发明创造名称：一种快速充放电铝电池的电解液及含该电解液的铝电池
外观设计名称：
决定号：196551
决定日：2019-11-29
委内编号：1F275157
优先权日：
申请（专利）号：201610533101.4
申请日：2016-07-07
复审请求人：南方科技大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：伍俊霞
合议组组长：王维佳
参审员：尹朝丽
国际分类号：H01M10/0568；H01M10/054
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求请求保护的技术方案与作为最接近的现有技术的对比文件公开的技术方案相比存在区别技术特征，但部分区别技术特征是本领域的公知常识，同时其余区别技术特征也是本领域技术人员通过有限的试验可以获得的，则该权利要求请求保护的技术方案相对于该对比文件和公知常识的结合不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201610533101.4，名称为“一种快速充放电铝电池的电解液及含该电解液的铝电池”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为南方科技大学。本申请的申请日为2016年07月07日，公开日为2016年09月21日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年11月02日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-19不具备专利法第22条第3款规定的创造性。其中，权利要求1相对于对比文件1（CN105633371A，公开日为2016年06月01日）的区别技术特征为：电解液为快速充放电电解液，氟化物离子液体为N-丁基-N-甲基氟化哌啶，卤化铝为氯化铝，氟化物离子液体与卤化铝的摩尔比为1:1。基于该区别技术特征，本申请实际要解决的技术问题是改善电解液的充放电性能。然而，在对比文件1的基础上，为了改善电解液的充放电性能，在其公开了氟化物离子液体的阳离子包括咪唑嗡离子、吡啶嗡离子、吡咯嗡离子以及卤化铝为氯化铝、氟化铝的基础上，选择合适的氟化物离子液体和卤化铝，例如氟化物离子液体为N-丁基-N-甲基氟化哌啶，卤化铝为氯化铝，是本领域技术人员的常规选择，属于本领域的公知常识。对于氟化物离子液体与卤化铝的摩尔比，则是本领域技术人员通过常规的实验手段调节即可得到的，无需付出创造性劳动。在上述基础上，则电解液必然能够实现快速充放电。因此，权利要求1相对于对比文件1和本领域公知常识的结合不具备创造性。权利要求2请求保护一种包含权利要求1所述电解液的铝电池，对比文件1已公开了一种铝电池，且权利要求1的电解液不具备创造性，因而权利要求2也不具备创造性。权利要求3-19是权利要求2的从属权利要求，其中权利要求3、4、13、18和19的附加技术特征已经被对比文件1公开，权利要求5-7、9、11和15的附加技术特征属于本领域的公知常识；权利要求8、10、12、14和16的附加技术特征或被对比文件1公开，或为本领域的公知常识，权利要求17的附加技术特征部分被对比文件1公开，部分属于本领域的公知常识；因此，权利要求3-19也不具备创造性。
驳回决定所依据的文本为：申请日2016年07月07日提交的说明书第1-49段、说明书附图图1、说明书摘要和摘要附图，以及2018年08月08日提交的权利要求1-19。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种快速充放电铝电池的电解液，其特征在于，所述电解液的为氟化物离子液体-卤化铝体系；
所述氟化物离子液体为N-丁基-N-甲基氟化哌啶；
所述卤化铝为氯化铝；
所述氟化物离子液体与卤化铝的摩尔比为1:1。
2.一种铝电池，其特征在于，其包含权利要求1所述的电解液。
3.根据权利要求2所述的铝电池，其特征在于，包括：
（I）包含电化学活性物质的正极；
（II）含铝活性材料的负极；
（III）权利要求1-5任一项所述的电解液。
4.根据权利要求3所述的铝电池，其特征在于，所述正极含有电化学活性物质、导电剂、粘结剂和集流体。
5.根据权利要求3所述的铝电池，其特征在于，所述电化学活性物质为石墨结构碳材料和/或含硫物质。
6.根据权利要求5所述的铝电池，其特征在于，所述石墨结构碳材料为石墨、碳纸、碳纤维纸或炭黑中的一种或两种以上的组合。
