一种以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂-复审决定


发明创造名称:一种以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂
外观设计名称:
决定号:197682
决定日:2019-12-17
委内编号:1F260422
优先权日:
申请(专利)号:201610044837.5
申请日:2016-01-22
复审请求人:湖北思搏盈环保科技有限公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:王祖鹓
合议组组长:许俊
参审员:潘慧
国际分类号:B01J23/34,B01D53/86,53/90,53/56
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果权利要求中记载的技术方案与最接近的现有技术存在某些区别技术特征,然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且在该对比文件中所起的作用与其在发明中为解决发明实际解决的技术问题所起的作用相同,或是属于本领域的常规技术手段,则可以认为现有技术整体上存在将所述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
全文:
本复审请求涉及申请号为201610044837.5、发明名称为“一种以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请人为湖北思搏盈环保科技有限公司,申请日为2016年1月22日,公开日为2016年6月29日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年7月18日以本申请权利要求第1-4项不符合专利法第22条第3款规定的创造性为由,驳回了本申请。驳回决定所依据的文本为申请日提交的说明书第1-42段、说明书附图图1-5、说明书摘要;2018年6月5日提交的权利要求第1-4项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂,其特征在于,所述催化剂以埃洛石为载体,以MnOx为主催化剂,采用原位生长法制备,主催化剂在低温SCR脱硝催化剂中的质量百分比为2-12%;采用原位生长法制备包括以下步骤:
1)埃洛石的准备:将埃洛石筛分,取200-400目;
2)催化剂的负载:将埃洛石浸入到浓度为5-35wt%的乙酸锰溶液中,搅拌均匀,室温下静置24h,然后再加入高锰酸钾溶液氧化活化4-10h,最后用去离子水洗涤抽滤,然后在110℃干燥12h,研磨筛分,取20-40目,即得低温SCR催化剂。
2. 根据权利要求1所述的一种以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂,其特征在于,所述其中MnOx为MnO2、Mn3O4和Mn2O3中的一种或两种以上任意比例的混合物。
3. 根据权利要求1所述以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂,其特征在于,所述埃洛石与乙酸锰水溶液的料液比为1g/mL。
4. 根据权利要求1所述以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂,其特征在于,所述步骤2中乙酸锰和高锰酸钾摩尔比为2:3。”
驳回决定认为:权利要求1与对比文件1(“基于pps的锰基催化脱硝-除尘功能一体化滤料的制备及其低温SCR脱硝”,张先龙等,功能材料,第46卷第S2期,第160-164页, 2015年12月29日)相比的区别技术特征,或是对比文件2(CN104722292A,公开日为2015年6月24日)给出了技术启示,或是在对比文件1公开内容的基础上,本领域技术人员能够选择得到的,或是本领域的常规技术手段,因此权利要求1不具备创造性。权利要求2-4的附加技术特征或被对比文件1公开,或为本领域的常规技术手段,因此也不具备创造性。
