发明创造名称：烷基化的多亚烷基多胺及其应用
外观设计名称：
决定号：198753
决定日：2019-12-25
委内编号：1F249742
优先权日：2008-08-06
申请（专利）号：201510117953.0
申请日：2009-08-06
复审请求人：赢创德固赛有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：汤冬梅
合议组组长：刘晓静
参审员：王东涛
国际分类号：C08G59/50,C09J163/00,C09D163/00,C09K3/10,C04B24/28
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果一项权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，本领域技术人员根据现有技术的教导或启示容易想到将上述区别特征引入所述最接近的现有技术以获得权利要求的技术方案，则该项权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求案涉及申请号为201510117953.0，发明名称为“烷基化的多亚烷基多胺及其应用”的发明专利申请(下称本申请)。申请人为赢创德固赛有限公司（由“气体产品与化学公司”变更而来）。本申请的申请日为2009年08月06日，优先权日为2008年08月06日，公开日为2015年06月24日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2017年12月18日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-25,27-48不具备专利法第22条第3款规定的创造性，同时在其他说明部分指出权利要求26也不具备创造性。驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年08月08日提交的权利要求第1-48项，2015年03月18日分案申请提交日提交的说明书第1-24页以及说明书摘要(下称“驳回决定文本”)。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 固化剂组合物，包含以下（a）和（b）的接触产物：
（a）至少一种具有下式的烷基化多亚烷基多胺，
其中RA是C1-C16烷基；RB、RD、RE独立的是RA或氢原子；RC是RA或氢原子；且n是1、2、3、4、5、6或7；条件是所述烷基化多胺具有至少三个活性胺氢原子，和
（b）至少一种具有3个或更多活性胺氢原子的多官能胺，其中所述至少一种多官能胺包括选自以下物质的至少一个：亚乙基二胺（EDA）、二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺（Am3）、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am4）、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am5）；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合。
2. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺具有至少两个烷基。
3. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺包括醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺的还原性胺化产物。
4. 权利要求3的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺化合物为二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺，或它们的任何组合。
5. 权利要求4的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包括DETA。
6. 权利要求4的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包括TETA。
7. 权利要求4的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包括TEPA。
8. 权利要求3的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺是二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA），或二亚乙基三胺（DETA）和三亚乙基四胺（TETA）的混合物。
9. 权利要求3的组合物，其中所述醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例为约0.8:1－约2:1。
10. 权利要求3的组合物，其中所述醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例为约1.2:1－约1.5:1。
11. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺包括卤代烷化合物和至少一种多亚烷基多胺的反应产物。
12. 权利要求1的组合物，其中固化剂组合物具有基于100％固体为约50－约500的胺氢原子当量（AHEW）。
13. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多官能胺进一步包括脂肪族胺；环脂族胺；芳香族胺；脂肪族胺、环脂族胺或芳香族胺的曼尼希碱衍生物；脂肪族胺、环脂族胺或芳香族胺的聚酰胺衍生物；脂肪族胺、环脂族胺或芳香族胺的酰氨基胺衍生物；脂肪族胺、环脂族胺或芳香族胺的胺加合物衍生物，和它们的任意组合。
14. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多官能胺选自亚乙基二胺（EDA）、二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺（Am3）、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am4）、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am5）；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合。
15. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种烷基化的多亚烷基多胺含有至少10wt％的二烷基化多亚烷基多胺。
16. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多官能胺包括EDA。
17. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多官能胺包括DETA。
18. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多官能胺包括亚丙基二胺。
19. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多官能胺包括二亚丙基三胺。
20. 固化剂组合物，包含以下（a）和（b）的接触产物：
（a）至少一种具有下式的烷基化多亚烷基多胺，
其中RA是C1-C16烷基；RB、RC、RD、RE独立的是RA或氢原子；n是1、2、3、4、5、6或7；条件是所述烷基化多胺具有至少三个活性胺氢原子，和
（b）至少一种具有3个或更多活性胺氢原子的多官能胺，其中所述至少一种多官能胺包括选自以下物质的至少一个：亚乙基二胺（EDA）、二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺（Am3）、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am4）、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am5）；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合。
21. 权利要求20的组合物，其中RA为异丙基或环己基；RB、RD和RE为氢原子；以及n为2、3或4。
22. 权利要求20的组合物，其中RA和RC为异丙基或环己基，RB、RD和RE为氢原子；以及n为1或2。
23. 含有以下物质A）和B）的反应产物的胺－环氧组合物：
A）含有以下（1）和（2）的接触产物的固化剂组合物：
（1）至少一种烷基化的多亚烷基多胺，所述至少一种烷基化的多亚烷基多胺具有下列结构式：
其中RA是C1-C16烷基；RB、RD和RE是氢原子；RC是RA或氢原子且n是1、2、3、4、5、6或7；和
（2）至少一种具有3个或更多活性胺氢的多官能胺，其中所述至少一种多官能胺包括选自以下物质的至少一个：亚乙基二胺（EDA）、二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺（Am3）、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am4）、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am5）；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合；和
B）含有至少一种多官能环氧树脂的环氧组合物。
24. 权利要求23的组合物，其中环氧组合物中的环氧基与固化剂组合物中的胺氢原子的化学计量比为约1.3:1－约0.7:1。
25. 权利要求23的胺－环氧组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺含有至少10wt％的二烷基化多亚烷基多胺。
26. 权利要求23的胺－环氧组合物，其中RA是乙基、异丙基或环己基。
27. 含有权利要求23的组合物的工业制品。
28. 权利要求27的制品，其中所述制品为粘合剂、涂料、底漆、密封剂、固化复合物、建筑产品、地板产品或复合材料产品。
29. 权利要求27的制品，其中所述制品为施加在金属或水泥基底上的涂料、底漆、密封剂或固化复合物。
30. 固化剂组合物，包含以下（a）和（b）的接触产物：
（a）至少一种具有下式的烷基化多亚烷基多胺，
其中RA是乙基或异丙基；RB、RC和RD独立的是RA或氢原子；RE是氢原子；且n是2、3或4；条件是所述烷基化多胺具有至少三个活性胺氢原子，和
（b）至少一种多官能胺，其包括选自以下物质的至少一个：亚乙基二胺（EDA）、二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺（Am3）、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am4）、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am5）；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合。
31. 权利要求30的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺具有至少两个烷基。
