发明创造名称：制备氰化氢和回收氢气的方法
外观设计名称：
决定号：198183
决定日：2019-12-17
委内编号：1F254298
优先权日：2012-12-18
申请（专利）号：201310681197.5
申请日：2013-12-12
复审请求人：英威达纺织（英国）有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：白璐
合议组组长：李玮
参审员：史卫良
国际分类号：C01C3/02;C01B3/50
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：评价一项权利要求的创造性时，应确定该权利要求技术方案相对于最接近的现有技术的区别技术特征，如果该区别技术特征是本领域的常规技术手段，则认为现有技术中给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审决定涉及申请号为201310681197.5，发明名称为“制备氰化氢和回收氢气的方法”的发明专利申请。本申请的申请人为英威达纺织（英国）有限公司，申请日为2013年12月12日，优先权日为2012年12月18日，公开日为2014年6月18日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年4月8日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：相对于对比文件1（CN1200102A，公开日为1998年11月25日）结合对比文件2（WO2004/026462A1，公开日为2004年4月1日）、对比文件3（《石油加工催化剂》，John S. Magee等, 石油工业出版社，2010年7月，第129页）和本领域常规技术手段，权利要求1所要求保护的技术方案是显而易见的，权利要求2-17是权利要求1的从属权利要求，其中的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者属于常规技术手段，或者在对比文件1-3公开内容的基础上容易实现，因此权利要求1-17不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。驳回决定所依据的文本为：申请日2013年12月12日提交的说明书第1-68段（第1-13页），说明书附图，说明书摘要，摘要附图和2017年12月8日提交的权利要求第1-17项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制备氰化氢的方法，包括：
(a)确定含甲烷的气体中的甲烷含量，且当拟甲烷含量确定为小于90vol％时纯化该含甲烷的气体；
(b)使含有至少25vol％氧气的三元混合气在催化剂条件下发生反应，生成含有氰化氢和尾气的氰化氢粗产品，所述三元混合气包含含甲烷的气体、含氨气的气体和含氧气的气体，且所述含甲烷的气体由甲烷含量小于90vol％的含甲烷的原料纯化而来；
(c)分离所述氰化氢粗产品，得到包含氰化氢的氰化氢产品流以及包含氢气、水、一氧化碳和二氧化碳的尾气流，其中所述尾气流包含40-90vol％的氢气、0.1-20vol％的水、0.1-20vol％的一氧化碳、0.1-20vol％的二氧化碳和少于20vol％的氮气；
(d)分离所述尾气流而形成包含氢气的氢气产品流以及包含一氧化碳、二氧化碳和水的排出物流，其中所述尾气流采用变压吸附器进行分离，且所述变压吸附器中的每个吸附床吸附所述尾气中的非氢成分；以及
(e)从所述氰化氢产品流中回收氰化氢。
2. 如权利要求1所述的方法，其中步骤(c)还进一步包括分离所述氢氰化粗产品以得到氨物流，且其中至少部分所述氨物流返回至反应器中。
3. 如权利要求1所述的方法，其中所述三元混合气包含25-32vol％的氧气。
4. 如权利要求1所述的方法，其中所述含氧气的气体包含至少80vol％的氧气。
5. 如权利要求1所述的方法，其中所述含氧气的气体包含纯氧。
6. 如权利要求1所述的方法，其中所述变压吸附器在1400kpa-2400kpa的压力下操作。
7. 如权利要求1所述的方法，其中所述变压吸附器在16-55℃的温度下操作。
8. 如权利要求1所述的方法，其中所述变压吸附器包含至少两个吸附床。
9. 如权利要求8所述的方法，其中第一吸附床和第二吸附床均包含至少一种吸附剂。
10. 如权利要求1所述的方法，其中所述氢气产品流包含至少95vol％的氢气。
11. 如权利要求1所述的方法，其中所述氰化氢产品流中包含小于10vol％的氢气。
12. 如权利要求1所述的方法，其中所述氰化氢产品流实质不含氢气。
13. 如权利要求1所述的方法，其中所述氰化氢粗产品中至少70％的氢气被回收至氢气产品流中。
14. 如权利要求1所述的方法，其中所述含氧气的气体包含至少95vol％的氧气。
15. 如权利要求1所述的方法，其中所述氢气产品流包含至少99vol％的氢气。
16. 如权利要求1所述的方法，其中所述氢气产品流包含至少99.9vol％的氢气。
17. 如权利要求1所述的方法，其中所述氰化氢产品流中包含小于5vol％的氢气。”
