发明创造名称：使用碱土碳酸盐对钛酸铝进行收缩控制
外观设计名称：
决定号：195997
决定日：2019-11-25
委内编号：1F250651
优先权日：2012-05-31
申请（专利）号：201380038712.6
申请日：2013-05-29
复审请求人：康宁股份有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周荃
合议组组长：李应会
参审员：徐东勇
国际分类号：C04B35/478，C04B35/636，C04B38/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明是所属领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就可以得到的，则认为要求保护的发明对本领域技术人员来说是显而易见的，即相对于现有技术来说不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380038712.6，名称为“使用碱土碳酸盐对钛酸铝进行收缩控制”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为康宁股份有限公司，申请日为2013年5月29日，优先权日为2012年5月31日，公开日为2015年6月10日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年2月23日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：在对比文件1（US2011/0124486A1，公开日为2011年5月26日）的基础上结合对比文件2（CN102245534A，公开日为2011年11月16日）以及本领域的常规技术手段，权利要求1和10所要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，分别从属于权利要求1和10的从属权利要求2-9和11-18的附加技术特征或者被对比文件1公开，或者是在对比文件1公开内容的基础上通过有限的实验容易确定的，因此权利要求1-18不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为2015年1月20日提交的说明书第1-66段、说明书附图、说明书摘要和摘要附图，以及2017年6月20日提交的权利要求第1-18项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种降低钛酸铝陶瓷蜂窝的收缩变化量的方法，该方法包括：
在钛酸铝陶瓷蜂窝的烧结过程中确定预测收缩；
基于预测收缩，来选择至少一种碱土碳酸盐的粒度分布；以及
制备形成钛酸铝陶瓷的批料材料，所述形成钛酸铝陶瓷的批料材料包含无机批料组分，所述无机批料组分包含具有所述粒度分布的所述至少一种碱土碳酸盐；
其中，所述至少一种碱土碳酸盐具有第一粒度分布，该第一粒度分布具有0.2-2微米的中值粒度(pd50)，以及至少一种碱土碳酸盐具有第二粒度分布，该第二粒度分布具有15-30微米的中值粒度(pd50)。
2. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述无机批料组分包含具有粒度分布的至少一种氧化铝源以及具有粒度分布的至少一种氧化钛源，并且确定所述钛酸铝陶瓷蜂窝烧结过程中的预测收缩包括使得收缩与所述至少一种氧化铝源的粒度分布以及所述至少一种氧化钛源的粒度分布相关联。
3. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述形成钛酸铝陶瓷的批料材料还包含至少一种成孔源，所述至少一种成孔源包括具有粒度分布的石墨，其中，确定所述钛酸铝陶瓷蜂窝烧结过程中的预测收缩包括使得收缩与石墨的粒度分布相关联。
4. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，如果预测收缩高于预定值时，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得所述至少一种碱土碳酸盐的中值粒度高于如果预测收缩为预定值或者低于预定值的情况。
5. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，如果预测收缩低于预定值时，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得所述至少一种碱土碳酸盐的中值粒度低于如果预测收缩为预定值或者高于预定值的情况。
6. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，如果预测收缩高于预定值时，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得落在第一粒度分布内的颗粒与落在第二粒度分布内的颗粒的重量比小于如果预测收缩为预定值或者低于预定值的情况。
7. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，如果预测收缩低于预定值时，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得落在第一粒度分布内的颗粒与落在第二粒度分布内的颗粒的重量比大于如果预测收缩为预定值或者高于预定值的情况。
8. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述至少一种碱土碳酸盐包括pdf小于0.4且pd宽度小于2的粒度分布。
9. 如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述至少一种碱土碳酸盐是碳酸锶。
10. 一种制造钛酸铝陶瓷蜂窝体的方法，该方法包括：
在钛酸铝陶瓷蜂窝体的烧结过程中确定预测收缩；
基于预测收缩，来选择至少一种碱土碳酸盐的粒度分布；以及
制备形成钛酸铝陶瓷的批料材料，所述形成钛酸铝陶瓷的批料材料包含无机批料组分，所述无机批料组分包含具有所述粒度分布的所述至少一种碱土碳酸盐；
由所述批料材料成形生坯体；以及
对生坯体进行烧制以获得陶瓷体；
其中，所述至少一种碱土碳酸盐具有第一粒度分布，该第一粒度分布具有0.2-2微米的中值粒度(pd50)，以及至少一种碱土碳酸盐具有第二粒度分布，该第二粒度分布具有15-30微米的中值粒度(pd50)。
11. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，所述无机批料组分包含具有粒度分布的至少一种氧化铝源以及具有粒度分布的至少一种氧化钛源，并且确定所述钛酸铝陶瓷蜂窝体烧结过程中的预测收缩包括使得收缩与所述至少 一种氧化铝源的粒度分布以及所述至少一种氧化钛源的粒度分布相关联。
12. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，所述形成钛酸铝陶瓷的批料材料还包含至少一种成孔源，所述至少一种成孔源包括具有粒度分布的石墨，其中，确定所述钛酸铝陶瓷蜂窝体烧结过程中的预测收缩包括使得收缩与石墨的粒度分布相关联。
13. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，如果预测收缩高于预定值，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得所述至少一种碱土碳酸盐的中值粒度高于如果预测收缩为预定值或者低于预定值的情况。
14. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，如果预测收缩低于预定值，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得所述至少一种碱土碳酸盐的中值粒度低于如果预测收缩为预定值或者高于预定值的情况。
15. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，如果预测收缩高于预定值，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得落在第一粒度分布内的颗粒与落在第二粒度分布内的颗粒的重量比小于如果预测收缩为预定值或者低于预定值的情况。
16. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，如果预测收缩低于预定值，则选择所述至少一种碱土碳酸盐的粒度分布，使得落在第一粒度分布内的颗粒与落在第二粒度分布内的颗粒的重量比大于如果预测收缩为预定值或者高于预定值的情况。
17. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，所述至少一种碱土碳酸盐包括pdf小于0.4且pd宽度小于2的粒度分布。
18. 如权利要求10所述的方法，其特征在于，所述至少一种碱土碳酸盐是碳酸锶。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年4月27日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件1-2都没有公开或提示碱土碳酸盐的粒度分布可用于控制收缩，并且对比文件1-2也都没有公开或提示以权利要求1中限定的方式选择至少一种碱土碳酸盐的粒径分布的细和粗部分；（2）选择具有权利要求1中限定的孔径分布的至少一种碱土碳酸盐的中值粒径可以调节收缩，进而调节钛酸铝陶瓷蜂窝的末端烧制尺寸，从而解决了对钛酸铝收缩进行控制的技术问题。