发明创造名称：二酐、聚酰亚胺，及其各自的制备方法和使用方法
外观设计名称：
决定号：196597
决定日：2019-12-03
委内编号：1F268005
优先权日：2013-07-02
申请（专利）号：201480035786.9
申请日：2014-07-02
复审请求人：阿卜杜拉国王科技大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘静
合议组组长：王轶
参审员：杜国顺
国际分类号：C07D493/04
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点：如果复审请求人通过修改权利要求书，删除了与现有技术接近的技术方案，仅保留与现有技术差别较大的技术方案，则无法继续使用该现有技术评价权利要求的创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480035786.9，名称为“二酐、聚酰亚胺，及其各自的制备方法和使用方法”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为阿卜杜拉国王科技大学，申请日为2014年07月02日，优先权日为2013年07月02日，公开日为2016年02月10日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年10月19日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-15不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为2015年12月23日提交的说明书第1-12页、说明书附图第1-6页、说明书摘要；2018年05月10日提交的权利要求第1-15项。驳回决定认为：权利要求1-10、13-15相对于对比文件2（“基于三蝶烯结构新型聚酰亚胺的设计与合成”，侯晓伟等，《华侨大学学报(自然科学版)》，第32卷第5期，第532-536页，公开日是2011年9月30日）或对比文件3（CN102707496A，公开日是2012年10月03日）不具备创造性，权利要求11-12在对比文件2或对比文件3的基础上结合对比文件5（“A novel profluorescent nitroxide as a sensitive probe for the cellular redox environment”，Benjamin J. Morrow等，《Free Radical Biology & Medicine》，第49卷，第67–76页，公开日是2010年03月27日）不具备创造性。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种组合物，其包含：
芳香族二酐，其具有以下结构：
、、或者
以及其中各R1、R2以及R4为侧链且独立地选自由以下各者组成的群组：直链或支链的经取代或未经取代的烷基，其中Ar2选自由以下各者组成的群组：芳基、多芳基和杂芳基，其中各自是经取代或未经取代的。
……”
申请人阿卜杜拉国王科技大学（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年12月06日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书，其中删除了权利要求4和8，并删除了权利要求1第四个芳香族二酐结构及部分基团限定，其它权利要求也作了相应修改。复审请求人同时还提交了一份证明文件（Alghumaimi的学位论文《超微孔聚酰亚胺膜对天然气的脱硫作用》，阿卜杜拉国王科技大学（2017），第5、6章），认为“申请后的证据”表明，示例性二酐（例如MK-2）的结果可以延伸至权利要求，因为每个请求保护的结构都可赋予由其合成的聚酰亚胺良好的溶液加工性、微孔性以及作为分离膜的效用，由这些单体构成的膜相对于含有未取代三蝶烯的聚合物表现出意想不到的改进的性能。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种组合物，其包含：
芳香族二酐，其具有以下结构：
、或者，以及其中各R1以及R2为独立地选自由以下各者组成的群组的侧链：直链或支链的经取代或未经取代的烷基，其中Ar2选自由以下各者组成的群组：芳基和杂芳基，其中各自是经取代或未经取代的。
……”
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年12月12日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。合议组于2019年06月03日向复审请求人发出复审通知书，指出：
