发明创造名称：有机电致发光器件
外观设计名称：
决定号：197162
决定日：2019-12-11
委内编号：1F255998
优先权日：2013-04-08
申请（专利）号：201480018014.4
申请日：2014-03-18
复审请求人：默克专利有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：曹雪娇
合议组组长：张丹
参审员：肖鹏
国际分类号：C09K11/06，H01L51/00，H01L27/32，H01L33/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480018014.4，名称为“有机电致发光器件”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为默克专利有限公司。本申请的申请日为2014年03月18日，优先权日为2013年04月08日，公开日为2015年11月25日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年05月11日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-20不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：进入中国国家阶段日2015年09月24日提交的国际申请中文译文的说明书第1-66页（即第[0001]-[0232]段）、说明书摘要；2018年01月08日提交的权利要求第1-20项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种有机电致发光器件，其包含阴极、阳极和发光层，所述发光层包含至少一种发光的有机TADF化合物，所述有机TADF化合物的最低三重态T1与第一激发单重态S1之间的间隔≤0.15eV，
其特征在于所述电致发光器件在所述发光层的阴极侧包含一个或多个电子传输层，所述电子传输层中的每个包含至少一种具有LUMO≤-2.55eV的化合物，
其中经由量子化学计算确定所述材料的HOMO和LUMO能级以及最低三重态T1或最低激发单重态S1的能量：
其中使用高斯公司的“Gaussian09W”软件包；
为了计算没有金属的有机物质，首先使用“基态/半经验/默认自旋/AM1/电荷0/自旋单重态”方法进行几何结构优化，然后基于优化的几何结构进行能量计算，在此处使用具有“6-31G(d)”基组的“TD-SFC/DFT/默认自旋/B3PW91”方法，其中电荷是0，表示自旋单重态；
对于含金属化合物，经由“基态/Hartree-Fock/默认自旋/LanL2MB/电荷0/自旋单重态”方法优化几何结构，然后类似于如上所述的有机物质进行能量计算，区别在于对于金属原子使用“LanL2DZ”基组，而对于配体使用“6-31G(d)”基组；
能量计算给出以哈特里单位计量的HOMO能级HEh或LUMO能级LEh，由此如下确定参照循环伏安法测量而校准的HOMO和LUMO能级，其以电子伏特计量：
HOMO(eV)＝((HEh*27.212)-0.9899)/1.1206
LUMO(eV)＝((LEh*27.212)-2.0041)/1.385
这些值将被视为所述材料的HOMO和LUMO能级。
2. 根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于存在于所述阴极与所述发光层之间的所有电子传输层包含至少一种具有LUMO≤-2.55eV的化合物，或者如果存在电子注入层，则存在于所述 电子注入层与所述发光层之间的所有电子传输层包含至少一种具有LUMO≤-2.55eV的化合物。
3. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于所述TADF化合物的S1与T1之间的间隔≤0.10eV。
4. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于所述TADF化合物是具有供体以及受体取代基两者的芳族化合物。
5. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于所述TADF化合物存在于基质中，并且以下适用于所述TADF化合物的LUMO即LUMO(TADF)和所述基质的HOMO即HOMO(基质)：
LUMO(TADF)-HOMO(基质)>S1(TADF)–0.4eV，
其中S1(TADF)是所述TADF化合物的第一激发单重态S1。
6. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于所述电子传输层中的电子传输材料具有LUMO≤-2.60eV。
7. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于存在一个、两个或三个电子传输层。
8. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于所述电子传输层的层厚度总计为10nm～100nm。
9. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于与所述发光层直接相邻的电子传输层的最低三重态能量比所述TADF化合物的三重态能量最多低0.1eV。
10. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于以下适用于与所述发光层直接相邻的电子传输层的电子传输材料：
HOMO(EML)-HOMO(ETL)>0.2eV，
其中HOMO(ETL)是所述电子传输层的材料的HOMO，或者在所述层中有多种材料的情况下，是这些材料的最高HOMO，并且HOMO(EML)是所述发光层的材料的HOMO，或者在所述层中有多种材料的情况下，是这些材料的最高HOMO。
11. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于在包含具有LUMO≤-2.55eV的电子传输材料的所述电子传输层与所述阴极之间存在至少一个电子注入层。
12. 根据权利要求11所述的有机电致发光器件，其中所述至少一个电子注入层选自锂化合物和/或碱金属或碱土金属氟化物、氧化物或碳酸盐。
13. 根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于，与所述阴极相邻的所述电子传输层，或者如果存在电子注入层，则与所述电子注入层相邻的所述电子传输层，包含具有LUMO≤-2.55eV的电子传输材料与锂化合物的混合物。
14. 根据权利要求6所述的有机电致发光器件，其特征在于所述电子传输材料选自如下的物质类别：三嗪，嘧啶，内酰胺，金属络合物，芳族酮，芳族氧化膦，氮杂磷杂环戊二烯，氮杂硼杂环戊二烯，其被至少一个电子传导取代基取代，苯并咪唑和喹喔啉。
15. 根据权利要求6所述的有机电致发光器件，其特征在于所述电子传输材料选自下式(1)和(2)的化合物，
其中以下适用于所用的符号：
R在每次出现时相同或不同地选自H，D，F，Cl，Br，I，CN，NO2，N(Ar)2，N(R1)2，C(＝O)Ar，C(＝O)R1，P(＝O)(Ar)2，具有1至40个C原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有3至40个C原子的支链或环状的烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有2至40个C原子的烯基或炔基基团，所述基团中的每个可被一个或多个基团R1取代，其中一个或多个非相邻的CH2基团可被R1C＝CR1、C≡C、Si(R1)2、C＝O、C＝S、C＝NR1、P(＝O)(R1)、SO、SO2、NR1、O、S或CONR1代替，并且其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I、CN或NO2代替，具有5至80个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，所述环系在每种情况下可被一个或多个基团R1取代，具有5至60个芳族环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，所述基团可被一个或多个基团R1取代，或具有5至60个芳族环原子的芳烷基或杂芳烷基基团，所述基团可被一个或多个基团R1取代，其中两个或更多个相邻的取代基R可任选地形成单环或多环的脂族、芳族或杂芳族环系，所述环系可被一个或多个基团R1取代；
R1在每次出现时相同或不同地选自H，D，F，Cl，Br，I，CN，NO2，N(Ar)2，N(R2)2，C(＝O)Ar，C(＝O)R2，P(＝O)(Ar)2，具有1至40个C原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有3至40个C原子的支链或环状的烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有2至40个C原子的烯基或炔基基团，所述基团中的每个可被一个或多个基团R2取代，其中一个或多个非相邻的CH2基团可被R2C＝CR2、C≡C、Si(R2)2、C＝O、C＝S、C＝NR2、P(＝O)(R2)、SO、SO2、NR2、O、S或CONR2代替，并且其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I、CN或NO2代替，具有5至60个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，所述环系在每 