发明创造名称：一种高纯二硅化钽粉末制备方法
外观设计名称：
决定号：198498
决定日：2019-12-25
委内编号：1F254263
优先权日：
申请（专利）号：201610534377.4
申请日：2016-07-07
复审请求人：福斯曼科技（北京）有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：李小南
合议组组长：李玮
参审员：史卫良
国际分类号：C01B33/06
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，现有技术中给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，这种启示会使本领域的技术人员在面对所述技术问题时，有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的技术方案，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
全文：
本复审请求审查决定涉及发明名称为“一种高纯二硅化钽粉末制备方法”的申请号为201610534377.4的发明专利申请（下称本申请），申请人为福斯曼科技（北京）有限公司，申请日为2016年7月7日，公开日为2016年10月26日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年3月5日以本申请不符合专利法第22条第3款规定的创造性为由，驳回了本申请。驳回决定针对的文本为：申请人于2018年2月5日提交的权利要求第1项；于2016年7月7日提交的说明书摘要、说明书第1-22段；于2016年8月30日提交的说明书附图、摘要附图。驳回决定针对的权利要求书如下：
“1. 一种高纯二硅化钽粉末制备方法，其特征在于包括如下步骤：
将-500目硅粉和-300目钽粉按TaSi2的化学计量比称重；
加入占硅粉和钽粉重量0.5-1.5％的NH4Cl粉末；
将上述粉末球磨，球料比4:1-8:1，球磨时间8-12小时；
将球磨后的粉末装入碳化硅坩埚中，放在振动台上振实到相对密度为35-39％；
将装粉末的坩埚装入合成炉中，抽真空后充入氩气，以每分钟15-20℃升温至450-650℃，用钨丝通电引燃二硅化钽合成反应；
冷却后用氧化锆球和罐破碎得到最终粉末产品，经XRD检测全部为二硅化钽相。”
驳回决定认为：权利要求1要求保护一种高纯二硅化钽粉末制备方法。对比文件1（“A comparative study on combustion synthesis of Ta-Si compounds”，C．L．Yeh等，Intermetallics，Vol．15，Pages1277-1284，公开日2007年4月30日）公开了一种二硅化钽粉末的制备方法。权利要求1与对比文件1的区别在于：（1）权利要求1限定为高纯二硅化钽，并在原料中加入了NH4CI；（2）权利要求1中的部分工艺和参数未被对比文件1公开。对于区别（1），对比文件2（“自蔓延制备高纯二硅化钼粉体”，张红波等，稀有金属材料与工程，第37卷，第686-688页，20080131）公开了一种自蔓延制备高纯二硅化钼粉体的方法，在自蔓延高温合成中加入NH4CI已被对比文件2公开，尽管对比文件2公开的是制备二硅化钼，但钼与钽都是过渡金属元素，二硅化钼和二硅化钽也都是本领域关注的硅化物具有相似的性质和用途，本领域技术人员容易想到将对比文件2中制备二硅化钼的技术手段转用到制备二硅化钽，得到高纯产物。对于区别（2），部分工艺，本领域技术人员也能够根据需要对原料粉末目数、球料比和球磨时间，以及氯化铵重量、振实相对密度、升温速率和升温温度进行选择与确定。在此基础上，权利要求1不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
申请人（下称复审请求人）不服上述驳回决定，于2018年6月20日向专利复审委员会提出复审请求，并提交修改后的权利要求1。在复审请求书中，复审请求人认为：（1）本申请解决的技术问题是获得高纯度二硅化钽；（2）对比文件1的-325目原料不能压制成40%以下理论密度的压块，对比文件1的图5和图8a也是证据，这是因为原料中塑性好的金属Ta占少数；（3）对比文件2使用NH4Cl的作用是除去Fe、Al杂质元素，作用不同。
形式审查合格后，专利复审委员会受理了该请求，于2018年6月28日发出了复审请求受理通知书，并将本申请案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
专利复审委员会依法组成合议组，对本复审请求案进行审理。
