发明创造名称：使用微通道工艺技术升级碳质材料的方法
外观设计名称：
决定号：198349
决定日：2019-12-20
委内编号：1F255411
优先权日：2008-04-09
申请（专利）号：201610115859.6
申请日：2009-04-09
复审请求人：万罗赛斯公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王辉
合议组组长：武立民
参审员：晏杰
国际分类号：B01J19/00，C01B3/34，C10G2/00，C10J3/00，C10K3/02，C07C29/152，C07C31/04，C07C31/08，C07C31/10，C07C31/12，C07C31/125
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但是现有技术在整体上存在启示，使得本领域的技术人员在面对所要解决的技术问题时有动机采用所述区别特征来改进最接近的现有技术并获得权利要求的技术方案，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610115859.6、发明名称为“使用微通道工艺技术升级碳质材料的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为万罗赛斯公司，申请日为2009年4月9日，优先权日为2008年4月9日，公开日为2016年7月13日。本申请是申请号为200980121326.7的发明专利申请的分案申请，分案申请的提交日为2016年3月1日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年3月22日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：本申请权利要求1-61相对于对比文件1（CN1906271A，公开日为2007年1月31日）、对比文件2（CN1948436A，公开日为2007年4月18日）以及本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的审查文本为：2016年3月1日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书第[0001]-[0331]段、说明书附图图1-图30以及2018年2月1日提交的权利要求第1-61项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种将碳质材料转化为费-托产物的方法，所述碳质材料选自生物质和有机废弃物，所述方法包括：
(A)在至少700℃的温度下在气化剂的存在下气化所述碳质材料以形成合成气，其中所述气化剂是蒸汽，所述合成气包含CO、H2、水、颗粒状固体和杂质；
使所述合成气流出气化炉并降低流出所述气化炉的所述合成气的温度；
使所述合成气流经一个或多个气-液吸附装置、变温吸附装置、变压吸附装置、含有纳米纤维层或纳米复合膜的微通道装置、旋分器和/或冷凝器，以降低所述合成气中水、颗粒状固体和杂质的浓度；
向所述合成气添加H2以形成升级的合成气，所述升级的合成气中H2与CO的摩尔比在1.5至2.5的范围内；
(B)在微通道反应器中将所述升级的合成气转化为所述费-托产物，所述微通道反应器包含多个工艺微通道和多个热交换通道，所述工艺微通道的长度为0.2至3米，所述工艺微通道含有费-托催化剂，所述费-托催化剂包含具有1至1000微米的中等颗粒直径的颗粒状固体的固定床，通过使所述升级的合成气流入所述工艺微通道与所述费-托催化剂接触以形成所述费-托产物而将所述所述升级的合成气转化为所述费-托产物；以及
在步骤(B)期间使热交换流体在所述热交换通道中流动，并将热量从所述工艺微通道传递至所述热交换通道，其中在步骤(B)期间在所述热交换通道中所用的所述热交换流体是蒸汽，并且在步骤(B)期间在所述热交换通道中所用的所述蒸汽的至少一部分从所述热交换通道流向所述气化炉并在步骤(A)期间被用作气化剂。
2. 根据权利要求1所述的方法，其中所述碳质材料包括生活固体废弃物、有害废弃物、垃圾衍生燃料、轮胎、污水污泥、动物排泄物、石油焦炭、垃圾、废物、农业废弃物、玉米秸秆、柳枝稷、木屑、木材、草屑、建筑垃圾材料、塑料材料、轧棉废弃物或上述两种或更多种物质的混合物。
3. 根据权利要求1所述的方法，其中在逆流固定床气化炉、并流固定 床气化炉、流化床气化炉、气流床气化炉、熔融金属反应器或等离子气化系统中气化所述碳质材料。
4. 根据权利要求1所述的方法，其中在熔融金属反应器中所述碳质材料与蒸汽和熔融金属接触并反应生成所述合成气。
5. 根据权利要求1所述的方法，其中H2与CO的比在1.8至2.2的范围内。
6. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器包含至少一根使合成气流入所述工艺微通道的歧管，至少一根使产物流出所述工艺微通道的歧管，至少一根使热交换流体流入所述热交换通道的歧管以及至少一根使所述热交换流体流出所述热交换通道的歧管。
7. 根据权利要求1所述的方法，其中将多个所述微通道反应器设置在容器内，在所述容器中设有使所述合成气流至所述工艺微通道的歧管、使所述产物流出所述工艺微通道的歧管、使热交换流体流至所述热交换通道的歧管以及使热交换流体流出所述热交换通道的歧管。
8. 根据权利要求7所述的方法，其中每一个微通道反应器包含100至50,000个工艺微通道，并且所述容器包含1至1000个微通道反应器。
9. 根据权利要求1所述的方法，其中每个工艺微通道的内部尺寸的宽度或高度上至10mm。
10. 根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺微通道和热交换通道由下述材料制成：铝、钛、镍、铜、前述金属中的任意金属的合金、钢、蒙乃尔合金、因康镍合金、黄铜、石英、硅或者前述两种或更多种物质的组合。
11. 根据权利要求1所述的方法，其中流体在所述工艺微通道中流动且与所述工艺微通道中的表面特征接触，与所述表面特征的接触将干扰性的流动引入所述流体。
12. 根据权利要求1所述的方法，其中所述热交换通道包括微通道。
13. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托催化剂包括Co、Fe、Ni、Ru、Re、Os中的一种或多种和/或其氧化物，或上述两种或更多种物质的混合物。
14. 根据权利要求13所述的方法，其中所述费-托催化剂进一步包括 元素周期表的IA、IIA、IIIB或IVB族金属中的一种或多种和/或其氧化物，镧系金属和/或其氧化物，锕系金属和/或其氧化物，或上述两种或更多种物质的混合物。
