发明创造名称:与具有氮杂-苯并稠合配位体的铱络合物有关的化合物、装置和调配物
外观设计名称:
决定号:198736
决定日:2019-12-19
委内编号:1F252707
优先权日:
申请(专利)号:201310554307.1
申请日:2013-11-08
复审请求人:环球展览公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:郝小燕
合议组组长:孙丽丽
参审员:张鑫松
国际分类号:C07F15/00,C09K11/06,H01L51/54
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:在判断一项权利要求所要求保护的技术方案是否具备创造性时,首先,应当确定与该技术方案最接近的现有技术,然后将二者进行对比,确定二者之间的区别特征,并基于最接近的现有技术确定要求保护的技术方案实际解决的技术问题;如果现有技术中给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决上述技术问题的启示,则该权利要求所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的,不具备创造性。
全文:
本复审请求审查决定涉及申请号为201310554307.1,发明名称为“与具有氮杂-苯并稠合配位体的铱络合物有关的化合物、装置和调配物”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为环球展览公司,申请日为2013年11月08日,公开日为2014年05月21日,最早优先权日为2012年11月09日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年02月12日以权利要求1-22不符合专利法第22条第3款的规定为由驳回了本申请。驳回决定所依据的审查文本为:申请人于2017年09月06日提交的权利要求第1-22项,于申请日2013年11月08日提交的说明书第1-211页、说明书附图第1-3页、说明书摘要和摘要附图(下称驳回文本)。驳回文本的权利要求1如下:
“1. 一种具有式Ir(LA)n(LB)3-n且具有如下结构的化合物,
其中A1和A2为CH或氮;
其中A6、A7和A8为CH;
其中A5为氮;
其中X为O或S;
其中R1、R2、R3和R4独立地表示单、二、三、四取代或未取代;
其中R1、R2、R3和R4独立地选自由以下组成的群组:氢、氘、卤素、烷基、环烷基、杂烷基、芳烷基、烷氧基、芳氧基、氨基、硅烷基、烯基、环烯基、杂烯基、炔基、芳基、杂芳基、酰基、羰基、羧基、酯基、腈基、异腈基、硫基、亚硫酰基、磺酰基、膦基和其组合;且
其中n为1到3的整数。”
驳回决定认为:(1)对比文件1(CN102439019A,公开日为2012年05月02日)公开了杂配位铱配合物。权利要求1的技术方案与对比文件1相比,区别特征在于权利要求1中A5位置处为氮原子,而对比文件1中相应位置处为CH。权利要求1实际解决的技术问题是提供一种结构性质类似的铱发光化合物。然而本领域技术人员为了获得更多结构性质类似的发光铱配合物,在对比文件1公开的化合物母体结构基础上进行修饰,用氮原子代替碳原子作为环原子是显而易见的,而且对比文件1公开了铱配合物通式化合物及其上取代基的多种选择,本领域技术人员在此基础上通过常规替换和/或选择得到权利要求1的技术方案是显而易见的。因此,权利要求1不具备创造性。(2)权利要求2-20进一步限定了配体数n、取代基选择范围以及具体的LA和LB配体或具体的配合物,在对比文件1的基础上获得上述技术方案也是显而易见的,因此,权利要求2-20也不具备创造性。(3)权利要求21-22请求保护一种有机发光装置和调配物,对比文件1公开了有机发光器件及其组成方式,因此,在配合物不具备创造性的情况下,权利要求21-22也不具备创造性。(4)关于申请人的如下意见陈述:权利要求1-22在其整个范围内都能取得预料不到的技术效果,而且申请人提供证据1(CN201080024037.8)和证据2(CN201310028171.0)证明相同领域的申请具有与本申请相似的权利要求概括范围。