合议组于2019年7月30日向复审请求人发出复审通知书，其中指出：对比文件1公开了一种二硅化钽粉末的制备方法。权利要求1与对比文件1的区别在于：（1）将-500目硅粉和-300目钽粉按TaSi2的化学计量比称重；（2）加入占硅粉和钽粉重量0.5-1.5%的NH4Cl粉末；（3）将上述粉末球磨，球料比4:1-8:1，球磨时间8-12小时；将球磨后的粉末装入碳化硅坩埚中，放在振动台上振实到相对密度为35-39%；将装粉末的坩埚装入合成炉中，抽真空后充入氩气，以每分钟15-20℃升温至450-650℃，用钨丝通电引燃二硅化钽合成反应，从而最终获得高纯度的单相TaSi2粉末。然而，对比文件2公开了一种自蔓延制备高纯二硅化钼粉体的方法。在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域的常规手段，权利要求1不符合专利法第22条第3款创造性的规定。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年9月12日提交了意见陈述书，未提交修改文本。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
本复审决定书所针对的文本是复审请求人于2018年6月20日提交的权利要求第1项；于2016年7月7日提交的说明书摘要、说明书第1-22段；于2016年8月30日提交的说明书附图、摘要附图。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，现有技术中给出了将上述区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，这种启示会使本领域的技术人员在面对所述技术问题时，有动机改进该最接近的现有技术并获得要求保护的技术方案，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
1、权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性
权利要求1要求保护一种高纯二硅化钽粉末制备方法。对比文件1公开了一种二硅化钽粉末的制备方法，并具体公开了：将钽粉（Aldrich，-325目，纯度99.9%）和硅粉（ProChem Inc．，-325目，纯度99.5%）按Ta：Si=1：2混合，并加入到球磨机球磨，然后混合粉末冷压成型为直径7mm高12mm的圆柱体，压块密度为混合粉末最大理论密度的30%-50%（与本申请权利要求1的密度范围35-39%相近）。接着，在高纯氩气（99.99%）保护下在具有不锈钢窗的燃烧室进行自蔓延高温合成。经XRD检测，全部为二硅化钽相（参见第1278页“2．Experimental methods of approach”，第1282页图8（a））。
权利要求1与对比文件1的区别在于：
（1）将-500目硅粉和-300目钽粉按TaSi2的化学计量比称重；
（2）加入占硅粉和钽粉重量0.5-1.5%的NH4Cl粉末；
（3）将上述粉末球磨，球料比4:1-8:1，球磨时间8-12小时；将球磨后的粉末装入碳化硅坩埚中，放在振动台上振实到相对密度为35-39%；将装粉末的坩埚装入合成炉中，抽真空后充入氩气，以每分钟15-20℃升温至450-650℃，用钨丝通电引燃二硅化钽合成反应，从而最终获得高纯度的单相TaSi2粉末。
根据上述区别特征，本发明实际解决的技术问题是获得高纯度二硅化钽。
然而，对于区别（1），对比文件1的钽粉和硅粉都是-325目，与权利要求1数值范围相近，效果可以预期；而对比文件1的钽粉纯度99.9%、硅粉纯度99.5%，其也是通过控制原料纯度获得高纯产物的，避免反应过程中引入杂质；并且，对比文件1制备硅化钽Ta:Si=1:2也是根据目标化合物TaSi2的硅钽比例选择原料达到的；
对于区别（2），对比文件2公开了一种自蔓延制备高纯二硅化钼粉体的方法，并具体公开了在原料混合物中加入NH4Cl、球磨并自蔓延高温合成反应。因为NH4Cl的挥发，在样品中留下许多空位，使反应剂接触面减少，导致自蔓延速率降低，反应时间延长，因而反应更完全。此外，NH4Cl分解产生的HCl与反应体系中的Fe、Al等杂质反应生成金属氯化物，这些金属氯化物的沸点都较低，在自蔓延燃烧合成反应所产生的高温下挥发，从而降低了燃烧合成产物中杂质的含量。而NH4Cl和NH3的分解又产生大量的气体，使燃烧合成产物中存在有大量的贯通气孔，有助于杂质的进一步挥发（参见第686页“2实验”部分和第687页“3结果与讨论”部分）。由此可见，在自蔓延高温合成中加入NH4Cl已被对比文件2公开，且其在对比文件2中所起的作用与在本申请相同，都是减少杂质相生产，提高产物纯度。尽管对比文件2公开的是制备二硅化钼，但钼与钽都是过渡金属元素，二硅化钼和二硅化钽也都是本领域关注的硅化物（参见对比文件1第1277页“1．Introduction”部分），具有相似的性质和用途，本领域技术人员容易想到将对比文件2中制备二硅化钼的在自蔓延高温合成中加入合适量NH4Cl的技术手段转用到制备二硅化钽，减少杂质相生产，得到高纯产物。
对于区别（3），碳化硅坩埚是本领域球磨常用设备，球料比、球磨时间和升温速度都在本领域常规范围内；而将原料粉末装入碳化硅坩埚、放振动台振实、抽真空、钨丝通电引燃以及用氧化锆球和罐破碎产物均为本领域的常规技术手段。另外，对比文件1还公开了（参见第1278页“2．Experimental methods of approach”，第1281页图5）Ta:Si=1:2的压块密度是40-50%、其它体系Ta:Si=3:1、2:1、5:3则是30-45%。虽然图8a测试的是一种压块密度45%的TaSi2，但图5明确公开了可以制备密度是40%的TaSi2，与本申请权利要求1的密度范围35-39%相近，是本领域技术人员在40%的基础上容易选择的，效果可以预期。
