发明创造名称：非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末及其制造方法、以及非水电解质二次电池
外观设计名称：
决定号：198907
决定日：2019-11-19
委内编号：1F277081
优先权日：2007-03-05
申请（专利）号：201510089308.2
申请日：2008-03-05
复审请求人：户田工业株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：郑伟伟
合议组组长：王维佳
参审员：伍俊霞
国际分类号：H01M4/505，H01M4/525，H01M4/36，H01M10/052，C01G51/00，C01G45/12，C01G53/00
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果复审请求人对专利申请文件进行了修改，经过修改的专利申请文件消除了原驳回决定指出的缺陷，则应当撤销原驳回决定，由原审查部门继续进行审查程序。
全文：
本复审请求涉及申请号为201510089308.2，名称为“非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末及其制造方法、以及非水电解质二次电池”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为户田工业株式会社。本申请的申请日为2008年03月05日，优先权日为2007年03月05日，公开日为2015年07月29日，该申请是申请号为“2008800063361”的分案申请，分案申请提交日为2015年02月27日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年12月04日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-3和5-8不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定；独立权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1（Synthesis and characterization of Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)0.8(Ni0.5Mn0.5)0.2]O2 with the microscale core-shell structure as the positive electrode material for lithium batteries, Yang-kook Sun 等人, JACS articles, P13411-13418，公开日为2005年08月31日）相比，区别技术特征为：（1）权利要求1中的核颗粒为二次粒子；（2）覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物为平均一次粒子直径为0.1~3.0?m的粒子。基于上述区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题就是提高材料的性能和选择包覆层的结构。对于区别技术特征（1），对比文件2（CN1774400A，公开日为2006年05月17日）给出了技术启示；区别技术特征（2）是本领域技术人员的常规选择。因此，权利要求1请求保护的技术方案不具备创造性。至于权利要求1的其他技术方案，为了改善材料的晶体结构的稳定性，向其中掺杂上述元素是本领域常用的技术手段。因此，权利要求1的其他技术方案也不具有创造性。从属权利要求2的附加技术特征已被对比文件1公开，因此权利要求2也不具有创造性。独立权利要求3请求保护的技术方案与对比文件1相比，区别技术特征在于：(1)核颗粒为二次粒子；（2）覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物为平均一次粒子直径为0.1～3.0μm的粒子。基于上述区别技术特征，权利要求3实际解决的技术问题就是提高材料的性能和选择包覆层的结构。对于上述区别技术特征，参考权利要求1的评述可知权利要求3的技术方案是显而易见的，不具备创造性。至于权利要求3的其他技术方案，对比文件2公开了二次粒子及掺杂F-的特征，且对于本领域技术人员来说，PO43-和F-同样也是本领域改善安全性而常加入的阴离子，选用它是一种常规选择，权利要求3所请求保护的其他技术方案也不具备创造性。从属权利要求5的部分附加技术特征不影响材料的组成和结构；并且对比文件1中的材料在4.3V的充电状态比核材料呈现的发热最大峰值高15℃以上（参见第13418页图9）。