的低聚物的含量。合议组认为，虽然本申请说明书声称解决现有技术中处理单元的成本高和利用率低的缺陷，也断言性地描述了催化剂寿命更长，但是说明书中没有提供实验及实验数据证实所述观点。由本申请记载的技术内容，本领域技术人员仅仅可以确认其方法能够获得丙烯。因此，本申请实际解决的技术问题是如何以C4/C5馏分为原料制备丙烯。对于上述区别特征，虽然对比文件2没有公开循环到低聚反应的一种低聚馏分的组分及含量，和用于催化裂解的一部分低聚物的含量，但是由C4和C5烯烃低聚得到的产物中会包含C8、C9和C10的烯烃，对比文件2公开了低聚反应得到的C9共二聚体馏分进行裂解时得到更好的丙烯产率和更高的丙烯/乙烯比（参见对比文件2说明书第6页第10段）。为了获得更多的丙烯，必然会使反应尽可能的得到更多的C9 烯烃。本领域技术人员在此基础上容易想到将C9 烯烃分离，并将包含C9 烯烃循环至低聚反应区。至于第二料流各部分量的选择，本领域技术人员可以根据实际需要通过有限实验确定。因此，为了获得丙烯，本领域技术人员在对比文件2的基础上通过调整分离区的各个料流的各种组分含量，得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备创造性。在此基础上，权利要求2-4不具备创造性。
对于复审请求人的意见，合议组认为，对比文件2公开了分离区可以将料流分离为含有乙烯等没有反应的烯烃的第一料流、循环到低聚反应的一种或者多种烯烃和用于催化裂解的一部分低聚物这三种料流。对比文件2实质上也是首先分离出含有没有反应的乙烯等烯烃的第一料流和剩余料流，然后在剩余料流中分离出一种低聚馏分和/或C4和/或C5馏分用于循环至低聚反应区和用于裂解的低聚物。因此，对比文件2给出教导与本申请的技术方案是一致的。另外，虽然本申请说明书声称解决现有技术中处理单元的成本高和利用率低的缺陷，也断言性地描述了催化剂寿命更长，但是说明书中没有提供实验及实验数据证实所述观点。由本申请记载的技术内容，本领域技术人员仅仅可以确认其方法能够获得丙烯。
复审请求人于2019 年05 月07日提交了意见陈述书，同时提交了修改的权利要求书（共4项，1页）和说明书全文替换页（共8页）。相对于第一次复审通知书针对的文本，复审请求人将权利要求1的第二料流由“分成再循环部分和第二部分”修改为“将第二料流分割成具有相同组成的再循环部分和第二部分”，将说明书第4页最后一段的“第二料流128分成再循环部分的或第一部分132以及另外的或第二部分136”修改为“将第二料流分割成再循环部分的或第一部分132以及另外的或第二部分136”。
复审请求人认为：1）首先，PCT公开文本中，修改为“分割”词对应的表述是英文单词“split”，应理解为将一个目标切割成两个，因此翻译成“分割”更加准确。其次，参看图1，其中料流128被分成料流136和132，这一动作并未使用涉及成分改变的分离设备（如对比文件2中的蒸馏装置）进行，而是简单地将一个料流分成两个。这样的“分割”对操作前后各料流的组成不会产生任何影响，因此料流128、136和132的组成相同。由此，权利要求书和说明书的修改符合专利法第33条的规定。2）从对比文件2的图1中可以看出，料流8和7b在分离区52中被分离，鉴于52是蒸馏区，这意味着料流8和7b在蒸馏中具有不同的行为，因此其组成必定不同。本申请中采取的技术方案与对比文件2的明显不同。本申请中料流136和132是简单分割得到的，其组成是相同的。3）本申请将C5 低聚排出物的第二部分送到裂解区的目的是通过在催化裂化单元中去除惰性链烷烃来避免惰性链烷烃在系统中积累。可见，本申请的技术效果不仅仅限于产生更多的丙烯。对比文件2第19页第22-25行中提到的低聚馏分的循环应涉及不在第一次通过时低聚C4和C5烯烃的循环，而不是将重的低聚物再低聚到更重的非汽油范围低聚物中（对比文件2也从未说明要这样做）。对比文件2中没有说明在催化裂化进料和低聚循环进料之间分割重低聚物流以从系统中去除惰性C4和C5的好处。对比文件2讨论了与未转化链烷烃化合物相关的问题，但是，上述问题是C4／C5链烷烃的积累，而对比文件2将C4／C5链烷烃循环到低聚反应器R2，而没有解决C4／C5链烷烃的积累问题。本发明的解决方案是在催化裂化单元中将其裂化。
复审请求人于2019 年05 月07日提交的权利要求1如下：
“1. 一种使一种或多种烃低聚的方法，包含：
A)使包含丁烯的进料低聚以产生流出物；
B)将来自低聚反应区的流出物提供给分离区以提供包含一种或多种C4-烃的第一料流和包含一种或多种C5 烃的第二料流；