15. 根据权利要求13所述的方法，其中所述费-托催化剂进一步包括Li、B、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ac、Ti、Zr、Ce或Th中的一种或多种和/或其氧化物，或上述两种或更多种物质的混合物。
16. 根据权利要求13所述的方法，其中所述费-托催化剂进一步包括载体，所述载体包括氧化铝、氧化锆、二氧化硅、氟化铝、氟化氧化铝、膨润土、氧化铈、氧化锌、二氧化硅-氧化铝、碳化硅、分子筛中的一种或多种，或上述两种或更多种物质的混合物。
17. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托催化剂包含以下式表示的组合物
CoM1aM2bOx
其中
M1是Fe、Ni、Ru、Re、Os或上述两种或更多种物质的混合物；
M2是Li、B、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ac、Ti、Zr、Ce或Th，或上述两种或更多种物质的混合物；
a是0至0.5范围内的数；
b是0至0.5范围内的数；以及
x是满足式中的元素价态平衡所需的氧的数目。
18. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托催化剂包含担载在氧化铝上的Co，所述Co装载量以重量计为至少5％。
19. 根据权利要求18所述的方法，其中所述费-托催化剂进一步包括Re、Ru或其混合物。
20. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器内的压力在上至50个大气压的范围内。
21. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器内的温度在150至300℃的范围内。
22. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器内的接触时 间为上至2000毫秒。
23. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器内的CO转化率在10至99％的范围内。
24. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托产物中的甲烷选择率为上至25％。
25. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托产物包含一种或多种常压下的沸点为至少30℃的烃。
26. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托产物包含一种或多种常压下的沸点大于175℃的烃。
27. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托产物包含含有5至100个碳原子的一种或多种烷烃和/或一种或多种烯烃。
28. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托产物包含一种或多种烯烃、一种或多种正烷烃、一种或多种异构烷烃或上述两种或多种物质的混合物。
29. 根据权利要求1所述的方法，其中采用分离、分馏、加氢裂解、加氢异构化、脱蜡或上述两种或更多种的组合进一步处理所述费-托产物。
30. 根据权利要求1所述的方法，其中进一步处理所述费-托产物以形成具有润滑粘性的油或中间馏分燃料。
31. 根据权利要求1所述的方法，其中进一步处理所述费-托产物以形成燃料。
32. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道，所述工艺微通道具有至少一个热交换壁并且在所述微通道反应器内用于热交换的热通量在所述至少一个热交换壁的每平方厘米表面积上0.01至500瓦特之间的范围内。
33. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器包括至少一个工艺微通道，在所述工艺微通道入口处的温度不超过所述工艺微通道出口处温度的80℃。
34. 根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺微通道含有在所述工艺微通道中按照一个方向流动的流体，所述热交换通道含有按照与所述工艺微通道内的流体流动并流或逆流的方向流动的流体。
35. 根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺微通道含有在所述工艺微通道中按照一个方向流动的流体，所述热交换通道含有按照与所述工艺微通道内的流体流动错流的方向流动的流体。
36. 根据权利要求1所述的方法，其中所述工艺微通道的长度和所述热交换通道的长度大致相同。
37. 根据权利要求1所述的方法，其中沿所述工艺微通道长度提供调节的热交换性能，在所述工艺微通道中进行的反应所产生的热量的局部释放与由所述热交换通道提供的冷量相匹配。
38. 根据权利要求1所述的方法，其中所述催化剂包含分级的催化剂。
39. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器的质量指标因子小于50％。
40. 根据权利要求1所述的方法，其中在所述工艺微通道内流动的流体的表观速率为至少0.01m/s。
41. 根据权利要求1所述的方法，其中在所述工艺微通道内流动的流体的空速为至少1000hr-1。
42. 根据权利要求1所述的方法，其中在所述工艺微通道内流动的流体的压降为每米上至10个大气压。
43. 根据权利要求1所述的方法，其中在所述工艺微通道内流动的流体的雷诺数在10至4000的范围内。
44. 根据权利要求1所述的方法，其中在步骤(A)之前使所述碳质材料热解，生成热解油，在步骤(A)的过程中气化所述热解油。
45. 根据权利要求1所述的方法，其中在步骤(A)的过程中在气化炉中形成合成气并且在微通道反应器中制得费-托尾气，在蒸汽甲烷重整微通道反应器中将所述费-托尾气转化为合成气，将来自所述蒸汽甲烷重整微通道反应器的合成气与来自气化炉的合成气混合。
46. 根据权利要求45所述的方法，其中在步骤(A)的过程中形成的所述合成气含有二氧化碳，使所述二氧化碳与所述合成气分离并且在所述蒸汽甲烷重整微通道反应器中使所述二氧化碳与所述费-托尾气混合。
47. 根据权利要求1所述的方法，其中在步骤(A)的过程中形成的所述合成气含有二氧化碳，在步骤(B)之前使所述二氧化碳与所述合成气分 离。