种情况下可被一个或多个基团R2取代，具有5至60个芳族环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，所述基团可被一个或多个基团R2取代，或具有5至60个芳族环原子的芳烷基或杂芳烷基基团，其中两个或更多个相邻的取代基R1可任选地形成单环或多环的脂族、芳族或杂芳族环系，所述环系可被一个或多个基团R2取代；
Ar在每次出现时相同或不同地是具有5-30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，所述环系可被一个或多个非芳族基团R2取代；此处键合至同一N原子或P原子的两个基团Ar也可通过单键或选自N(R2)、C(R2)2、O或S的桥连基彼此桥连；
R2选自H、D、F、CN、具有1至20个C原子的脂族烃基团、具有5至30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I或CN代替，其中两个或更多个相邻的取代基R2可彼此形成单环或多环的脂族、芳族或杂芳族环系。
16. 根据权利要求15所述的有机电致发光器件，其特征在于至少一个基团R在每次出现时相同或不同地选自苯，邻位联苯、间位联苯或对位联苯，邻位三联苯、间位三联苯、对位三联苯或支链三联苯，邻位四联苯、间位四联苯、对位四联苯或支链四联苯，1-芴基、2-芴基、3-芴基或4-芴基，1-螺二芴基、2-螺二芴基、3-螺二芴基或4-螺二芴基，1-萘基或2-萘基，吡咯，呋喃，噻吩，吲哚，苯并呋喃，苯并噻吩，1-咔唑、2-咔唑或3-咔唑，1-二苯并呋喃、2-二苯并呋喃或3-二苯并呋喃，1-二苯并噻吩、2-二苯并噻吩或3-二苯并噻吩，茚并咔唑，吲哚并咔唑，2-吡啶、3-吡啶或4-吡啶，2-嘧啶、4-嘧啶或5-嘧啶，吡嗪，哒嗪，三嗪，蒽，菲，苯并菲，芘，苯并蒽，或这些基团中的两种或三种的组合，所述基团中的每个可被一个或多个基团R1取代，或选自下式(3)至(44)的结构，
其中R1和R2具有权利要求15中给出的含义，虚线键表示与所述式(1)或(2)的基团键合的键，并且此外：
X在每次出现时相同或不同地是CR1或N，其中每个环最多2个符号X代表N；
Y在每次出现时相同或不同地是C(R1)2、NR1、O或S；
n是0或1，其中n等于0是指无基团Y键合在这个位置，而是基团R1键合至相应的碳原子。
17. 根据权利要求14所述的有机电致发光器件，其特征在于所述电子传输材料选自式(45)和(46)的化合物，
其中R、R1、R2和Ar具有权利要求15中给出的含义，并且以下适用于所用的其它符号和标记：
E在每次出现时相同或不同地是单键、NR、CR2、O或S；
Ar1与明确描绘的碳原子一起是具有5至30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其可被一个或多个基团R取代；
Ar2、Ar3与明确描绘的碳原子一起在每次出现时相同或不同地是具有5至30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其可被一个或多个基团R取代；
L对于m＝2来说是单键或二价基团，或对于m＝3来说是三价基团，或对于m＝4来说是四价基团，其在每种情况下在任何所需位置键合至Ar1、Ar2或Ar3或代替基团R键合至E；
m是2、3或4。
18. 根据权利要求17所述的有机电致发光器件，其特征在于所述基团Ar1代表下式(47)、(48)、(49)或(50)的基团，
其中虚线键指示与羰基基团的连接，*指示与E或Ar2的连接位置，并且此外：
W在每次出现时相同或不同地是CR或N；或两个相邻基团W代表式(51)或(52)的基团，
其中G代表CR2、NR、O或S，Z在每次出现时相同或不同地代表CR或N，并且^指示所述式(47)至(50)中相应的相邻基团W；
V是NR、O或S；
和/或特征在于所述基团Ar2代表式(53)、(54)和(55)之一的基团，
其中虚线键指示与N的连接，#指示与E或Ar3的连接位置，*指示与E或Ar1的连接，并且W和V具有上述含义；
和/或特征在于所述基团Ar3代表式(56)、(57)、(58)和(59)之一的基团，
其中虚线键指示与N的连接，*指示与E或Ar2的连接，并且W和V具有上述含义。
