发明创造名称:分离来自热解汽油的C5二烯烃的方法和装置
外观设计名称:
决定号:195927
决定日:2019-11-25
委内编号:1F247102
优先权日:2013-06-05
申请(专利)号:201480032356.1
申请日:2014-06-05
复审请求人:GTC科技美国有限责任公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:杨永明
合议组组长:张靖
参审员:李勇
国际分类号:C07C7/08,C07C11/18,C07C13/61,C07C11/20
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点:如果一项权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征,但是现有技术已经给出将上述区别特征应用到该最接近的现有技术中以解决其技术问题的启示,则认为要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步。
全文:
本复审请求案涉及申请号为201480032356.1,名称为“分离来自热解汽油的C5二烯烃的方法和装置”的发明专利申请(下称本申请),申请人为GTC科技美国有限责任公司。本申请的申请日为2014年06月05日,优先权日为2013年06月05日,公开日为2016年05月18日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2017年12月04日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-7不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定依据的文本为:申请人于2017年02月24日提交的权利要求第1-7项,于2015年12月04日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-6页(即第[0001]-[0039]段)、说明书附图第1-4页,说明书摘要及摘要附图。
驳回决定针对的权利要求书如下:
“1.在不需要氢化的情况下从C5进料分离二环戊二烯(DCPD)、间戊二烯和异戊二烯的方法,所述方法包括以下步骤:
将C5进料提供到脱轻级分塔;
从C5进料以轻级分将异戊烷分离;
从所述脱轻级分塔以重级分除去剩余的C5进料;
使所述剩余的C5进料通过第一二聚体系以形成包含DCPD的二聚混合物;
使所述二聚混合物通过C5分割塔;
从所述C5分割塔以轻级分提取异戊二烯;
从C5分割塔收集包含DCPD和间戊二烯的重级分;
使所述重级分从所述C5分割塔到第二二聚体系;
使所述级分从第二二聚体系到间戊二烯提取塔以提取间戊二烯;和
使底部重级分从所述间戊二烯提取塔到DCPD提取塔以提取DCPD。
2.权利要求1的方法,其中所述C5分割塔提供最少75-85个理论级。
3.权利要求1的方法,其中所述C5分割塔中的过程在55℃-70℃范围的温度下进行。
4.权利要求1的方法,其中第二二聚体系在80℃-130℃的温度下操作。
5.权利要求1的方法,所述方法还包括使所提取的异戊二烯通过异戊二烯提取单元以生产聚合物级异戊二烯的步骤。
6.在不需要氢化的情况下从C5进料分离二环戊二烯(DCPD)、间戊二烯和异戊二烯的装置,其包括:
第一提取蒸馏塔;
连接到第一提取蒸馏系统的第一二聚体系;
连接到第一二聚体系的第二提取蒸馏塔;
连接到第二提取蒸馏塔的第二二聚体系;和
连接到第二二聚体系的至少一个其他的提取蒸馏塔。
7.权利要求6的装置,其中将所述装置连接到异戊二烯提取系统。”
驳回决定指出:(1)权利要求1与对比文件1(CN1412165A,公开日为2003年04月23日)的区别在于:①权利要求1限定了以轻级分将异戊烷分离,对比文件1仅公开了烷烃分离没有特指异戊烷,并且二聚的步骤也不与权利要求1完全相同,并使用了催化加氢步骤;②二者具体操作和顺序等略微不同。本申请相对于对比文件1实际解决的技术问题是提供了一种替代的从C5进料分离二环戊二烯(下称DCPD)、间戊二烯(下称Pips)和异戊二烯的方法。对比文件1还公开了从C5进料中由塔顶得单烯烃和烷烃和二次二聚。对比文件2(US20110178349A1,公开日为2011年07月21日)公开一种处理含有环戊烯和一或多种二烯的方法。权利要求1相对于对比文件1和对比文件2以及本领域惯用手段的结合是显而易见的,不具备创造性。