发明创造名称：用于制备二硅酸锂微晶玻璃的组合物及其制备方法
外观设计名称：
决定号：198506
决定日：2019-12-16
委内编号：1F254306
优先权日：
申请（专利）号：201510781523.9
申请日：2015-11-16
复审请求人：秦皇岛爱迪特高技术陶瓷有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：肖凯
合议组组长：李银锁
参审员：李艳琴
国际分类号：C03C10/04,C03C10/12
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果发明仅是在现有技术的基础上对部分技术特征进行的常规技术调整或选择，而该调整或选择可以由本领域技术人员通过常规技术手段得到并且没有产生预料不到的技术效果，则该发明不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510781523.9，名称为“用于制备二硅酸锂微晶玻璃的组合物及其制备方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为秦皇岛爱迪特高技术陶瓷有限公司，申请日为2015年11月16日，公开日为2016年01月27日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年04月09日以权利要求1-7不符合专利法第22条第3款的规定为由驳回了本申请。
驳回决定所依据的文本为：申请人于2017年12月22日提交的权利要求第1-7项，2015年11月16日提交的说明书第1-63段和说明书摘要。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制备二硅酸锂微晶玻璃的方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一：按质量百分比称量原料，将其装入混料机中，混料1min-2h；
步骤二：将混合好的原料，倒入铂金或铂铑坩埚中，于空气气氛或惰性气体中，加温至1350℃-1600℃时，保温0.5-4h；
步骤三：将步骤二中经过保温的玻璃液冷却浇铸成型；
步骤四：将步骤三中所得成型产物，加热升温至600-900℃，保温0.5-60min，使其晶化，得到二硅酸锂微晶玻璃。
或；
将步骤三种所得成型产物，放置于模具正上方，加热升温至900-1100℃，保温0.5-60min，使其熔入模具中成型，得到二硅酸锂微晶玻璃；
所述步骤三的冷却成型包括：将保温的玻璃液浇铸入400℃-600℃预热的模具中成型，并退火0.5-4小时；
用于制备二硅酸锂微晶玻璃的组合物，包括以下质量百分比的组分：
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述光敏剂选自硒、锶、镉、钛、锡和钨的氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
3. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述荧光剂选自银、铈、铋、锡和碲的氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
4. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述玻璃改性剂选自钙、硼、磷、钡和镁的酸性物质、氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
5. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述着色剂选自铁、钴、镍、硒、铜、锰和稀土元素的氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
6. 一种二硅酸锂微晶玻璃，其特征在于，按照权利要求1-5任一项所述的方法制备得到。
7. 一种权利要求6所述的二硅酸锂微晶玻璃用作牙科修复材料的用途。”