32. 权利要求30的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺包括醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺的还原性胺化产物。
33. 权利要求32的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺化合物为三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）或它们的任何组合。
34. 权利要求32的组合物，其中所述醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例为约0.8:1－约2:1。
35. 权利要求32的组合物，其中所述醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例为约1.2:1－约1.5:1。
36. 权利要求30的组合物，其中RA为异丙基；RB、RD和RE为氢原子；以及n为2、3或4。
37. 权利要求30的组合物，其中RA为异丙基和RC为异丙基或环己基，RB、RD和RE为氢原子；以及n为2。
38. 权利要求30的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺包括卤代烷化合物和至少一种多亚烷基多胺的反应产物。
39. 权利要求30的组合物，其中固化剂组合物具有基于100％固体为约50－约500的胺氢原子当量（AHEW）。
40. 含有以下物质A）和B）的反应产物的胺－环氧组合物：
A）含有以下（1）和（2）的接触产物的固化剂组合物：
（1）至少一种烷基化的多亚烷基多胺，所述至少一种烷基化的多亚烷基多胺具有下列结构式：
其中RA是乙基或异丙基；RB、RC、RD和RE独立的是RA或氢原子，且n是2、3或4；条件是所述烷基化多胺具有至少三个活性胺氢原子，和
（2）至少一种多官能胺，其包括选自包括选自以下物质的至少一个：亚乙基二胺（EDA）、二亚乙基三胺（DETA）、三亚乙基四胺（TETA）、四亚乙基五胺（TEPA）、五亚乙基六胺（PEHA）、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺（Am3）、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am4）、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺（Am5）；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三（3-氨基丙基）-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合；和
B）含有至少一种多官能环氧树脂的环氧组合物。
41. 权利要求40的组合物，其中环氧组合物中的环氧基与固化剂组合物中的胺氢原子的化学计量比为约1.3:1－约0.7:1。
42. 含有权利要求40的组合物的工业制品。
43. 权利要求42的制品，其中所述制品为粘合剂、涂料、底漆、密封剂、固化复合物、建筑产品、地板产品或复合材料产品。
44. 权利要求42的制品，其中所述制品为施加在金属或水泥基底上的涂料、底漆、密封剂或固化复合物。
45. 权利要求30的组合物，其中所述烷基化多亚烷基多胺含有至少10wt％的二烷基化多亚烷基多胺。
46. 权利要求33的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包含TETA。
47. 权利要求33的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包含TEPA。
48. 权利要求40的组合物，其中所述烷基化的多亚烷基多胺含有至少10wt％的二烷基化多亚烷基多胺。”
驳回决定认为：（一)权利要求1要求保护一种固化剂组合物。对比文件1(US 3430679 A，公开日：1969年03月04日)实施例2公开了一种固化剂组合物A(参见说明书第7栏第40-75行)。权利要求1与对比文件1的区别在于：(1)权利要求1的组分(a)的烷基化多亚烷基多胺具有至少一个烷基取代基；(2)对比文件1中没有公开权利要求1的组分(b)具体限定的物质。基于该区别特征，本申请实际所要解决的技术问题是如何使多亚烷基多胺的挥发性降低，贮存期延长，并提高胺固化剂与环氧树脂的相容性。对于区别特征(1)，对比文件2(US 4195152 A，公开日：1980年03月25日)公开了一种用作环氧树脂固化剂的N-烷基取代多胺(参见说明书第8栏实施例2及第2栏第15-43行)。对比文件2在降低多亚烷基多胺的挥发性和改善使用寿命控制方面给出了明确的启示，并且由此可以具有更长贮存期以及可以预期与环氧树脂更好的相容性。在此基础上，本领域技术人员有动机采用对比文件2公开的取代亚烷基多胺替代未取代的三亚乙基四胺；对于区别特征(2)，亚乙基二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、四亚乙基五胺等多胺化合物均属于环氧固化剂的常规选择，液体聚酰胺树脂Versamid#115属于多官能胺化合物，起着同样固化剂的作用。权利要求1相对于对比文件1、对比文件2和公知常识的结合不具备创造性。(二)由对比文件2实施例2公开内容可知，其公开了多亚烷基多胺与酮还原性产物，其中由结构式可知相应的多亚烷基多胺为二亚乙基三胺以及三亚乙基四胺，权利要求2-6，8的附加技术特征已被公开，权利要求4和7中所述的四亚乙基五胺、五亚乙基六胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺与对比文件2公开的胺属于同系物，本领域技术人员容易想到从同系物中选择不同的胺进行替换，而且本领域技术人员也能够想到使用不同胺的混合物。