驳回决定指出:本申请通过对比实施例仅能证明与化合物1、化合物4、化合物105、化合物III-32、化合物III-44、化合物III-74结构性质类似的化合物具有较对比文件1更好的技术效果,而权利要求1-22中仍概括了大量与上述化合物结构性质差异较大的技术方案,本领域技术人员清楚配合物上取代基团以及杂原子同样会影响其发光性能,因此在缺乏相应实施例支撑的情况下,本领域技术人员难以预期权利要求1概括的与实施例中公开的取代基团差异较大的技术方案是否同样能取得优于对比文件1的发光效果。申请人提供的证据1和2的授权专利虽然和本申请属于同一个领域,但具体的技术方案和最接近的现有技术状况与本申请并不相同,因此没有比较的意义,也无法用来证明权利要求1-22概括的技术方案均能取得预料不到的技术效果。
申请人环球展览公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年05月25日向国家知识产权局提出了复审请求,未提交修改文本。复审请求人认为:1)对比文件1并未给出本申请结构的技术启示;2)本申请化合物的结构在整个范围内相较于对比文件1产生了意想不到的技术效果;3)权利要求对取代基R1、R2、R3、R4的限定范围是合适的,复审请求人再次提供证据1(CN201080024037.8)和证据2(CN201310028171.0)以证明对取代基的限定属于合理的范围。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年06月01日依法受理了该复审请求,并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定中的理由,并且认为:1)本领域技术人员熟知稀土金属(如Ir)与吡啶衍生物、苯并咪唑衍生物、吡嗪或喹啉衍生物等多种含氮杂环有机配体能够生成具有磷光性质的金属配合物,用于制作有机电致发光器件(参见公知常识性证据1:《有机电致发光材料与器件导论》,黄春辉等编著,复旦大学出版社,第334-348页,公开日为2005年09月31日)。而且本领域技术人员为了得到更多结构性质类似的发光化合物,基于对铱金属配合物结构的普通技术知识可以想到将含氮杂芳环配体的种类进行常规调整,进一步选择氮原子位于X的邻位。2)本申请通过对比例证明部分化合物较对比文件1化合物具有更好的效果,但权利要求中仍概括了大量与上述化合物结构性质差异较大的技术方案,在缺乏相应实施例支撑的情况下,本领域技术人员难以预期权利要求1概括的与实施例中公开的取代基团差异较大的技术方案是否同样能取得优于对比文件1的发光效果;而且目前权利要求1还涵盖了未验证具体发光效果的A1-A2可选自氮原子的方案,其构成的母核结构与化合物4差异较大,在氮原子位置由A8(如化合物1)调整到A5(如化合物4)即会使得发光性能产生较大波动的情况下,本领域技术人员难以预期A1-A2选自氮原子的化合物的效果;此外,化合物E和F均落入了本申请权利要求1范围内,且与化合物II-1的区别仅在于甲基取代位置不同,然而化合物II-1相较于化合物E和F的发光性能却有较大的差异,这提示本申请化合物发光效果与结构关系可能较密切。3)专利审查均遵循专利法及其细则的相关规定进行,但是不同的专利申请在自身实验数据或现有技术水平等方面多少存有差异,审查结论难以直接照搬套用。
随后,国家知识产权局成立合议组,对本申请进行了审理。
合议组于2019年05月30日向复审请求人发出复审通知书,指出:(1)权利要求1与对比文件1公开的技术方案相比,区别特征在于:权利要求1限定A5位置为N,而对比文件1相应位置为CH。权利要求1实际解决的技术问题仅是提供更多的苯并稠合配位的铱络合物。然而通过对已知化合物结构的改进获得更多络合物是本领域技术人员常用的技术手段,在对比文件1公开了式I的杂配位铱配合物及其取代基选择的基础上,本领域技术人员对式I结构进行改进得到更多的化合物是容易想到的,使用N取代进行结构扩展也是发光材料领域常用的技术手段,因此,在对比文件1的基础上结合本领域常用的技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的,因而权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。