驳回决定认为：本领域技术人员在对比文件1（CN104955436A，公开日为2015年09月30日）公开内容的基础上，结合本领域的常规技术手段获得权利要求1-7的技术方案是显而易见的，权利要求1-7不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年06月13日向国家知识产权局提出了复审请求， 提交了权利要求书的修改替换页，并在意见陈述中强调：本发明与对比文件1的技术问题、研究对象、技术方案不同。
2018年06月13日提交的权利要求书为：
“1. 一种制备二硅酸锂微晶玻璃的方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一：按质量百分比称量原料，将其装入混料机中，混料1min-2h；
步骤二：将混合好的原料，倒入铂金或铂铑坩埚中，于空气气氛或惰性气体中，加温至1350℃-1600℃时，保温0.5-4h；
步骤三：将步骤二中经过保温的玻璃液冷却浇铸成型；
步骤四：将步骤三中所得成型产物，加热升温至600-900℃，保温0.5-60min，使其晶化，得到二硅酸锂微晶玻璃；
或；
将步骤三种所得成型产物，放置于模具正上方，加热升温至900-1100℃，保温0.5-60min，使其熔入模具中成型，得到二硅酸锂微晶玻璃；
所述步骤三的冷却成型包括：将保温的玻璃液浇铸入400℃-600℃预热的模具中成型，并退火0.5-4小时；
用于制备二硅酸锂微晶玻璃的组合物，包括以下质量百分比的组分：
其中，二硅酸锂微晶玻璃用作牙科修复材料的用途。
2. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述光敏剂选自硒、锶、镉、钛、锡和钨的氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
3. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述荧光剂选自银、铈、铋、锡和碲的氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
4. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述玻璃改性剂选自钙、硼、磷、钡和镁的酸性物质、氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
5. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述着色剂选自铁、钴、镍、硒、铜、锰和稀土元素的氧化物、碳酸物和硝酸物中的至少一种。
6. 一种二硅酸锂微晶玻璃，其特征在于，按照权利要求1-5任一项所述的制备方法制备得到。”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年07月03日依法受理了该复审请求，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理，本案合议组于2019年08月05日发出复审通知书，指出本领域技术人员在对比文件1的基础上，结合本领域的常规技术手段获得权利要求1-6的技术方案是显而易见的，权利要求1-6不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定；同时认为复审请求人在复审请求书中的主张不能成立。