申请人（下称复审请求人）对上述决定不服，于2018年6月21日向国家知识产权局提出复审请求，未对申请文件进行修改。复审请求人认为：（1）尾气中氮气的量将对从尾气中回收氢气的经济可行性产生影响，其它组成或成分也会对回收氢气的理想度产生影响。权利要求1实际解决的技术问题是如何在经济上和能耗上可行地回收氢气；（2）对比文件2从反应混合物中移除氢气的目的是驱使反应趋向完成，由此，本领域技术人员没有动机提高反应混合物中的氢气浓度，并且对比文件2中从中去除氢气的混合物与本申请不同；（3）对比文件3不涉及氢气和氮气的分离。因此，本申请具备创造性。
形式审查合格后，国家知识产权局受理了该复审请求，于2018年7月5日发出了复审请求受理通知书，并将本案转送至原实质审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局依法成立合议组对本案进行审查。合议组于2019年8月16日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1-17相对于对比文件1和本领域常规技术手段的结合不具备创造性，并对复审请求人的意见陈述进行了回复。
复审请求人于2019年9月29日提交了意见陈述书，并修改了权利要求书，修改依据为原从属权利要求6-9和说明书第[0011]和[0055]段，修改后共13项权利要求。修改后的权利要求1如下：
“1. 一种制备氰化氢的方法，包括：
(a)确定含甲烷的气体中的甲烷含量，且当拟甲烷含量确定为小于90vol％时纯化该含甲烷的气体；
(b)使含有至少25vol％氧气的三元混合气在催化剂条件下发生反应，生成含有氰化氢和尾气的氰化氢粗产品，所述三元混合气包含含甲烷的气体、含氨气的气体和含氧气的气体，且所述含甲烷的气体由甲烷含量小于90vol％的含甲烷的原料纯化而来；
(c)分离所述氰化氢粗产品，得到包含氰化氢的氰化氢产品流以及包含氢气、水、一氧化碳和二氧化碳的尾气流，其中所述尾气流包含40-90vol％的氢气、0.1-20vol％的水、0.1-20vol％的一氧化碳、0.1-20vol％的二氧化碳和少于20vol％的氮气；
(d)分离所述尾气流而形成包含氢气的氢气产品流以及包含一氧化碳、二氧化碳和水的排出物流，其中所述尾气流采用变压吸附器进行分离，且所述变压吸附器中的每个吸附床吸附所述尾气中的非氢成分，其中所述变压吸附器在1400kpa-2400kpa的压力下、在16-55℃的温度下操作，所述变压吸附器包含至少两个吸附床，所述至少两个吸附床中的吸附剂均包含沸石和活性炭；以及
(e)从所述氰化氢产品流中回收氰化氢。”
复审请求人认为：对比文件1以及复审通知书中引用的现有技术均未公开或教导采用变压吸附器分离所述尾气流以及变压吸附器的具体设置参数，从而解决高收率的回收氰化氢粗产品中的氢气的技术问题，并且回收的氢气纯度在95vol%以上。因此，本申请具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
决定的理由
审查文本
复审请求人于2019年9月29日提交的权利要求书符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定，因此，本复审决定所针对的文本为：申请日2013年12月12日提交的说明书第1-68段（第1-13页），说明书附图，说明书摘要，摘要附图和2019年9月29日提交的权利要求第1-13项。
关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
评价一项权利要求的创造性时，应确定该权利要求技术方案相对于最接近的现有技术的区别技术特征，如果该区别技术特征是本领域的常规技术手段，则认为现有技术中给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该权利要求不具备创造性。
关于权利要求1
权利要求1要求保护一种制备氰化氢的方法。对比文件1公开了一种制备氰化氢的方法，包括：(a)形成(i)富氧氧化剂流；(ii)至少一种不含氧化剂的供给甲烷和氨的进料流；(b)采用间接热交换将所述氧化剂和进料流中的至少一种分别预热到氧化剂和进料的各自预热温度；(c)将氧化剂和进料流在其各自的预热温度下在混合区迅速充分地混合以形成混合温度下的易爆混合气流；(d)在可以避免混合气流爆燃的混合速度下将该混合气流输送通过混合区；此后(e)将该混合气流送到能在混合温度下由该混合气流催化生成氰化氢的催化剂处，以生成含有氰化氢的流出气流。其中，富氧氧化剂流通常含有30-100%（体积）的氧，优选该富氧氧化剂流含有50-100%（体积）、特别是80-100%（体积）的氧。在该装置流出时，采用常规技术回收含在流出气中的氰化氢（参见对比文件1说明书第1页第20行-第2页第30行，第4页第25-27行）。即对比文件1公开了分离氰化氢粗产品，本领域技术人员也能够确定：得到包含氰化氢的氰化氢产品流以及包含氢气、水、一氧化碳和二氧化碳的尾气流。对比文件1实施例1还公开了氧化剂流和进料流的组成：
氧化剂流 kg/hr kmol/hr
氧 1211 37.9
氮 0 0
进料流（预混合） kg/hr kmol/hr
氨 848 49.9
天然气（甲烷） 777 45.7
以及流出气流的组成：
kg/hr kmol/hr
HCN 948.2 35.1
氢 165.7 82.9
水 1040.0 57.8
氨 127.9 7.6
二氧化碳 68.0 2.4
一氧化碳 379.0 8.6
氮 107.1 3.8