(2)从属权利要求2-5的附加技术特征或被对比文件公开或是本领域常规选择,在其引用的权利要求不具备创造性时,权利要求2-5也不具备创造性。(3)权利要求6与对比文件1的区别在于对比文件1没有公开第二聚体系以及具体的连接关系,并限定装置和操作在在不需要氢化的情况下进行。对比文件1的背景技术部分记载的从碳五馏分中分离烯烃的方法公开了不需要氢化就直接分离C5进料的情况,催化加氢是为了通过选择性加氢将其中的异戊烯炔、丁炔-2等炔烃脱除,在不需要除去上述物质时,本领域技术人员容易想到不选择加氢的操作。因此权利要求6不具备创造性。其从属权利要求7进一步限定将所述装置连接到异戊二烯提取系统,对比文件1已经公开了在脱重塔7中环戊二烯(下称CPD)进行二聚反应生成DCPD,由塔顶得聚合级异戊二烯等技术内容,本领域技术人员已知在分离异戊二烯的时候将具体的其他装置连接到异戊二烯提取系统。因此权利要求7也不具备创造性。(4)申请人的意见陈述不具有说服力:首先,对比文件1公开了催化加氢的情况及其技术效果,还公开了从C5馏分中分离烯烃的方法不需要氢化就直接分离C5进料的情况。其次,在已知催化加氢是为了通过选择性加氢将其中的异戊烯炔、丁炔-2等炔烃脱除的情况下,在不需要除去上述物质时,本领域技术人员容易想到现有技术已经在采用的不加氢除去异戊烯炔、丁炔-2等炔烃的操作,进行分离C5进料的方法。最后,本申请说明书第10段和说明书附图都表明本申请也使用了乙炔氢化等操作除杂。
申请人GTC科技美国有限责任公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年03月19日向国家知识产权局提出了复审请求,没有修改申请文件。复审请求人认为:(1)本申请与对比文件1存在选择加氢本质不同:①对比文件1第3段公开了石油裂解制乙烯的副产物C5馏分含有的0.1-2Wt%的C4-C5炔烃,由于化学性质活泼,是碳五双烯烃产品反应及聚合过程的主要有害杂质,有效脱除炔烃成为裂解碳五馏分分离工艺的重要步骤,因此不存在驳回意见所述的不需要除去上述物质的情况;对比文件1背景技术中提到的文献虽然使用了除氢化之外的技术手段除去炔烃,但是上述除去炔烃的技术手段与对比文件1结合得到的技术方案与本申请技术方案相差更远;②本申请使用的乙炔加氢除杂是粗异戊二烯纯化的一部分,这与从C5进料中分离DCPD、Pips和异戊二烯无关;对比文件1的加氢是C4-C5炔烃的选择性加氢,是从C5进料中分离DCPD、Pips和异戊二烯的一部分。这两种加氢本质不同。(2)驳回意见将对比文件1的塔7认为既是C5分离塔的一部分又是二聚体系,属于相互矛盾的评述意见,存在区别技术特征认定错误,不可能对本申请创造性作出正确评价。因此本申请具备创造性,应撤销驳回决定。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年04月10日依法受理了该复审请求,并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为:对比文件1的背景技术公开了不需要脱除炔烃直接进料,并且在需要脱除炔烃时候可以加氢先脱除炔烃再进料。本申请和对比文件1的加氢操作都是为了将其中的异戊烯炔,丁炔-2等炔烃脱除,从而分离得到更纯的目标产物,并且本申请的乙炔氢化步骤的重组分也回流循环到第一二聚系统作为物流进料的一部分。因此,本领域技术人员结合生产需要和对比文件1,可以通过常规技术手段得出先加氢后再进料或直接进料在后续的步骤通过加氢脱除炔烃。C5分割塔通常为塔板或者填料组成,对比文件1的塔7为反应精馏塔,分离后的重组分能够在塔釜进行二聚和进一步的处理。对比文件1的塔7直接利用分离后的产物进行聚合,因此对比文件1的塔7相当于C5分离塔的一部分且又是二聚体系。本申请权利要求1也没有限定第二二聚体系和C5分割塔的关系,以及二者不能在一个反应塔中进行。因而坚持驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年05月17日向复审请求人发出复审通知书,指出:(1)本申请权利要求1与对比文件1的区别在于:①权利要求1限定了通过脱轻级分塔从C5进料中分离的轻级分是异戊烷,对比文件1公开了通过脱轻塔从石油裂解C5馏分原料中分离碳四轻组份和部分炔烃,没有特指异戊烷。②权利要求1将二聚物料在C5分割塔塔顶分离出粗异戊二烯,将来自C5分割塔塔釜包含DCPD、Pips和重组份的底部产物物料通过第二二聚系统使CPD进行二聚反应生成DCPD,再通过Pips提取塔提取Pips和通过DCPD提取塔提取DCPD;对比文件1公开的方法是二聚物料在通过预脱重塔3的塔顶分离出粗异戊二烯后,脱重塔3塔釜物料不再经过上述的第二次二聚反应,直接经过设备单元8、9和10得到高纯Pips和DCPD。