对比文件2公开了权利要求9的附加技术特征，权利要求10进一步限定所述摩尔比，本领域技术人员容易想到调节酮与多亚烷基多胺的摩尔比。对于权利要求11的附加技术特征，基于本领域技术知识可知胺是一类亲核试剂，容易与卤代烃等进行亲核取代反应。对比文件2公开了权利要求12、13和15的附加技术特征，对于权利要求16-19附加技术特征所述的胺，本领域技术人员容易想到采用常规胺化合物进行替换。权利要求14与权利要求1保护范围相同。因此，权利要求2-19不具备创造性。(三)权利要求20要求保护一种固化剂组合物，基于在前的相同理由，权利要求20也不具备创造性。对比文件2公开了N-烷基取代多胺的制备原理(参见说明书第2栏第47行-第4栏第45行)。本领域技术人员容易想到将常规的酮化合物与多胺反应。因此，权利要求21和22也不具备创造性。（四)权利要求23要求保护一种含有物质(A)和(B)的反应产物的胺-环氧组合物。对比文件1实施例2公开了一种胺-环氧组合物。权利要求23与对比文件1的区别在于：(1)权利要求23的组分(a)的烷基化多亚烷基多胺具有至少一个烷基取代基；(2)对比文件1中没有公开权利要求23的组分(b)具体限定的物质。基于在前相同理由，权利要求23也不具备创造性。本领域技术人员根据实际固化需要能够调节权利要求24所述环氧基与胺氢原子的化学计量比。对比文件2公开了权利要求25的附加技术特征。因此，权利要求24和25也不具备创造性。(五)对比文件1公开了采用胺-环氧组合物制造用于金属之间粘合的密封剂(参见说明书第1栏第14-18行)，因此权利要求27-29也不具备创造性。(六)权利要求30要求保护一种固化剂组合物，其与对比文件1的区别在于：(1)权利要求30的组分(a)的烷基化多亚烷基多胺具有至少一个乙基或异丙基取代基；(2)对比文件1中没有公开权利要求30的组分(b)具体限定的物质。由本申请看不出选择短链烷基作为取代基产生了何种优异的技术效果，本申请也没有记载选择组分(b)这些具体多胺带来的技术效果，因此，权利要求30也不具备创造性。由对比文件2实施例2公开内容可知，其公开了多亚烷基多胺与酮还原性产物，其中由结构式可知相应的多亚烷基多胺为二亚乙基三胺以及三亚乙基四胺，权利要求31-33、46的附加技术特征已被公开，权利要求33所述的四亚乙基五胺、五亚乙基六胺，权利要求47所述的四亚乙基五胺与对比文件2公开的胺属于同系物，本领域技术人员容易想到从同系物中选择不同的胺进行替换，而且本领域技术人员也能够想到使用不同胺的混合物。对比文件2公开了权利要求34的附加技术特征，权利要求35进一步限定所述摩尔比，本领域技术人员容易想到调节酮与多亚烷基多胺的摩尔比。对于权利要求36-37的附加技术特征，本领域技术人员容易想到将常规的酮化合物与多胺反应。对于权利要求38的附加技术特征，基于本领域技术知识可知胺是一类亲核试剂，容易与卤代烃等进行亲核取代反应。对比文件2公开了权利要求39和45的附加技术特征。因此，权利要求31-39、45-47也不具备创造性。（七)权利要求40要求保护一种含有物质(A)和(B)的反应产物的胺-环氧组合物。基于在前的相同理由，权利要求40也不具备创造性。对于权利要求41所述的化学计量比，本领域技术人员根据实际固化需要能够调节环氧基与胺氢原子的化学计量比。对比文件1公开了采用该胺-环氧组合物制造用于金属之间粘合的密封剂，由此可见，对比文件1公开了权利要求42-44的制品。对比文件2公开了权利要求48的附加技术特征。因此，权利要求41-44、48也不具备创造性。（八)驳回决定其他说明部分指出本领域技术人员容易想到将常规的酮化合物与多胺反应从而得到具有乙基、异丙基或环己基取代的多胺，因此，权利要求26也不具备创造性。
申请人赢创德固赛有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年03月28日向国家知识产权局提出了复审请求，未对申请文件进行修改。复审请求人认为：对比文件1和对比文件2完全没有提及胺固化剂与环氧树脂的不相容性问题，本领域技术人员不会有任何动机在对比文件1和对比文件2的基础上得到本申请的技术方案。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年06月25日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，对比文件2给出了明确的技术启示，而提高环氧树脂与固化剂的相容性从而混合更均匀是本领域的普遍追求，使用烷基取代的多亚烷基多胺能够提高与环氧树脂的相容性是可预期的，说明书中也没有给出实验数据证明烷基取代的多亚烷基多胺与未取代的多亚烷基多胺具有何种预料不到的技术效果，因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年08月13日向复审请求人发出复审通知书，指出：1)权利要求1要求保护一种固化剂组合物。对比文件2公开了一类N烷基多胺以及它们作为环氧树脂固化剂的用途(参见说明书第2栏第45-60行，实施例1,2和相应部分的表格)。权利要求1与对比文件2相比，区别在于：权利要求1还包含所述组分(b),而对比文件2未公开组分(b)。脂肪族多元胺是环氧树脂常用的固化剂，亚乙基二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、四亚乙基五胺等是环氧树脂中常用的多元胺固化剂(参见“环氧树脂及其应用”，陈平等编著，第52-61页，化学工业出版社，2004年02月，下称公知常识证据1；“环氧树脂胶粘剂”，贺曼罗编著，第54页，中国石化出版社，2004年04月，下称公知常识证据2)，本领域技术人员根据需要能够想到从公知的固化剂中选择常用的多元胺与烷基化-多胺一起使用，本领域技术人员也能够想到选择其它不同结构的脂肪族多元胺。