综上所述，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域的常规手段，得出权利要求1所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步。因此，权利要求1不符合专利法第22条第3款创造性的规定。
2、关于复审请求人的意见陈述
复审请求人认为：
（1）本申请解决的技术问题是获得高纯度二硅化钽，是经过大量实验，通过整合诸多环节使反应过程易于控制的，通过控制原料纯度以及避免过程引入杂质获得高纯度产物的。本申请采用-300目Ta粉和-500目Si粉使钽被硅包围以得到纯相的TaSi2。碳化硅坩埚导热好、耐热、反应快速放热不会损坏。升温速度能防止中间过程生成其它硅化钽。球磨球料比和球磨时间保证原料与NH4Cl混合均匀。原料粉末混合好成为混合料之后到SHS燃烧合成之前的状态不能成为本领域常规技术手段；
（2）对比文件1是将混合粉压块密度为混合粉最大理论密度的30-50%范围涵盖了Ta5Si3、Ta2Si、Ta3Si、TaSi2，申请人经过实验验证TaSi2对比文件1的-325目原料不能压制成40%以下理论密度的压块，对比文件1的图5和图8a也是证据，这是因为原料中塑性好的金属Ta占多数。
（3）本申请的NH4Cl起到催化作用，没有氯化铵会残留其它硅化钽相。对比文件2使用NH4Cl的作用是除去Fe、Al杂质元素，作用不同，不需要引入对比文件2提高纯度。
对此，合议组经合议后认为：
（1）判断创造性的方法是确定最接近的现有技术、确定发明的区别特征和发明实际解决的技术问题以及判断要求保护的发明对本领域技术人员来说是否显而易见，与试验的次数无关。获取更高纯度的产物是本领域的普遍需求，对比文件1公开了采用自蔓延高温合成法制备二硅化钽，对比文件2给出了自蔓延高温合成法制备二硅化物采用氯化铵进一步提高纯度的启示。自蔓延高温合成反应之前的混合料状态对于反应的影响可预期，对比文件1的Ta粉和Si粉都是-325目，本申请的Ta粉为-300目、Si粉为-500目，该粒度在本领域常规范围内，本申请原始说明书没有记载该粒度能够更好地使钽被硅包围。碳化硅坩埚是本领域常用设备，升温速度和球料比、球磨时间都在本领域常规范围内，技术效果可预期。对比文件1的钽粉纯度99.9%、硅粉纯度99.5%，因此也是通过控制原料纯度获得高纯产物的，其反应过程与本申请相似，同样能够避免反应过程中引入杂质。
（2）对比文件1公开了Ta:Si=1:2、5:3、2:1、3:1的块体密度为30-50%，即明确公开了Ta:Si=1:2、5:3、2:1、3:1四个比例中任一的块体密度均为30-50%，本申请权利要求1的密度为35-39%，在对比文件1的块体密度30-50%的范围内。由图5中Ta:Si=1:2的压块相对密度是40-50%、而其它体系则是30-45%，以及图8a测试的是一种压块密度45%的TaSi2，对比文件1的图5明确公开了可以制备密度是40%的TaSi2，虽然本申请权利要求1的块体密度为35-39%，其也是本领域技术人员在40%的基础上容易选择的，而且从说明书中（例如比较实施例1与2-5）看不出将块体密度由40%调整为35-39%时能带来超出本领域技术人员合理预期的技术效果。
（3）本申请制备二硅化钽利用的是按照化学计量比2:1选择硅和钽，对比文件1制备硅化钽Ta:Si=1:2、5:3、2:1、3:1，同样也是利用按照目标化合物的硅钽比例选择原料达到的。催化剂的作用是提高反应速度，但原始申请并没有记载加入氯化铵后反应时间缩短了，也没有阐述催化原理。对比文件2明确了NH4Cl的挥发在样品中留下许多空位使反应剂接触面减少，导致自蔓延速率降低，因而反应更完全，NH4Cl分解产生的HCl与反应体系中的Fe、Al等杂质反应生成金属氯化物，这些金属氯化物的沸点都较低，在自蔓延燃烧合成反应所产生的高温下挥发降低了杂质的含量。而NH4Cl和NH3的分解又产生大量的气体，使燃烧合成产物中存在有大量的贯通气孔，有助于杂质挥发。由上述内容可知，对比文件2不但记载了氯化铵的作用，还分析了原因，推理过程合理。由此可见，在自蔓延高温合成中加入NH4Cl已被对比文件2公开，且其在对比文件2中所起的作用与在本申请中相同，都是提高产物纯度。
综上，复审请求人的理由不能成立。
由此可见，复审请求人的意见不能被接受。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年3月5日针对本申请作出的驳回决定。复审请求人对本决定不服的，可以根据专利法第41条第2款的规定，自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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