本申请实际解决的技术问题是提供了一种从C5进料分离DCPD、Pips和异戊二烯的新方法。对比文件1公开了分离流程中原料预处理的目的是脱除碳四和大部分炔烃、戊烯、戊烷等轻组份,因此本领域技术人员容易想到将轻组分烷烃如异戊烷也在预处理时除去;对比文件1还公开了CPD在二聚反应器2中进行热二聚生成DCPD使其易于分离和在脱重塔7中未转化的CPD再次进行二聚反应生成DCPD,本领域技术人员由此可知该二聚反应不仅能除去CPD还能提高DCPD的生产;对比文件2已经揭示分离除去了异戊二烯且含有Pips和CPD的料流,因为除去了异戊二烯能够避免异戊二烯和CPD间的反应,可以进一步二聚产生DCPD并且是有利的技术启示。本领域技术人员在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域公知常识能够显而易见地得到权利要求1的技术方案,其不具有突出的实质性特点和显著进步,因此权利要求1相对于对比文件1、2和本领域公知常识是显而易见的,不具备创造性。其从属权利要求2-5的附加技术特征被对比文件1公开,因此在权利要求1不具备创造性时,从属权利要求2-5也不具备创造性。(2)权利要求6与对比文件1的区别在于权利要求6还包括第二二聚体系,对比文件1公开的上述方法中只包括了一个二聚体系,然而该区别是显而易见且不具有突出的实质性特点和显著进步,因此权利要求6不具备创造性。其从属权利要求7的附加技术特征是本领域的公知常识,在其引用的权利要求不具备创造性时,从属权利要求7也不具备创造性。(3)复审请求人的陈述理由不具有说服力:①在对比文件1中,石油裂解C5馏分经过设备单元1、2、3、8、9和10后,在双环精制塔10的塔釜得到高纯DCPD,在Pips精制塔9的塔釜得到高纯Pips和在预脱重塔3的塔顶分离得到粗异戊二烯,其包含异戊二烯、单烯烃、烷烃和炔烃;该粗异戊二烯物料再通过设备单元4、5、6和7,在塔7的塔顶得到聚合级异戊二烯(参见对比文件1实施例2和说明书附图1)。由本申请权利要求6记载内容“权利要求1的方法,所述方法还包括使所提取的异戊二烯通过异戊二烯提取单元以生产聚合物级异戊二烯的步骤”和本申请说明书附图2公开的从C5分割塔塔顶得到的物料经异戊二烯提取单元得到聚合级异戊二烯可知,在权利要求1中得到的异戊二戊肯定不是聚合级异戊二烯,也是需要进一歩提纯的粗异戊二烯。因此,对比文件1和本申请从C5进料中分离DCPD、Pips和粗异戊二烯时,都没有进行选择加氢的步骤,所述的催化加氢都是粗异戊二烯纯化的一部分;因此复审请求人所述的本申请与对比文件1选择加氢存在本质不同的理由(1)不能成立。②对比文件1公开了在脱重塔7中CPD进一步反应生成DCPD,脱重塔7塔顶得到聚合级异戊二烯,塔釜出料为异戊二烯、CPD、DCPD及其它重组份。对比文件1的脱重塔7分离得到聚合级异戊二烯,且还直接利用分离后的物料进行CPD二聚反应生成DCPD,具有分割组分和进行二聚反应的双重功能,认定对比文件1的脱重塔7相当于本申请C5分割塔的一部分且又是二聚体系的审查意见并不矛盾,因此复审请求人的理由(2)不成立。
对上述复审通知书,复审请求人于2019年09月02日提交了意见陈述书和权利要求书全文替换页,共2页包括7项权利要求。相对于复审通知书依据的文本,复审请求人的修改具体为:
(1)根据本申请说明书第9、23、25、34段和附图2公开内容,在权利要求1中进一步限定了换热、以及两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统与杂质除去系统:将“将C5进料”修改为“将包括异戊烷、异戊二烯、环戊二烯和间戊二烯的C5进料”;将“从C5进料以轻级分”修改为“从C5进料以第一轻级分”、将“从所述脱轻级分塔以重级分除去剩余的C5进料;”修改为“从所述脱轻级分塔以第一重塔底级分除去剩余的C5进料;将第一重塔底级分进料到换热器;”、将“使所述剩余的C5进料通过第一二聚体系以形成包含DCPD的二聚混合物”修改为“将来自换热器的第一重塔底级分进料到第一二聚体系以形成包含DCPD、异戊二烯、间戊二烯和未反应的环戊二烯的二聚混合物”、将“从所述C5分割塔以轻级分提取异戊二烯”修改为“从所述C5分割塔以第二轻级分提取异戊二烯”、将“从C5分割塔收集包含DCPD和间戊二烯的重级分;使所述重级分从所述C5分割塔到第二二聚体系修改为“从C5分割塔收集包含DCPD和