7.根据权利要求5所述的铝电池，其特征在于，所述含硫物质为单质硫、包含硫原子和碳原子的有机硫化合物中的一种或两种以上的组合。
8.根据权利要求4所述的铝电池，其特征在于，所述导电剂为石墨基材料、碳基材料或导电聚合物中的一种或两种以上的组合。
9.根据权利要求8所述的铝电池，其特征在于，所述石墨基材料为导电石墨。
10.根据权利要求8所述的铝电池，其特征在于，所述碳基材料为Super P、Ketjen 黑、乙炔黑或炭黑中的一种或两种以上的组合。
11.根据权利要求8所述的铝电池，其特征在于，所述导电聚合物为聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩或聚乙炔中的一种或两种以上的组合。
12.根据权利要求4所述的铝电池，其特征在于，所述粘结剂为聚乙烯醇、聚四氟乙烯、羧甲基纤维素钠、聚偏氟乙烯、聚苯乙烯丁二烯共聚物或其衍生物、混合物或共聚物中的一种或两种以上的组合。
13.根据权利要求4所述的铝电池，其特征在于，所述集流体为惰性电极。
14.根据权利要求13所述的铝电池，其特征在于，所述集流体为不锈钢、铜、镍、钛或铝。
15.根据权利要求14所述的铝电池，其特征在于，所述集流体为涂碳的铝集流体。
16.根据权利要求3所述的铝电池，其特征在于，所述负极为纯铝、铝合金或镀铝材料。
17.根据权利要求4所述的铝电池，其特征在于，所述正极通过如下制备：将电化学活性物质，导电剂、粘结剂制成浆涂于的集流体上，烘干碾压后裁剪即得。
18.根据权利要求4所述的铝电池，其特征在于，电化学活性物质，导电剂、粘结剂质量为4～15:0.5～3:0.5～3。
19.根据权利要求18所述的铝电池，其特征在于，电化学活性物质，导电剂、粘结剂质量为8:1:1。”
申请人（下称“复审请求人”）对上述驳回决定不服，于2019年02月16日向国家知识产权局提出了复审请求，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）本申请和对比文件1解决的技术问题不同，本申请要解决的技术问题是如何得到新的铝电池电解液以及提供一种快速充放电铝电池，通过氟化物离子液体-卤化铝体系中形成的Al2ClxF4-x络合物与正极石墨结构碳材料进行插层反应，由于插层反应比普通化学反应速率快，从而实现快速充放电；对比文件1要解决的技术问题是如何得到镍硫化合物为正极的铝离子二次电池。（2）对比文件1的电解液和权利要求1的电解液的成分和配比都不同；且对比文件1进行电解液的配置时必须处于隔绝空气的环境中，本申请没有对配置电解液的环境进行特殊要求；因此可以推断对比文件1所配置的电解液受空气影响较为严重，进一步推断对比文件1所配制的电解液与权利要求1的电解液存在显著的化学性质区别；而本申请权利要求1采用摩尔比为1:1的N-丁基-N-甲基氟化哌啶和氯化铝进行电解液配置，能够达到获得一种稳定性更高的铝电池电解液的有益效果。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年03月07日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为：虽然对比文件1没有公开特定的氟化物离子液体为N-丁基-N-甲基氟化哌啶，卤化铝为氯化铝这一离子液体和卤化铝的组合，但是其已经公开了电解液为氟化物离子液体与卤化铝体系，并公开了阳离子可以为哌啶嗡离子，阴离子可以为氟，而关于二者的具体选择，则是本领域技术人员通过常规的实验手段调节即可得到的，而不需要付出创造性劳动。关于二者的摩尔比，也是本领域技术人员在对比文件1公开的基础上，通过常规的实验手段调节即可得到的，而不需要付出创造性劳动。而通过氟化物离子液体与卤化铝组合形成的电解液，即可实现快速充电，具体参见该申请说明书第7段的记载。虽然对比文件1声称要解决的技术问题与该申请不同，但是其公开了与该申请类似的电解液，其即可该申请存在的技术问题。关于电解液的配制环境，选择空气中配制或氩气环境中配制，以及电池正极材料的选择，均是本领域技术人员的常规选择，属于本领域公知常识。因而，坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月11日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1-19不具备专利法第22条第3款规定的创造性。