C)将第二料流分割成具有相同组成的再循环部分和第二部分，其中再循环部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种C9 烯烃，第二部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种烯烃；
D)将再循环部分再循环至低聚反应区进行低聚；和
E)将第二部分送至流体催化裂化区以生产丙烯。”
合议组于2019年08月20日向复审请求人发出第二次复审通知书，指出：
1）将权利要求1中“分成”修改为“分割”，并且增加“具有相同组成的”这一特征来限定“再循环部分和第二部分”，导致权利要求书不符合专利法第33条的规定，理由如下：(1) 原始申请文件中的确是使用的“split”，它的含义有分割或分成，附图1也没有明确记载使用分离设备将料流128分成料流136和132，但是本领域公知，化学化工领域的“分割”的含义并不仅仅是将一种物质分成组成相同的两个或多个部分，《化学工程（二）》（中国化工学会教育工作委员会主编，1988年出版，下称公知常识性证据1），第53页 二、流程模拟计算的深度的第2段记载：“精馏塔在流程中的作用就相当于一个组分分割器：把物流的某一个组分按照一定的分割比例分离成塔顶及塔底料流。”由公知常识性证据1可知，分割也有将某个料流分离成两种不同组分的料流的含义。（2）原说明书第4页倒数第2段记载了：“所述分离区120可以包括任何合适的分离装置，如蒸馏塔，其在任何合适的温度下操作以分离包括一种或多种C4-烃、通常是丁烷的第一料流或者料流124，和包括一种或多 种C5 烃的第二料流128。”原说明书第4页最后一段中记载了下列内容：“可将第二料流128分成再循环的或第一部分132以及另外的或第二部分136。所述再循环部分132可具有类似于低聚流出物114减去一种或多中C4-烃的组成。典型地，再循环部分132包括至少50重量％一种或多种C9 烯烃，基于再循环部分132的重量，其可以包括壬烯、癸烯、十一烯、十二烯。此外，再循环部分132可包括至少大致50重量％、 优选90重量％、最优选95重量％的一种或多种烯烃，基于再循环部分132 的重量。该再循环部分132可以提供回到低聚反应区110，并提供骤冷以允许低聚反应区110以液相形式操作和产生例如延长催化剂寿命的好处。另外的或第二部分136可以向FCC区150供应以获得丙烯。希望第二部分136包括一种或多种用于较轻的烯烃例如丙烯的生产的C9、C12和C16 烃。”由此可知，本申请说明书中仅记载了将第二料流128分成再循环的或第一部分132以及另外的或第二部分136，并且根据其对第二料流、再循环部分和第二部分的定义可知，它们三者的组成并不相同，并不是将第二料流分成具有相同组成的各部分。
同时，原始申请的权利要求6定义的第二料流为“包含一种或多种C5 烃”，权利要求1、3和4定义的再循环部分分别为包含至少50重量%的一种或多种烯烃、“包含至少50重量%的一种或多种C9 烯烃”和“包含至少90重量%的一种或多种烯烃”。权利要求书中没有对第二部分的组分进行限定。由此可知，由原始申请的权利要求书也判断不出它们三者的组成相同。
综上所述，由原始申请文件记载的内容并不能直接地、毫无疑义地确定“再循环部分和第二部分”与第二料流的组成是相同的。因此修改后的权利要求1不符合专利法第33条的规定。权利要求2-4引用权利要求1，因此，权利要求2-4也不符合专利法第33条的规定。
同理，说明书第4页最后一段的“第二料流128分成再循环部分的或第一部分132以及另外的或第二部分136”修改为“将第二料流分割成再循环部分的或第一部分132以及另外的或第二部分136”也不符合专利法第33条的规定。
2）出于节约程序的考虑，合议组按照第一次复审通知书所针对的文本继续提出以下意见：权利要求1与对比文件2公开的内容相比，区别特征在于：权利要求1限定了将第二料流中再循环部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种C9 烯烃，第二部分包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种烯烃，而对比文件2没有限定循环到低聚反应的料流的组分和含量，也没有限定催化裂解的低聚物的含量。由本申请记载的技术内容，本领域技术人员仅仅可以确认其方法能够获得丙烯。因此，本申请实际解决的技术问题是如何以C4/C5馏分为原料制备丙烯。对于上述区别特征，虽然对比文件2没有公开循环到低聚反应的一种低聚馏分的组分及含量，和用于催化裂解的一部分低聚物的含量，但是由C4和C5烯烃低聚得到的产物中会包含C8、C9和C10的烯烃，对比文件2公开了低聚反应得到的C9共二聚体馏分进行裂解时得到更好的丙烯产率和更高的丙烯/乙烯比（参见对比文件2说明书第6页第10段）。