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年5月9日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年6月28日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件2的基础上结合本领域的常规技术手段，得到权利要求1和10所要求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的，分别从属于权利要求1和10的权利要求2-9和11-18的附加技术特征或者被对比文件2公开，或者是本领域技术人员通过有限的实验容易确定的，因此权利要求1-18不具备创造性。针对复审请求人陈述的理由，合议组指出，对比文件2给出了通过使钛源粉末具有双峰粒度分布并与其它原料的粒度分布相互配合，从而提高原料粉末的填充性，进而降低烧成收缩率的技术启示。显然，上述粒度分布的选择是一种物理效应，而非基于原料的化学组成。因此，对批料中的其它原料，如碱土碳酸盐的粒度分布进行控制并使之具备本申请中的双峰粒度分布是本领域技术人员容易想到的，从而能够降低烧成体收缩率的技术效果也完全可以预期。
并对复审请求人陈述的理由给予了答复。
复审请求人于2019年10月9日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为，对比文件2仅涉及氧化钛颗粒的粒度分布，完全不涉及碱土碳酸盐颗粒，而二者在形成陶瓷的过程中“贡献于收缩的机制是不同的”，这在对比文件2中没有给出教导。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人在复审程序中并未修改申请文件，因此本复审请求审查决定所依据的文本与驳回决定相同，为复审请求人于2015年1月20日提交的说明书第1-66段、说明书附图、说明书摘要和摘要附图，以及2017年6月20日提交的权利要求第1-18项。
（二）专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明是所属领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就可以得到的，则认为要求保护的发明对本领域技术人员来说是显而易见的，即相对于现有技术来说不具备创造性。
1.1、权利要求1的创造性
权利要求1要求保护一种降低钛酸铝陶瓷蜂窝的收缩变化量的方法。对比文件2公开了一种钛酸铝系烧成体的制造方法，具体是一种可以使烧成时的收缩率低的同时耐热分解性优异的钛酸铝系陶瓷烧成体的制备方法，其具有将含有铝源粉末、钛源粉末和镁源粉末的原料混合物的成型体烧成的步骤，所述钛源粉末在通过激光衍射法测定得到的粒径分布中，按照体积基准，满足下式(1)和(2)：(V0.5-3＋V15-75)/Vtotal≥0.7 (1)；1/2≤V15-75/V0.5-3≤3/2 (2)；上式(1)和(2)中，V0.5-3表示粒径为0.5～3μm的累积频率，V15-75表示粒径为15～75μm的累积频率，Vtotal表示粒径为0.1μm以上的累积频率；上述原料混合物可以成型为蜂窝状；通过所使用的钛源粉末主要由粒径为0.5-3微米的粒子和粒径为15-75微米的粒子构成，可以充分降低原料混合物的成型体的烧成收缩率，这是由于供烧成的原料混合物的成型体中原料粉末的填充性高；通过采用相对于铝源粉末过量的钛源粉末，可以提高烧成体的耐热分解性，且可降低原料混合物的成型体的烧成收缩率，采用铝源和钛源粉末的上述摩尔比以及具有特定粒径分布的钛源粉末，可以达成充分低的烧成收缩率；以及镁源粉末可以举出通过在空气中烧成得到氧化镁的物质的粉末，如碳酸镁（即碱土碳酸盐）（参见其说明书第0008、0010、0022、0041、0045-0048段）。
显然，对比文件2公开了一种降低钛酸铝陶瓷蜂窝结构体烧成收缩率的方法。
权利要求1与对比文件2相比，区别在于：权利要求1还限定了其方法包括确定预测收缩的步骤；选择碱土碳酸盐粒度的步骤，并具体限定了这种粒度分布。由此可知，本申请实际解决的技术问题是提供一种通过对碱土碳酸盐粒度分布的选择降低钛酸铝陶瓷蜂窝收缩变化量的方法。对于上述区别，对比文件2实际上给出了通过控制原料的粒度分布，特别是使钛源粉末采用双峰粒度分布并与其它原料粉末的粒度分布相结合可以实现降低烧成体收缩率的技术启示，并明确指出降低烧成收缩率的原因是原料粉末的填充性提高所致。由此，本领域技术人员能够想到对批料中的其它组分，如碱土碳酸盐粉末的平均粒度分布进行控制，并用双峰粒度分布以提高原料粉末的填充性，从而进一步降低收缩率；且由对比文件2公开的钛源粉末的双峰粒度分布范围及其它原料的粒度分布也容易确定碱土碳酸盐的粒度分布范围，并可预期这种粒度选择和配合具有能够降低烧成体收缩率的技术效果。而预测烧结过程的收缩程度是固相烧结法制备陶瓷材料的常规步骤。