合议组认为：（1）首先，本申请的独立权利要求1和2中并未记载正极材料为石墨结构碳材料，权利要求5记载的是“电化学活性物质为石墨结构碳材料和/或含硫物质”，说明书中也记载了采用单质硫和硫化聚丙烯腈的实施例，其试验结果仅涉及放电比容量，可见，根据原始申请文件无法得出采用石墨结构碳材料作为正极材料的电池在充放电速率方面优于采用含硫物质作为正极材料的电池；其次，对比文件1记载了“铝离子半径也小于锂离子半径，有利于离子在电极材料中的脱嵌，从而在理论上有利于保持电极材料的结构稳定”（参见说明书第[0002]段），因此可以看出对比文件1的正极反应也是插层反应；而且对比文件1的电解液和本申请一样，都是氟化物离子液体-卤化铝体系，因此其必然能解决本申请所声称的技术问题。（2）首先，本申请记载的6个实施例中采用不同电解液的电池的循环性能实验结果并未表现出显著的差异，不能由此证明权利要求1中摩尔比为1:1的N-丁基-N-甲基氟化哌啶和氯化铝的电解液的稳定性明显优于其它电解液；而且众所周知的是，非水电解液容易受到空气中水汽的影响而降低电池的性能，因此为了确保电池的性能，配置电解液以及装配电池一般是在湿度极小的气氛下进行，而当空气中湿度比较高时，在手套箱中操作是本领域，尤其是在实验室阶段常用的技术手段，因此对比文件1中记载在手套箱中配置电解液并不能说明其电解液比本申请的电解液更容易受到空气的影响。
复审请求人于2019年08月14日提交了复审无效宣告程序意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）本申请权利要求1的电解液为氟化物离子体液-卤化铝体系，氟化物离子液体与卤化铝的摩尔比为1:2.7～1:5；对比文件1的电解液是卤化铝与1-乙基-3甲基咪唑氯化物或1-乙基-3甲基咪唑氟化物，且二者的摩尔比为1.3:1，不在本申请的区间内，可见二者电解液的配比存在显著区别；基于上述区别，本申请相对于对比文件1实际要解决的技术问题是如何得到一种新的铝电池电解液，而对比文件1解决的技术问题是如何制备得到一种新型的镍硫化合物为正极的铝离子二次电池，并没有给出关于如何得到一种新的铝电池电解液的任何相关启示；而且，由于对比文件1的实施例均采用氯化物或氟化物与卤化铝的比为1:1.3，即使本领域技术人员想要通过改变二者的摩尔比来改变其性能，也是想到通过采用一种恒定的摩尔比来实施方案。（2）对比文件1中进行电解液的配制时必须处于隔绝空气的环境中，而本申请权利要求1的配置环境可以为常规的空气环境，可见二者的进行配置所需环境不同。（3）从对比文件1和本申请给出的循环伏安图可看出二者的伏安循环特性并不相同，因而二者所提供的制备电解质的技术方案也完全不同。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
在复审程序中，复审请求人未修改申请文件，因此，本复审请求审查决定所依据的文本是：申请日2016年07月07日提交的说明书第1-49段、说明书附图图1、说明书摘要和摘要附图，以及2018年08月08日提交的权利要求1-19。
专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求请求保护的技术方案与作为最接近的现有技术的对比文件公开的技术方案相比存在区别技术特征，但部分区别技术特征是本领域的公知常识，同时其余区别技术特征也是本领域技术人员通过有限的试验可以获得的，则该权利要求请求保护的技术方案相对于该对比文件和公知常识的结合不具备创造性。
在本复审决定中引用驳回决定及复审通知书中所引用的对比文件1作为现有技术，即：
对比文件1：CN105633371A，公开日为2016年06月01日。
2.1 权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1请求保护一种快速充放电铝电池的电解液，对比文件1（参见说明书第[0005]-[0020]段）也公开了一种铝离子二次电池的电解液，其中铝离子电池是充放电速度较快的电池，该电解液由卤化铝和离子液体组成，卤化铝和离子液体的比例为0.4:1-2.4:1，离子液体的阳离子包括哌啶嗡离子，阳离子包括F-。具体的，卤化铝可为氯化铝或氟化铝，离子液体可为1-乙基-3甲基咪唑氟化物或1-乙基-3甲基吡啶氟化物。由此可见，权利要求1的大部分技术特征已经被对比文件1公开，其相对于对比文件1的区别技术特征为：氟化物离子液体为N-丁基-N-甲基氟化哌啶，卤化铝为氯化铝，二者的摩尔比为1:1。