48. 根据权利要求1所述的方法，其中所述碳质材料包含聚乙烯或聚氯乙烯，并且在步骤(A)的过程中形成的所述合成气包含富乙烯的合成气。
49. 根据权利要求1所述的方法，其中在步骤(B)之前在一个或多个热交换器中冷却在步骤(A)的过程中形成的所述合成气。
50. 根据权利要求49所述的方法，其中所述一个或多个热交换器为微通道热交换器。
51. 根据权利要求1所述的方法，其中所述碳质材料包含非食物碳质材料。
52. 根据权利要求1所述的方法，其中所述碳质材料包括食物源。
53. 根据权利要求1所述的方法，其中通过将波形设置在平面薄片之间制得所述工艺微通道。
54. 根据权利要求53所述的方法，其中通过将波形设置在平面薄片之间制得所述热交换通道。
55. 根据权利要求1所述的方法，其中所述费-托催化剂包含钴和载体，所述钴的浓度以重量计在所述催化剂的35％至60％之间。
56. 根据权利要求1所述的方法，其中通过用含有至少5mol％的烃的气体活化含有钴化合物和载体的催化剂前体来制备所述费-托催化剂。
57. 根据权利要求1所述的方法，其中通过如下方法制备所述费-托催化剂：(a)制备以下物质的液态混合物：(i)至少一种催化剂载体或催化剂载体前体、(ii)至少一种含有金属的化合物，其中所述金属包括V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mo和/或W，以及(iii)至少一种用作所述含有金属的化合物的溶剂的极性有机化合物，所述液态混合物包含基于所述混合物的全部重量的0至20wt％的水；(b)将所述混合物转化为膏体或固体残渣；以及(c)在含有氧气的气氛下燃烧所述残渣以至少部分地将所述有机化合物转化为碳并形成被担载的催化剂或催化剂前体。
58. 根据权利要求57所述的方法，其中所述金属包含钴。
59. 根据权利要求1所述的方法，其中所述方法进一步包括在微通道反应器中对所述费-托产物中的至少一部分进行加氢裂解。
60. 根据权利要求59所述的方法，其中用于进行所述加氢裂解的微通 道反应器就是用于形成所述费-托产物的微通道反应器。
61. 根据权利要求1所述的方法，其中所述微通道反应器由具有一种或多种用于形成所述微通道反应器内的微通道的铜或铝波形的不锈钢制成。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年7月6日向国家知识产权局提出了复审请求，并对权利要求书进行了修改，在驳回决定针对文本的基础上，根据说明书第[0079]、[0093]、[0095]-[0096]段的记载，将原权利要求1中的“所述合成气包含CO、H2、水、颗粒状固体和杂质；使所述合成气流出气化炉并降低流出所述气化炉的所述合成气的温度；使所述合成气流经一个或多个气-液吸附装置、变温吸附装置、变压吸附装置、含有纳米纤维层或纳米复合膜的微通道装置、旋分器和/或冷凝器，以降低所述合成气中水、颗粒状固体和杂质的浓度；向所述合成气添加H2以形成升级的合成气，所述升级的合成气中H2与CO的摩尔比在1.5至2.5的范围内”修改为“所述合成气包含CO、H2和颗粒状固体，其中在工艺操作期间所形成的合成气含有不同量的CO和H2；使流出气化炉的合成气流经一个或多个气-液吸附装置、变温吸附装置、变压吸附装置、含有纳米纤维层或纳米复合膜的微通道装置、旋分器和/或冷凝器，以降低所述合成气中颗粒状固体的浓度；通过以下方式平衡所述合成气中CO和H2的量：通过燃烧，或通过水煤气变换，或通过向所述合成气添加H2以形成升级的合成气，所述升级的合成气中H2与CO的摩尔比在1.5至2.5的范围内”。修改后的权利要求1如下：
“1. 一种将碳质材料转化为费-托产物的方法，所述碳质材料选自生物质和有机废弃物，所述方法包括：
(A)在至少700℃的温度下在气化剂的存在下气化所述碳质材料以形成合成气，其中所述气化剂是蒸汽，所述合成气包含CO、H2和颗粒状固体，其中在工艺操作期间所形成的合成气含有不同量的CO和H2；
使流出气化炉的合成气流经一个或多个气-液吸附装置、变温吸附装置、变压吸附装置、含有纳米纤维层或纳米复合膜的微通道装置、旋分器和/或冷凝器，以降低所述合成气中颗粒状固体的浓度；
通过以下方式平衡所述合成气中CO和H2的量：通过燃烧，或通过水煤气变换，或通过向所述合成气添加H2以形成升级的合成气，所述升级的合成气中H2与CO的摩尔比在1.5至2.5的范围内；
(B)在微通道反应器中将所述升级的合成气转化为所述费-托产物，所述微通道反应器包含多个工艺微通道和多个热交换通道，所述工艺微通道的长度为0.2至3米，所述工艺微通道含有费-托催化剂，所述费-托催化剂包含具有1至1000微米的中等颗粒直径的颗粒状固体的固定床，通过使所述升级的合成气流入所述工艺微通道与所述费-托催化剂接触以形成所述费-托产物而将所述所述升级的合成气转化为所述费-托产物；以及
在步骤(B)期间使热交换流体在所述热交换通道中流动，并将热量从所述工艺微通道传递至所述热交换通道，其中在步骤(B)期间在所述热交换通道中所用的所述热交换流体是蒸汽，并且在步骤(B)期间在所述热交换通道中所用的所述蒸汽的至少一部分从所述热交换通道流向所述气化炉并在步骤(A)期间被用作气化剂。”
复审请求人认为：（1）对比文件1中并未提及反应组合物可以来自生物质和有机废弃物，本领域中通常认为生物质和有机废弃物并不适于用作费-托合成中碳质材料的来源，因为这些物质通常具有低的含碳量；（2）对比文件1并未公开或教导离开气化器的合成气中的H2/CO摩尔比可以不同（可以变化），也未公开或教导该工艺可以包括将不同的摩尔比平衡至期望水平的工艺步骤；（3）对比文件1并未公开或教导本申请权利要求1中所限定的气化步骤（A）。对比文件1并未公开或教导本申请权利要求1中所限定的向合成气添加H2以形成升级的合成气，所述升级的合成气中H2与CO的摩尔比在1.5至2.5的范围内；（4）本申请在步骤（A）中在气化剂的存在下气化碳质材料；在步骤（B）中，使用蒸汽作为热交换流体以控制（即，冷却）费-托反应，并且在步骤（B）期间用作热交换流体的所述蒸汽的至少一部分在步骤（A）期间被用作气化剂。对比文件1中并未公开或教导采用这样的技术特征；（5）通过气化器从诸如生物质和废物的来源的气化而产生的合成气含有颗粒状固体，这对于微通道反应器的操作是不利的。对比文件1中并未公开或教导“使流出气化炉的合成气流经一个或多个气-液吸附装置、变温吸附装置、变压吸附装置、含有纳米纤维层或纳米复合膜的微通道装置、旋分器和/或冷凝器，以降低所述合成气中颗粒状固体的浓度”；(6)对比文件2作为整体所提供的教导是采用可燃的含碳固体作为制备合成气的来源，而并未教导使用生物质和有机废弃物作为碳质材料的来源。