为了获得更多的丙烯，必然会使反应尽可能的得到更多的C9 烯烃。分离了第一料流后得到的第二料流分成再循环部分和催化裂解部分，而第二料流含有一种或多种C5 烯烃，自然也含有较多的C9烯烃，本领域技术人员在此基础上容易想到将第二料流中包含C9 烯烃的再循环部分循环至低聚反应区，第二部分进行催化裂化。至于第二料流各部分含量的选择，本领域技术人员可以根据实际需要通过有限实验确定。因此，为了获得丙烯，本领域技术人员在对比文件2的基础上通过调整分离区的各个料流的各种组分含量，得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1不具备创造性。在此基础上，权利要求2-4不具备创造性。
复审请求人于2019 年10 月08日提交了意见陈述书，同时提交了修改的权利要求书全文替换页（共4项，1页）。相对于第二次复审通知书针对的文本，复审请求人将权利要求1中的第二部分定义由“包含基于再循环部分的重量至少50重量％的一种或多种烯烃”修改为“第二部分(136)包含一种或多种C9、C12和C16烃”。复审请求人认为：附图1明确显示，连接代表料流128、132和136的细实线（其含义显然是料流128、132和136流过的管线）的连接点是一个实心圆点，而不是如低聚反应区110、分离区120、流体催化裂化区150那样是一个代表设备的图标。熟悉化学工程的本领域技术人员将唯一地理解上述实心圆点是一个简单的连接，而不是改变料流组成的设备。说明书中的文字也没有任何一处与“料流128、132和136组成相同” 相矛盾。说明书中仅仅从不同角度说明了料流128、132和136的组成，并不排斥附图1中的公开。合议组不应仅因为说明书中的文字可以（而不是“必须”）解释成与附图1中的明确公开相反的内容而忽略附图1。
复审请求人于2019 年10 月08日提交的权利要求1如下：
“1. 一种使一种或多种烃低聚的方法，包含：
A)使包括一种或多种C3-C5烃的进料(104)在低聚反应区(110)中低聚以产生包括一种或多种C8 烃的流出物(114)；
B)将来自低聚反应区(110)的流出物(114)提供给分离区(120)以提供包含一种或多种C4-烃的第一料流(124)和包含一种或多种C5 烃的第二料流(128)；
C)将第二料流(128)分割成具有相同组成的再循环部分(132)和第二部分(136)，其中再循环部分(132)包含基于再循环部分(132)的重量至少50重量％的一种或多种C9 烯烃，并且第二部分(136)包含一种或多种C9、C12和C16烃；
D)将再循环部分(132)再循环至低聚反应区(110)以进行低聚；和
E)将第二部分(136)送至流体催化裂化区(150)以生产丙烯。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人答复第一次复审通知书时，提交了修改的说明书全文替换页（共8页）和权利要求书全文替换页（共4项1页）；答复第二次复审通知书时提交了修改的权利要求书全文替换页（共4项1页）。因此，本复审请求审查决定针对的文本为复审请求人于2019年05月07日提交的说明书第1-8页，2014年03月20日进入中国国家阶段时提交的原始申请文件中文译文的说明书附图第1-2页、说明书摘要和摘要附图和2019 年10 月08日提交权利要求第1-4项。
专利法第33条
专利法第33条规定，申请人可以对其专利申请文件进行修改，但是，对发明和实用新型专利申请文件的修改不得超出原说明书和权利要求书记载的范围。
如果申请的内容通过增加、改变和/或删除其中的一部分，致使所属技术领域的技术人员看到的信息与原申请记载的信息不同，而且又不能从原申请记载的信息中直接地、毫无疑义地确定，那么，这种修改是不允许的。
复审请求人答复第二次复审通知书时，权利要求1用“具有相同组成的”这一特征来限定“再循环部分和第二部分”，将第二部分的定义由“基于再循环部分的重量至少50重量％的烯烃”修改为“包含一种或多种C9、C12和C16烃基”。
复审请求人认为，附图1明确显示，连接代表料流128、132和136的细实线（其含义显然是料流128、132和136流过的管线）的连接点是一个实心圆点，而不是如低聚反应区110、分离区120、流体催化裂化区150那样是一个代表设备的图标。熟悉化学工程的本领域技术人员将唯一地理解上述实心圆点是一个简单的连接，而不是改变料流组成的设备。说明书中的文字也没有任何一处与“料流128、132和136组成相同” 相矛盾。说明书中仅仅从不同角度说明了料流128、132和136的组成，并不排斥附图1中的公开。合议组不应仅因为说明书中的文字可以（而不是“必须”）解释成与附图1中的明确公开相反的内容而忽略附图1。