(2)权利要求2-20进一步限定取代基、基团结构或化合物,然而,本领域技术人员在对比文件1的基础上结合本领域常用的技术手段得到权利要求2-20请求保护的技术方案也是显而易见的,因此,其也不具备创造性。(3)权利要求21请求保护一种包含第一有机发光装置的第一装置,权利要求22请求保护一种调配物,对比文件1公开了有机发光器件、阴极、阳极以及位于该阳极和阴极之间的有机层及其结构,在权利要求1请求保护的铱配合物是显而易见的情况下,权利要求21-22也不具备创造性。(4)针对复审请求人陈述的意见,复审通知书指出:1)本领域技术人员熟知稀土金属(如Ir)与吡啶衍生物、苯并咪唑衍生物、吡嗪或喹啉衍生物等多种含氮杂环有机配体能够生成具有磷光性质的金属配合物,用于制作有机电致发光器件(参见公知常识性证据1第334-348页)。虽然对比文件1没有明确教导在X邻近位置处增加一个氮原子,然而为了得到更多结构性质类似的发光化合物,基于铱金属配合物结构的普通技术知识,本领域技术人员不难想到尝试将含氮杂芳环配体的种类进行常规调整,进一步选择氮原子位于X的邻位也是容易想到的。2)基于现有证据无法证明本申请权利要求范围内的所有化合物相对于对比文件1公开的化合物在发射波长、发光效率、驱动电压或使用寿命上均能够取得预料不到的技术效果。3)首先,专利审查均遵循专利法及其细则的相关规定进行,不同的专利申请在自身实验数据或现有技术水平等方面多少存有差异,审查结论难以直接照搬套用。其次,本申请说明书中记载了即便是相同的甲基取代,由于其取代位置不同,化合物的器件性能受到不同趋势的影响,何况权利要求1中限定了“氢、氘、卤素、烷基、环烷基、杂烷基、芳烷基、烷氧基、芳氧基、氨基、硅烷基、烯基、环烯基、杂烯基、炔基、芳基、杂芳基、酰基、羰基、羧基、酯基、腈基、异腈基、硫基、亚硫酰基、磺酰基、膦基和其组合”,上述取代基具有不同的电子效应,对苯并杂环基团的共轭结构具有不可预期的影响,因此,也不能从本申请记载的化合物的效果数据中得出权利要求1限定的上述所有取代基的化合物能够获得相似的效果,更不能证明具有上述取代基的所有化合物能够取得比对比文件1化合物更好的技术效果。
针对上述复审通知书,复审请求人于2019年09月16日提交了意见陈述书和权利要求书全文替换页(共21项,86页)。修改之处在于:删除权利要求9中的结构片段5、6、11、12、17、48、23、24、29、30、35、36、41、42、47、18、53、54、59、60、65、66、71、72、77、78、83、84、89、90、100、101,权利要求18中的结构片段485、486、487,以及权利要求10,将权利要求21和22中的化合物修改为在前权利要求中任一项所述的化合物,适应性修改其他权利要求的编号和引用关系。
修改后的独立权利要求1、11、20-21为:
“1. 一种具有式Ir(LA)n(LB)3-n且具有如下结构的化合物,
其中A1和A2为CH或氮;
其中A6、A7和A8为CH;
其中A5为氮;
其中X为O或S;
其中R1、R2、R3和R4独立地表示单、二、三、四取代或未取代;
其中R1、R2、R3和R4独立地选自由以下组成的群组:氢、氘、卤素、烷基、环烷基、杂烷基、芳烷基、烷氧基、芳氧基、氨基、硅烷基、烯基、环烯基、杂烯基、炔基、芳基、杂芳基、酰基、羰基、羧基、酯基、腈基、异腈基、硫基、亚硫酰基、磺酰基、膦基和其组合;且
其中n为1到3的整数。
11. 一种化合物,其选自由以下组成的群组:
20. 一种包含第一有机发光装置的第一装置,其进一步包含:
阳极;
阴极;和
安置在所述阳极和所述阴极之间的有机层,所述有机层包含根据权利要求1-19中任一项所述的化合物。
21. 一种调配物,其包含根据权利要求1-19中任一项所述的化合物。”
在上述修改的基础上复审请求人认为:本申请中的氮杂化合物相对于非氮杂化合物具有LT80的改进,通过实施例的数据也证明本申请化合物在LT80方面相对于对比文件公开的化合物具有预料不到的技术效果,因此,本申请化合物具有创造性。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、关于审查文本