19. 根据权利要求14所述的有机电致发光器件，其特征在于所述电子传输材料选自式(70)和(71)的化合物，
其中R具有权利要求15中指示的含义，并且以下适用于所用的其它符号：
Ar4在每次出现时相同或不同地是具有5至80个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其在每种情况下可被一个或多个基团R取代。
20. 一种用于制造根据权利要求1至19中的任一项所述的有机电致发光器件的方法，其特征在于通过升华方法施加至少一个层，和/或特征在于通过有机气相沉积方法或借助于载气升华施加至少一个层，和/或特征在于从溶液中通过旋涂或借助于印刷方法施加至少一个层。”
驳回决定认为：对比文件5（WO2013/011954A1，公开日为2013年01月24日，参见实施例1）公开了两个OLED器件，该器件包含阴极（Al）、阳极(ITO)、发光层和电子传输层，其中发光层包含热激活迟滞荧光材料 ，其电子传输材料为Bphen或TmPyPB，该热激活延迟荧光材料为本申请说明书第0019段列举的优选化合物，根据申请文件整体可以确定则其落入权利要求1所限定的TADF化合物范围内。权利要求1与对比文件5区别在于电子传输材料不同。根据本申请说明书的记载和对比文件5公开的内容，无法证明权利要求1的电子传输材料为有机电致发光器件的电流效率、功率效率、外量子产率、寿命和转降带来了更优的性能效果，即仅能确认本申请的电子传输材料起到电子传输的作用。基于该区别确定权利要求1相对于对比文件5实际解决的技术问题是提供更多种包含电子传输材料的热激活延迟荧光有机电致发光器件。对比文件5已经公开了与本申请器件类型相同的热激活延迟荧光器件，其热激活延迟荧光材料与本申请相同，因此，本领域技术人员在对比文件5公开的器件基础上，有动机将其电子传输材料进行常规替换或选择。同时，对比文件5（参见说明书第42-43页0068段）公开了其电子传输材料还可以为芴酮衍生物、蒽酮衍生物、三(8-羟基喹啉)铝等，其中三(8-羟基喹啉)铝也是本申请优选的电子传输材料（参见[0169]段）。因此，本领域技术人员可以选择其他电子传输材料，以调节有机电致发光器件的发光性能。权利要求1不具备创造性。相应的，权利要求2-14也不具备创造性。
权利要求15-19进一步限定了电子传输材料。对比文件2（CN102448946A，公开日为2012年05月09日，参见说明书第0117-139段，第0179-0180段）公开了一系列三嗪或嘧啶类化合物，这些化合物落入了权利要求15的式(1)、式(2)范围内，而且同样可以用作电子传输材料。对比文件3（CN102869662A，公开日为2013年01月09日，参见说明书0145段，实施例I5，说明书第0282段）公开了如其式(I)以及式（16a）至式(25a)所示的内酰胺类化合物，该内酰胺化合物用作OLED器件的电子传输材料。对比文件4（CN102076818A，公开日为2011年05月25日，参见说明书第0127段，第0041段）公开了其通式(19)至通式(22)的化合物可以用作电子传输材料，此处优选Y为C=O，这些化合物落入了权利要求19的式(70)范围内，而且同样可以用作电子传输材料。对于通式(71)，也是本领域技术人员常用的芳基膦氧类电子传输材料。因此，本领域技术人员在对比文件5公开的OLED基础上，为了扩展更多该类以热激活延迟荧光材料为发光层材料的OLED器件时，有动机将其辅助材料如电子传输材料进行替换，这对于本领域技术人员而言是显而易见，其效果也是可以预料的。因此，权利要求15-19不具备创造性。
权利要求20要求保护一种用于制造根据权利要求1至19中的任一项所述的有机电致发光器件的方法。对比文件5（参见实施例1）公开了其OLED器件的制备方法，具体为蒸镀方法（升华方法的下位概念）。对于其他制备方法，均是OLED器件的常用制备方法，因此本领域技术人员可以根据材料的特点以及实验室条件选择合适的制备方法，因此，权利要求20不具备创造性。
申请人默克专利有限公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年07月13日向国家知识产权局提出了复审请求，并未修改权利要求书。
复审请求人认为本申请说明书中记载的实施例和对比例已经清楚的示出了所述有利的技术效果（即，使用LUMO≤-2.55eV的电子传输材料时，更好的功率效率以及更好的工作寿命）。且本申请有利的技术效果不依赖于电子传输材料的任何特殊的结构性质，而是更一般性的依赖于其不同的电子性质，其中电子传输材料的LUMO对于在电子传输层中的用途来说是决定性的性质。对比文件5没有给出对于通过TADF机制发光的OLED，在电子传输层中使用限定LUMO条件的电子传输材料能够改进功率效率和寿命的技术启示。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年07月23日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持原驳回决定。