对比文件2中教导了使用可燃含碳固体，其中的含碳固体会被燃烧，即，与氧反应。而在本申请中，使用蒸汽作为气化剂所涉及的反应显然不同于燃烧反应。在这种情况下，本领域技术人员根本就不会考虑去参考对比文件2。本领域技术人员在阅读了对比文件2之后所得到的技术启示是采用含氧气体作为气化剂。因此，本领域技术人员在对比文件的基础上，并不会想到将作为热交换流体的蒸汽用在气化步骤中。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年7月19日发出了复审请求受理通知书，同时将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年8月22日向复审请求人发出复审通知书，沿用对比文件1和2，并依职权引入公知常识性证据1（《生物质衍生的燃料和化学物质》，张瑞芹主编，郑州大学出版社，2004年9月第1版，第2、78-107页），指出：权利要求1部分并列技术方案的修改超出了原说明书和权利要求书记载的范围，不符合专利法第33条的规定；权利要求1其余并列技术方案及其从属权利要求2-61相对于对比文件1、对比文件2以及本领域的常规选择的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对复审请求人的意见，合议组认为：（1）证据1第78页第14行明确公开了“生物质气化的合成气作为原料可进一步合成F-T燃料、甲醇和氢气”；证据1第98页“3.4气化燃气的应用—生物燃料、化学物质和氢气”公开了“生物质燃气的组成随很多因素而改变，这些因素包括气化炉的种类、原料及反应过程条件（温度、压力等）。图3-9描述了终端产品的使用途径，包括作为燃料的使用和合成F-T燃料、甲醇和制备氢气”，可见复审请求人认为的“生物质和有机废弃物并不适于用作费-托合成中碳质材料的来源”是不正确的；（2）权利要求1中的表述是“在工艺操作期间所形成的合成气含有不同量的CO和H2”，也就是说在步骤A阶段CO和H2的量是可以调整的，并没有强调“离开气化器的合成气中的H2/CO摩尔比可以不同”；即使认可上述复审请求人的意见，考虑到通常气化炉产生的合成气中的H2/CO摩尔比也是在一定范围内的，不会是一定值，“离开气化器的合成气中的H2/CO摩尔比可以不同”也是显而易见的。同时，对比文件2教导了在变换炉61通过水煤气变换调整（平衡）合成气中H2与CO的摩尔比，且能够平衡至期望水平H2与CO的摩尔比1.596（1.5至2.5的范围内）。此外，证据1第104页倒数第2段也公开了水煤气变换反应可调节H2/CO比率以符合碳氢化合物合成的需要；（3）对比文件2公开了气化步骤（A）；同时，对比文件1说明书第12页第3段公开了“所述反应组合物包括H2和CO的混合物。该混合物可被称为合成气。H2对CO的摩尔比可在约0.8至约10的范围内……且在一个具体的实施方式中为约1.8 至约2.5”，当需要更高H2与CO的摩尔比的合成气时，选择“向合成气添加H2以形成升级的合成气”对本领域技术人员来说是容易想到的；（4）对比文件1相应地公开了：（费-托合成）热交换流体流过所述热交换通道，所述热交换流体包括空气、蒸汽、液体水、二氧化碳、气态氮气、气态碳氢化合物或液态碳氢化合物；对比文件2公开了气化工段的气化剂可以选择蒸汽。在此基础上，为达到物料充分利用的目的，“在步骤(B)期间在热交换通道中所用的蒸汽的至少一部分在步骤(A)期间被用作气化剂”也是本领域技术人员根据需要做出的常规选择；（5）对比文件2相应地公开了“变换后的气体62进入低温甲醇洗的气体净化单元63脱除其中的CO2、 硫化物、其它杂质和水，获得净化合成气64。另外一半粗合成气直接进入净化单元65脱除CO2、硫化物、其它杂质和水，获得另外一股净化合成气66”，此外，证据1第88页“3.3.2燃气（合成气）净化”最后一段公开了“燃气在使用前必须脱除绝大部分灰尘、焦油及其他污染物。生物质气化气的净化技术是指分离炭粒和灰尘，可通过旋风除尘器和纤维过滤器除去”，可见，通过“一个或多个气-液吸附装置、变温吸附装置、变压吸附装置、含有纳米纤维层或纳米复合膜的微通道装置、旋分器和/或冷凝器，以降低所述合成气中颗粒状固体的浓度”属于本领域技术人员的常规选择；（6）对比文件2说明书第1页第8行至第9行还公开了“目前多联产技术的应用中，除煤外，其余可燃含碳固体也可以作为制备合成气的来源，如渣油、废木、石油焦以及垃圾等，但一般多与煤进行一起混烧”；此外，证据1表明使用生物质和有机废弃物作为碳质材料的来源属于本领域技术人员的常规选择；对比文件2说明书中的实施例1和说明书附图2也表明气化炉52加入的原料包括水，并且在1350-1400℃之间进行部分氧化反应，并不是燃烧反应，显然对比文件2的气化阶段是不排斥水蒸气的；对比文件1公开了热交换流体包括蒸汽，对比文件2公开了气化工段的气化剂可以选择蒸汽，在此基础上，为达到物料充分利用的目的，“在步骤(B)期间在热交换通道中所用的蒸汽的至少一部分在步骤(A)期间被用作气化剂”也是本领域技术人员根据需要做出的常规选择。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年9月26日提交了意见陈述书，并在复审通知书针对文本的基础上，根据说明书第[0076]、[0078]-[0080]、[0264]、[0286]、[0287]段的记载以及说明书附图28，对权利要求1进行了修改，修改后的权利要求1如下：
“1. 一种将碳质材料转化为费-托产物的方法，所述碳质材料包含有机材料和水并选自生物质和有机废弃物，所述方法包括：
从碳质材料中除去部分或全部的水，
(A)在至少700℃的温度下在气化炉中气化所述碳质材料以形成合成气，所述合成气包含CO、H2、水、颗粒状固体和杂质；所述杂质选自硫、卤素、硒、磷、砷或其两种或更多种的混合物；
使合成气流出气化炉并降低合成气的温度；
使合成气流经洗涤器，以从合成气中分离杂质，使杂质水平下降至以体积计上至约5％；
从合成气中分离颗粒状固体；
使合成气流经冷凝器，以从合成气中分离水；
使合成气流出冷凝器并压缩合成气；
向所述合成气添加H2以形成升级的合成气，所述升级的合成气中H2与CO的摩尔比在1.5至2.5的范围内；
(B)在微通道反应器中将所述升级的合成气转化为所述费-托产物，所述微通道反应器包含多个工艺微通道和多个热交换通道，所述工艺微通道的长度为0.2至3米，所述工艺微通道含有费-托催化剂，所述费-托催化剂包含具有1至1000微米的中等颗粒直径的颗粒状催化固体的固定床，通过使所述升级的合成气流入所述工艺微通道与所述费-托催化剂接触以形成所述费-托产物而将所述所述升级的合成气转化为所述费-托产物；以及