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求5也不具备创造性。从属权利要求6的其附加技术特征已经被对比文件1公开，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求6也不具备创造性。对于独立权利要求7，由于权利要求1-3、5和6已经不具备创造性，且其所限定的方法特征是本领域技术人员容易想到的。因此，权利要求7不具备创造性。对于独立权利要求8，由于权利要求1-3、5和6不具备创造性，且本领域技术人员容易想到将权利要求1-3、5和6的材料制备成正极，进而制备非水电解质二次电池，不需要付出创造性劳动，因此，权利要求8不具备创造性。驳回决定所依据的文本为分案申请提交日2015年02月27日提交的说明书摘要、说明书第6-167段、说明书附图图1-3；2015年05月06日提交的说明书第1-5段；2018年06月14日提交的权利要求书第1-8项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于：其作为核的二次粒子的构成为Lix1Ni1-y1-z1-w1Coy1Mnz1Mw1O2，其中，0.9≤x1≤1.3，0.1≤y1≤0.3，0.0≤z1≤0.3，0≤w1≤0.1，M为Al、Fe中选择的至少一种金属， 在所述二次粒子的粒子表面，覆盖或者存在构成为Lix2Ni1-y2-z2-w2Coy2Mnz2Mw2O2的Li-Ni复合氧化物，覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物为平均一次粒子直径为0.1～3.0μm的粒子，其中，0.9≤x2≤1 z2，0≤y2≤0.33，0≤z2≤0.5，0≤w2≤0.1，M为Al、Fe、Mg、Zr、Ti中选择的至少一种金属，并且0.5≤(1-y2-z2-w2)/(y2 z2 w2)，0.3≤(z1 z2)并且0＜(z2-z1)≤0.5。
2. 如权利要求1所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于： 相对于作为核的Li-Ni复合氧化物，粒子表面覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物的重量百分比为3％以上20％以下，作为核的Li-Ni复合氧化物与覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物中的Ni元素含有率为(1-y2-z2-w2)/(1-y1-z1-w1)≤1。
3. 一种非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于：其作为核的二次粒子的构成为Lix1Ni1-y1-z1-w1Coy1Mnz1Mw1O2-v1Kv1，其中，0.9≤x1≤1.3，0.1≤y1≤0.3，0.0≤z1≤0.3，0≤w1＜0.1，0≤v1≤0.05，M为Al、Fe中选择的至少一种金属，K为F-、PO43-中选择的至少一种阴离子， 在所述二次粒子的粒子表面覆盖或者存在构成为Lix2Ni1-y2-z2-w2Coy2Mnz2Mw2O2-v2Kv2的Li-Ni复合氧化物，覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物为平均一次粒子直径为0.1～3.0μm的粒子，其中，0.9≤x2≤1 z2，0≤y2≤0.33，0≤z2≤0.5，0≤w2≤0.1，0≤v2≤0.05，并且0.5≤(1-y2-z2-w2)/(y2 z2 w2)，0.3≤(z1 z2)并且0＜(z2-z1)≤0.5，M为Al、Fe、Mg、Zr、Ti中选择的至少一种金属，K为F-、PO43- 中选择的至少一种阴离子。
4. 一种非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于：其作为核的二次粒子的构成为Lix1Ni1-y1-z1-w1Coy1Mnz1Mw1O2-v1Kv1，其中，1.0＜x1≤1.3，0.1≤y1≤0.3，0.0≤z1≤0.3，0≤w1＜0.1，0＜v1≤0.05，M为Al、Fe中选择的至少一种金属，K为F-、PO43-中选择的至少一种阴离子， 在所述二次粒子的粒子表面，覆盖或者存在金属摩尔数为(x1-1)、并且构成为Ni1-y2-z2-w2Coy2Mnz2Mw2O2-v2Kv2的复合氧化物，其中，0≤y2≤0.33，0≤z2≤0.5，0≤w2≤0.1，0≤v2≤0.05，并且0.5≤(1-y2-z2-w2)/(y2 z2 w2)，0.3≤(z1 z2)并且0＜(z2-z1)≤0.5，M为Al、Fe、Mg、Zr、Ti中选择的至少一种金属，K为F-、PO43-中选择的至少一种阴离子。