合议组于2019年10月09日向复审请求人发出复审通知书，指出：
产品权利要求1使用了代表功能和效果特征的参数来限定发明，导致本领域技术人员无法明确电子传输材料具体包括哪些化合物，从而无法明确权利要求的保护范围。权利要求1的保护范围不清楚，不符合专利法第26条第4款的规定。相应的，权利要求2-14也不符合专利法第26条第4款的规定。
权利要求15请求保护一种有机电致发光器件， 对比文件5公开了有机电致发光元件1（参见实施例1，图1），其以ITO为阳极、Al为阴极、化合物1为发光层材料、Bphen为电子传输材料。其中化合物1具有热激活迟滞荧光，是TADF化合物，落在本申请说明书第19段列举的TADF化合物范围内。本发明所基于的技术目的是提供如下的OLED，其发光是基于TADF并且其特别是在效率、电压和寿命中的一种或多种方面具有改进的特性。本申请实施例部分记载了不同OLED结构的对比例V1-V11和实施例E1-E20，并测试了其电压、效率和寿命等数据。其中涉及到两种TADF化合物作为发光层化合物（D1和D2）和两种三嗪类电子传输层化合物（ST2和IC1）。由于各功能层的组合以及各功能层化合物之间的能级匹配对技术效果的复杂影响，本领域技术人员仅能确定含特定化合物的功能层及这些功能层的特定组合构成的器件的相近技术方案能实现声称的技术效果，不能预期权利要求15所请求保护的全部范围内的技术方案都能解决本申请声称的技术问题。因此，权利要求15整体上相对于现有技术不具备突出的实质性特点，权利要求15不具备创造性。相应的，权利要求16-19也不具备创造性。
权利要求20请求保护一种用于制造根据权利要求1-19中的任一项所述的有机电致发光器件的方法。对比文件5公开了有机电致发光元件1的制作方法（参见实施例1），其采用了蒸镀方法（升华方法的下位概念）。对于有机气相沉积、载气升华、旋涂或印刷等制备方法，均是有机电致发光器件的常用制备方法，本领域技术人员可以根据材料的特点以及实验条件选择合适的制备方法。且权利要求15-19不具备创造性，因此，权利要求20不具备创造性。
对于复审请求人的意见陈述，合议组认为：根据表1-2分析，请求人所述对比并不足以证明权利要求15范围内的所有技术方案都能实现相同或相当的技术效果，即改进基于TADF的有机电致发光器件的效率、电压和寿命。由于各功能层的组合以及各功能层化合物之间的能级匹配对技术效果的复杂影响，本领域技术人员仅能预期含特定化合物的功能层及这些功能层的特定组合构成的器件的相近技术方案能实现声称的技术效果，解决技术问题。另外，对比文件5使用了与本申请对比例V1-V2的BCP结构相近的Bphen作为电子传输层，而V1-V2的功率效率和工作寿命等数据明显优于使用了ST2作为电子传输层的实施例E11，因此不能证明本申请相对于对比文件5取得了更优益的技术效果。
复审请求人于2019年11月21日提交了意见陈述书，并提交了权利要求书的全文替换页（共13项权利要求）。相对于驳回文本，将权利要求2、4、6、15、17、19的附加技术特征补入权利要求1，并加入技术特征“所述供体取代基选自二芳基氨基和二杂芳基氨基基团和咔唑基团或咔唑衍生物，并且所述受体取代基选自氰基基团和缺电子杂芳基基团”。
复审请求人认为：修改后的权利要求1的OLED与D5的OLED的不同之处在于，权利要求1所有电子传输层都包含LUMO≤2.60eV的化合物，并且该化合物具有特定结构。基于该区别确定本申请要解决的技术问题是提供在寿命和效率方面具有更好性能的新的TADF OLED。由于对比例V1-V11并非所有电子传输层均包含LUMO≤-2.60eV的化合物，所以对比例V1-V11不在修改后的权利要求1范围内，且由于OLED叠层结构相似，可将实施例E7和E9与比较例V1，以及实施例E8和E10与比较例V2直接比较，其中实施例具有改善的功率效率和工作寿命。D5没有相应技术启示使得本领域技术人员修改其中公开的OLED以得到本申请权利要求1的OLED。
复审请求人答复复审通知书时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种有机电致发光器件，其包含阴极、阳极和发光层，所述发光层包含至少一种发光的有机TADF化合物，所述TADF化合物是具有供体以及受体取代基两者的芳族化合物，其中所述供体取代基选自二芳基氨基和二杂芳基氨基基团和咔唑基团或咔唑衍生物，并且所述受体取代基选自氰基基团和缺电子杂芳基基团，并且其中所述TADF的最低三重态T1与第一激发单重态S1之间的间隔≤0.15eV，