在步骤(B)期间使热交换流体在所述热交换通道中流动，并将热量从所述工艺微通道传递至所述热交换通道。”
复审请求人认为：（1）对比文件1中并未公开或教导使用生物质或有机废弃物作为合成气的来源和气化步骤（A）；通过气化炉由诸如生物质和有机废弃物的来源产生的合成气含有水、颗粒状固体和杂质，它们的存在对于微通道反应器的操作是不利的；权利要求1中所限定的用于转化合成气的反应是费-托反应，有必要在反应物组成中提供1.5至2.5范围内的优选的H2:CO摩尔比，以便使该反应在微通道反应器中以足够高的生产率水平来进行。（2）对比文件2作为整体所提供的教导是采用可燃的含碳固体作为制备合成气的来源，而并未教导使用生物质和有机废弃物作为碳质材料的来源；对比文件2和公知常识证据1并未公开或教导使用微通道反应器来进行FT反应。（3）本申请涉及一种一体化的方法，其采用困难的气化技术从生物质和有机废弃物形成合成气，并将合成气转化为费-托产物。对比文件1、2以及证据1中均未公开或教导在使合成气在微通道反应器至反应以形成FT产物之前，在气化炉的下游但在进入微通道反应器之前降低合成气的温度，除去或减少水、颗粒状固体和杂质，压缩合成气，且通过向合成气添加H2以将H2与CO的摩尔比升级到1.5至2.5的操作水平范围内（通过气化过程生产的合成气中H2与CO的摩尔比通常为约1）；在本申请的申请日之前，本领域中对于由生物质和有机废弃物产生的合成气是否能够被有效地用于微通道反应器中进行的FT方法以生产有用的产物存在着很大的疑问，本领域技术人员并不会想到通过费-托合成法将由生物质和有机废弃物产生的合成气转化为生物燃料，相对于常规反应器，微通道反应器对杂质水平的考虑是很重要的。
在上述程序的基础上，合议组认为，本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
（一）、关于审查文本
复审请求人在答复复审通知书时，对权利要求书进行了修改，经审查，其修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定，因而，本复审请求审查决定所依据的审查文本为：2016年3月1日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书第[0001]-[0331]段、说明书附图图1-图30以及2019年9月26日提交的权利要求第1-61项。
（二）、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术相比存在区别特征，但是现有技术在整体上存在启示，使得本领域的技术人员在面对所要解决的技术问题时有动机采用所述区别特征来改进最接近的现有技术并获得权利要求的技术方案，则该权利要求不具备创造性。
1、关于权利要求1
权利要求1请求保护一种将碳质材料转化为费-托产物的方法。对比文件1公开了一种采用微通道技术的费-托合成以及新型催化剂和微通道反应器，并具体公开了如下技术方案：一种用于将包括H2和CO的反应组合物转化为包括至少一种具有至少约5个碳原子的脂肪族碳氢化合物的产物的方法，所述方法包括：所述反应组合物流过微通道反应器，与费-托催化剂接触，以将所述反应组合物转化成产物，所述微通道反应器包括含有催化剂的大量处理微通道；将热量从所述处理微通道转移至热交换器；以及将所述产物从所述微通道反应器移出；所述方法产生至少约0.5克的具有至少约5个碳原子的脂肪族碳氢化合物每克催化剂每小时；以及在所述产物中对甲烷的选择性低于约25％（（参见对比文件1的权利要求1））；所述热交换器包括与所述处理微通道相邻的热交换通道（参见对比文件1的权利要求4）；所述处理微通道与流过热交换通道的热交换流体交换热量（参见对比文件1的权利要求15）；热交换流体流过所述热交换通道，所述热交换流体包括空气、蒸汽、液体水、二氧化碳、气态氮气、气态碳氢化合物或液态碳氢化合物（参见对比文件1的权利要求22）；所述催化剂为固体微粒的形式，所述固体微粒的中等微粒直径在约1至约1000μm的范围内，且各处理微通道的所述长度达到约500cm（参见对比文件1的权利要求61）；在一个具体的实施方式中，所述催化剂为微粒固体的固定床的形式（参见对比文件1的说明书第18页第1-2段）。
权利要求1与对比文件1公开的上述内容相比，区别在于：权利要求1的方法还包括步骤（A），使用“包含有机材料和水并选自生物质和有机废弃物”的碳质材料作为原料，并且在步骤（A）进行之前从碳质材料中除去部分或全部的水；基于上述区别，本申请实际所要解决的技术问题是提供一种改进的将碳质材料转化为费-托产物的方法。
对于上述区别，对比文件2公开了一种以可燃含碳固体为原料联产油品、甲醇和电能的方法，至少包括以下步骤：（1）在气化工段，可燃含碳固体原料与含氧气体、蒸汽（对应本申请的气化剂）发生反应生成粗合成气，至少一部分粗合成气通过水蒸汽变换反应将一氧化碳全部或部分转化为二氧化碳，所有的粗合成气均经净化处理除去硫、水分和大部分二氧化碳后去下一工段；所述的可燃含碳固体为煤或石油焦或者其他任何可燃的含碳量较高的固体物质，或几种物质的组合；（2）合成工段至少包括一个费托合成反应器和一个甲醇合成反应器，每一个反应器的原料气可以使用合成气，也可以使用其他反应器出口的尾气，还可以使用合成气和尾气的混合气；(3)在合成工段的费托合成反应器中，原料气在催化剂的作用下发生反应，反应产物通过后续的冷却和分离等工序获得液体烃类混合物、含有有机含氧化合物的反应水以及尾气，一部分尾气去尾气处理工段（参见对比文件2的说明书第5页第1行至第6页第1行）。在实施例1中，图2所示为气化工段，作为气化原料的煤50为486t/h，磨碎后与321t/h 的水51配成水煤浆，送入一组水煤浆气化炉52，与来自空分的430t/h高压氧气53在1350-1400℃之间进行部分氧化反应，获得以一氧化碳和氢气为主的粗合成气54。粗合成气54经过废热锅炉单元55回收热量，将气体冷却到660 ℃，然后进入水洗塔57洗涤并被水蒸汽饱和送出界区。获得的粗合成气58组成为N2：0.41％，CO2：17.89％，CO：30.54％，H2：28.31％，CH4：0.08％； H2S：O.54％；COS：0.02％；H2O：22.21％。粗合成气58分成两股，其中一半粗合成气59经加热升温后进入变换炉61，在变换催化剂的作用下发生水煤气变换反应，使部分CO转化为CO2，变换率 为57％。变换后的气体62进入低温甲醇洗的气体净化单元63脱除其中的CO2、 硫化物、其它杂质和水，获得净化合成气64。另外一半粗合成气直接进入净化单元65脱除CO2、硫化物、其它杂质和水，获得另外一股净化合成气66，变换后的净化合成气分为两股，流股67直接作为甲醇原料气使用，流量为121146Nm3/h；流股68流量为282674Nm3/h，与一部分未变换净化合成气流股69混合，混合流股71作为费托合成原料气。所获得的费托合成原料气组成为：H2：0.597，CO：0.374，CO2：0.019； CH4：0.001；N2：0.005；AR：0.002；H2O：0.001（经计算，H2与CO的摩尔比为0.597/0.374≈1.596；注：没有特殊说明的情况下，通常气体的组成是体积比，也等于摩尔比）（参见对比文件2的说明书第9页第1行至最后一行、说明书附图2）。可见，对比文件2给出了以可燃含碳固体为原料提供一种净化的合成气以用于费托合成的原料气来源的技术启示。