5. 如权利要求1～4的任意一项所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于： 对于作为核的Li-Ni复合氧化物，使用由能够吸收放出锂金属或者锂离子的材料构成的负极时，在4.5V充电状态的差热分析下200℃～290℃的范围呈现的发热最大峰值高15℃以上。
6. 如权利要求1～4的任意一项所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于：
对于由能够吸收放出锂金属或者锂离子的材料构成的负极，在4.3V～3.0V的范围0.2mA/cm2的充放电速度下的放电容量为180mAh/g以上。
7. 一种如权利要求1～6的任意一项所述的Li-Ni复合氧化物粒子粉末的制造方法，其特征在于： 通过施加湿式的化学处理或者干式的机械处理，或者进而在氧气氛下在250℃以上施加10分钟以上的热处理，使Li-Ni复合氧化物覆盖或者存在于作为核的Li-Ni复合氧化物二次粒子的表面上。
8. 一种非水电解质二次电池，其特征在于： 其使用含有包括权利要求1～6的任意一项所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末的正极活性物质的正极。”
申请人（下称“复审请求人”）对上述驳回决定不服，于2019年03月19日向国家知识产权局提出了复审请求，同时修改了权利要求书：删除了权利要求1-3；将原权利要求4的序号修改为1，且修改权利要求5-6的序号以及引用关系；将原权利要求7的序号修改为权利要求4，并将其的主题名称由“一种如权利要求1~6的任意一项所述的Li-Ni复合氧化物离子粉末的制造方法”修改为“一种非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物离子粉末的制造方法”，并将原权利要求1的特征部分并入，删除 “或者”；对权利要求8的序号和引用关系进行修改。复审请求人认为：对于修改后的权利要求4，具体限定了“在氧气氛下在250℃以上施加10分钟以上的热处理”步骤，该步骤使Li-Ni复合氧化物覆盖或者存在于作为核的Li-Ni复合氧化物二次粒子的表面上，而该技术特征在对比文件1-2中没有记载，且该步骤也不属于本领域常用的包覆方法，本领域技术人员不容易想到，且具有预料不到的技术效果。因此，权利要求4具有创造性。复审请求时新修改的权利要求书如下：
“1. 一种非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于： 其作为核的二次粒子的构成为Lix1Ni1-y1-z1-w1Coy1Mnz1Mw1O2-v1Kv1，其中，1.0＜x1≤1.3，0.1≤y1≤0.3，0.0≤z1≤0.3，0≤w1＜0.1，0＜v1≤0.05，M为Al、Fe中选择的至少一种金属，K为F-、PO43-中选择的至少一种阴离子， 在所述二次粒子的粒子表面，覆盖或者存在金属摩尔数为(x1-1)、并且构成为Ni1-y2-z2-w2Coy2Mnz2Mw2O2-v2Kv2的复合氧化物，其中，0≤y2≤0.33，0≤z2≤0.5，0≤w2≤0.1，0≤v2≤0.05，并且0.5≤(1-y2-z2-w2)/(y2 z2 w2)，0.3≤(z1 z2)并且0＜(z2-z1)≤0.5，M为Al、Fe、Mg、Zr、Ti中选择的至少一种金属，K为F-、PO43-中选择的至少一种阴离子。
2. 如权利要求1所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于： 对于作为核的Li-Ni复合氧化物，使用由能够吸收放出锂金属或者锂离子的材料构成的负极时，在4.5V充电状态的差热分析下200℃～290℃的范围呈现的发热最大峰值高15℃以上。
3. 如权利要求1或2所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末，其特征在于： 对于由能够吸收放出锂金属或者锂离子的材料构成的负极，在4.3V～3.0V的范围0.2mA/cm2的充放电速度下的放电容量为180mAh/g以上。