对此，合议组认为，上述修改导致说明书不符合专利法第33条的规定，理由如下：
（1）说明书从未明确记载过再循环部分和第二部分二者的组分相同；也未明确记载过再循环部分和第二部分分别与第二料流相同。
（2）从说明书对二者的定义来看，其是分别对再循环部分和第二部分进行定义的。具体地，说明书第3页倒数第2段至第5页1段就是参照附图1示例性低聚单元的说明图，说明书第4页最后一段中记载了下列内容：“可将第二料流128分成再循环的或第一部分132以及另外的或第二部分136。所述再循环部分132可具有类似于低聚流出物114减去一种或多中C4-烃的组成。典型地，再循环部分132包括至少50重量％一种或多种C9 烯烃，基于再循环部分132的重量，其可以包括壬烯、癸烯、十一烯、十二烯。此外，再循环部分132可包括至少大致50重量％、 优选90重量％、最优选95重量％的一种或多种烯烃，基于再循环部分132 的重量。该再循环部分132可以提供回到低聚反应区110，并提供骤冷以允许低聚反应区110以液相形式操作和产生例如延长催化剂寿命的好处。另外的或第二部分136可以向FCC区150供应以获得丙烯。希望第二部分136包括一种或多种用于较轻的烯烃例如丙烯的生产的C9、C12和C16 烃。”根据说明书的定义，本领域技术人员并不能毫无疑义地得出再循环部分和第二部分的组分相同。
权利要求书对第二料流和再循环部分也是分别进行定义的，具体地，原始申请的权利要求6定义的第二料流为“包含一种或多种C5 烃”，权利要求1、3和4定义的再循环部分分别为包含至少50重量%的一种或多种烯烃、“包含至少50重量%的一种或多种C9 烯烃”和“包含至少90重量%的一种或多种烯烃”。权利要求书中没有对第二部分的组分进行限定。由此可知，根据权利要求的定义，本领域技术人员也不能毫无疑义地得出再循环部分与第二流料组分相同，且再循环部分和第二部分的组分相同。
（2）本领域技术人员公知，一般可将流程图分为：工艺流程草图、工艺物料流程图、带控制点工艺流程图和管道仪表流程图。在设计的初始阶段绘制流程草图，或叫工艺流程方块图，它是为将要进行的物料衡算、能量计算以及部分设备的工艺计算服务的，不编入设计文件。只能定性地标出物料由原料转化为产品的变化、流向以及所采用的各种工艺过程及设备。只需要在平面上从左到右画出主要设备和工艺流程线，细实线画出生产过程中主要设备的图例符号，粗实线画出主要物料管道流程路线，设备进口或出口的物料流程线上画出流向箭头。物料流程图要求画出物料组分或者参数表格等内容。带控制点工艺流程图需要画出阀门、管道附件、仪表及控制点等，其中三通阀的图例是（参见黄振仁，魏新利主编，《过程装备成套技术》,化学工业出版社,2001.10,第39、43页；林大钧等主编，《化工制图》，高等教育出版社，2007年，第124-页-130页）。本申请说明书第3页记载附图1是示意图，从说明书第4页倒数第2段记载的 “所述分离区120可以包括任何合适的分离装置，如蒸馏塔，其在任何合适的温度下操作以分离包括一种或多种C4-烃、通常是丁烷的第一料流或者料流124，和包括一种或多种C5 烃的第二料流128”也可看出，该示意图并没有完全展示其具体的设备及工艺。因此，附图1仅仅是方案流程图，仅是示例性的说明图，而不是对物料组分展示的物料流程图，也不是对所有设备和工艺均展示的带控制点的工艺流程图，其中的实心圆点仅仅表明将料流128分成料流132和料流136，料流132和136是否进行过处理，是否仍然与料流128相同，并不能得知，由这个实心圆点并不能对其中组分进行限定。因此，由说明书附图1并不能直接地、毫无疑义地确定“再循环部分132和第二部分136”与第二料流128的组成是相同的。
综上所述，由原始申请文件记载的内容并不能直接地、毫无疑义地确定“再循环部分和第二部分”与第二料流的组成是相同的。因此，修改后的权利要求1不符合专利法第33条的规定。权利要求2-4引用权利要求1，因此，权利要求2-4也不符合专利法第33条的规定。综上，复审请求人的意见陈述不具有说服力，合议组不予支持。
基于上述事实、理由和证据，合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月05日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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