其特征在于所述电致发光器件在所述发光层的阴极侧包含一个或多个电子传输层，其中存在于所述阴极与所述发光层之间的所有电子传输层包含至少一种具有LUMO≤-2.60eV的化合物，或者如果存在电子注入层，则存在于所述电子注入层与所述发光层之间的所有电子传输层包含至少一种具有LUMO≤-2.60eV的化合物，并且
其中具有LUMO≤-2.60eV的电子传输材料选自下式(1)和(2)的化合物，
或者选自式(45)或(46)的化合物，
或者选自式(70)或(71)的化合物
其中以下适用于所用的符号：
R在每次出现时相同或不同地选自H，D，F，Cl，Br，I，CN，NO2，N(Ar)2，N(R1)2，C(＝O)Ar，C(＝O)R1，P(＝O)(Ar)2，具有1至40个C原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有3至40个C原子的支链或环状的烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有2至40个C原子的烯基或炔基基团，所述基团中的每个可被一个或多个基团R1取代，其中一个或多个非相邻的CH2基团可被R1C＝CR1、C≡C、Si(R1)2、C＝O、C＝S、C＝NR1、P(＝O)(R1)、SO、SO2、NR1、O、S或CONR1代替，并且其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I、CN或NO2代替，具有5至80个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，所述环系在每种情况下可被一个或多个基团R1取代，具有5至60个芳族环原子的芳氧基或杂芳氧基基团，所述基团可被一个或多个基团R1取代，或具有5至60个芳族环原子的芳烷基或杂芳烷基基团，所述基团可被一个或多个基团R1取代，其中两个或更多个相邻的取代基R可任选地形成单环或多环的脂族、芳族或杂芳族环系，所述环系可被一个或多个基团R1取代；
R1在每次出现时相同或不同地选自H，D，F，Cl，Br，I，CN，NO2，N(Ar)2，N(R2)2，C(＝O)Ar，C(＝O)R2，P(＝O)(Ar)2，具有1至40个C原子的直链烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有3至40个C原子的支链或环状的烷基、烷氧基或硫代烷基基团，或具有2至40个C原子的烯基或炔基基团，所述基团中的每个可被一个或多个基团R2取代，其中一个或多个非相邻的CH2基团可被R2C＝CR2、C≡C、Si(R2)2、C＝O、C＝S、C＝NR2、P(＝O)(R2)、SO、SO2、NR2、O、S或CONR2代替，并且其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I、CN或NO2代替，具有5至60个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，所述环系在每种情况下可被一个或多个基团R2取代，具有5至60个芳族环原子的芳 氧基或杂芳氧基基团，所述基团可被一个或多个基团R2取代，或具有5至60个芳族环原子的芳烷基或杂芳烷基基团，其中两个或更多个相邻的取代基R1可任选地形成单环或多环的脂族、芳族或杂芳族环系，所述环系可被一个或多个基团R2取代；
Ar在每次出现时相同或不同地是具有5-30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，所述环系可被一个或多个非芳族基团R2取代；此处键合至同一N原子或P原子的两个基团Ar也可通过单键或选自N(R2)、C(R2)2、O或S的桥连基彼此桥连；
R2选自H、D、F、CN、具有1至20个C原子的脂族烃基团、具有5至30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其中一个或多个H原子可被D、F、Cl、Br、I或CN代替，其中两个或更多个相邻的取代基R2可彼此形成单环或多环的脂族、芳族或杂芳族环系；
E在每次出现时相同或不同地是单键、NR、CR2、O或S；
Ar1与明确描绘的碳原子一起是具有5至30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其可被一个或多个基团R取代；
Ar2、Ar3与明确描绘的碳原子一起在每次出现时相同或不同地是具有5至30个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其可被一个或多个基团R取代；