基于该区别技术特征，权利要求1实际要解决的技术问题是提供一种具体的电解液组成。然而，N-丁基-N-甲基哌啶是常见的哌啶嗡离子之一，氯化铝是常见的卤化铝中的一种，因此在对比文件1公开的基础上采用N-丁基-N-甲基哌啶和氯化铝作为电解液的组成是本领域技术人员的常规选择。在对比文件1公开了卤化铝和离子液体的比例为0.4:1-2.4:1的基础上，本领域技术人员通过有限的试验即可得到N-丁基-N-甲基哌啶和氯化铝合适的摩尔比。因此，在对比文件1的基础上结合公知常识并通过有限的试验得到权利要求1的技术方案，对本领域技术人员来说是显而易见。因此，权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，因而不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.2 权利要求2不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求2请求保护一种铝电池，对比文件1（参见说明书第[0002]-[0020]段）也公开了一种铝离子电池，其包括电解液。参见2.1的评述可知权利要求1的电解液不具备创造性。因此，权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2.3 权利要求3-19不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求3引用权利要求2，权利要求4和16引用权利要求3，权利要求8、12、13和18引用权利要求4，权利要求10引用权利要求8，权利要求14引用权利要求13，权利要求19引用权利要求18。对比文件1（参见说明书第[0006]-[0018]和[0024]段）还公开了：正极包括正极材料和惰性金属箔片集流体，正极材料包括镍硫化合物（即电化学活性物质）、导电材料和粘结剂，其中惰性金属箔片集流体可以为钛片，导电材料可以为碳质材料，碳质材料包括乙炔黑、石墨烯（即石墨基材料）、导电炭黑，粘结剂包括聚偏氟乙烯或聚四氟乙烯中的一种或两种的混合物；镍硫化合物的质量百分数为60-90%，导电材料质量百分数为10-40%，粘结剂质量百分数为0-10%，折算后三者的质量比为4-6:0.7-3.3：0-0.7，具体的，三者的比例可以为80:10:10，即8:1:1；负极为铝或铝合金。由此可见，权利要求3、4、8、10、12-14、16、18和19的附加技术特征已经被对比文件1公开。因此，当它们引用的权利要求不具备创造性时，权利要求3、4、8、10、12-14、16、18和19也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
此外，导电聚合物也是本领域常用的导电剂，Super P、Ketjen黑是本领域常用的碳质导电剂，聚乙烯醇、羧甲基纤维素钠、聚苯乙烯丁二烯共聚物或其衍生物都是本领域常用的粘结剂，不锈钢、铜、镍、铝是本领域常用的集流体材料，以上均属于本领域的公知常识。而且，在对比文件1公开了采用铝或铝合金作为负极活性物质的基础上，本领域技术人员容易想到采用镀铝材料作为负极活性物质。因此，分别包括上述技术特征的权利要求8、10、12、14和16也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求5引用权利要求3。对比文件1（参见说明书第[0006]段）已经公开了正极材料包括镍硫化合物。由此可见，权利要求5的附加技术特征已经被对比文件1公开。因此，当其引用的权利要求3不具备创造性时，权利要求5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对于权利要求5中包含技术特征“电化学活性物质为石墨结构碳材料”的技术方案，该技术特征构成权利要求5相对于对比文件1的另一区别技术特征。基于该区别技术特征，权利要求5实际要解决的技术问题是进一步提高充放电速率。对比文件1的“背景技术”部分（参见说明书第[0002]段）还公开了一种采用热解石墨和三维石墨泡沫作为正极材料的超快可充电铝离子电池，即对比文件1的“背景技术”部分给出了采用石墨作为正极提高电池充放电速率的技术启示。因此，本领域技术人员根据该技术启示，在面临需进一步提高电池充电的速率的技术需求时，有动机将对比文件1“背景技术”部分提到的石墨材料用作正极活性材料。因此，包含上述技术特征的权利要求5也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求6引用权利要求5。