因此，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。2)对比文件2实施例2公开了两个烷基取代的多胺，其为酮与多亚烷基多胺的还原性胺化产物。由此可见，对比文件2公开了权利要求2和3的附加技术特征。对比文件2实施例2公开了二亚乙基三胺和三亚乙基四胺，说明书部分还公开了四亚乙基五胺，对比文件2公开了权利要求4-8的附加技术特征，而且本领域技人员能够想到选择不同结构的多胺进行替换以及使用混合胺。权利要求9和10进一步限定了醛或酮与多亚烷基多胺的摩尔比，对比文件2实施例1公开了摩尔比为2，而且本领域技术人员根据烷基程度的需要能够调整和选择酮与多亚烷基多胺化合物的摩尔比。本领域技术人员能够想到以不同的方式对多亚烷基多胺进行烷基化而得到权利要求11进一步限定的内容。对比文件2公开了权利要求12的附加技术特征，而且本领域技术人员根据固化需要能够调整和选择合适的胺氢当量。权利要求13所述的胺是环氧树脂中常用的固化剂。因此，权利要求2-13不具备创造性。基于与评述权利要求1相同的理由，权利要求14不具备创造性。本领域技术人员根据需要能够调整烷基化的程度从而得到权利要求15进一步限定的内容。本领域技术人员能够从结构相似的同系物中选择不同结构的胺进行替换从而得到权利要求16-19进一步限定的内容。因此，权利要求15-19不具备创造性。3)权利要求20要求保护一种固化剂组合物。基于评述权利要求1的相同理由，权利要求20也不具备创造性。本领域技术人员根据需要能够选择不同的酮进行反应从而获得权利要求21 和22相应的取代基。因此，权利要求21和22也不具备创造性。4)权利要求23要求保护胺-环氧组合物。基于评述权利要求1的相同理由，权利要求23也不具备创造性。本领域技术人员根据固化需要能够调整环氧基与胺氢原子的比例从而得到权利要求24进一步限定的内容。权利要求25不具备创造性的理由同权利要求15，本领域技术人员根据需要能够选择烷基化的程度以及选择不同的酮进行反应从而得到权利要求26进一步限定的内容。因此，权利要求24-26也不具备创造性。5)对比文件2说明书实施例3公开了涂料，说明书部分还公开了用作粘合剂、密封剂等以及用于地板、陶瓷灯装饰(参见说明书第7栏第15-45行)。因此，权利要求27-29也不具备创造性。6)本领域技术人员能够选择不同的酮进行反应以及控制烷基化程度，基于评述权利要求1-4、9-12的理由，权利要求30-39也不具备创造性。7)基于评述权利要求 6、7、15、24、27-30的相同理由，权利要求40-48也不具备创造性。
复审请求人于2019年09 月27 日提交了意见陈述书以及权利要求书的修改替换页(共46项)。相对上一文本，修改是将原权利要求3和9的特征增加到权利要求1中，同时对其它权利要求的编号和引用关系进行适应性修改。复审请求人认为：修改以后的权利要求1与对比文件2的区别在于：权利要求1中限定了组合物包含组分(a)与(b)的接触产物，对比文件2的实施例中没有公开权利要求1中限定的醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例。对比文件2没有公开或暗示所述烷基化多亚烷基多胺与游离胺的组合，也没有提及具有至少三个活性氢原子的多官能胺。本领域技术人员没有任何启示或动机得到本申请要求保护的组合物，因此本申请具有创造性。
新提交的权利要求书为：
“1. 固化剂组合物，包含以下(a)和(b)的接触产物：
(a)至少一种具有下式的烷基化多亚烷基多胺，
其中RA是C1-C16烷基；RB、RD、RE独立的是RA或氢原子；RC是RA或氢原子；且n是1、2、3、4、5、6或7；条件是所述烷基化多胺具有至少三个活性胺氢原子，和
(b)至少一种具有3个或更多活性胺氢原子的多官能胺，其中所述至少一种多官能胺包括选自以下物质的至少一个：亚乙基二胺(EDA)、二亚乙基三胺(DETA)、三亚乙基四胺(TETA)、四亚乙基五胺(TEPA)、五亚乙基六胺(PEHA)、亚丙基二胺、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺、N-3-氨基丙基亚乙基二胺(Am3)、N,N’-双(3-氨基丙基)亚乙基二胺(Am4)、N,N,N’-三(3-氨基丙基)亚乙基二胺(Am5)；N-3-氨基丙基-1,3-二氨基丙烷、N,N’-双(3-氨基丙基)-1,3-二氨基丙烷、N,N,N’-三(3-氨基丙基)-1,3-二氨基丙烷，或它们的任意组合；
其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺包括醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺的还原性胺化产物，并且所述醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例为约0.8:1－约2:1。
2. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种烷基化多亚烷基多胺具有至少两个烷基。
3. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺化合物为二亚乙基三胺(DETA)、三亚乙基四胺(TETA)、四亚乙基五胺(TEPA)、五亚乙基六胺(PEHA)、二亚丙基三胺、三亚丙基四胺，或它们的任何组合。
4. 权利要求3的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包括DETA。
5. 权利要求3的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包括TETA。
6. 权利要求3的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包括TEPA。