复审请求人于2019年09月16日答复复审通知书时提交了权利要求书全文替换页,经合议组审查,其修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审请求审查决定针对的审查文本为:复审请求人于2019年09月16日提交的权利要求第1-21项,于申请日2013年11月08日提交的说明书第1-211页、说明书附图第1-3页、说明书摘要和摘要附图。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断一项权利要求所要求保护的技术方案是否具备创造性时,首先,应当确定与该技术方案最接近的现有技术,然后将二者进行对比,确定二者之间的区别特征,并基于最接近的现有技术确定要求保护的技术方案实际解决的技术问题;如果现有技术中给出了将上述区别特征应用到该最接近的现有技术以解决上述技术问题的启示,则该权利要求所要求保护的技术方案对本领域的技术人员来说是显而易见的,不具备创造性。
就本申请而言,
(1)权利要求1请求保护一种具有式Ir(LA)n(LB)3-n且具有结构的化合物(参见案由部分)。
对比文件1公开了一种杂配位铱络合物Ir(LA)n(LB)3-n,并具体公开了化合物1:(参见权利要求14,说明书第8页表1,第13页,第53页表3、表4)。将权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的上述内容相比,其区别特征在于:权利要求1限定A5位置为N,而对比文件1相应位置为CH。
合议组查明,本申请说明书记载本申请提供了具有氮杂-苯并稠合配位体的铱络合物,其中的氮杂环导致其形成具有优良装置稳定性的绿色磷光化合物,且有芳基取代吡啶环使得氮杂-苯并稠合配位体形成具有优良装置效率的黄色磷光物质(参见说明书第5页第3、4段)。本申请说明书中记载了大量的Ir(LA)n(LB)3-n型化合物,但其装置实施例中仅记载了化合物1、4、105、II-1、II-49、II-355、III-32、III-44、III-74用于装置实例的效果数据,并且记载了以化合物A、B为对比例的装置实例效果数据(参见说明书第152-156页装置实例)。装置的有机堆叠由ITO表面、作为空穴注入层(HIL)的100?化合物B、作为空穴输送层(HTL)的300? 4,4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]联苯(α-NPD)、与化合物C掺杂作为主体的300? 式I化合物或对比例化合物以及作为发射层(EML)的7-15wt%铱磷光化合物、作为阻挡层(BL)的50?化合物C、作为ETL的450? 三-8-羟基喹啉铝(Alq)依序组成。具体结果如下表1-3所示(参见说明书第152页-156页装置实例)。
表1 化合物1、4、105与比较例1、2的装置效果数据
实施例
编号
化合物结构
1931 CIE
在1000尼特(nit)下
在40mA/cm2下
X
Y
λmax (nm)
FWHM (nm)
电压(V)
LE
(cd/A)
EQE
(%)
PE
(lm/W)
L0
(尼特)
LT80(h)
1
1
0.340
0.625
526
60
5.9
61.9
16.5
32.9
18,466
184
2
105
0.298
0.621
514
72
6.5
39.9
11.5
19.9
12,605
41
3
4
0.343
0.623
528
62
6.8
47.1
12.5
21.8
13,471
370
比较例1
A
0.350
0.619
530
62
6.2
64.8
17.2
33
18,482
121
比较例2
D
0.319
0.618
520
74
6.2
51
14.4
25.9
15,504
65
表2、式II-1、II-49、II-355化合物与比较例3、4、5的效果数据
实施例
编号
化合物结构
1931 CIE
在1000尼特(nit)下
在40mA/cm2下
X
Y
λmax (nm)
FWHM (nm)
电压相对(V)
LE
相对(cd/A)
EQE
相对(%)
PE
相对(lm/W)
L0
尼特(尼特)
