具有促进剂以改进低温性能的8环小孔分子筛-复审决定


发明创造名称:具有促进剂以改进低温性能的8环小孔分子筛
外观设计名称:
决定号:197832
决定日:2019-12-17
委内编号:1F254315
优先权日:2012-10-19
申请(专利)号:201380054298.8
申请日:2013-10-17
复审请求人:巴斯夫公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:许俊
合议组组长:王祖鵷
参审员:李旭
国际分类号:B01J23/72,23/02,29/06
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在的某些区别技术特征不是最接近的现有技术相关的技术手段,并且也没有证据表明这些区别技术特征属于本领域的公知常识,那么基于现有的证据认为现有技术中不存在将上述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
全文:
本复审请求涉及申请号为 201380054298.8、发明名称为“具有促进剂以改进低温性能的8环小孔分子筛”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为巴斯夫公司,申请日为2013年10月17日,优先权日为2012年10月19日和2013年10月17日,公开日为2015年6月24日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年3月7日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为:复审请求人于2015年4月17日提交的说明书第1-150段、说明书附图图1-5、说明书摘要及摘要附图,2017年12月25日提交的权利要求第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 选择性催化还原催化剂,其包含用铜和碱土组分促进的8环小孔分子筛,其中所述催化剂有效催化氮氧化物在还原剂存在下还原,其中8环小孔分子筛具有10nm至100μm的微晶尺寸,碱土组分负载为小于1重量%,其中碱土组分选自钡、钙及其组合。
2. 根据权利要求1的催化剂,其中8环小孔分子筛选自AEI、AFT、AFX、CHA、EAB、ERI、KFI、LEV、SAS、SAT和SAV。
3. 根据权利要求2的催化剂,其中8环小孔分子筛具有CHA晶体结构。
4. 根据权利要求3的催化剂,其中具有CHA晶体结构的8环小孔分子筛选自铝硅酸盐沸石、硼硅酸盐、镓硅酸盐、SAPO、ALPO、MEAPSO和MeAPO。
5. 根据权利要求4的催化剂,其中分子筛选自SSZ-13、SSZ-62、天然菱沸石、沸石K-G、Linde D、Linde R、LZ-218、LZ-235、LZ-236、ZK-14、SAPO-34、SAPO-44、SAPO-47和ZYT-6。
6. 根据权利要求3的催化剂,其中具有CHA晶体结构的8环小孔分子筛为铝硅酸盐沸石。
7. 根据权利要求5的催化剂,其中铝硅酸盐沸石选自SSZ-13和SSZ-62。
8. 根据权利要求3的催化剂,其中具有CHA晶体结构的8环小孔分子筛为SAPO。”
驳回决定认为:独立权利要求1与对比文件1(WO2012/091046 A1,公开日为2012年7月5日)相比,其区别在于:碱土组分负载为小于1重量%。基于上述区别可以确定权利要求1实际要解决的技术问题是提高催化剂的催化性能。然而对比文件1还公开了:碱土金属/铜的原子比为0.3以上且2.0以下。碱土金属/铝原子比例为0.05以上。即对比文件1已经给出了“催化剂中碱土金属的含量对催化性能影响”的技术启示。在此基础上,本领域技术人员容易想到对碱土金属在催化剂中的负载量进行调节,并通过常规实验获得合适的含量,因此权利要求1不具备创造性;在此基础上,从属权利要求2-8也不具备创造性。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年6月21日提出复审请求,并修改了申请文件,具体的修改方式为:在驳回决定针对的权利要求书的基础上,将权利要求1的技术特征由“10nm至100μm”修改为“10nm至500nm”。修改后的权利要求1如下:
“1. 选择性催化还原催化剂,其包含用铜和碱土组分促进的8环小孔分子筛,其中所述催化剂有效催化氮氧化物在还原剂存在下还原,其中8环小孔分子筛具有10nm至500nm的微晶尺寸,碱土组分负载为小于1重量%,其中碱土组分选自钡、钙及其组合。”
复审请求人认为:1)对比文件1仅是在权利要求5中所限定了碱土金属/铜原子比例为0.3以上且2.0以下,请求人将本申请的碱土组分(例如钡)与铜的重量百分比转化为原子比后,其比例为0.3以下,并不在对比文件1的范围之内,因此本领域技术人员没有动机将对比文件1所要求的0.3以上且2.0以下的范围改变为0.3以下,换言之,本领域技术人员在进行碱土组分负载含量的限定时不可能基于对比文件1的教导;对于钙,请求人对实施例5计算后的结果为Ca-Cu原子比是0.23。审查员基于本申请公开的数据去寻找并计算对比文件1并未公开且教导相反的数据来结合公知常识是不合理的事后行为。2)请求人对微晶尺寸做了进一步限定以区别于对比文件1。3)请求人提供了如图所示的补充实验数据以对本申请说明书第21页第1段所记载的技术效果“在研究的不同Ba负载(0.5、1和5重量%BaO)中,0.5 重量%Ba试样显示出最高的性能改进,5重量%Ba负载显示出对SCR性能的有害影响”提供具体演示和证明,其是可以被接受和考虑的。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年7月2日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中,基于驳回决定中的相关意见而坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年7月31日向复审请求人发出复审通知书,沿用对比文件1并依职权引入了公知常识,同时提供了公知常识性证据以证明“催化剂中微晶的尺寸大小通常为50-500nm”是本领域的公知常识。在此基础上,复审通知书指出,权利要求1-8相对于对比文件1和本领域常用技术手段的结合不具备创造性;并对复审请求人的意见进行了针对性的回应。
针对前述复审通知书,复审请求人于2019年9月16日提交了意见陈述书,并修改了申请文件,具体的修改方式为:在复审通知书针对的权利要求书的基础上,将权利要求1的碱土组分限定为“钡”,并限定了铜的负载量。修改后的权利要求1如下:
“1. 选择性催化还原催化剂,其包含用铜和碱土组分促进的8环小孔分子筛,其中所述催化剂有效催化氮氧化物在还原剂存在下还原,其中8环小孔分子筛具有10nm至500nm的微晶尺寸,其中铜负载为2-8重量%,碱土组分负载为小于1重量%,其中碱土组分为钡。”
复审请求人认为:1)对比文件1没有提及铜负载量为2-8重量%;2)对比文件1在权利要求5中只是限定了碱土金属/铜原子比例为0.3以上且2.0以下,而本申请中钡/铜的原子比远为0.3以下,与对比文件1的区别非常明显,本领域技术人员没有动机将对比文件1所要求的0.3以上且2.0以下的范围改变为0.3以下,换言之,本领域技术人员在进行碱土组分负载含量的限定时不可能基于对比文件1的教导。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以做出复审请求审查决定。
二、决定的理由
(一)关于审查文本
在复审程序中,复审请求人于2019年9月16日提交了权利要求书的全文修改替换页,经审查,其中所作的修改符合专利法第33条及专利法实施细则第61条第1款的规定,因此本复审请求审查决定所依据的文本为:复审请求人于2015年4月17日提交的说明书第1-150段、说明书附图图1-5、说明书摘要及摘要附图,2019年9月16日提交的权利要求第1-8项。
(二)关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在的某些区别技术特征不是最接近的现有技术相关的技术手段,并且也没有证据表明这些区别技术特征属于本领域的公知常识,那么基于现有的证据认为现有技术中不存在将上述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
具体到本案,权利要求1请求保护一种选择性催化还原催化剂,并限定了铜和碱土组分的负载量,以及将碱土组分限定为钡。