7. 权利要求1的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺是二亚乙基三胺(DETA)、三亚乙基四胺(TETA)，或二亚乙基三胺(DETA)和三亚乙基四胺(TETA)的混合物。
8. 权利要求1的组合物，其中所述醛或酮化合物与至少一种多亚烷基多胺化合物的摩尔反应物比例为约1.2:1－约1.5:1。
………
40. 含有权利要求38的组合物的工业制品。
41. 权利要求40的制品，其中所述制品为粘合剂、涂料、底漆、密封剂、固化复合物、建筑产品、地板产品或复合材料产品。
42. 权利要求40的制品，其中所述制品为施加在金属或水泥基底上的涂料、底漆、密封剂或固化复合物。
43. 权利要求28的组合物，其中所述烷基化多亚烷基多胺含有至少10wt％的二烷基化多亚烷基多胺。
44. 权利要求31的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包含TETA。
45. 权利要求31的组合物，其中所述至少一种多亚烷基多胺包含TEPA。
46. 权利要求38的组合物，其中所述烷基化的多亚烷基多胺含有至少10wt％的二烷基化多亚烷基多胺。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人2019年09月27日答复复审通知书时提交了权利要求书的修改替换页(共46项)，所作修改符合专利法第33条以及专利法实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审请求审查决定针对的文本为：复审请求人于2019年09月27日提交的权利要求第1-46项，2015年03月18日分案申请提交日提交的说明书第1-24页以及说明书摘要。
专利法第22条第3款
创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征，本领域技术人员根据现有技术的教导或启示容易想到将上述区别特征引入所述最接近的现有技术以获得权利要求的技术方案，则该项权利要求不具备创造性。
2.1、权利要求1要求保护一种固化剂组合物(参见案由部分)。对比文件2公开了一类N-烷基多胺以及它们作为环氧树脂固化剂的用途。所述固化剂由多胺与酮反应形成酮亚胺，接着通过催化氢化将酮亚胺还原成N-烷基取代多胺制备而成。所述多胺的示例可以是二亚乙基三胺、二亚丙基三胺、三亚乙基四胺和四亚乙基五胺(参见说明书第2栏第45-60行)。并且对比文件2具体公开了N-烷基取代多胺的制备方法以及制备的N-烷基取代多胺：(1)R-NHCH2CH2NHCH2CH2NH2； (2) R-NHCH2CH2NHCH2CH2NH-R；(3)R-NHCH2CH2NHCH2CH2NH-CH2CH2NH2；
(4) R-NHCH2CH2NHCH2CH2NH-CH2CH2NH-R。其中R可以是4-甲基己基-2；4-甲基戊基-2或己基-2。经过计算，对比文件2实施例1中酮与多胺的摩尔比为2:1 (参见说明书实施例1，2和相应部分的表格)。
由此可见，对比文件2公开的上述N-烷基取代多胺属于本申请中结构式所示的烷基化多亚烷基多胺，其由酮与多胺反应以及还原而成，而且具有至少三个活性胺氢原子，其公开了权利要求1中的组分(a)。权利要求1与对比文件2相比，区别在于：权利要求1还包含所述组分(b)，而对比文件2未公开组分(b)。
本申请的目的在于提供一种固化剂组合物可用来固化、硬化和/或交联环氧树脂。其含有至少一种烷基化多亚烷基多胺的固化剂，其中该烷基化多亚烷基多胺具有至少三个氮原子、至少三个活性胺氢原子和至少一个烷基（参见本申请说明书第2页第3段）。本申请说明书还记载了:当所述多亚烷基多胺、特别是聚亚乙基多胺被烷基化时，得到的产物具有更好的与环氧树脂、特别是与多数基于双酚A或双酚F的普通环氧树脂以及聚环氧酚醛清漆树脂的相容性。固化剂和环氧树脂的混合通常不需要“熟化时间”来得到具有高光泽度的透明性的接触产品。发烟或冒烟也可以被减少或消除。进而，还原性胺化的反应产物具有较低的粘度，使得烷基化能达到最终产物中没有游离胺存在的程度。游离胺的除去有助于减少由伯胺在水和二氧化碳存在下的反应引起的膜的氨基甲酸化。发烟或冒烟的减少/不存在，改进的与环氧树脂的相容性，较低的氨基甲酸化倾向，需要的诱导时间减少以及最终产物中低含量的游离、未反应的胺，产生了改进的操作性能(参见本申请说明书第3页倒数第2段)。由此可见，本申请实现上述声称效果的技术手段在于采用了至少一种烷基化多亚烷基多胺(如结构式所示)。本申请说明书提供了实施例1-3，所述实施例制备了异丙基化二亚乙基三胺、环己基三亚乙基四胺以及1-甲基戊基三亚乙基四胺，在表1记载了所得产物的特征。随后指出“来自实施例1-3的烷基化产品作为膜与Epikote 828树脂以化学计量比使用。当在室温下固化时，三种产品制备出了硬的、高光泽度的膜。这表明与原始的胺相比，所述产品与树脂更加相容。在较低温度下(10℃)三种膜失去光泽并一定程度上起皱，但并未象纯胺一样显示任何渗出……”（参见本申请说明书第3页倒数第2段）。然而，本申请仅仅是通过文字描述了其效果，本申请除了制备获得烷基化多亚烷基多胺以外，也并未实施包含组分(a)和(b)的具体的固化剂组合物以及形成的具体的胺-环氧体系，即并未实施组分(a)和组分(b)以具体数量形成的具体实验样本，而且也未提供任何性能测试数据证明本申请所述固化剂组合物以及胺-环氧体系能够达到的技术效果。由此可见，本申请说明书并未证实要求保护的技术方案产生了何种技术效果以及解决了何种技术问题。由本申请说明书的记载也看不出区别特征组分(b)使得技术方案相对于现有技术产生了何种优异的技术效果。因此，本申请实际上仅仅是获得了一种与现有技术水平相当的固化剂组合物。