间戊二烯的第二重塔底级分;使所述第二重塔底级分从所述C5分割塔到第二二聚体系;”、将“使所述级分……和使底部重级分……”修改为“使包含DCPD和间戊二烯的级分……和使包含DCPD的第三重塔底级分……”;还在权利要求1中增加技术特征“使所述第二轻级分通过两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统,所述系统具有在两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统的第一和第二提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统之间存在的杂质除去系统和粗异戊二烯分馏系统;将环戊二烯(CPD)从粗异戊二烯分馏系统循环到第一二聚体系;”、“其中杂质除去系统包括脱硫单元、脱含氧化合物单元和脱乙炔单元,其各自设置在两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统的第一提取蒸馏塔和第二提取蒸馏塔之间”;
(2)在权利要求2中将“提供最少75-85个理论级”修改为“包括最少75-85个理论级”;
(3)在权利要求3中将“55℃-70℃范围的温度”修改为“55℃-70℃范围的塔顶温度”。
复审请求人于2019年09月02日提交的权利要求书如下:
“1.在不需要氢化的情况下从C5进料分离二环戊二烯(DCPD)、间戊二烯和异戊二烯的方法,所述方法包括以下步骤:
将包括异戊烷、异戊二烯、环戊二烯和间戊二烯的C5进料提供到脱轻级分塔;
从C5进料以第一轻级分将异戊烷分离;
从所述脱轻级分塔以第一重塔底级分除去剩余的C5进料;
将第一重塔底级分进料到换热器;
将来自换热器的第一重塔底级分进料到第一二聚体系以形成包含DCPD、异戊二烯、间戊二烯和未反应的环戊二烯的二聚混合物;
使所述二聚混合物通过C5分割塔;
从所述C5分割塔以第二轻级分提取异戊二烯;
使所述第二轻级分通过两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统,所述系统具有在两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统的第一和第二提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统之间存在的杂质除去系统和粗异戊二烯分馏系统;
将环戊二烯(CPD)从粗异戊二烯分馏系统循环到第一二聚体系;
从C5分割塔收集包含DCPD和间戊二烯的第二重塔底级分;
使所述第二重塔底级分从所述C5分割塔到第二二聚体系;
使包含DCPD和间戊二烯的级分从第二二聚体系到间戊二烯提取塔以提取间戊二烯;和
使包含DCPD的第三重塔底级分从所述间戊二烯提取塔到DCPD提取塔以提取DCPD;
其中杂质除去系统包括脱硫单元、脱含氧化合物单元和脱乙炔单元,其各自设置在两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统的第一提取蒸馏塔和第二提取蒸馏塔之间。
2.权利要求1的方法,其中所述C5分割塔包括最少75-85个理论级。
3.权利要求1的方法,其中所述C5分割塔中的过程在55℃-70℃范围的塔顶温度下进行。
4.权利要求1的方法,其中第二二聚体系在80℃-130℃的温度下操作。
5.权利要求1的方法,所述方法还包括使所提取的异戊二烯通过异戊二烯提取单元以生产聚合物级异戊二烯的步骤。
6.在不需要氢化的情况下从C5进料分离二环戊二烯(DCPD)、间戊二烯和异戊二烯的装置,其包括:
第一提取蒸馏塔;
连接到第一提取蒸馏系统的第一二聚体系;
连接到第一二聚体系的第二提取蒸馏塔;
连接到第二提取蒸馏塔的第二二聚体系;和
连接到第二二聚体系的至少一个其他的提取蒸馏塔。
7.权利要求6的装置,其中将所述装置连接到异戊二烯提取系统。”
复审请求人认为:(1)在本申请中,第一二聚是在除去C5轻级分(异戊烷)之后并且在除去异戊二烯之前进行,第二二聚是在除去异戊二烯之后进行,在第一和第二二聚之间的整个过程中没有进行进一步的分离(除除去异戊烷以外)。即,本申请的第一二聚装置、C5分割塔和第二二聚装置是彼此顺序连接的。对比文件1的二聚(在单元7处)是异戊二烯精炼(类似于本申请的异戊二烯提取系统),因此它不能向本领域技术人员教导或建议在分离C5进料时使用两个二聚。因此,权利要求1相比于对比文件1本身来说是非显而易见的。虽然对比文件2具有两个二聚过程中,但是对比文件2在两个二聚的整个过程期间具有两次分离操作,本申请仅仅具有一次分离操作,这是与本申请显著的区别。因此,即使本领域技术人员考虑对比文件1和2并且将它们结合也不能获得权利要求1的技术方案。总之,本申请是非显而易见的。(2)在审查过程中同样引用了对比文件1和2的本申请的同族美国专利申请已经被授予专利权。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
