发明创造名称：用于制备石墨烯的机械加工介质、制备石墨烯复合材料及石墨烯的方法
外观设计名称：
决定号：197453
决定日：2019-12-09
委内编号：1F263268
优先权日：
申请（专利）号：201510252239.2
申请日：2015-05-18
复审请求人：重庆交通大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：田丹
合议组组长：闫周
参审员：邹涤秋
国际分类号：B22F9/04(2006.01);C01B31/04(2006.01)
外观设计分类号：
法律依据：中国专利法第22条第3款
决定要点：在判断一项权利要求所要求保护的技术方案相对于现有技术是否具有创造性时，首先应当将该权利要求所要求保护的技术方案与最接近现有技术进行对比，找出它们之间的区别技术特征，确定该权利要求所要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术实际解决的技术问题，然后再考察现有技术中是否给出了引入上述区别技术特征以解决所述技术问题的启示，如果现有技术没有给出技术启示，并且该区别技术特征能带来有益的技术效果，则该权利要求具备创造性。
全文：
本复审请求审查决定涉及申请号为201510252239.2，名称为“用于制备石墨烯的机械加工介质、制备石墨烯复合材料及石墨烯的方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为重庆交通大学，申请日为2015年05月18日，公开日为2015年09月09日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年07月03日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为：申请日2015年05月18日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书第1-69段（即第1-8页）、说明书附图图1（即第1页）；2018年04月17日提交的权利要求第1-4项。
驳回决定中引用了如下对比文件：
对比文件4：CN101817516A，公开日为：2010年09月01日。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制备石墨烯复合材料的方法，其特征在于：包括下列步骤：
a.将金属与原料石墨投放至机械加工设备中；
b.采用具有碾压作用的机械加工方式进行机械加工；
c.出料，即获得金属基石墨烯复合材料；
所述金属具有所需的塑性，断裂伸长率>2％；所述金属为金属粉末材料，所述金属粉末材料的细度与用于获得石墨烯的原料石墨的细度相当；
所述机械加工采用球磨，球料体积比为3-100:1，所述金属采用金属粉末材料，原料中原料石墨与金属粉末材料体积比为1：0.2-30；
步骤a中，所述机械加工设备封闭并采用惰性气体保护或真空。
2. 根据权利要求1所述的制备石墨烯复合材料的方法，其特征在于：所述金属粉末材料的金属为金、银、铜、铝、镁、铁、锌、钠、钙、锂、钛、镍、锡、铅中的一种、几种的混合物或以该金属制成的合金。
3. 据权利要求1所述的制备石墨烯复合材料的方法，其特征在于：所述球磨中，球磨罐填充率不大于50％；球磨时间:1h-100h。
4. 一种制备石墨烯方法，其特征在于：将权利要求1至3任一权利要求所制备的石墨烯/金属复合材料的金属采用热熔或化学溶解的方式去除即获得石墨烯。”
驳回决定认为：独立权利要求1与对比文件4的区别在于：本申请制备的是金属基石墨烯复合材料，金属粉末材料的细度与用于获得石墨烯的原料石墨的细度相当，原料中原料石墨与金属粉末材料的体积比为1:0.2-30，球磨机中球料体积比为3-100:1，步骤a中，所述机械加工设备封闭并采用惰性气体保护或真空，然而上述区别技术特征是本领域技术人员在对比文件4的基础的上容易想到的，因此权利要求1不具备创造性。从属权利要求2的附加技术特征是本领域技术人员在对比文件4的基础的上容易想到的，从属权利要求3的附加技术特征属于本领域常用技术手段，因此也不具备创造性。独立权利要求4为利用权利要求1-3任一项所述的方法制备石墨烯的方法，由于权利要求1-3不具备创造性，而权利要求4的其余技术特征已经被对比文件4公开或者属于本领域常用技术手段，因此权利要求4也不具备创造性。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年10月18日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：本申请的目的是制作石墨烯金属复合材料，对复合材料进行加工可获得石墨烯，在机械加工过程中金属需要外力与石墨表面冲击，使得金属表面变形、二者接触表面增大从而形成“金属-石墨团粒”，这种复合材料并不是石墨烯与金属简单混合在一起形成复合粉体而是金属层上具有石墨烯层，本申请权利要求1中的机械加工设备中无液体介质；对比文件4中的“复合粉体”是石墨烯颗粒与固体颗粒的单纯混合，加工时液体介质存在于金属和石墨烯之间，基于液体无限变形的特性，机械冲击力由金属并通过液体粘滞阻力传递应力至石墨颗粒表面，再加上金属与石墨表面冲击时液体起到的润滑作用使得金属砸向石墨表面的冲击力大大减小，同时由于液体介质在金属与石墨之间的阻碍，其必然无法形成“金属-石墨团粒”，对比文件4中记载，液体或气体工作介质对剥离有重要作用，一方面工作介质能向固体颗粒和石墨粉传递剥离所需的力量，另一方面，工作介质对石墨烯和固体颗粒有一定的分散作用，阻碍石墨烯之间的复合，此外，工作介质能够吸收和传导机械剥离过程中产生的热量，避免过热使石墨烯产生缺陷。