对比文件1的“背景技术”部分（参见说明书第[0002]段）已经公开了正极活性材料为热解石墨和三维石墨泡沫。而且，碳纸、碳纤维纸和炭黑也是本领域常用的正极碳材料。因此，当其引用的权利要求5不具备创造性时，权利要求6也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求7引用权利要求5，其附加技术特征构成其相对于对比文件1的又一区别技术特征。然而，单质硫、包含硫原子和碳原子的有机硫化合物是本领域常用的供金属阳离子嵌入脱嵌的正极活性材料，属于本领域的公知常识。因此，当其引用的权利要求5不具备创造性时，权利要求7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求9和11引用权利要求8，它们的附加技术特征构成它们相对于对比文件1的又一区别技术特征。然而，导电石墨是本领域常用的石墨基导电材料，聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩、聚乙炔是本领域常用的导电聚合物材料，以上都属于本领域的公知常识。因此，当它们引用的权利要求8不具备创造性时，权利要求9和11也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求15引用权利要求8，其附加技术特征构成其相对于对比文件1的又一区别技术特征。然而，铝是本领域常用的集流体材料，为了增强导电性在其上涂覆碳也是本领域技术人员容易想到的。因此，当其引用的权利要求8不具备创造性时，权利要求15也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求17引用权利要求4。对比文件1（参见说明书第[0024]段）还公开了：正极片组装按Ni3S2：石墨烯：PEFE质量比为80:10:10的比例混合均匀，在80摄氏度的烘箱里烘至凝胶状物，然后将凝胶状物均匀涂抹在大小合适的钽片上，最后在60-100摄氏度烘箱静置12小时以上烘干用隔膜材料包裹作为电池正极。权利要求17相对于对比文件1的区别技术特征还包括：将正极材料制成浆料涂覆于集流体上，烘干后裁剪。然而，将正极材料制成浆料后涂覆在集流体上，并烘干后根据所需尺寸进行裁剪，这是本领域常用的技术手段，属于本领域的公知常识。因此，当其引用的权利要求4不具备创造性时，权利要求17也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
合议组认为：（1）首先，本申请的发明构思是采用包含氟化物离子液体和氯化铝的电解液，对比文件1已经公开了其电解液由卤化铝和离子液体组成，离子液体可为1-乙基-3甲基咪唑氟化物或1-乙基-3甲基吡啶氟化物，可见本申请的发明构思已经被对比文件1公开。其次，本申请说明书中记载的是“氟化物与卤化铝的摩尔比为1:1～1.5，例如为1:1、1:1.5、1:2、1:3.5、1:4、1:4.5等，优选为1:1.5～3.0”（参见说明书第[0013]段），对比文件1公开了“卤化铝和离子液体的比例为0.4:1-2.4:1”（参见其说明书第[0012]段），也即离子液体与卤化铝的摩尔比为1:0.4～2.4，其与本申请记载的范围1:1～1.5或1:1.5～3.0都是部分重叠的，可见对比文件1已经公开了本申请说明书中记载的范围；虽然复审请求人将本申请权利要求1的摩尔比限定为1:1，但该比值仍落入对比文件1记载的范围内，本领域技术人员通过有限的试验即可获得。（2）首先，权利要求1请求保护的是一种电解液，从其记载的内容无法看出其配置环境是什么，也无法确定配置环境对其保护范围有影响。其次，按照复审请求人所认为的本申请权利要求1的配置环境可以为常规的空气环境，可以判断本申请权利要求1并不排斥在其他环境配置。（3）循环伏安图体现的是整个电化学体系的特征，本申请和对比文件1的电极体系不同，它们的循环伏安图必然存在差异，不能仅由此确定电解质体系不同。
因此，复审请求人关于创造性的意见陈述不具有说服力。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年11月02日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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