针对该复审通知书，复审请求人于2019年09月04日提交了意见陈述书，并未提交权利要求书修改替换页。复审请求人指出：（1）本发明与对比文件1所解决的技术问题不同，二者研究对象不同；（2）本发明与对比文件1采用的技术方案不相同，①步骤二中的加热温度和保温时间会影响步骤四的二次熔化，进而影响材料的硬度及透度。②本发明通过将步骤三种所得成型产物，加热升温至600-900℃，保温0.5-60min，使其晶化，得到二硅酸锂微晶玻璃。③模具的温度，将保温的玻璃液浇铸入400℃-600℃预热的模具中成型，并退火0.5-4小时。因而具备创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在提交复审请求时提交了申请文件的修改替换页，所做修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定，故本复审请求审查决定所针对的审查文本是：2018年06月13日提交的权利要求第1-6项，2015年11月16日提交的说明书第1-63段和说明书摘要。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果发明仅是在现有技术的基础上对部分技术特征进行的常规技术调整或选择，而该调整或选择可以由本领域技术人员通过常规技术手段得到并且没有产生预料不到的技术效果，则该发明不具备创造性。
关于权利要求1-6
权利要求1要求保护一种制备二硅酸锂微晶玻璃的方法，分析可知，目前的权利要求1包含方案1，即含有“步骤四：将步骤三中所得成型产物，加热升温至600-900℃，保温0.5-60min，使其晶化，得到二硅酸锂微晶玻璃”的技术方案。
而对比文件1也公开了一种基于锂硅酸盐-玻璃或锂硅酸盐-玻璃陶瓷的假牙的方法，且具体公开了如下内容：“包括以下方法步骤：熔融至少含SiO2、Li2O、Al2O3的粉末混合物，并且将如此制得的熔体或由该粉末制得的熔体浇铸到被镶铸料包围的相应于要制造的假牙的阴模中，其特征在于，-熔融具有下述组成的粉末，单位为重量%
SiO2 50 - 70 %
Li2O 5 - 25 %
Al2O3 0.1 - 20 %
K2O 0.1 - 15 %
CeO2 0.1 - 15 %
B2O3 0 - 5 %
P2O5 0 - 15 %
Tb2O3 0 - 2 %
ZrO2 0 - 15 %
ZnO2 0 - 4 %
以及0.1至5%至少一种氧化物添加剂，所述氧化物选自BaO、CaO、MgO、MnO、Er2O3、Gd2O3、Na2O、Pr2O3、Pr6O11、Sm2O3、TiO2、V2O5、Y2O3，
- 制造由该熔体凝固的球形、透镜形或棒状玻璃颗粒；
- 将玻璃颗粒分份并将它们填充到铸造坩埚中；
- 在该铸造坩埚中熔融该玻璃颗粒并调节至粘度ν，其中4 dPa?s ≤ ν ≤ 80 dPa?s；
- 将如此制得的熔体浇铸到被镶铸料包围的相应于要制造的假牙的阴模中；
- 使该熔体在该阴模中凝固；
- 通过采用至少一个在700℃至900℃的温度下的热处理步骤从该凝固的熔体中结晶出二硅酸锂；
优选的组成为
SiO2 55 - 65 %
Li2O 10 - 20 %
Al2O3 0.2 - 15 %
K2O 0.2 - 10 %
CeO2 0.1 - 10 %
B2O3 0 - 5 %
P2O5 1 - 10 %
Tb2O3 0 - 2 %
ZrO2 2 - 15 %
ZnO2 0 - 2 %
以及0.1至5%的至少一种由氧化物构成的添加剂，所述氧化物选自BaO、CaO、MgO、MnO、Er2O3、Gd2O3、Na2O、Pr2O3、Pr6O11、Sm2O3、TiO2、V2O5和Y2O3”（参见权利要求1和6，以及说明书第0008和0013段）。另外，对比文件1还公开了以下具体的制备步骤“使由该粉末混合物制造的熔体转变为液滴，以使如此制造的液滴落入冷却段，在该冷却段中至少发生液滴的表面凝固，并在液滴落入该冷却段和任选骤冷之后，将其进料到优选含有液体（如水）或高温棉的接受器中。通过使用这些措施，获得均匀的球形或透镜形的凝固的最终液滴，该最终液滴随后在浇铸前熔融。为了熔融该粉末混合物，提供经时间t1使该粉末混合物曝露在温度T1下，其中1500℃ ≤ T1 ≤ 1600℃，其中4小时 ≤ t1 ≤ 12小时（对应于熔化步骤）。在由Pt合金，例如Pt/Rh 80/20制成的合适的熔融坩埚中进行熔融，在该熔融坩埚中还进行脱气。如此制得的熔体，即玻璃，随后进料至可以单独加热的喷嘴。该喷嘴的温度T2应当在1250℃至1450℃的范围内。随后，热液体玻璃由该喷嘴逐滴排放。为此，可以使该喷嘴振动。与此无关地，温度T2应设定为1250℃≤T2≤1450℃。