（1）本申请保护了三种结构的芳香族二酐，对比文件2公开了一种合成具有独特结构的三蝶烯-2,3,6,7-四甲酸二酐，利用低温溶液缩聚-化学酰亚胺化法合成聚酰亚胺（参见对比文件2第534页）。权利要求1中涉及芳香族二酐为的技术方案与对比文件2公开的内容相比，其区别特征仅在于：权利要求1限定R2为直链或支链的经取代或未经取代的烷基，对比文件2为氢。权利要求1中涉及芳香族二酐为的技术方案与对比文件2公开的内容相比，其区别特征除上述外，还在于对比文件2的化合物桥环部分上连接了苯环，权利要求1的上述化合物该位置没有苯环。本申请说明书虽然列举了六类芳香族二酐的结构，但仅记载了8个实例，实际仅合成了六类中的这一类二酐，权利要求1所要求保护的其他二酐并没有实际合成并制备出相应的聚酰亚胺，进而测定其性能。由于权利要求1保护的三种芳香族二酐结构差别较大，根据本申请说明书的记载无法推断出基于、合成的聚酰亚胺会具备何种效果，因此，权利要求1中除螺二芴类二酐外，其他技术方案相比于对比文件2实际解决的技术问题仅仅是提供一种替代的芳香族二酐组合物。关于上述R2和/或Ar2的区别特征，选择本领域性质接近的取代基团进行修饰或替换，属于本领域的普通技术知识；当本领域技术人员面对如何提供一种替代的芳香族二酐组合物这一技术问题时，容易想到将对比文件2的基团进行改进合成不同的二酐化合物，并进而得到相应组合物。而且，如前所述，根据本申请说明书的记载，推断不出这种基团的替换带来了何种预料不到的技术效果，因此权利要求1除螺二芴类二酐外，其他技术方案相对于对比文件2不具备专利法第22条第3款规定的创造性。在此基础上，权利要求1-8、11-13也不具备创造性。
（2）权利要求9涉及一种制得芳香族二酐的方法。关于制备方法的附加技术特征，对比文件5给出了由卤代物合成氰基化合物进而合成酸酐的技术启示，而且由于在聚酰亚胺领域二胺化合物属于本领域常见的原料，而由邻位氨基化合物与NBS发生Friedel-Crafts的溴化反应属于有机化学中常见的反应，将氨基通过亚硝盐尤其是亚硝酸钠的重氮化从而发生卤化反应，也属于本领域的常见反应，为了方便原料的选择，同时在对比文件5公开的K4[Fe(CN)6]·3H2O和氰化反应中常使用氰化铜的内容基础上，本领域技术人员容易想到选择相应原料、试剂，从而合成相应中间体和产物。因此，在对比文件2基础上结合对比文件5和本领域的普通技术知识而得到权利要求9所要求保护的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见的。因此，权利要求9除R选自外，其他技术方案相对于对比文件2不具备专利法第22条第3款规定的创造性。在此基础上，权利要求10也不具备创造性。
（3）关于复审请求人提交的证明文件，如前所述，本申请说明书记载了六类芳香族二酐的结构，但仅记载了8个实例，实际仅合成了这一类二酐，权利要求1所要求保护的其他二酐并没有实际合成并制备出相应的聚酰亚胺，进而测定其性能。由于其他两种二酐与上述实际合成的螺二芴类结构差别较大，根据本申请说明书的记载无法推断出基于另两种二酐合成的聚酰亚胺会具备何种效果。也就是说，本领域技术人员根据说明书的记载，无法确定申请人在申请日时实实在在针对另两种二酐进行了研究工作，并验证了其具有的性能。在这种情况下，复审请求人虽然提交了证明文件，但该证明文件是申请日以后的证据，其所证明的技术效果并没有在原始申请文件中记载，因此，上述证明文件不能证明涉及另两种二酐的技术方案符合专利法第22条第3款创造性的规定。
2019年07月02日，复审请求人提交了意见陈述书，同时提交了权利要求书的修改替换页（共10项），其中删除了权利要求1和11中除螺二芴类二酐之外的两种二酐结构，并删除部分权利要求和取代基团。修改后的权利要求书如下：
“1. 一种组合物，其包含：
芳香族二酐，其具有以下结构：
以及其中R1为独立地选自由以下各者组成的群组的侧链：直链或支链的经取代或未经取代的烷基。
2. 一种组合物，其包含：
聚酰亚胺，其具有以下结构：
其中Y选自芳基或杂芳基，其中x是1到10,000，其中R为：
其中R1为独立地选自由以下各者组成的群组的侧链：直链或支链的经取代或未经取代的烷基。
3. 根据权利要求2所述的组合物，其中Y选自由以下各者组成的群组：以及
4. 一种组合物，其包含：
聚酰亚胺，其具有以下结构：
其中Ar3和Ar4独立地选自衍生自芳基二胺基团或杂芳基二胺基团的芳基或杂芳基，其中所述芳基二胺基团为
，所述杂芳基二胺基团为：
或者
其中m和n独立地是1到10,000，其中R为：
其中R1为独立地选自由以下各者组成的群组的侧链：直链或支链的经取代或未经取代的烷基。
5. 根据权利要求4所述的组合物，其中Ar3和Ar4不同。
6. 根据权利要求4所述的组合物，其中Ar3和Ar4各自独立地选自由以下各者组成的群组：以及
7. 一种制得芳香族二酐的方法，其包含：
其中A包括N-溴代琥珀酰亚胺，其中B包括亚硝酸钠，其中C包括氰化铜，其中D包括氢氧化钾继而乙酸酐，其中R为：
其中R1为独立地选自由以下各者组成的群组的侧链：直链或支链的经取代或未经取代的烷基。
8. 一种制得聚酰亚胺的方法，其包含：使芳香族二酐与多胺反应以形成聚酰亚胺，其中所述芳香族二酐具有以下结构：