通过计算可知氧气在三元混合气中的含量为28.3vol%（计算方法为：37.9/(37.9 49.9 45.7)=28.3%）。且流出气流经分离氰化氢后的尾气流包含氢气、水、一氧化碳、二氧化碳和氮气。
因此，权利要求1与对比文件1的区别在于：（1）确定含甲烷气体中的甲烷含量，当甲烷含量小于90vol%时纯化含甲烷的气体；（2）限定了尾气流各组分的含量；（3）采用变压吸附器分离尾气流形成包含氢气的氢气产品流以及包含一氧化碳、二氧化碳和水的排出物流，变压吸附器中的每个吸附床吸附尾气中的非氢成分。并限定了变压吸附器的操作压力和温度，吸附床的个数以及吸附剂的种类；（4）从氰化氢产品流中回收氰化氢。
对于区别（1），根据本领域普通技术知识，通常甲烷气体中混有的杂质为其它烃类，而除甲烷之外的其它烃类在同样的条件下会反应生成其它副产物，例如混有乙烷时，会反应生成乙腈。由此，为了保证所制备的氰化氢产品的纯度，本领域技术人员容易想到对反应物甲烷进行纯化，并确定甲烷的具体纯度。
对于区别（2），由于对比文件1已经给出了流出气流的组成和含量，在此基础上，本领域技术人员可以预期该流出气流经分离氰化氢后得到的尾气的组成约为：50.8vol%氢（估算方法82.9/(82.9 57.8 7.6 2.4 8.6 3.8)=50.8%）、35.4 vol%水、4.7 vol%氨、1.5 vol%二氧化碳、5.3 vol%一氧化碳和2.3vol%氮气。即本领域技术人员可以预期对比文件1中得到的尾气流各组分的含量应与本申请接近（仅含水量不同），且这一具体含量是本领域技术人员利用本领域常规技术手段容易调节的。
对于区别（3），氢气在本领域中是常用的、有价值的原料和燃料，而且本领域技术人员可以预期对比文件1中经分离氰化氢后得到的尾气中含氢气高达50.8vol%，在此基础上，本领域技术人员容易想到从该尾气中回收氢气，而采用变压吸附器分离以得到氢气产品流以及其它组分的排出流，变压吸附器中的每个吸附床吸附尾气中的非氢成分是本领域的常规技术手段（例如参见①《石油加工催化剂》，John S. Magee et al., 石油工业出版社，2010年7月，第129页：分离所述尾气流而形成包含氢气的氢气产品流以及包含一氧化碳、二氧化碳和水的排出物流，氢气的分离可选用膜分离法，另一方法是变压吸附法，可选择性吸附CO、CO2和H2O分子；②《现代钢带连续热镀锌》，张启富等，冶金工业出版社，2007年1月，第296页：Bergbau（碳分子筛为吸附剂）PSA制氢工艺，经吸附塔可将CH4、CO、CO2、N2、O2等组分吸附，获得高纯度H2；③《低碳经济与氢能开发》，肖钢等，武汉理工大学出版社，2011年6月，第28页：转化掉CO的合成气经冷却分离水后主要成分为氢气、氮气和CO2，该合成气先经Selexol分离CO2，然后经过变压吸附分离出高纯度氢气）。变压吸附器的操作压力和温度以及吸附床的个数是本领域技术人员在常规范围内容易选择确定的，沸石和活性炭也是变压吸附器中常用的吸附剂，本领域技术人员容易选择使用，且这些参数和吸附剂的选择并未带来预料不到的技术效果。
对于（4），从氰化氢产品流中回收氰化氢是本领域的常规技术手段。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段得到权利要求1所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
关于权利要求2-13
权利要求2-13对于权利要求1的方法进行了进一步的限定。
对于权利要求2，对比文件1已经公开了流出气流中包含氨，则本领域技术人员容易想到分离氰化氢粗产品以得到氨物流，而由于氨可用作本反应的反应物，则将其中至少部分氨物流返回至反应器中以实现资源的回收利用是本领域技术人员容易想到的。
权利要求3-5、10的附加技术特征已被对比文件1公开。
对于权利要求6-9、11-13，氢气产品流、氰化氢产品流中的氢气含量，以及氰化氢粗产品中被回收的氢气的百分比均是本领域技术人员利用本领域常规技术手段容易调节确定的。
因此，结合对它们所引用的权利要求的评述，权利要求2-13不具备突出的实质性特点和显著的进步，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人在意见陈述书中陈述的理由，合议组经审查后认为：
采用变压吸附器分离含氢尾气流以回收其中的氢是本领域的常规技术手段（参见对权利要求1的评述中所列现有技术文件）。在上述现有技术文件中，均是采用变压吸附器分离包含氢气的气流而形成包含氢气的氢气产品流和包含CO、CO2、H2O、CH4、N2和/或O2等的排出物流，由此，当尾气流中氢气含量较高时，出于资源利用成本节约的层面考虑，本领域技术人员容易选择变压吸附器分离的方式回收氢气，并且，根据含氢物流中含有的其它气体的种类的不同，本领域技术人员可以合理选择吸附剂的种类并确定合适的分离温度和压力以及吸附床的数目。其回收的氢气的纯度是本领域技术人员通过对变压吸附过程的具体条件进行调节而容易确定的。
因此，复审请求人的理由不能被接受。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
决定
维持国家知识产权局于2018年4月8日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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