对于碳质材料的具体选择，对比文件2说明书第1页第8行至第9行还公开了“目前多联产技术的应用中，除煤外，其余可燃含碳固体也可以作为制备合成气的来源，如渣油、废木、石油焦以及垃圾等，但一般多与煤进行一起混烧”；此外，证据1第2页第7-10行公开了“生物质遍布世界各地，其资源数量庞大，形式繁多，其中包括薪柴、农林作物、尤其是为获取能源而种植的能源作物、农业和林业残余物、食品加工和林产品加工的下脚料、城市固体废弃物、生活污水和水生植物等等”，此外，证据1第78页第7-10行公开了“生物质气化的合成气作为原料可进一步合成F-T燃料、甲醇和氢气”，第82页第5行至第84页倒数第2行、第104页倒数第3-13行公开了生物质气化制备合成气和将合成气用作FT燃料的工艺，由此可见使用“包含有机材料和水并选自生物质和有机废弃物”的碳质材料制备合成气并将其转化为FT产物属于本领域技术人员的常规选择；此外，证据1第82页“3.2生物质气化”公开了“生物质气化技术是一种热化学处理技术，可将固态生物质原料通过热化学反应转化成方便清洁的可燃气体。其基本原理是将生物质原料加热，在热量的作用下，使较高分子量的有机碳氢化合物链断裂，变成较低分子量的烃类、CO和氢等。”，显然干燥的生物质原料更有利于进行气化（即步骤（A）），在步骤（A）进行之前“从碳质材料中除去部分或全部的水”属于本领域技术人员的常规选择；
对于所述杂质，对比文件1说明书第13页第8行至第16行公开了“所述反应组合物可包括来自其他处理方法的流体 (如，气态流体)，如蒸汽重整处理(具有H2/CO摩尔比约为3的产物流)……煤气化处理(具有H2/CO摩尔比约为1的产物流)， 以及其结合”、“反应组合物中诸如硫、氮、卤素、硒、磷、砷等杂质的存在是不合需要的。因而，在本发明的一个具体实施方式中，前述的杂质可从反应组合物中除去或在进行本发明处理之前使它们的浓度降低”，教导了来自蒸汽重整处理、煤气化处理等的反应组合物中诸如硫、氮、卤素、硒、磷、砷等杂质在进入微通道反应器的之前使它们的浓度降低；
对于降低合成气的温度，分离水、颗粒状固体和杂质以及压缩合成气，参考之前的评述，对比文件2相应地公开了“粗合成气54经过废热锅炉单元55回收热量，将气体冷却到660℃，然后进入水洗塔57洗涤并被水蒸汽饱和送出界区”以及“另外一半粗合成气直接进入净化单元65脱除CO2、硫化物、其它杂质和水，获得另外一股净化合成气66”，可见，技术特征“使合成气流出气化炉并降低合成气的温度；使合成气流经洗涤器，从合成气中分离杂质，从合成气中分离颗粒状固体”已被对比文件2公开，在此基础上，“使杂质水平下降至以体积计上至约5％”、“使合成气流经冷凝器，以从合成气中分离水；使合成气流出冷凝器并压缩合成气”是本领域技术人员根据需要做出的常规选择；
对于通过向所述合成气添加H2以形成升级的合成气，对比文件1说明书第12页第3段公开了“所述反应组合物包括H2和CO的混合物。该混合物可被称为合成气。H2对CO的摩尔比可在约0.8至约10的范围内……且在一个具体的实施方式中为约1.8 至约2.5”，当需要更高H2与CO的摩尔比的合成气时，选择“向合成气添加H2以形成升级的合成气”对本领域技术人员来说是容易想到的；
由此可知，在对比文件1的基础上结合对比文件2以及本领域的常规选择，得出该权利要求的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的，因此该权利要求所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、关于权利要求2-61
对于从属权利要求2，参考对权利要求1的评述，其限定部分的附加技术特征属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求3-4，证据1第78页第2段公开了“在气化反应器方面主要开发了三种形式的设备即：固定床反应器（又分为上吸式和下吸式两种）、流化床反应器和气流（旋风）床”，在此基础上，从属权利要求3-4限定部分的附加技术特征属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求5，对比文件1的说明书第12页第3段公开了“H2对CO的摩尔比可在约0.8至约10的范围内……且在一个具体的实施方式中为约1.9至约2.2”；
对于从属权利要求6-7，参考对权利要求1的评述，对比文件1公开的微通道反应器也包括微通道和热交换通道，在此基础上，从属权利要求6-7限定部分的附加技术特征属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求8，对比文件1说明书第12页第1段公开了“各微通道层130和150中微通道的数量可为任意所需的数量，例如，一、二、三、四、五、六、八、十、数百、数千、数万、几十万、数百万，等等”；
对于从属权利要求9，对比文件1说明书第4页倒数第1段公开了“术语“微通道”是指至少一个高度或宽度的内部尺寸达到约10毫米(mm)”；
对于从属权利要求10，对比文件1权利要求80、83公开了处理微通道和热交换通道“由下述材料制成：钢；蒙耐合金；英科耐尔合金；铝；钛；镍；铜；黄铜；任意前述金属的合金；高分子材料；陶瓷；玻璃；包含高分子材料和玻璃纤维的复合材料；石英；硅；或其两种或多种的结合”；
对于从属权利要求11，在工艺微通道中流动的流体与工艺微通道的表面特征接触是必然的，为促使原料混合，将干扰性的流动引入流体是本领域技术人员根据需要做出的常规选择；
对于从属权利要求12，对比文件1权利要求82公开了“所述热交换通道具有达到约10mm的内部尺寸”；
对于从属权利要求13，对比文件1权利要求23公开了“所述催化剂包括Co、Fe、Ni、Ru、Re，Os，或其氧化物，或其两种或多种的混和物”；