申请人(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年9月6日向国家知识产权局提出了复审请求,没有修改申请文件。复审请求人认为:1)对比文件2中通过溶胶-凝胶法制备的催化剂,并且埃洛石中所含的镁离子、铝离子参与了液相金属阳离子的聚合,实现了镁铝离子对稀土钙钛矿的掺杂,从而提高活性。对比文件2没有任何关于其他催化剂与埃洛石的复合仍具有协同作用提高催化效率的记载,也没有关于结合方式的记载和启示的情况下,本领域技术人员不能从对比文件2中获得载体替换的技术启示;2)对比文件1公开PPS表面含有细小的交错裂纹,有效提高催化剂的负载量,锰基催化剂在载体表面存在团聚现象;对比文件2中钙钛矿负载均匀,比较分散,因此,即使存在技术启示,也是将钙钛矿负载在PPS上,而不是将锰基催化剂负载在埃洛石上;3)本申请制备的低温SCR脱硝催化剂在100-200℃时脱硝效率保持在95%以上,200℃之后脱硝率虽有下降但仍保持在85%以上。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年9月25日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年9 月16 日向复审请求人发出复审通知书,使用对比文件1和对比文件2评述了权利要求1-4的创造性,并针对复审请求人的意见陈述进行了回复。
复审请求人于2019 年10月30 日提交了意见陈述书,并提交了修改的权利要求书,具体修改方式为:在驳回决定针对文本的基础上,将权利要求1中主催化剂在低温SCR脱硝催化剂中的质量百分比修改为“6-8%”。修改后的权利要求1为:
“1. 一种以埃洛石为载体的低温SCR脱硝催化剂,其特征在于,所述催化剂以埃洛石为载体,以MnOx为主催化剂,采用原位生长法制备,主催化剂在低温SCR脱硝催化剂中的质量百分比为6-8%; 采用原位生长法制备,包括以下步骤:
1)埃洛石的准备:将埃洛石筛分,取200-400目;
2)催化剂的负载:将埃洛石浸入到浓度为5-35wt%的乙酸锰溶液中,搅拌均匀,室温下静置24h,然后再加入高锰酸钾溶液氧化活化4-10h,最后用去离子水洗涤抽滤,然后在110℃干燥12h,研磨筛分,取20-40目,即得低温SCR催化剂。”
复审请求人认为:1)对比文件1给出的技术启示是锰氧化物负载量为15%时,催化剂脱硝效率最高,对比文件1中没有给出任何关于降低锰负载量还能保证催化剂脱硝效率的记载,进而不会想到本申请锰负载量为“6-8%”时,能获得优异的脱硝效果;2)对比文件2负载量为10%时,脱硝率最高为88%,因此,即使结合对比文件1和2,显而易见想到的是锰氧化物的负载量应该控制在10-15%之间,而不是降低,此外对比文件2的脱硝率比对比文件1低,因此,不会有动机想到用对比文件2的载体替换对比文件1中的载体;3)本申请制备的低温SCR脱硝催化剂在150℃时脱硝效率达到近100%以上,200℃之后脱硝率仍保持在85%以上,本申请相较于对比文件1和2提高了脱硝效率,但降低了锰氧化物的负载量,因此达到了预料不到的技术效果。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
(一)关于审查文本
在复审程序中,复审请求人于2019 年10月30 日递交了修改的权利要求书。经审查,其中所作的修改符合专利法第33条及专利法实施细则第61条第1款的规定,因此本复审请求审查决定所依据的文本为:说明书第1-42段、说明书附图图1-5、说明书摘要;2019年10月30日提交的权利要求第1-4项。
(二)关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果权利要求中记载的技术方案与最接近的现有技术存在某些区别技术特征,然而所述区别技术特征或是被另一份对比文件公开并且在该对比文件中所起的作用与其在发明中为解决发明实际解决的技术问题所起的作用相同,或是属于本领域的常规技术手段,则可以认为现有技术整体上存在将所述区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示。
1、关于权利要求1
权利要求1请求保护一种以埃洛石为载体的低温脱硝催化剂。对比文件1公开了一种PPS为载体的锰基脱硝催化剂以聚苯硫醚滤料为载体,采用原位生长法负载锰氧化物(参见第160页,第2栏第2段),活性组分MnOx在SCR催化中起着决定作用(参见第161页,第2栏,第1段),该催化剂的制备方法为:剪取圆饼状PPS滤料,将其等体积浸渍于一定浓度硝酸锰溶液中,静置3h。轻轻搅拌下逐滴加入一定浓度的高锰酸钾溶液,反应3h后取出滤料,用去离子水清洗滤料,沥干、于干燥箱110℃、12h烘干,制备出Mnx/PPS催化剂(x表示催化剂上锰元素与滤料的质量百分比)(参见第160页,第2栏,第4段)。该催化剂的活性组分主要成分为MnO2,还有极少量的Mn3O4(参见第163页,第1栏,第2段,图2),其中图2公开了一种Mn5/PPS催化剂(通过计算可得出,当主催化剂为MnO2时,主催化剂MnO2的百分比约为7%)。