(一)审查文本的认定
复审请求人在2019年09月02日答复复审通书时修改了权利要求书并提交了其全文替换页(共2页包括7项权利要求),经审查,上述修改符合专利法第33条和实施细则第61条第1款的规定。本复审决定依据的文本为:复审请求人于2019年09月02日提交的权利要求第1-7项,于2015年12月04日进入中国国家阶段时提交的国际申请文件中文译文的说明书第1-6页(即第[0001]-[0039]段)、说明书附图第1-4页、说明书摘要和摘要附图。
(二)专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别特征,但是现有技术已经给出将上述区别特征应用到该最接近的现有技术中以解决其技术问题的启示,则认为要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点和显著的进步。
1.就本案而言,权利要求1请求保护在不需要氢化的情况下从C5进料分离DCPD、 Pips和异戊二烯的方法(详见案由部分)。
本申请涉及分离来自热解汽油的C5二烯烃的方法和装置,所要求保护的发明和装置提供了灵活性且便于分离DCPD和Pips,在不需要氢化的情况下提高副产物的价值,且降低资金和能量成本以及土地需求。所述装置由蒸馏塔、一系列最少两个二聚体反应器系统构成,其中各个系统具有超过一个并联配置的二聚体鼓筒,在二聚体系统前面是热交换器,蒸馏塔之后是二聚体系统且最少具有一个蒸馏塔。所述装置连续操作。本申请还公开了由粗异戊二烯获得聚合物级异戊二烯的方法所述装置由以下构成:由提取蒸馏塔和溶剂回收塔构成的第一提取蒸馏系统;由脱硫系统、脱色系统构成的杂质除去系统;乙炔氢化系统;蒸馏塔;第二提取蒸馏系统;和最少一个蒸馏塔和由容器和蒸馏塔构成的溶剂再生系统(参见本申请说明书第0007、0009和0010段)。所述装置还包括在二聚体鼓筒下游的蒸馏塔“C5分割塔”以从异戊二烯流分离间戊二烯以及C10和C11二聚体和共二聚体,控制异戊二烯向底部的滑流(参见本申请说明书第0028段)。装置C5分割塔之后是二聚体鼓筒,操作二聚体鼓筒使所有未转化的CPD二聚成DCPD以及与异戊二烯的共二聚体(参见本申请说明书第0029段)。二聚体鼓筒之后是最少1个至最多2个蒸馏塔Pips流作为产物从第一蒸馏塔的塔顶取出,DCPD流作为侧线产物或底部产物从第二蒸馏塔取出(参见本申请说明书第0030-0031段)。
本申请一个实施方案涉及用于生产DCPD和Pips以及异戊二烯的方法,如图1所示,所述方法采用脱轻级分塔从C5进料以轻级分将回收的异戊烷分离除去,使剩余的C5进料通过具有优化条件的二聚系统以提高DCPD生产。使二聚混合物通过C5分割塔,其中在塔顶提取粗异戊二烯。使来自C5分割塔的底部产物通过第二二聚体系,随后通过Pips塔,在塔顶提取Pips。使来自Pips塔的底部级分通过DCPD塔,在其中提取树脂级DCPD(参见本申请说明书第0024、0037段和图1)。
粗异戊二烯级分随后通过异戊二烯提取单元的分馏方法得到聚合级异戊二烯,所述的异戊二烯提取单元包括两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔(EDC/SRC)系统,在第一和第二EDC/SRC系统之间存在的包括脱硫单元、脱含氧化合物单元和脱乙炔单元的杂质除去系统和包括粗异戊二烯分馏器和异戊二烯纯化塔的粗异戊二烯分馏系统(参见本申请说明书第0025、0032、0034段和图2)。异戊二烯提取单元与如上文和图1所述的C5分离单元结合,用于生产聚合物级异戊二烯且还同时生产烃树脂级DCPD和C5烃树脂原料,如图2所示。
对比文件1公开了一种从石油裂解C5馏分原料中分离DCPD、Pips和异戊二烯的方法(参见对比文件1说明书附图1、权利要求1、说明书第3-4页、实施例2),具体内容如下:石油裂解C5馏分原料由脱轻塔1(相当于本申请权利要求1将包括异戊烷、异戊二烯、CPD和Pips的C5进料提供到脱轻级分塔)中部进入,塔顶脱除碳四轻组份和部分炔烃,塔釜得碳五物料(相当于本申请权利要求1所述从脱轻级分塔以第一重塔底级分除去剩余的C5进料)进入二聚反应器2(相当于本申请权利要求1的第一二聚体系)使大部分CPD热二聚为DCPD,反应温度80℃,经二聚的物料进入预脱重塔3(相当于本申请权利要求1的C5分割塔),塔板数为75块,塔釜温度为101℃,塔顶温度为52℃,塔釜分离出Pips、 DCPD和其它重组份(相当于本申请权利要求1的从C5分割塔收集DPCP、Pips的重级分),塔顶分离出异戊二烯、单烯烃、烷烃和炔烃。