对于组分(b)，脂肪族多元胺是环氧树脂常用的固化剂，亚乙基二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、四亚乙基五胺等是环氧树脂中常用的多元胺固化剂(参见公知常识证据1和2)，其对环氧树脂有固化作用。本领域技术人员根据需要能够想到从公知的固化剂中选择常用的多元胺与烷基化-多胺一起使用。对于其它的胺，本领域已知脂肪族多元胺对于环氧树脂的固化作用，本领域技术人员也能够想到选择其它不同结构的脂肪族多元胺共同作为固化剂。对于本领域技术人员来说，在对比文件2的基础上结合公知常识得到权利要求1的技术方案是显而易见的，而且由本申请说明书的记载也看不出所述技术方案产生了何种优异的技术效果。因此，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2、权利要求2进一步限定了烷基化多亚烷基多胺，对比文件2说明书实施例2公开了两个烷基取代的多胺。因此，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3、权利要求3进一步限定了多亚烷基多胺，对比文件2说明书实施例2公开了二亚乙基三胺和三亚乙基四胺，说明书部分还公开了四亚乙基五胺（参见说明书第2栏第45-58行），本领域技术人员也能够想到选择不同结构的多胺进行替换。因此，权利要求3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.4、权利要求4-6进一步限定了多亚烷基多胺，对比文件2说明书实施例2公开了二亚乙基三胺和三亚乙基四胺，说明书部分还公开四亚乙基五胺（参见说明书第2栏第45-58行）。因此，权利要求4-6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.5、权利要求7进一步限定了多亚烷基多胺，对比文件2说明书实施例2公开了二亚乙基三胺、三亚乙基四胺，本领域技术人员根据需要也能够想到使用混合胺。因此，权利要求7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.6、权利要求8进一步限定了醛或酮与多亚烷基多胺化合物的摩尔比，经过计算，对比文件2说明书实施例1公开了酮化合物与多胺的摩尔比为2，而且本领域技术人员根据烷基化程度的需要能够调整和选择酮与多亚烷基多胺化合物的摩尔比。因此，权利要求8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.7、权利要求9进一步限定烷基化多亚烷基多胺，根据有机化学中胺的烃基化，卤代烷烃能够与胺进行亲核反应，本领域技术人员能够想到以不同的方式对多亚烷基多胺进行烷基化，而且本申请说明书也未具体实施所述技术方案，由本申请说明书的记载也看不出其使得技术方案产生了何种技术效果。因此，权利要求9也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.8、权利要求10进一步限定胺氢原子当量，胺当量是胺含有活泼氢数目的一种量度，是胺的分子量除以其含有的活泼氢个数。经过对对比文件2实施例2中具体结构进行计算，对比文件2实施例中部分结构的胺当量落在附加技术特征范围内，而且本领域人员根据固化需要能够调整和选择合适的胺氢当量。因此，权利要求10也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.9、权利要求11进一步限定了多官能胺，所述各种胺是环氧树脂中常用的固化剂(参见公知常识证据1)。因此，权利要求11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.10、权利要求12进一步限定了多官能胺，基于评述权利要求1的相同理由，权利要求12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.11、权利要求13进一步限定了烷基化的多亚烷基多胺，对比文件2说明书实施例2公开了二烷基化的多亚烷基多胺，而且本领域技术人员根据需要能够调整烷基化的程度。因此，权利要求13也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.12、权利要求14-17进一步限定了多官能胺，二亚乙基三胺、三亚乙基四胺是常用的胺类固化剂，亚丙基二胺和二亚丙基三胺是结构类似的同系物，脂肪胺是环氧树脂常用的固化剂，本领域技术人员能够选择不同结构的胺进行替换。因此，权利要求14-17也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.13、权利要求18要求保护一种固化剂组合物。基于评述权利要求1的相同理由可知，权利要求18同样不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.14、权利要求19-20进一步限定烷基化多亚烷基多胺的结构。虽然对比文件2未公开异丙基或环己基取代基，但是对比文件2同样公开了通过酮与多亚烷基多胺的反应进行烷基化，所述取代基来自酮的结构，本领域技术人员根据需要能够选择不同的酮进行反应从而得到相应结构的取代基，而且由本申请说明书的记载也看不出所述取代基使得技术方案产生了何种技术效果。因此，权利要求19和20也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.15、权利要求21要求保护胺-环氧组合物。对比文件2实施例3公开了将实施例2的产物与环氧树脂溶液混合形成清漆。权利要求21与对比文件2的区别在于：权利要求21物质(A)包含组分(2)，而对比文件2未公开。基于在前评述权利要求1的相同理由可知，权利要求21也不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.16、权利要求22进一步限定了环氧基与胺氢原子的比例，本领域技术人员根据固化的需要能够调整和选择二者的比例。