因此，对比文件4中的液体介质对石墨烯和固体颗粒有分散作用，其防止石墨烯与固体颗粒相结合形成复合材料。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年10月24日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：对比文件4先得到石墨烯与固体颗粒的复合粉体，再从复合物中获得石墨烯，固体颗粒可采用金属，即对比文件4公开了形成石墨烯-金属复合材料，再利用复合材料形成石墨烯。本领域技术人员在对比文件4的基础上，通过调整金属粉末的含量可得到金属基石墨烯复合材料。本申请中机械加工设备封闭并采用惰性气体保护或真空为防止球磨材料氧化的常规手段，与是否为干式球磨没有必然直接的对应关系，本申请中采用具有合适塑性的金属粉末作为机械加工介质，而对比文件4公开的金属固体颗粒属于本申请的金属粉末材料的范围，也具有合适塑性。对比文件4中的复合物是金属与石墨烯之间通过物理吸附形成金属-石墨烯的复合材料，对比文件4的石墨烯与固体颗粒的复合粉体与本申请的金属-石墨烯的复合材料并没有实质上的不同。对比文件4中的液体介质并不只单纯的获得石墨烯，也是为了防止石墨烯之间的团聚并吸收过多的热量，这与复审请求人声称的“只单纯的获得石墨烯并防止石墨烯与固体颗粒结合形成复合材料”作用并不相同。因而坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月17日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-4相对于对比文件4和本领域常用技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对复审请求人的意见陈述，合议组还指出：对比文件4中记载采用液体或者气体工作介质参与机械剥离的加工过程，液体或者气体工作介质可以传递剥离所需的力量，并对石墨烯和固体颗粒有一定的分散作用，阻碍石墨烯之间的复合。正如本申请说明书第0042段的记载，金属具有较高的表面张力，球磨破碎处新生的金属表面具有强大的吸附活性，金属表面原子对石墨碳层产生强吸附粘着作用，当金属石墨接触结合面大到一定程度时，金属-碳层相互作用大于石墨碳层之间的范德华作用，这也是本领域技术人员熟知的技术常识。因此，相对于石墨碳层之间的作用力而言，石墨与金属材料更容易复合且不易被分开，故液体或者气体工作介质的作用在于使得已经剥离的石墨烯材料之间不会重新复合，但其作用并不能阻止石墨烯与金属材料之间的复合，对比文件4采用的球磨法与本申请相同，均是通过物理作用碾压以及剥离作用得到金属与石墨烯的复合物，金属与石墨烯的复合是球磨的碾压作用和金属对石墨的机械剥离作用的综合结果，因此对比文件4也能够实现当磨球的冲击压力迫使金属砸向石墨表面时，金属受压在石墨表面变形，金属原子与石墨表面原子接触面积增大，金属和石墨相互粘着为一团，对比文件4并未记载液体或气体介质的参与会阻碍金属基石墨烯复合材料的形成，也不存在相反的技术启示。因此，合议组对于复审请求人的意见不予支持。
复审请求人于2019年08月28日提交了意见陈述书，并修改了权利要求书，将权利要求1和权利要求3合并形成新的权利要求1，并修改了权利要求的引用关系和编号。复审请求人重新提交的权利要求书如下：
“1. 一种制备石墨烯复合材料的方法，其特征在于：包括下列步骤：
a.将金属与原料石墨投放至机械加工设备中；
b.采用具有碾压作用的机械加工方式进行机械加工；
c.出料，即获得金属基石墨烯复合材料；
所述金属具有所需的塑性，断裂伸长率>2％，所述金属为金属粉末材料，所述金属粉末材料的细度与用于获得石墨烯的原料石墨的细度相当；
所述机械加工采用球磨，球料体积比为3-100:1，所述金属采用金属粉末材料，原料中原料石墨与金属粉末材料体积比为1：0.2-30；
步骤a中，所述机械加工设备封闭并采用惰性气体保护或真空；
所述球磨中，球磨罐填充率不大于50％；球磨时间:1h-100h。
2. 据权利要求1所述的制备石墨烯复合材料的方法，其特征在于：所述金属粉末材料的金属为金、银、铜、铝、镁、铁、锌、钠、钙、锂、钛、镍、锡、铅中的一种、几种的混合物或以该金属制成的合金。
3. 一种制备石墨烯方法，其特征在于：将权利要求1至2任一权利要求所制备的石墨烯/金属复合材料的金属采用热熔或化学溶解的方式去除即获得石墨烯。”