预脱重塔3塔顶出来的物料进入催化加氢反应器4,通过选择性加氢将炔烃除去。加氢反应器4出来的物料进入萃取精馏5的中部,在溶剂和阻聚剂存在下进行萃取精馏,在塔顶得到单烯烃和烷烃,由塔釜得到富含异戊二烯的溶剂物料进入汽提塔6(萃取精馏塔5和汽提塔6相当于本申请的提取蒸馏塔/溶剂回收塔EDC/SRC),塔釜得到的溶剂返回萃取精馏塔5循环使用,塔顶得到的异戊二烯进入脱重塔7,在脱重塔7(相当于本申请权利要求1的第二二聚体系)中CPD进一步反应生成DCPD,使其易于分离,脱重塔7的塔顶温度为50℃,塔釜温度为62.5℃,塔板数为120块,塔顶得到聚合级异戊二烯,塔釜出料为异戊二烯、环戊二烯、双环戊二烯及其它重组份。
由预脱重塔3塔釜出料和脱重塔7塔釜出料一起进入脱碳五塔8,塔顶得到碳五烃送到Pips精制塔9进行精制(脱碳五塔8和Pips精制塔9相当于本申请权利要求1的Pips提取塔及其脱硫、脱含氧化合物系统),在塔釜得到高纯的Pips,塔顶出料返回到碳五馏分管线。
脱碳五塔8塔釜出料送至双环精制塔10(相当于本申请权利要求1的DCPD提取塔),在塔釜得到高纯DCPD。
对比文件1公开的上述技术简化了现有工艺流程,节省建设费用和操作费用,降低能耗、投资成本和生产成本(参见对比文件1说明书第5页第2段)。
由此可见:(1)对比文件1公开了一种不需要氢化的情况下,石油裂解C5馏分原料经过设备单元1、2、3、8、9和10,分离DCPD (在双环精制塔10的塔釜得到高纯DCPD)、Pips(在Pips精制塔9的塔釜得到高纯Pips)和异戊二烯(在预脱重塔3的塔顶分离得到包含异戊二烯、单烯烃、烷烃和炔烃的物料)的方法,相当于本申请图1所示的C5分离单元在不需要氢化的情况下从C5进料分离得到树脂级DCPD、Pips和粗异戊二烯的方法。(2)对比文件1还公开了由上述所得的粗异戊二烯再经过设备单元4、5、6和7获得聚合物级异戊二烯的方法,且由预脱重塔3塔釜出料和脱重塔7塔釜出料的Pips、DCPD和其它重组份一起经过设备单元8、9和10,得到高纯Pips和高纯DCPD。从本申请说明书附图2可知,本申请异戊二烯提取单元中的粗异戊二烯分馏器的底部物料如图2循环1所示包含CPD并循环回到二聚体系(参见本申请说明书第0035段),异戊二烯纯化塔的塔底物料如图2循环2所示包含重级分循环回到和C5分割塔塔顶得到的粗异戊二烯物料一起进入异戊二烯提取单元。因此,对比文件1公开的不需要氢化的情况下由石油裂解C5馏分原料分离得到聚合物级异戊二烯、高纯Pips和高纯DCPD的方法(参见对比文件1说明书附图1),相当于本申请图2所述的本申请的C5分离单元与异戊二烯提取单元的结合用于生产聚合物级异戊二烯且还同时生产树脂级DCPD和C5树脂原料。
基于此,权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,其区别在于:①权利要求1限定了通过脱轻级分塔从C5进料中分离的轻级分是异戊烷,对比文件1公开了通过脱轻塔从石油裂解C5馏分原料中分离碳四轻组份和部分炔烃,没有特指异戊烷。②权利要求1将二聚物料在C5分割塔塔顶以第二轻级分提取异戊二烯,使所述第二轻级分通过两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统,所述系统具有在两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统的第一和第二提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统之间存在的杂质除去系统和粗异戊二烯分馏系统;将CPD从粗异戊二烯分馏系统循环到第一二聚体系;从C5分割塔收集包含DCPD和Pips的第二重塔底级分,并通过第二二聚体系,使包含DCPD和Pips的级分从第二二聚体系到Pips提取塔以提取Pips,和使包含DCPD的第三重塔底级分从所述Pips提取塔到DCPD提取塔以提取DCPD,其中杂质除去系统包括脱硫单元、脱含氧化合物单元和脱乙炔单元,其各自设置在两级提取蒸馏塔/溶剂回收塔系统的第一提取蒸馏塔和第二提取蒸馏塔之间;对比文件1公开的方法是二聚物料在通过预脱重塔3的塔顶分离出粗异戊二烯后,将粗异戊二烯经过分离提纯在塔顶得到聚合级异戊二烯和在塔釜得到由包含CPD的重级分经再次二聚得到的包含DCPD等塔釜重级分,该塔釜重级分和来自脱重塔3包含Pips、DCPD等重级分的塔釜物料一起直接经过设备单元8、9和10得到高纯Pips和DCPD。