综上，在对比文件2的基础上结合本领域的常规技术手段，得到权利要求1所要求保护的技术方案，对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求1不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
1.2、权利要求2-9的创造性
对于权利要求2，对比文件2还公开了铝源粉末通常的D50为10-50微米，为了得到烧成收缩率进一步降低的钛酸铝系烧成体，优选使用D50为15-40微米的铝源粉末；以及通常使用D50为0.5-30微米的镁源粉末，为了得到烧成收缩率进一步降低的钛酸铝系烧成体，优选使用D50为3-20微米（参见其说明书第0034、0051段）。由此可见，为了使烧结收缩率进一步降低，本领域技术人员容易想到各种原料的粒度需合理选择和相互配合。
对于权利要求3，对比文件2还公开了在进行挤出成型时，可以向原料混合物中添加造孔剂，如石墨等（参见其说明书第0062-0063段），而适当选择石墨的粒度分布以使烧成体的收缩率降低也是本领域技术人员根据对比文件2公开内容容易想到和实现的。
对于权利要求4-8，由对比文件2公开的钛源粉末选择双峰粒度分布及其与烧成体的收缩率之间的关系，本领域技术人员容易根据烧结时的收缩量预值即确定的预测收缩，通过有限的实验确定碱土碳酸盐的粒度分布状态。
对于权利要求9，由对比文件2公开的可以使用碱土碳酸盐—碳酸镁，本领域技术人员容易想到还可采用其它常用的碱土碳酸盐，如碳酸锶。
综上，在权利要求1不具备创造性的前提下，权利要求2-9所要求保护的技术方案对本领域技术人员而言也是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.1、权利要求10的创造性
权利要求10要求保护一种制造钛酸铝陶瓷蜂窝体的方法。由于对比文件2公开了将原料混合物成型为蜂窝体并进行烧成，所以形成生坯和烧制形成陶瓷体都是必然的步骤，因此权利要求10与对比文件2的区别同权利要求1与对比文件2的区别相同，基于相同的理由，权利要求10所要求保护的技术方案不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2.2、权利要求11-18的创造性
权利要求11-18的附加技术特征分别与权利要求2-9相对应，因此权利要求11-18的附加技术特征或者被对比文件2公开，或者是基于对比文件2公开的内容本领域技术人员容易实现或选择的，因此在权利要求10不具备创造性的前提下，权利要求11-18所要求保护的技术方案是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
（三）对复审请求人相关意见的评述
对于复审请求人陈述的理由，合议组经审查后认为：
首先，对比文件2公开了原料中含有镁源粉末，其可以是通过在空气中烧成得到氧化镁的物质，例如碳酸镁；并明确指出“为了得到烧成收缩率进一步降低、耐热分解性更优异的钛酸铝系烧成体，优选使用D50为3~20 μm的镁源粉末”（参见对比文件2的说明书第[0047]-[0052]段）。
其次，对比文件2公开了一种降低坯体烧结收缩的途径—对原料粒径进行选择而提高坯体的填充性，即通过颗粒级配提高坯体的密实程度，由此，本领域技术人员当然容易想到对所有原料的粒径都进行调控，从而获得尽可能致密的坯体，更何况，如上所述，对比文件2还公开了对镁源粉末的粒径进行选择。
众所周知，陶瓷的烧结过程是一个复杂的物理-化学过程，影响坯体烧结收缩的因素不止一种，如低温阶段中残余水分的排除，分解与氧化阶段中结晶水的排除和某些原料如碳酸盐的分解、原料如氧化铝和氧化钛的晶型转变等都会对坯体的烧结收缩有影响，而陶瓷烧结收缩是一个不可避免的过程。
对比文件2强调了颗粒级配对烧结收缩的影响，不意味其没有关注原料其它方面的性能对烧结收缩的影响，从铝源和钛源，特别是铝源的大范围选择来看，本领域技术人员会意识到在考虑颗粒级配对坯体收缩影响的同时，根据原料的组成和性能的不同，对成型、干燥和烧成工艺都进行相应的调整来获得性能可接受的陶瓷制品。
碳酸盐是常用的原料或原料中常含有的杂质，其受热分解的性能及其分解放出二氧化碳对坯体烧结的影响为本领域技术人员所熟知，而粒径对分解温度的影响也是本领域技术人员可以预期的；而其粉末级配对坯体烧结收缩的影响可以参考其它原料粉末的级配。
综上，复审请求人的理由不能成立。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年2月23日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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