其中R1为独立地选自由以下各者组成的群组的侧链：直链或支链的经取代或未经取代的烷基。
9. 根据权利要求8所述的方法，其中所述多胺选自由二胺、三胺、四胺以及具有5个或更多个氨基的胺组成的群组。
10. 根据权利要求8所述的方法，其中所述多胺选自由以下各者组成的群组：
以及”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在提出答复复审通知书时提交了权利要求书的修改替换页，其修改之处在于删除了权利要求1和11中螺二芴类二酐之外的两种二酐结构，并删除部分权利要求和取代基团。上述修改符合专利法第33条的规定，因此，本复审请求审查决定针对的文本是2015年12月23日提交的说明书第1-12页、说明书附图第1-6页、说明书摘要；2019年07月02日提交的权利要求第1-10项。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步, 该实用新型具有实质性特点和进步。
如果复审请求人通过修改权利要求书，删除了与现有技术接近的技术方案，仅保留与现有技术差别较大的技术方案，则无法继续使用该现有技术评价权利要求的创造性。
（1）复审通知书指出，原权利要求1-8、11-13相对于对比文件2不具备创造性，原权利要求9-10在对比文件2的基础上结合对比文件5不具备创造性。驳回决定也使用了对比文件2和5评价创造性。
对比文件2公开了一种合成具有独特结构的三蝶烯-2,3,6,7-四甲酸二酐，利用低温溶液缩聚-化学酰亚胺化法合成聚酰亚胺，并具体公开如下技术内容:
（参见对比文件2第534页）。
复审通知书和驳回决定使用对比文件2公开的内容仅用于评述原权利要求1中涉及芳香族二酐为、的技术方案（修改后的权利要求已将这两种二酐删除）的创造性，并不涉及芳香族二酐为（修改后的权利要求1仅保留的一种二酐）的技术方案。
而且本申请的说明书记载了8个实例，其中实例1合成2,2',3,3'-四羧基-9,9'-螺二芴；实例2合成2,2',3,3'-二酐-9,9'-螺二芴；实例3-实例8利用实例2的2,2',3,3'-二酐-9,9'-螺二芴作为原料合成MK-1～MK-6：
；并测定了合成的聚酰亚胺的可溶性和BET表面积（参见本申请说明书第0060-0063、0083-0114段、附图7）。可见，本申请实际已经合成了这一类二酐。由于修改后的权利要求1保护的与对比文件2公开的芳香族二酐结构差别较大，无法继续使用对比文件2评价本申请权利要求1的创造性。同理，也无法继续使用对比文件2评价权利要求1-6、8-10的创造性。
对比文件5公开了一种新型荧光探针，并具体公开如下技术内容（参见摘要，正文第68页的Experimental procedures，第69页右栏第2段和第70页的Scheme 1）：一种合成酸酐类化合物的方法，化合物1(1.75 g, 5.03mmol)与K4[Fe(CN)6]·3H2O (868 mg, 2.05 mol, 0.4 eq,)，Na2CO3 (1.07 g, 10.16mmol, 2.0 eq)，和Pd(OAc)2 (60 mg,0.26mmol, 5 mol%) 于130 ℃在DMAC (11 ml) 中反应3天，经过后处理得化合物2；化合物2 (453 mg, 1.89 mmol) 于KOH (2.5 M, 7.5 ml) （即氢氧化钾）和乙醇 (1.6 ml) 中加热回流16 h，经后处理得化合物3；化合物3 (610 mg, 2.19 mmol) 于 Ac2O (10 ml) （即乙酸酐）中回流4 h反应得化合物4。
即对比文件5仅涉及由卤代物合成氰基化合物进而合成酸酐的方法，并不涉及修改后权利要求7（对应于复审通知书的权利要求9）中R为的化合物结构。因此，无法继续使用对比文件2和对比文件5评价权利要求7的创造性。
综上，通过对权利要求书的修改，复审通知书所指出的缺陷已克服。
2、驳回决定除使用对比文件2、5外，还使用了对比文件3评价创造性，其中对比文件3是用于评价原权利要求书中的这类芳香族二酐，修改后的权利要求书已经删除驳回决定所评述的技术方案。因此，无法继续使用对比文件2、3、5评价权利要求1-10的创造性，即通过对权利要求书的修改，驳回决定所指出的缺陷已克服。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年10月19日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门在2015年12月23日提交的说明书第1-12页、说明书附图第1-6页、说明书摘要、2019年07月02日提交的权利要求第1-10项的基础上对本发明专利申请继续进行审查。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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