相对LT80(h)
4
II-1
0.362
0.611
530
66
0.98
1.14
1.13
1.15
18,749
1.2
5
II-49
0.352
0.616
528
62
0.97
1.03
1.03
1.05
16,537
1.64
6
II-355
0.365
0.609
530
64
0.95
1.28
0.28
1.34
17,522
1.53
比较例3
4
0.342
0.623
526
60
1
1
1
1
16,133
1
比较例4
E
0.351
0.62
528
62
0.97
0.86
0.85
0.88
15,467
0.6
比较例5
F
0.344
0.621
526
64
0.98
0.79
0.78
0.79
13,896
1.16
上述表1中,化合物1、105未落入权利要求1的保护范围,比较例1的化合物与对比文件1公开的化合物1相同。上述结果表明:在相同条件下,化合物4相对于比较例1波长有略微蓝移,驱动电压略高,外量子效率、发光效率和功率效率均比较低,半高峰宽与比较例1相同,使用寿命高于比较例1。
上述表2中,化合物II-1、II-49、II-355和比较例3-5中使用的化合物4、E、F均落入权利要求1保护范围内。首先,其中比较例3以化合物4为发光层化合物的效果数据与表1中化合物4作为发光层化合物的效果数据在色坐标、波长、半高峰宽以及L0上均略有差别,上述差别属于前后实验正常误差范围,前述表1中化合物4相对于比较例1波长略微蓝移的数值也属于误差范围内的值,上述数据不能证明本申请化合物4较对比例1化合物A(即对比文件1化合物1)在发光波长方面具有更好的技术效果。其次,表2结果显示:化合物II-1、II-49、II-355作为器件发光层时,其波长与以化合物A为发光层时的波长相同或略有差别,半高峰宽相等或略高,驱动电压略低,发光效率、功率效率、使用寿命均略高于化合物4,外量子效率高于或低于化合物4。
结合表1和表2的上述数据可知,化合物4、II-1、II-49、II-355在波长、半高峰宽、驱动电压、发光效率、外量子效率和功率效率方面与对比文件1公开的化合物1基本相当或略差,仅在使用寿命方面的效果明显优于对比文件1公开的化合物1。但是上述化合物4、II-1、II-49、II-355均具有相同的母核结构(即其结构中的苯基联吡啶和吡啶联氮杂二苯并呋喃结构片段相同),其母核结构上的取代基结构接近,上述结果仅能证明在具有相同或接近于上述结构片段的化合物作为发光层时,二苯并呋喃结构中N原子的引入提高了其使用寿命。但是本申请权利要求1中的络合物涵盖了除二苯并呋喃以外的其他杂芳环结构片段以及种类众多的取代基R1-R4,而上述不同结构片段以及取代基对于引入N原子而提高使用寿命而言具有不可预期的效果,即依据现有证据不能证明权利要求1范围内的所有络合物均能够具有比对比文件1公开的化合物更好的技术效果。
表3、式III-32、III-44、III-74化合物与比较例6的效果数据
实施例
编号
化合物结构
在10mA/cm2下
CIE(x,y)
V(V)
LE(cd/A)
EQE(%)
7
III-32
0.42
0.57
8.3
73.6
27.7
8
III-44
0.43
0.57
8.2
67.6
25.9
9
III-74
0.43
0.56
8.5
63.4
23.3
比较例6
G
0.43
0.55
8.3
54.2
20.6
上述表3测定了化合物在10mA/cm2下的色坐标、驱动电压、发光效率和外量子效率,与前述表1、2的测量的固定电流密度不同,上述数据无法证明化合物III-32、III-44以及III-74具有比对比文件1化合物1在器件效率、使用寿命等方面更好的技术效果。