Ar4在每次出现时相同或不同地是具有5至80个芳族环原子的芳族或杂芳族环系，其在每种情况下可被一个或多个基团R取代；
L对于m＝2来说是单键或二价基团，或对于m＝3来说是三价基团，或对于m＝4来说是四价基团，其在每种情况下在任何所需位置键合至Ar1、Ar2或Ar3或代替基团R键合至E；
m是2、3或4；
并且其中经由量子化学计算确定所述材料的HOMO和LUMO能级以及最低三重态T1或最低激发单重态S1的能量：
其中使用高斯公司的“Gaussian09W”软件包；
为了计算没有金属的有机物质，首先使用“基态/半经验/默认自旋/AM1/电荷0/自旋单重态”方法进行几何结构优化，然后基于优化的几何结构进行能量计算，在此处使用具有“6-31G(d)”基组的 “TD-SFC/DFT/默认自旋/B3PW91”方法，其中电荷是0，表示自旋单重态；
对于含金属化合物，经由“基态/Hartree-Fock/默认自旋/LanL2MB/电荷0/自旋单重态”方法优化几何结构，然后类似于如上所述的有机物质进行能量计算，区别在于对于金属原子使用“LanL2DZ”基组，而对于配体使用“6-31G(d)”基组；
能量计算给出以哈特里单位计量的HOMO能级HEh或LUMO能级LEh，由此如下确定参照循环伏安法测量而校准的HOMO和LUMO能级，其以电子伏特计量：
HOMO(eV)＝((HEh*27.212)-0.9899)/1.1206
LUMO(eV)＝((LEh*27.212)-2.0041)/1.385
这些值将被视为所述材料的HOMO和LUMO能级。
……”（权利要求2-13同驳回文本权利要求3、5、7-13、16、18、20）。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时提交了权利要求书的全文替换页（共13项权利要求）。经审查，上述修改符合专利法第33条及专利法实施细则第61条第1款的规定。因此本复审请求审查决定针对的审查文本为：复审请求人于进入中国国家阶段日2015年09月24日提交的国际申请中文译文的说明书第1-66页（即第[0001]-[0232]段）、说明书摘要；2019年11月21日提交的权利要求第1-13项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断创造性时，首先要将权利要求的技术方案和最接近的现有技术进行对比，找出二者的区别特征，确定所述技术方案实际解决的技术问题，进而考察现有技术中是否存在将该区别特征引入到所述最接近的现有技术中以解决上述技术问题的启示，如果现有技术中存在这样的启示，则该权利要求不具备创造性。
2.1、就本申请而言，权利要求1请求保护一种有机电致发光器件（参见案由部分）。对比文件5公开了有机电致发光元件1（参见实施例1，图1），其是在玻璃1上将铟锡氧化物(ITO)2以约30～100nm的厚度成膜，进而在其上将mCP3以60nm的厚度成膜。接着，将6重量%的化合物1和mCP共蒸镀从而将发光层4以20nm的厚度成膜。进而在其上将Bphen5以厚度40nm成膜。接着，将镁-银(MgAg)6真空蒸镀100nm，接着将铝(Al)7蒸镀成20nm的厚度，制成具有图1所示的层结构的有机电致发光元件。换言之，有机电致发光元件1以ITO为阳极、Al为阴极、化合物1为发光层材料、Bphen为电子传输材料。其中化合物1具有热激活迟滞荧光，是TADF化合物。
合议组查明，根据本申请说明书第6段的记载，本发明所基于的技术目的是提供如下的OLED，其发光是基于TADF并且其特别是在效率、电压和寿命中的一种或多种方面具有改进的特性。本申请实施例部分记载了不同OLED结构的对比例V1-V11和实施例E1-E20，并测试了其电压、效率和寿命等数据。其中仅涉及到两种TADF化合物作为发光层化合物（D1和D2）和两种三嗪类电子传输层化合物（ST2和IC1）。
虽然请求人强调以ST2作为电子传输材料的实施例E7和E9相对于以BCP作为电子传输材料的对比例V1，以及以IC1作为电子传输材料的实施例E8和E10相对于以BCP作为电子传输材料的对比例V2，由于OLED叠层结构相似可以直接比较，在功率效率和工作寿命方面显示出明显改进。
然而合议组认为，根据表1-2分析，以上对比并不足以证明权利要求1范围内的所有技术方案都能实现相同或相当的技术效果，即改进基于TADF的有机电致发光器件的效率、电压和寿命。具体理由如下：