4. 一种非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末的制造方法，其特征在于： 所述制造方法用于制造Li-Ni复合氧化物粒子粉末，该Li-Ni复合氧化物粒子粉末中， 作为核的二次粒子的构成为Lix1Ni1-y1-z1-w1Coy1Mnz1Mw1O2，其中，0.9≤x1≤1.3，0.1≤y1≤0.3，0.0≤z1≤0.3，0≤w1≤0.1，M为Al、Fe中选择的至少一种金属， 在所述二次粒子的粒子表面，覆盖或者存在构成为Lix2Ni1-y2-z2-w2Coy2Mnz2Mw2O2的Li-Ni复合氧化物，覆盖或者存在的Li-Ni复合氧化物为平均一次粒子直径为0.1～3.0μm的粒子，其中，0.9≤x2≤1 z2，0≤y2≤0.33，0≤z2≤0.5，0≤w2≤0.1，M为Al、Fe、Mg、Zr、Ti中选择的至少一种金属，并且0.5≤(1-y2-z2-w2)/(y2 z2 w2)，0.3≤(z1 z2)并且0＜(z2-z1)≤0.5， 所述制造方法中，通过施加湿式的化学处理或者干式的机械处理，进而在氧气氛下在250℃以上施加10分钟以上的热处理，使Li-Ni复合氧化物覆盖或者存在于作为核的Li-Ni复合氧化物二次粒子的表面上。
5. 一种非水电解质二次电池，其特征在于：其使用含有包括权利要求1～3的任意一项所述的非水电解质二次电池用Li-Ni复合氧化物粒子粉末的正极活性物质的正极。”。
经形式审查合格，国家知识产权局于2019年04月08日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，对于权利要求4请求保护的技术方案而言，对比文件1公开了相同组成的壳材料和核材料，其采用共沉淀方法制备壳层前驱体，然后烧结得到壳层，对本领域技术人员来说采用活性粒子直接包覆核颗粒属于本领域常规技术手段，包覆时采用湿式的化学处理或者干式的机械处理（即通常的球磨方式）进而在氧气气氛下热处理（即一定温度下烧结），从而完成包覆属于本领域常规技术手段。 因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年08 月05 日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。针对复审请求人的意见陈述，合议组认为：1）对比文件1公开了施加湿式的化学处理的技术方案；2）包覆时采用干式的机械处理（即通常的球磨方式）进而在氧气气氛下热处理（即一定温度下烧结），从而完成包覆属于本领域常规技术手段；且本申请原始申请文件中也并未有其取得预料不到的技术效果的记载。因此，复审请求人陈述的意见不具有说服力。
复审请求人于2019 年09 月11 日提交了复审无效宣告程序意见陈述书以及修改的权利要求书，删除权利要求4，并对权利要求5的序号进行修改。复审请求人认为：合议组在复审通知书指出权利要求4不具有创造性，故将其删除。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
本复审请求审查决定所依据的文本是：2019年09月11日提交的权利要求第1-4项，分案申请递交日2015年02月27日提交的说明书摘要、说明书第6-167段、说明书附图图1-3，2015年05月06日提交的说明书第1-5段。
专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果复审请求人对专利申请文件进行了修改，经过修改的专利申请文件消除了原驳回决定指出的缺陷，则应当撤销原驳回决定，由原审查部门继续进行审查程序。
驳回决定中指出权利要求1-3和5-8不具有专利法第22条第3款规定的创造性。在提交复审请求时，复审请求人将原权利要求1-3删除，将原权利要求4的序号变更为权利要求1，并修改原权利要求5-6的序号以及引用关系；将原权利要求1的特征部分并入原权利要求7，并将其序号修改为权利要求4，且变更原权利要求8的序号以及引用关系。合议组于2019 年08 月05 日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求4不具有专利法第22条第3款规定的创造性。复审请求人于2019 年09 月11 日答复复审通知书时对权利要求书进行了修改，删除了驳回决定和复审通知书所涉及的不具有创造性的权利要求，仅保留驳回决定和复审通知书均未涉及的权利要求1-4，从而克服了驳回决定和复审通知书所指出的关于创造性的缺陷
因此，复审请求人修改后的文本克服了驳回决定和复审通知书中指出的部分权利要求不具有创造性的缺陷。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018 年12 月04 日对本申请作出的驳回决定。由国家知识产权局原审查部门以下述文本为基础继续进行审批程序：
2019年09月11日提交的权利要求第1-4项，分案申请递交日2015年02月27日提交的说明书摘要、说明书第6-167段、说明书附图图1-3，2015年05月06日提交的说明书第1-5段。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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