另外,从上述数据中还可以看出,(1)化合物结构中的微小差别对化合物的发光性能具有一定程度的影响,苯并杂环上的取代基以及吡啶联苯基上的取代基及其取代位置不同时,其对化合物的发光性能的影响也不相同。如:表2中实施例4-6与比较例3相比苯并杂环上甲基取代导致波长的红移和半高峰宽的提高。表2中实施例4、比较例4、5相比,化合物的区别仅在于甲基取代位置不同,但上述三个实例效果在波长、电压、发光效率、外量子效率和功率效率以及使用寿命的变化上受取代基位置的影响,其结果相对于未取代的苯并杂环基络合物为非线性变化,即并非因为取代基甲基的存在使得波长一定发生蓝移。(2)本申请说明书中提及式I化合物中引入氮杂二苯并呋喃取代,由于氮杂二苯并呋喃基的缺电子性,其进一步降低络合物的LUMO,预期化合物1的发射将进一步红移,但是经测定式I化合物出乎意料的具有蓝移发射光谱(参见说明书第9页第4段),但是实施例4、6中测定波长为530nm与比较例1的波长相同,实施例3、5、比较例3、4、5中的测定波长为526-528nm,与比较例1的波长相差不大,也无法证明式I的化合物在其范围内均具有蓝移发射光谱的技术效果。
因此,基于前述数据无法确定本申请权利要求1范围内的所有化合物相对于对比文件1公开的化合物在发射波长蓝移,发光效率的提高,驱动电压的降低或使用寿命的增长上均能够取得预料不到的技术效果。依据上述区别特征所能达到的技术效果,权利要求1相对于对比文件1实际解决的技术问题仅是提供更多的苯并稠合配位的铱络合物。
对于上述区别特征,通过对已知化合物结构的改进获得更多络合物是本领域技术人员常用的技术手段,对比文件1公开了式I的杂配位铱配合物:
,
其中X选自NR、O、S、BR和Se;R选自氢和烷基; R1、R2、R3和R4可以表示单取代、二取代、三取代或四取代;并且R1、R2、R3和R4各自独立地选自氢、烷基和芳基(参见对比文件1权利要求1)。本领域技术人员在此基础上对式I结构进行改进得到更多的化合物是容易想到的,而使用N取代进行结构扩展也是发光材料领域常用的技术手段,因此,本领域技术人员在对比文件1的基础上结合本领域常用的技术手段得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2-19进一步限定取代基、基团结构或化合物,然而,基于前述评述,本领域技术人员在对比文件1的基础上结合本领域常用的技术手段得到权利要求2-19请求保护的技术方案也是显而易见的,因此,在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求2-19也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求20请求保护一种包含第一有机发光装置的第一装置,权利要求21请求保护一种调配物,对比文件1公开了有机发光器件、阴极、阳极以及位于该阳极和阴极之间的有机层,该有机层进一步包含化合物,该化合物包含式I杂配位铱络合物(参见权利要求28)。权利要求20、权利要求21和对比文件1相比,区别特征在于配位铱络合物的结构略有不同,具体为A5位取代基不同。然而基于前述权利要求1中的评述,本领域技术人员在对比文件1的基础上结合本领域常用的技术手段获得本申请请求保护的铱配合物是显而易见的,因此,在配合物不具备创造性的情况下,权利要求20请求保护的发光装置以及权利要求21请求保护的调配物也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(2)对于复审请求人在答复复审通知书时的意见(详见案由部分),合议组认为:
前述关于本申请和对比文件1化合物在使用寿命(LT80)这一指标上比较的结论与复审请求人的陈述是一致的,但是基于前述评述,目前的数据仅能够证明与本申请化合物4 、II-1、II-49、II-355具有相同母核结构和类似取代基的络合物与对比文件1相比由于在结构上N原子的引入获得了更长的使用寿命,但是权利要求1中涵盖了众多母核以及取代基不同于上述化合物的络合物,基于现有数据无法证明权利要求1范围内的所有化合物均能够在发射波长蓝移,发光效率的提高,驱动电压的降低或使用寿命的增长上相对于对比文件1公开的化合物取得更好的技术效果。
综上,复审请求人陈述的理由不具有说服力,对于复审请求人的主张,合议组不予支持。
根据上述事实和理由,合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年02月12日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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