将权利要求1与对比文件1相比,区别在于:1)载体不同;2)载体的粒度,以及活性组分负载过程中的工艺条件存在差异。基于上述区别特征,本申请权利要求1实际解决的技术问题是如何提高催化剂的催化活性。
对于区别技术特征1),对比文件2公开了一种低温SCR脱硝催化剂,并具体公开:该催化剂的载体是埃洛石纳米管,并具体公开:埃洛石具有独特的纳米管状结构,气体通透性好,用作脱硝催化剂载体有着天生的优势(参见说明书第4段)。埃洛石纳米管内壁带正电荷,不会吸附气体,故气体通透性较好,催化效率高,这个优势是凹凸棒等其他纳米粘土矿物所不具备的(参见说明书第20段)。由此可见,对比文件2给出了“用埃洛石作为低温脱硝SCR催化剂载体可提高催化剂的催化效率”的技术启示。在此基础上,本领域技术人员有动机采用埃洛石来替代对比文件1中的聚苯硫醚滤料以作为SCR脱硝催化剂载体,由此提高催化剂的催化效率。
对于区别技术特征2),为了获得适宜的颗粒粒度,本领域技术人员有动机根据物料的粒度分布来选择筛分的方式,如将埃洛石载体直接筛分,而将最终制得的催化剂研磨后筛分;至于筛分后所选择的粒度范围则可由本领域技术人员根据具体实际的需要来加以确定;乙酸锰或硝酸锰均是本领域内常用于合成锰氧化物的锰盐;为了获得适宜的催化效果,本领域技术人员有动机对制备时的工艺条件,如锰盐溶液的浓度、搅拌的程度、静置的时间、氧化活化的时间、固液分离的方式等进行考察和调整,并通过有限的试验加以确定。
综上,在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域的常规技术手段以得到权利要求1请求保护的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的,因此权利要求1不具有突出的实质性特点,不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
2、关于权利要求2-4
2.1、权利要求2对脱硝SCR催化剂的主催化剂MnOx作了进一步的限定,对比文件1还公开(参见第163页,第1栏,第2段):催化剂的活性组分主要成分为MnO2,还有极少量的Mn3O4,而Mn2O3也是SCR脱硝催化剂的常用锰基活性组分,本领域技术人员有动机根据具体实际的需要来对锰基活性组分的构成进行适当的调整。
2.2、权利要求3和4分别对埃洛石与乙酸锰水溶液的料液比以及乙酸锰与高锰酸钾的摩尔比进行了具体限定,然而,为了获得适宜的催化效果,本领域技术人员有动机对所述料液比和摩尔比进行考察和选择,并通过有限的试验加以确定。
因此,当其引用的权利要求1不具备创造性时,权利要求2-4也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
(三)关于复审请求人的意见陈述
针对复审请求人的意见,合议组经合议后认为: 首先,参见对权利要求1的评述可知,本申请所限定的锰氧化物负载量已经被对比文件1公开,因此其并不构成本申请与对比文件1的区别技术特征。而且,由于反应条件上的差异,本申请与对比文件1和2的催化剂不能直接进行比较其脱硝效率。换言之,在相同条件下,对比文件1或2与本申请相同或近似含量的情况下,对比文件1与对比文件2的催化效率并非必然就低于本申请。因此,基于对比文件1和2整体公开的内容来看,无法认为现有技术给出了“锰氧化物的负载量应该控制在10-15%之间,才能保证催化剂脱硝效率”的技术教导。
其次,对比文件2公开了“埃洛石具有独特的纳米管状结构,气体通透性好,用作脱硝催化剂载体有着天生的优势(参见说明书第4段);埃洛石纳米管内壁带正电荷,不会吸附气体,故气体通透性较好,催化效率高,这个优势是凹凸棒等其他纳米粘土矿物所不具备的”(参见说明书第20段)。可见,对比文件2给出了“用埃洛石作为低温脱硝SCR催化剂载体可提高催化剂的催化效率”的技术启示。本领域技术人员在对比文件2的启示下,也可以预期在对比文件1的基础上,调整其载体种类,即将埃洛石作为载体会进一步提高对比文件1催化剂的脱硝活性。综合而言,本申请所取得的技术效果并没有超出本领域技术人员基于现有技术整体所能预见的合理范围,因此本申请并没有取得预料不到的技术效果。
因此,对于复审请求人的意见,合议组不予支持。
根据上述事实和理由,合议组做出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018 年7 月18 日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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