对于从属权利要求14，对比文件1权利要求24公开了“催化剂包括助催化剂，所述助催化剂选自周期表的IA、IIA、IIIB或IVB族金属或其氧化物，镧系金属或其氧化物，锕类金属或其氧化物，或其两种或多种的结合”；
对于从属权利要求15，对比文件1权利要求25公开了“所述催化剂包括助催化剂，所述助催化剂选自Li，B，Na，K，Rb，Cs，Mg，Ca，Sr，Ba，Sc，Y，La，Ac，Ti，Zr，La，Ac，Ce或Th，或其氧化物，或其两种或多种的混合物”；
对于从属权利要求16，对比文件1权利要求26公开了“所述催化剂包括载体，所述载体选自氧化铝、氧化锆、硅石、氟化铝、氟氧化铝、膨润土、二氧化铈、氧化锌、氧化硅-氧化铝、金钢砂、分子筛，或其两种或多种的结合”；
对于从属权利要求17，对比文件1权利要求28公开了“所述催化剂包括由下式代表的组合物：CoM1aM2bOx
其中：
M1为Fe、Ni、Ru、Re、Os，或其两种或多种的混合物；
M2为Li、B、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、La、Ac、Ti、Zr、La、Ac、Ce或Th，或其两种或多种的混合物；
a为0至约0.5范围内的数字；
b为0至约0.5范围内的数字；以及
x为满足存在的元素的化合价所需的氧的数量”；
对于从属权利要求18，对比文件1权利要求29公开了“所述催化剂包括负载于氧化铝上的Co，所述Co的负载量为至少约5重量％”；
对于从属权利要求19，对比文件1权利要求30公开了“所述催化剂进一步包括Re，Ru或其混和物”；
对于从属权利要求20，对比文件1权利要求54公开了“所述处理微通道中的压力为至少约5个大气压”；
对于从属权利要求21，对比文件1权利要求53公开了“所述处理微通道的所述反应组合物的温度在约150℃至约270℃范围内”；
对于从属权利要求22，对比文件1权利要求52公开了“所述反应混和物和/或产物与所述催化剂的所述接触时间达到约2000毫秒”；
对于从属权利要求23、24，对比文件1权利要求60公开了“CO的转化率为每循环至少约50％，产物中对甲烷的选择性为约15％或更低，且所述产物的产率为每循环至少约35％”；
对于从属权利要求25-28，产物的具体类型是本领域技术人员根据需要可进行的常规选择；
对于从属权利要求29-31，对比文件2说明书第5页第1段公开了如下技术内容：(6)在产品深加工工段中，合成工段，或者合成工段和尾气处理工段一起获得的液体烃类混合物，在催化剂作用下用氢气予以加氢提质，并分离为成品油；在此基础上，通过一系列步骤对产物进行进一步处理、以及获得所需的深加工产品属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求32，为了使热量更好的传递到工艺微通道中的流体，本领域技术人员容易想到在微通道上设置热交换壁，而热交换壁上的热通量是本领域技术人员根据工艺需要的常规选择；
对于从属权利要求33，工艺微通道入口、出口温度是本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求34，对比文件1权利要求20、21公开了“反应组合物和产物以第一方向流过所述处理微通道，且热交换流体以第二方向流过热交换通道，所述第二方向与第一方向成并流；所述反应组合物和产物以第一方向流过所述处理微通道，且热交换流体以第二方向流过热交换通道，所述第二方向与第一方向成逆流”；
对于从属权利要求35，对比文件1权利要求19公开了“所述反应组合物和产物以第一方向流过所述处理微通道，且热交换流体以第二方向流过热交换通道，所述第二方向与第一方向成错流”；
对于从属权利要求36、37，参考对权利要求1的评述，对比文件1中已公开了微通道反应器包括处理微通道和热交换通道，在此基础上，从属权利要求36、37限定部分的附加技术特征属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求38，催化剂包含分级的催化剂是本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求39、40，质量指标因子和工艺微通道内流体的表观速率是本领域的常规工艺参数，对其进行优化调整是本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求41，对比文件1说明书第23页倒数第3段公开了“反应组合物和产物通过处理微通道的流动的空速(或气体每小时空速(GHSV))至少约1000hr-1(进料的通常升数/小时/升处理微通道中的体积)”；
对于从属权利要求42、43，对比文件1说明书第24页第4-5段公开了“反应物和/或产物通过处理微通道时，其压力降可达到约10个大气压每米的处理微通道的长度(atm/m)”、“通过处理微通道的蒸汽流动的雷诺数可在约10至约4000范围内”；
对于从属权利要求44，将碳质材料先进行热解形成热解油，并由热解油来气化是本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求45，对比文件2公开了如下技术内容：在合成工段的费托合成反应器中，原料气在催化剂的作用下发生反应，反应产物通过后续的冷却和分离等工序获得液体烃类混合物、含有有机含氧化合物的反应水以及尾气（参见对比文件2说明书第5页第10-12行）。而为达到循环物料的目的，将费-托尾气在蒸汽-甲烷重整微通道反应器中转化为合成气，并作为原料与气化炉的合成气进行混合是本领域技术人员容易想到的；
对于从属权利要求46、47，对比文件2公开了：粗合成气均经净化处理除去硫、水分和大部分二氧化碳后去下一工段（参见对比文件2说明书第5页第5-6行）。而将该分离后的二氧化碳在蒸汽甲烷重整微通道反应器中使所述二氧化碳与所述费-托尾气混合对本领域技术人员来说是容易想到的；
对于从属权利要求48，其限定的碳质材料为本领域技术人员的常规选择，而当本领域技术人员选择该原料时，很容易得到富乙烯的合成气；
对于从属权利要求49，在对合成气进行转化前，在一个或多个热交换器中冷却合成气是本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求50，对比文件1权利要求4-5公开了“所述热交换器包括与所述处理微通道相邻的热交换通道；所述热交换通道包括微通道”；
对于从属权利要求51-52，参考对权利要求1的评述，从属权利要求51-52限定部分的附加技术特征属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求53、54，其限定的制备工艺微通道和热交换通道的方法为本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求55，对比文件1中还公开了如下技术内容（参见对比文件1说明书第15页第2段）：在一个具体的实施方式中，所述催化剂包含Co，以及可选的共催化剂和/或助催化剂，负载于载体上，其中Co的负载为且在一个具体的实施方式中为至少约40重量％；