基于以上区别特征,权利要求1实际解决的技术问题是提供了一种从C5进料分离DCPD、Pips和异戊二烯的新方法。
由上述可知,本申请和对比文件1都涉及从C5进料分离DCPD、Pips和异戊二烯,同属于先分离C5进料的轻组分,再对剩余的C5进料进行二聚反应,使大部分CPD二聚生成DCPD以提高DCPD生产,且容易分离得到异戊二烯、Pips和DCPD的发明构思,解决了降低能耗和生产成本等相同的技术问题。
对于上述区别特征①,虽然在进料预处理时脱除的具体的轻级分不同,但是对比文件1已经公开了通过脱轻塔预处理C5进料将轻组分分离,而且对比文件1公开了分离流程中原料预处理的目的是脱除碳四和大部分炔烃、戊烯、戊烷等轻组份(参见对比文件1第2页第2段),在此基础上本领域技术人员容易想到将轻组分烷烃如异戊烷也在预处理时除去。
对于上述区别特征②,对比文件1已经公开了CPD在二聚反应器2中进行热二聚生成DCPD,使其易于分离,本领域技术人员由此可知该二聚反应不仅能除去CPD还能提高DCPD的生产,对比文件1还公开了对脱重塔3塔顶得到的粗合级异戊二烯经过分离提纯系统在脱重塔7的塔顶得到聚合级异戊二烯,并且在脱重塔7中未转化的CPD再次进行二聚反应生成DCPD,在脱重塔7的塔釜得到的重级分和预脱重塔3的塔釜得到的重级分一起经过设备8、9和10得到高纯Pips和高纯DCPD,因此对比文件1公开的分离提纯系统应该包括了脱硫、脱氧等除杂单位元或本领域技术人员容易想到采用脱硫、脱氧等除杂单位元;而且对比文件2公开了一种处理含有环戊烯和一或多种二烯的方法:包括,a从预分馏塔24含有异戊二烯的料流中分离出异戊二烯、DCPD、1,3-间戊二烯,和环戊二烯(i.e.从C5分离器中提取戊二烯)(参见对比文件2说明书第[0066、0067]段;实施例3以及表格);b从塔底获得含有环戊二烯、1,3-戊二烯和DCPD的PIPS料流28;c.Pips料流28流入二聚反应器48进行二聚产生含有Pips和DCPD的二聚物流(参见对比文件2说明书第[0074、0080]段;实施例3),d从DCPD料流中分离Pips。对比文件2进一步揭示了在二聚之前去除异戊二烯,从而浓缩CPD和降低CPD和异戊二烯在二聚时产生不必要的竞争反应(参见对比文件2说明书[0049]段)。因此对比文件2已经揭示分离除去了异戊二烯且含有Pips和CPD的料流,因为除去了异戊二烯能够避免异戊二烯和CPD间的反应,可以进一步二聚产生DCPD并且是有利的技术启示。在此基础上,本领域技术人员有动机对使所述重级分从所述C5分割塔到第二二聚体系,具体设置进行二聚的步骤并提高产量,继续后续的处理。
综上所述,本领域技术人员在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域公知常识能够显而易见地得到权利要求1的技术方案,其不具有突出的实质性特点和显著进步,因此权利要求1不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.权利要求2-5都是权利要求1的从属权利要求,其中:
从属权利要求2-5的附加技术特征进一歩限定了所述C5分割塔提供最少75-85个理论级、所述C5分割塔中的过程在55℃-70℃范围的温度下进行、第二二聚体系在80℃-130℃的温度下操作和述方法还包括使所提取的异戊二烯通过异戊二烯提取单元以生产聚合物级异戊二烯的步骤。由前述权要求1的创造性评述意见可知,对比文件1的预脱重塔3相当于本申请的C5分割塔,而且对比文件1公开了CPD在二聚反应器2中热二聚为DCPD,反应温度80℃;预脱重塔3的塔板数为75块,塔釜温度为101℃,塔顶温度为52℃(参见对比文件1实施例2);对比文件1还公开了由预脱重塔3塔顶得到的粗异戊二烯经过设备单元4、5、6和7,得到聚合级异戊二烯(参见对比文件1说明书附图1)。由此可见,从属权利要求2-5的附加技术特征都被对比文件1公开,因此在权利要求1不具备创造性时,权利要求2-5也不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
3.独立权利要求6请求保护式在不需要氢化的情况下从C5进料分离DCPD、Pips和异戊二烯的装置(详见案由部分)。