首先，本申请仅记载了两种TADF化合物作为发光层化合物（D1和D2）和两种三嗪类电子传输层化合物（ST2和IC1）与其他多种不同成份功能层形成的OLED的实验数据。本领域技术人员知晓，OLED器件的功率效率和工作寿命等是由器件的整体组成和结构决定的，每个功能层化合物的选择都影响器件的技术效果。本申请以TADF化合物D1或D2作为发光层、ST2作为电子传输材料的对比例V3-V7以及实施例E3-E4、E7-E8、E11-E13、E15、E17-E20，其功率效率、工作寿命等数据相差较大也证明了此点。该差异同时也说明基于TADF作为发光层和ST2作为传输层的器件并不能获得相当的技术效果，更不用说其他与ST2结构相差较大的电子传输材料，如未记载任何实验数据的权利要求1中的式(45)或(46)的内酰胺类化合物，式(70)的芳族酮类化合物，式(71)的芳族氧化膦类化合物。
其次，比较对比例V7和实施例E11的数据，两者仅是发光层基质和空穴阻挡层材料相反，对比例V7的功率效率和工作寿命等数据却明显优于实施例E11。并且使用了与对比文件5的Bphen结构相近的BCP或TPBI作为电子传输层的对比例V1-V2和V8-V11的功率效率和工作寿命等数据也明显优于使用了ST2作为电子传输层的实施例E11。因此也不能证明权利要求1范围内的所有技术方案相对于对比文件5取得了有利的技术效果。
换言之，由于各功能层的组合以及各功能层化合物之间的能级匹配对技术效果的复杂影响，本领域技术人员仅能确定含特定化合物的功能层及这些功能层的特定组合构成的器件的相近技术方案能实现声称的技术效果，不能预期权利要求1所请求保护范围内的全部技术方案都能解决本申请声称的技术问题。因此，权利要求1整体上相对于现有技术不具备突出的实质性特点，权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2、权利要求2-12直接或间接从属于权利要求1，进一步限定了发光层中TADF化合物的能级关系，电子传输层的数量、厚度、能级关系，电子注入层材料，以及式(1)或(2)的三嗪类化合物，式(45)或(46)的内酰胺类化合物。其中，涉及能级的多个权利要求仍然使用了代表功能和效果特征的参数来限定发明。另外，电子传输层数量和厚度以及电子注入层材料都属于本领域技术人员的普通技术知识。同时，即使进行了上述限定，本领域技术人员仍然不能预期权利要求请求保护范围内的全部技术方案都能解决本申请声称的技术问题，基于与2.1相近的理由，权利要求2-12也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3、权利要求13请求保护一种用于制造根据权利要求1-12中的任一项所述的有机电致发光器件的方法。对比文件5公开了有机电致发光元件1的制作方法（参见实施例1），其采用了蒸镀方法（升华方法的下位概念）。对于有机气相沉积、载气升华、旋涂或印刷等制备方法，均是有机电致发光器件的常用制备方法，本领域技术人员可以根据材料的特点以及实验条件选择合适的制备方法。且前述权利要求1-12的有机电致发光器件不具备创造性，因此，权利要求13的技术方案不具备突出的实质性特点和显著地进步，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人在答复复审通知书时所陈述的意见（参见案由部分），合议组认为：权利要求1并非如请求人所述限定“所有电子传输层都包含LUMO≤2.60eV的化合物”，而是“所有电子传输层包含至少一种具有LUMO≤2.60eV的化合物”，因此对比例V1-V11中的V3-V7仍然在修改后的权利要求1范围内。另外，该限定以及对比例V1-V11是否在修改后的权利要求1范围并不影响基于本申请记载数据进行分析得到的结论。参见2.1的意见，根据表1-2分析，实施例E7和E9与对比例V1，实施例E8和E10与对比例V2的对比并不足以证明权利要求1范围内的所有技术方案都能实现相同或相当的技术效果。由于各功能层的组合以及各功能层化合物之间的能级匹配对技术效果的复杂影响，本领域技术人员仅能预期含特定化合物的功能层及这些功能层的特定组合构成的器件的相近技术方案能实现声称的技术效果，解决技术问题。另外，对比文件5使用了与本申请对比例V1-V2的BCP结构相近的Bphen作为电子传输层，而V1-V2的功率效率和工作寿命等数据明显优于使用了ST2作为电子传输层的实施例E11，因此不能证明本申请相对于对比文件5取得了有利的技术效果。因此，合议组对复审请求人的上述意见不予支持。
基于上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年05月11日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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