对于从属权利要求56、57，参考之前的评述，对比文件1公开了费-托催化剂的组成，在此基础上，从属权利要求56、57限定部分的附加技术特征属于本领域技术人员的常规选择；
对于从属权利要求58，对比文件1已公开催化剂中活性组分为Co（参见对比文件1说明书第16页倒数第2段）；
对于从属权利要求59，参考对权利要求1的评述，对比文件1已公开反应为费-托反应，则其产物必然为费-托产物，同时对比文件1中还公开了（参见对比文件1的权利要求67）：所述产物进一步采用加氢裂解，加氢异构或脱蜡进行处理；
对于从属权利要求60，采用用于形成费-托产物的微通道反应器进行加氢裂解为本领域技术人员在对比文件1的基础上容易想到的；
对于从属权利要求61，微通道反应器的材质为本领域技术人员的常规选择。
综上，在其引用的权利要求不具备创造性的情况下，从属权利要求2-61也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人答复复审通知书时提出的意见，合议组经审查后认为：
对于意见（1），对比文件1公开了一种采用微通道反应器进行费托合成将包括H2和CO的反应组合物（合成气的主要成分）转化为包括至少一种具有至少约5个碳原子的脂肪族碳氢化合物的产物的方法，虽然没有公开使用生物质或有机废弃物作为合成气的来源和气化步骤（A），但对比文件2说明书第1页第8行至第9行公开了“目前多联产技术的应用中，除煤外，其余可燃含碳固体也可以作为制备合成气的来源，如渣油、废木、石油焦以及垃圾等”；而且，证据1也表明“包含有机材料和水并选自生物质和有机废弃物”的碳质材料制备合成气并将其转化为FT产物属于本领域技术人员的常规选择；参考对权利要求1的评述，对比文件2公开了气化步骤（A），教导了对气化炉出来的合成气进行冷却、洗涤、净化，以脱除合成气中的CO2、硫化物、其它杂质和水，用于费托合成原料气；对比文件1说明书第13页第8行至第16行公开了“反应组合物中诸如硫、氮、卤素、硒、磷、砷等杂质的存在是不合需要的。因而，在本发明的一个具体实施方式中，前述的杂质可从反应组合物中除去或在进行本发明处理之前使它们的浓度降低”；证据1第88页“3.3.2燃气（合成气）净化”最后一段公开了“燃气（合成气）在使用前必须脱除绝大部分灰尘、焦油及其他污染物……使其成为内燃机、涡轮机及燃料电池可用燃料和成为化学原料”，也就是说，现有技术公开了在费托合成前需要除去合成气中的水、颗粒状固体和杂质，“它们的存在对于微通道反应器的操作是不利的”是本领域技术人员能够预期的。实际上，对比文件1说明书第12页第3段公开了“所述反应组合物包括H2和CO的混合物。该混合物可被称为合成气。H2对CO的摩尔比可在约0.8至约10的范围内……且在一个具体的实施方式中为约1.8 至约2.5”，只是没有明确记载通过“向合成气添加H2以形成升级的合成气”，但考虑到对比文件1中用于微通道反应器的合成气包括H2和CO的混合物，通过添加H2调节H2与CO的摩尔比是本领域技术人员根据需要做出的常规选择，当需要更高H2与CO的摩尔比的合成气时，选择“向合成气添加H2以形成升级的合成气”对本领域技术人员来说是容易想到的。
对于意见（2），即使认可“对比文件2作为整体所提供的教导是采用可燃的含碳固体作为制备合成气的来源”，但至少教导了可以使用“渣油、废木、石油焦以及垃圾等”作为制备合成气的来源，而且，证据1也表明使用“包含有机材料和水并选自生物质和有机废弃物”的碳质材料制备合成气并将其转化为FT产物属于本领域技术人员的常规选择；同时，对比文件1是与本申请权利要求1的技术方案最接近的现有技术，应当认为其是发明的起点，对比文件1公开了一种采用微通道反应器进行费托合成将包括H2和CO的反应组合物转化为包括至少一种具有至少约5个碳原子的脂肪族碳氢化合物的产物的方法，对比文件2和公知常识证据1虽然未公开或教导使用微通道反应器来进行FT反应，但给出了用各种碳质材料制备的气化合成气作为费托合成的原料气来源的技术启示。
对于意见（3），首先，对比文件1公开了一种采用微通道反应器进行费托合成将包括H2和CO的反应组合物（合成气的主要成分）转化为包括至少一种具有至少约5个碳原子的脂肪族碳氢化合物的产物的方法，持续改进发明是本领域技术人员的普遍追求，促使本领域技术人员有动机在现有技术中寻找适合的合成气来源作为微通道反应器进行费托合成的原料，对比文件2和证据1均给出了以可燃含碳固体为原料提供一种净化的合成气以用于费托合成的原料气来源的技术启示，在此基础上，本领域技术人员有动机将对比文件2和证据1结合到对比文件1，进而得出权利要求1的技术方案，对本领域的技术人员来说是显而易见的；其次，参考对权利要求1的评述，至少对比文件2教导了对气化炉出来的合成气进行冷却、洗涤、净化，以脱除合成气中的CO2、硫化物、其它杂质和水，用于费托合成原料气；而为了提供合成气输送的动力“使合成气流出冷凝器并压缩合成气”是本领域技术人员根据需要做出的常规选择；至少证据1第78页第7-10行公开了“生物质气化的合成气作为原料可进一步合成F-T燃料、甲醇和氢气”，表明“通过费-托合成法将由生物质和有机废弃物产生的合成气转化为生物燃料”是本领域的公知常识；此外，对比文件1还教导了“所述反应组合物包括H2和CO的混合物。该混合物可被称为合成气。H2对CO的摩尔比可在约0.8至约10的范围内……且在一个具体的实施方式中为约1.8 至约2.5”以及“反应组合物中诸如硫、氮、卤素、硒、磷、砷等杂质的存在是不合需要的。因而，在本发明的一个具体实施方式中，前述的杂质可从反应组合物中除去或在进行本发明处理之前使它们的浓度降低”，也就是说，对比文件1同样关注到了“H2对CO的摩尔比”、“诸如硫、氮、卤素、硒、磷、砷等杂质”对微通道反应器的影响，综上，由生物质和有机废弃物产生的合成气被有效地用于微通道反应器中进行的FT方法以生产有用的产物对本领域技术人员也不存在技术障碍。
综上，复审请求人陈述的理由不具备说服力，合议组不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年3月22日针对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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