由该喷嘴逸出的液滴随后落入冷却段，在该冷却段中发生至少表面凝固。这是必须的，因为随后，该液滴优选落在金属板元件上，该金属板元件可具有室温至500℃的温度的（对应于成型液滴）。通过使液滴落在金属元件上，使液滴扁平化并使其返回到一接受器中，该接受器优选衬有高温棉或由充满水的容器构成。为了消除可能在凝固和骤冷时产生的可能的内部应力，可在消除应力炉中将该液滴经时间t3由温度T3逐步冷却至室温，其中350℃≤T3≤500℃，其中2小时≤t3≤6小时（对应于冷却后的退火）。在浇铸假牙的牙科技术深加工过程中，建议在玻璃中析出结晶相以获得必要的强度。为此建议，对在阴模中凝固的熔体（对应二次熔融浇铸成型过程），即阴模中的玻璃施以热处理。随后，例如，可以在温度T4下的第一热处理步骤中经时间t4析出偏硅酸锂，其中600℃≤T4≤760℃，其中20分钟≤t4≤2小时（第一次热处理析晶过程）。此外，本发明的特征还可替代地在于在该熔体凝固后，将铸件从镶铸料中取出并随后经时t5在温度T5下施以第一热处理，其中20分钟≤t5≤120分钟，其中600℃≤T5≤760℃，在此过程中产生偏硅酸锂作为主要结晶相。在同样可以在该阴模中或在脱模后进行并且在该过程中析出二硅酸锂作为主要结晶相的第二热处理步骤中，可以对该铸件经时间t6在温度T6下施以热处理，其中5分钟≤t6≤60分钟，其中760℃≤T6≤860℃（第二次热处理析晶过程）。在相应热处理步骤后二硅酸锂结晶相的比例为该玻璃陶瓷的20体积%至90体积%。随后，经时间t7将该二硅酸锂玻璃陶瓷冷却至室温，其中10分钟≤t7≤180分钟（对应于冷却步骤）。特别提供，使用石膏粘接的镶铸料作为在其中如在包裹物系统中那样以已知的方式形成阴模的镶铸料。但也可以使用基于磷酸盐粘接的镶铸料。石膏粘接的镶铸料的优点是，可以无困难地除去模具，因为该镶铸料可溶于例如水中。该铸造坩埚应当是陶瓷坩埚或石墨坩埚。后者应在内部涂有例如氮化硼（例如作为釉底料），以防止碳或其它坩埚杂质进入到熔体中。为了熔融该液滴，将该熔融坩埚加热至温度T8，其中1200℃≤T8≤1300℃（二次熔融浇铸时的温度），在此在该浇铸过程中，在阴模区域中的镶铸料应调节至温度T8，其中600℃≤T8≤800℃。为此，在高于710℃的温度下，必须采用磷酸盐粘接的镶铸料”（参见说明书第0016-0033段）。同时，对比文件1还公开了具体的制备工艺流程图（参见说明书附图1）。
可见，对比文件1实质上也公开了一种制备二硅酸锂微晶玻璃的制备方法及其微晶玻璃的技术方案，且包括方案A：在铂合金坩埚中熔融粉末、粉末混合物熔体落入预热的金属元件中冷却成型为液滴，之后将液滴进行退火消除内部应力，再由熔融液滴进行浇铸成型，随后对模具中的熔体进行第一次热处理析出偏硅酸锂，再进行二次热处理析出二硅酸锂，之后脱模冷却至室温获得制品，并可以任选的进行精加工处理。
权利要求1的方案1与对比文件1公开的方案A相比，二者玻璃氧化物组成相同且含量范围重叠或端点重合，区别在于：部分制备步骤有所不同，权利要求1限定了一些具体步骤的信息，包括混料机混料的过程、熔融气氛，权利要求1方案1的步骤三是直接将保温的玻璃液浇铸预热模具中成型并退火，且直接将成型产物进行了一次结晶化热处理得到二硅酸锂微晶玻璃，而对比文件1公开的是将熔体落入预热的金属元件（可具有室温至500℃）中冷却成型为液滴并退火，之后将液滴熔融浇铸成型，后续进行了两次结晶化处理。
然而针对上述区别，对于“混料机混料的过程、熔融气氛”而言，虽然对比文件1没有具体提及，但这均是玻璃制备过程的常规技术选择，且获得的效果是可以预料到的。针对制备步骤而言，对比文件1实质公开了更为复杂的微晶玻璃制备工艺（根据生产的实际需要，没有直接对液滴进行析晶热处理），但对于权利要求1方案1中“将玻璃液先浇铸成型并退火，之后再结晶化处理得到微晶玻璃”的技术步骤而言，这是采用熔融法制备微晶玻璃最为常规和普通的步骤，因而在对比文件1公开了所述玻璃原料组成的前提下，根据预期的生产需要（即根据预期的产品需要，可以进行一次热处理、也可以进行多次热处理析晶过程），采用权利要求1方案1对应的微晶玻璃常规制备方法获得所述微晶玻璃是显而易见的。