因此，权利要求22也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.17、权利要求23进一步限定了烷基化多亚烷基多胺，基于评述权利要求13的相同理由，权利要求23也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.18、权利要求24进一步限定了烷基化多亚烷基多胺，虽然对比文件2未公开所述取代基，但是对比文件2同样公开了通过酮与多亚烷基多胺的反应进行烷基化，所述取代基来自酮的结构，本领域技术人员根据需要能够选择不同的酮进行反应从而得到相应的取代基，而且由本申请说明书的记载也看不出所述取代基使得技术方案产生了何种技术效果。因此，权利要求24也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.19、权利要求25要求保护一种工业制品，对比文件2说明书实施例3公开了涂料，因此，基于评述权利要求1和21的相同理由，权利要求25也不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.20、权利要求26和27进一步限定了制品，对比文件2说明书部分还公开了用作粘合剂、密封剂等以及用于地板、陶瓷等装饰(参见说明书第7栏第15-45行)。因此，权利要求26和27也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.21、权利要求28要求保护一种固化剂组合物。权利要求28与对比文件2实施例2相比，区别在于：1) 权利要求28还包含所述组分(b)，而对比文件2未公开；2)权利要求28中的烷基取代基为乙基或异丙基。基于评述权利要求1时的分析可知，基于本申请说明书的记载看不出组分(b)以及取代烷基的结构使得技术方案产生了何种技术效果。因此，权利要求28也仅仅是获得一种与现有技术水平相当的固化剂组合物。
对于区别特征1)，参见评述权利要求1时的理由；
对于区别特征2)，虽然对比文件2未公开乙基或异丙基取代基，但是对比文件2同样公开了通过酮与多亚烷基多胺的反应进行烷基化，根据所述反应方式和结构式可知，所述取代基来自酮的结构，本领域技术人员根据需要能够选择不同的酮进行反应从而得到相应的取代基。
对于本领域技术人员来说，在对比文件2的基础上结合公知常识得到权利要求28的技术方案是显而易见的，而且由本申请说明书的记载也看不出所述技术方案产生了何种技术效果。因此，权利要求28也不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.22、基于评述权利要求2、3、8-10的相同理由可知，权利要求29-33、36和37也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.23、权利要求34和35进一步限定了烷基化多亚烷基多胺，基于评述权利要求28的理由可知，本领域技术人员根据需要能够选择不同结构的酮进行反应从而得到不同取代基的烷基化多亚烷基多胺，而且本领域技术人员也能够通过调整酮与多亚烷基多胺的比例来控制烷基化的程度从而获得具有不同数量取代烷基的产物。因此，权利要求34和35也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.24、权利要求38要求保护一种胺-环氧化合物。对比文件2实施例3公开了将实施例2的产物与环氧树脂溶液混合形成清漆。基于评述权利要求28的相同理由可知，权利要求38也不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.25、基于评述权利要求22的相同理由，在权利要求38不具备创造性的前提下，权利要求39也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.26、权利要求40要求保护工业制品。基于评述权利要求38和25的相同理由，权利要求40也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.27、基于评述权利要求26、27、13、5和6的相同理由，在权利要求40，28和38不具备创造性的前提下，权利要求41-46同样也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、对于复审请求人意见陈述的评述
对于复审请求人陈述的理由(参见案由部分)，合议组认为：如前所述，根据本申请说明书的记载，实现所声称的技术效果的手段在于采用了烷基化多亚烷基多胺，而对比文件2公开了所述结构的N-烷基多胺以及其用于环氧树脂的固化，烷基化多亚烷基多胺已经不再构成本申请与对比文件2之间的区别特征，对比文件2客观上解决了本申请所声称的技术问题。对比文件2实施例1制备方法中酮化合物与多胺的摩尔比例为2，而且本领域技术人员根据烷基化程度能够调整二者的比例。本申请与对比文件2的区别特征如前所述，而由本申请说明书的记载看不出所述区别特征使得技术方案相对于对比文件2产生了何种技术效果。虽然对比文件2未公开或暗示烷基化多亚烷基多胺与游离胺的组合，但是如前所述，在对比文件2的基础上结合公知常识得到本申请要求保护的各技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，而且本申请说明书未证实要求保护的技术方案能够达到的技术效果。因此，对于复审请求人的理由合议组不予支持，本申请权利要求1-46不具备创造性。
根据上述事实和理由，合议组做出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017 年12 月18 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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