复审请求人认为：（1）本申请中金属与原料石墨直接投放至机械加工设备中进行加工，相比于对比文件4中固体颗粒和液体工作介质混合后进行机械剥离，本申请中未采用多余的工作介质进行机械剥离，简化了剥离工艺，减少了剥离所需要的工作介质，且获得的石墨烯复合材料具有较好的产出率和较高的产品质量，使较大的薄层石墨片及石墨烯得以部分保留，采用纯物理作用生成的石墨烯复合材料可直接出料，无多余的提取过程，安全环保，无废弃物排放，易于大规模工业化生产；对比文件4的石墨烯与工作介质和固体颗粒的混合物，从中获得石墨烯的提取工艺复杂，会产生环境污染，耗电量大，杂质不易去除，溶液难以反复利用，且需要排放废水，环保性能较差，提取工艺复杂影响产量；（2）对比文件4首先获得的是一种石墨烯与固体颗粒以及液体工作介质的混合材料，并非复合材料，介质是为了向固体颗粒和石墨粉传递剥离所需的力量，且阻止石墨烯和固体颗粒的复合从而得到单层和薄层石墨烯，对比文件4的分离过程也无法在复合材料中提取石墨烯；本申请的目的是制作石墨烯的金属复合材料，这种复合材料并不是石墨烯与金属简单地混合在一起形成混合粉体而是金属层上具有石墨烯层，即在没有外部介质的干涉下直接形成石墨烯-金属复合材料，目的不是直接形成石墨烯，本申请不采用工作介质的目的并非在对比文件4的启示之下省去了工作介质，而是避免工作介质的分散作用阻止金属与石墨烯的复合，而对比文件4则恰恰是利用这一点，液体在石墨烯和金属薄片之间具有分散和挤压作用；（3）本申请通过碾压式机械加工后，即可直接出料获得石墨烯-金属复合材料，该制作工艺与对比文件4不同，且本申请对金属的参数、金属粉末材料的细度、球料体积比、球磨时间等工艺过程和参数均具有特定要求，保证获得最佳的产品质量；因此权利要求1及其从属权利要求具有创造性。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1.审查文本的认定
复审请求人于2019年08月28日提交了权利要求书的修改文本，经审查，经修改的权利要求书符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审请求审查决定所针对的文本为：申请日2015年05月18日提交的说明书摘要、摘要附图、说明书第1-8页、说明书附图第1页；2019年08月28日提交的权利要求第1-3项。
2.关于创造性
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
（1）权利要求1请求保护一种制备石墨烯复合材料的方法，对比文件4公开了一种石墨烯的制备方法，先获得金属基石墨烯复合材料，然后从金属基石墨烯复合材料中获取石墨烯（参见对比文件4的说明书第0011-0085段），包括如下步骤：a.将金属固体颗粒与原料石墨粉以及液体或气体工作介质投放至球磨机（相当于本申请的机械加工设备）中；b.采用球磨机（相当于本申请的具有碾压作用的机械加工方式）进行机械加工；c.出料，得到金属基石墨烯复合材料；金属固体颗粒可为铜、铝、铁、镍等，其具有所需的塑形；金属为金属粉末材料，金属粉末材料的粒径为1nm~100μm，石墨粉的粒径为0.05~1000μm；机械加工采用球磨。
权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件4的区别在于：本申请不采用工作介质，仅采用金属与原料石墨进行加工，金属粉末材料的细度与用于获得石墨烯的原料石墨的细度相当，金属的断裂伸长率＞2%，原料中原料石墨与金属粉末材料的体积比为1:0.2-30，球磨机中球料体积比为3-100:1，步骤a中，机械加工设备封闭并采用惰性气体保护或真空，球磨中，球磨罐填充率不大于50％；球磨时间:1h-100h。基于上述区别技术特征，权利要求1所要解决的技术问题为：如何简化工艺并保证较好的产出率和较高的产品质量，且减少对环境的污染。
对于上述区别技术特征，对比文件4公开了将金属固体颗粒与原料石墨粉以及液体或气体工作介质投放至球磨机中同时进行球磨加工，工作介质对剥离有重要作用，其能向固体颗粒和石墨粉传递剥离所需的力量，且对石墨烯和固体颗粒有一定的分散作用，阻碍石墨烯之间的复合，还能吸收和传导机械剥离过程中产生的热量，并公开了金属固体颗粒为粒径为1nm~100μm的金属粉末材料，石墨粉的粒径为0.05~1000μm，但是对比文件4未公开不采用工作介质，而仅采用金属与原料石墨进行加工以获取金属石墨烯复合材料的方法，也未公开金属粉末与原料石墨的体积比、磨机中球料体积比、球磨罐填充率和工作时间等具体的工艺参数条件，对比文件4也未给出关于上述区别技术特征的任何相关的技术启示，目前也没有足够的证据表明区别技术特征属于本领域的公知常识。由于上述区别技术特征的存在，本申请能够减少剥离所需要的工作介质并简化剥离工艺，同时具有较好的产出率和较高的产品质量，获得的石墨烯薄层结构完整，产物纯净，且安全环保而无废弃物排放，易于大规模工业化生产。因此上述区别技术特征给本申请带来了有益的技术效果。因此，在对比文件4和本领域公知常识的基础上，本领域技术人员在不花费创造性劳动的情况下不能获得权利要求1所要求保护的技术方案。因此，权利要求1相对于对比文件4和公知常识的结合具有突出的实质性特点和显著的进步，具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（2）由于独立权利要求1具备创造性，故其从属权利要求2也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（3）由于权利要求1-2具备创造性，故包含权利要求1-2其中之一的特征的权利要求3也具备专利法第22条第3款规定的创造性。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年07月03日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在本复审请求审查决定所针对文本的基础上对本申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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