此外，需要说明的是，权利要求1的主题为制备二硅酸锂微晶玻璃的方法，其还含有“二硅酸锂微晶玻璃用作牙科修复材料的用途”的限定，然而“制备方法是由其制备步骤所决定的”，而根据所述用途限定难以看出其对“制备二硅酸锂微晶玻璃的方法”的主题产生了何种影响。况且，针对牙用修复材料而言，对比文件1本身也是用于制备假牙的微晶玻璃，其在说明书第0003段中也提及了锂硅酸盐玻璃可以用于制作牙齿修复体，即可以应用于牙齿修复。如前所述在本申请所述微晶玻璃组成与对比文件1所述微晶组成相同的前提下，无论从微晶玻璃成分还是制备方法（其产品也利于浇铸成型、可选的后续冷加工处理）来看，本领域技术人员将其作为牙用修复材料也无需付出创造性的劳动，且也不会给本申请带来预料不到的技术效果。因此方案1不具备创造性。
综上，合议组认为本领域技术人员在对比文件1公开内容的基础上，结合本领域的常规技术知识获得权利要求1的技术方案是显而易见的，且不会给本申请带来预料不到的技术效果，因此权利要求1不具备创造性。
权利要求2-5分别对光敏剂、荧光剂、玻璃改性剂、着色剂的类型作了具体限定，然而对比文件1公开了所述微晶玻璃的组合物中本身即包括一定含量的TiO2；CeO2；CaO、B2O3、P2O5、BaO、MgO；MnO、Er2O3、Gd2O3、Pr2O3、Pr6O11、Sm2O3、Y2O3，因此结合对前面权利要求的评述，权利要求2-5也不具备创造性。
权利要求6要求保护一种二硅酸锂微晶玻璃，其特征在于按照权利要求1-5所述的制备方法制备得到，如前所述，在所述制备方法不具备创造性的前提下，所制备的产品也不具备创造性，因而权利要求6也不具备创造性。
3、关于复审请求人的意见
合议组经审查后认为：针对意见（1），如前所述，权利要求1的主题为制备二硅酸锂微晶玻璃的方法，其含有“二硅酸锂微晶玻璃用作牙科修复材料的用途”的限定，然而“制备方法是由其制备步骤所决定的”，而根据所述用途限定难以看出其对“制备二硅酸锂微晶玻璃的方法”的主题产生了何种影响。况且，针对牙用修复材料而言，对比文件1本身也是用于制备假牙的微晶玻璃，其在说明书第0003段中也提及了锂硅酸盐玻璃可以用于制作牙齿修复体，即可以应用于牙齿修复。如前所述在本申请所述微晶玻璃组成与对比文件1所述微晶组成相同的前提下，无论从微晶玻璃成分还是制备方法（其产品也利于浇铸成型、可选的后续冷加工处理）来看，本领域技术人员将其作为牙用修复材料也无需付出创造性的劳动，且也不会给本申请带来预料不到的技术效果。针对意见（2）中所述的步骤二中的加热温度和保温时间、步骤三中所得成型产物加热升温温度和保温时间以及模具的温度来讲，如前所述，对比文件1已经公开了“为了熔融该粉末混合物，提供经时间t1使该粉末混合物曝露在温度T1下，其中1500℃ ≤ T1 ≤ 1600℃，其中4小时 ≤ t1 ≤ 12小时”（对应于熔化步骤）；“在同样可以在该阴模中或在脱模后进行并且在该过程中析出二硅酸锂作为主要结晶相的第二热处理步骤中，可以对该铸件经时间t6在温度T6下施以热处理，其中5分钟≤t6≤60分钟，其中760℃≤T6≤860℃（热处理析晶过程）”；“液滴随后落入冷却段，在该冷却段中发生至少表面凝固。…液滴优选落在金属板元件上，该金属板元件可具有室温至500℃的温度的（对应于成型液滴）。…为了消除可能在凝固和骤冷时产生的可能的内部应力，可在消除应力炉中将该液滴经时间t3由温度T3逐步冷却至室温，其中350℃≤T3≤500℃，其中2小时≤t3≤6小时”（对应于冷却后的退火）。可见，对比文件1公开的物料熔融温度和时间、晶化（二硅酸锂微晶玻璃）处理温度和时间以及退火时的接纳物（模具或金属板元件）的预热温度或均存在数值重叠，或落入相应的数值范围。因此，复审请求人关于本申请具备创造性的理由不予接受。
基于上述事实和理由，本案合议组作出如下决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年04月09日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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