合议组经核实对比文件1,查明该对比文件所记载的技术方案如下:一种氮氧化物还原催化剂(即选择性催化还原催化剂),其包含一种负载有铜和碱土金属的菱沸石型沸石(即CHA型沸石),其中,碱土金属为选自由钙、镁以及钡组成的组中的至少1种金属;碱土金属/铜的原子比例为0.3以上且2.0以下;碱土金属/铝的原子比例为0.05以上。该发明的菱沸石型沸石,即使在水热耐久处理之后,在200℃以下、进而150℃以下的温度下也显示高NOx净化率、具有高催化活性、即所谓的高低温活性。(参见说明书第6-7段)。该发明的菱沸石型沸石所负载的铜和碱土金属相对于铝的原子比例(铜 碱土金属)/铝优选为1.0以下。由此,该发明的菱沸石型沸石不仅200℃以下的低温活性、连150℃以下的温度下的低温活性也有变高的倾向,尤其所谓的水热耐久处理后的低温活性有变高的倾向(参见说明书第13段)。该发明的菱沸石型沸石的平均粒径为1.5μm以上,通过使平均粒径为1.5μm以上,耐热性有变得更高的倾向。平均粒径越大则耐热性越高,但例如平均粒径更优选为3μm以下时,能够得到可作为NOx还原催化剂实际使用的催化活性和耐热性。需要说明的是,该发明中的平均粒径为微晶集合而成的一次颗粒,且该平均粒径采用从以5000倍的倍率拍摄的SEM照片中选择任意的50个结晶颗粒,将其各粒径进行平均而求出粒径(参见说明书第19-20、52段)。
将本申请权利要求1和对比文件1公开的技术方案相比,发现其区别主要在于:权利要求1限定了钡的负载为小于1重量%;铜负载为2-8重量%。基于上述区别技术特征,权利要求1实际所要解决的技术问题是如何提高催化剂的催化性能。
基于以上分析可知,本案创造性判断的关键在于:现有技术中是否给出了将上述区别技术特征应用于对比文件1从而得到权利要求1所要保护技术方案的技术启示。
关于上述区别技术特征,驳回决定和前置审查意见书中认为,对比文件1还公开了:碱土金属/铜的原子比为0.3以上且2.0以下。碱土金属/铝原子比例为0.05以上。即对比文件1已经给出了“催化剂中碱土金属的含量对催化性能影响”的技术启示。在此基础上,本领域技术人员容易想到对碱土金属在催化剂中的负载量进行调节,并通过常规实验获得合适的含量。
对此,合议组首先经进一步核实对比文件1,发现对比文件1通篇并没有明确披露催化剂中铜的负载量;而且,即使忽略碱土组分种类的不同(Ca Vs. Ba),对比文件1在实施例2中的铜负载量经换算,也仅为0.15/(0.15 0.06 8.0)=1.8重量%。
其次,以对比文件1中Cu含量为2重量%计(取权利要求1所限定的下限值),由此假定催化剂重量为100g,Cu重量为2g,则Cu的摩尔数约为2/63.5=0.0315,碱土金属以钡计,其与Cu的原子比为0.3-2.0,则其下限的摩尔数约为:0.3×0.0315=0.0094,进而,其下限的重量百分含量约为(0.0094×137/100)×100=1.29重量%;相应地,其上限的摩尔数约为:2×0.0315=0.0630,进而,其上限的重量百分含量约为(0.0630×137/100)×100=8.63重量%。由此可见,对比文件1中的碱土金属为钡时,其在催化剂中的负载量至少为“1.29-8.63重量%”。进而,对比文件1中的Cu含量为>2至8重量%时,通过换算后的钡负载量还要明显大于前述的数值范围。换言之,对比文件1所教导的钡的负载量要明显大于本申请权利要求1所限定的钡负载量。
最后,在本申请权利要求1限定了铜负载量的情形下,以钡的负载量上限值1重量%进行换算,Ba/Cu的原子比约为<><0.232,所述原子比范围显然要远小于对比文件1所教导的“碱土金属>
此外,也没有其它证据可表明“选择性催化还原催化剂中,钡的负载为小于1重量%,铜负载为2-8重量%,可改进催化剂的SCR性能”属于本领域的公知常识。
综上可知,现有技术中没有给出将前述区别技术特征应用于对比文件1从而得到权利要求1所要保护技术方案的技术启示。因而在现有修改文本的基础上,驳回决定和前置审查意见书中涉及权利要求1相对于对比文件1不具备创造性的理由不再成立。
因此其基于权利要求1不具备创造性并进而得出驳回决定针对的权利要求2-8不具备创造性的结论也不再成立。
根据上述事实和理由,合议组做出如下复审请求审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年3月7日对本申请做出的驳回决定,由国家知识产权局原审查部门在本复审请求审查决定所针对的文本基础上继续审批程序。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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