对比文件1公开一种不需要氢化的情况下,从石油裂解C5馏分原料中分离DCPD、Pips和异戊二烯的方法(参见对比文件1说明书附图1、实施例2),其中涉及的设备包括:脱轻塔1(相当于本申请的脱轻级分塔)、二聚反应器2(相当于本申请第一二聚体系)、预脱重塔3(相当于本申请的C5分割塔)、脱碳五塔8塔顶得到碳五烃送到Pips精制塔9进行精制(脱碳五塔8和Pips精制塔9相当于本申请的Pips提取塔及其脱硫、脱含氧化合物系统)在塔釜得到高纯Pips、双环精制塔10(相当于本申请的DCPD提取塔)在塔釜得到高纯DCPD。
由对比文件1说明书附图1可知,设备单元1、3、8、9和10都是直接或间接与设备单元二聚反应器2相连接,而且也属于蒸馏塔,基于此,权利要求6与对比文件1公开的上述内容的区别在于权利要求6还包括第二二聚体系,对比文件1公开的上述方法中只包括了一个二聚体系,然而由权利要求1的创造性评述意见可知,该区别是显而易见且不具有突出的实质性特点和显著进步,因此权利要求6不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4.权利要求7引用权利要求6,其附加技术特征为“将所述装置连接到异戊二烯提取系统”,对比文件1公开了将在一种不需要氢化的情况下,从石油裂解C5馏分原料中分离DCPD、Pips和粗异戊二烯的方法,并且还公开了将所得的粗戊二烯通过设备单元4、5、6和7,得到聚合级异戊二烯(参见对比文件1实施例2,说明书附图1),可见设备单元4、5、6和7相当于权利要求7所述的异戊二烯提取系统,即使复审请求人所述的异戊二烯提取系统与之的所不同,然而所述设备单元均为本领域常见常用设备,本领域技术人员也知晓设备间的连接关系,且提纯异戊二烯的方法也是本领域的常规手段,本领域技术人员也容易想到所述装置。因此在其引用的权利要求6不具备创造性时,权利要求7也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
5.复审请求人的陈述理由(具体参见案由部分)不具有说服力:
(1)对比文件1明确公开了“……脱轻塔1的塔釜物料进入二聚反应器2使CPD热二聚为DCPD……”(参见对比文件1实施例2),而且诚如复审请求人所述对比文件1的脱重塔单元7是二聚系统,因此对比文件1显然也是公开了两个二聚系统单元,而且第一二聚也是在石油裂解C5馏分经脱轻塔1除去轻级分之后的塔釜物料并且是在除去异戊二烯之前在二聚反应器2中进行的。虽然脱重塔单元7在塔顶得到聚合级异戊二烯产品被复审请求人认为是异戊二烯精炼,类似于本申请的异戊二烯提取系统,但是该聚合级异戊二烯明显是经过其前面的设备单元包括二聚等手段分离石油裂解C5原料得到的粗异戊二烯再次经过二聚分离得到,即该聚合级异戊二烯产品也是从C5原料经过包括两次二聚等方法得到目标产物,可见对比文件1公开的内容给出了明确的教导或建议在分离C5原料时可以使用两个二聚。因此复审请求人所述对比文件1在单元7处的二聚不能给出使用两个二聚分离C5原料的教导或建议的理由不能成立;虽然在脱重塔7中的第二二聚前没有除去异戊二烯,而是在该塔中将进料中的CPD热二聚为DCPD,使其易于分离,并在塔顶得到聚合级异戊二烯,在塔釜得到异戊二烯、DCPD、及其它重组分,但是对比文件2公开了在二聚之前去除异戊二烯,从而浓缩环戊二烯和降低在CPD的二聚反应时产生因CPD与异戊二烯间反应的不必要的竞争,可以进一步有利CPD的二聚产生DCPD,因此对比文件2给出了在CPD二聚之前分离除去异戊二烯的技术启示,在此基础上,本领域技术人员能够想到在除去异戊二烯之后再进行第二二聚反应,从而得到如本申请所述的将第一二聚装置、C5分割塔和第二二聚装置彼此顺序连接,本领域技术人员结合对比文件1和2能够显而易见地得到本申请权利要求1技术方案。
(2)进入中国的专利申请,按照中华人民共和国专利法及其相关法律法规依法审查,其同族专利的审查情况不是审查的法律依据。
综上,复审请求人陈述的理由不具有说服力,合议组对复审请求人的上述主张不予支持。权利要求1-7不具备创造性,不符合专利法第22条第3款的规定。
基于上述事实和理由,合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2017年12月04日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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