发明创造名称：高孔隙度气凝胶
外观设计名称：
决定号：196934
决定日：2019-11-19
委内编号：1F261645
优先权日：2013-07-09、2013-10-17
申请（专利）号：201480039393.5
申请日：2014-07-01
复审请求人：南洋理工大学
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：施晶俊
合议组组长：刘长青
参审员：曹梦
国际分类号：C02F1/56,C02F1/28,C02F101/32,C08J9/28,B01J20/282
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：权利要求与最接近的现有技术之间存在区别技术特征，如果现有技术没有给出将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其技术问题的启示，也没有证据表明上述区别技术特征属于本领域的公知常识，则在现有证据的基础上，该权利要求不具备创造性的理由不能成立。
全文：
本复审请求审查决定涉及申请号为201480039393.5，名称为“高孔隙度气凝胶”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为南洋理工大学，申请日为2014年7月1日，优先权日为2013年7月9日、2013年10月17日，公开日为2016年5月11日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年6月11日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-33不具备专利法第22条第3款规定的创造性，通知书中引用了对比文件1（WO2004/009673A1，公开日为2004年1月29日）、对比文件2(CN103011864A，公开日为2013年4月3日)、对比文件3（“Carbon gels derived from natural resources”，A.Celzard.等，《Bol.Grupo Espanol Carbon》，第26期，第2-7页，公开日为2012年12月31日）和对比文件4（“Designing Nanostructured Carbon Xerogels”，Esther G.Calvo等，《Nanomaterials》，第187-234页，公开日为2011年12月31日)。驳回决定所针对的审查文本为：2016年1月8日提交的说明书第1-66段、说明书附图、说明书摘要、摘要附图；2018年2月28日提交的权利要求第1-33项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 用于制造多孔气凝胶的方法，所述方法包括：
(i)提供碳水化合物原料；和
(ii)在惰性气体氛围和约0.1mbar至约500mbar的减压下将所述碳水化合物原料加热到至多900℃。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述碳水化合物原料为多糖或纤维素材料。
3. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述纤维素材料选自纤维素及纤维素衍生物。
4. 根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述纤维素如式(I)所示：
其中，
n为25至10000，且
R1为氢。
5. 根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述式(I)中的n为50至5000。
6. 根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述纤维素衍生物如式(I)所示，
其中
n为25至50000，且
R1选自氢，1～6个碳原子的取代或未取代的直链或支链烷基，和-N(Ra)(Rb)，
其中每个Ra和Rb独立选自1～6个碳原子的直链或支链烷基，其中，至少一个R1不为氢。
7. 根据权利要求6所述的方法，其特征在于，每个R1独立选自甲基和乙基。
8. 根据权利要求6所述的方法，其特征在于，每个Ra和Rb独立选自甲基和乙基。
9. 根据权利要求6所述的方法，其特征在于，n为50至5000。
10. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述多糖为海藻酸。
11. 根据权利要求1至10中任一项所述的方法，其特征在于，所述碳水化合物原料选自棉、纸、废纸、大麻纤维、纸浆、淀粉、褐藻及其混合物。
12. 根据权利要求1至10中任一项所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)在约0.25～约250mbar的压力或约0.5～约100mbar的压力下进行。
13. 根据权利要求1至10中任一项所述的方法，其特征在于，所述步骤(i)包括洗涤和/或干燥所述碳水化合物原料。
14. 根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述步骤(i)中的洗涤使用去离子水。
15. 根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述步骤(i)中的干燥在约10℃～约200℃、约20℃～约150℃或约40℃～约90℃的温度下进行。
16. 根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述干燥在减压下进行。
17. 根据权利要求1至10所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)的反应温度为约200℃～约900℃、约400℃～约900℃、约600℃～约900℃、约700℃～约900℃、约750℃～约850℃或约800℃。
18. 根据权利要求1至10所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)的反应时间为约0.1小时～约12小时、约0.1小时～约8小时、约0.25小时～约6小时、约0.5小时～约4小时、约1小时～约3小时，或约2小时。
19. 根据权利要求1至10所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)中的加热速率为约0.1℃/min～约20℃/min、约1℃/min～约15℃/min、约1.5℃/min～约10℃/min、约2℃/min～约8℃/min、约4℃/min～约6℃/min，或约5℃/min。
20. 根据权利要求1至10所述的方法，其特征在于，所述方法包括预热所述碳水化合物原料。
21. 根据权利要求20所述的方法，其特征在于，所述预热包括用水和/或水溶液预热所述碳水化合物原料。
22. 根据权利要求21所述的方法，其特征在于，所述水溶液包含酸。
23. 根据权利要求22所述的方法，其特征在于，所述酸选自盐酸、硫酸、磷酸、硝酸、乙酸及其混合物。
24. 根据权利要求22所述的方法，其特征在于，所述酸为盐酸。
25. 根据权利要求20所述的方法，其特征在于，预热时间为约0.1小时～约80小时、约1小时～约72小时或约6小时～约60小时。
26. 根据权利要求20所述的方法，其特征在于，所述碳水化合物原料选自纸、废纸及其混合物，且以含酸的水溶液预热。
27. 根据权利要求26所述的方法，其特征在于，所述酸为盐酸。
28. 根据权利要求26所述的方法，其特征在于，预热时间为约6小时～约24小时。
29. 用根据权利要求1所述的方法获得的多孔气凝胶，其中，所述多孔气凝胶为绞捻碳纤维(TCF)气凝胶或碳微带(CMB)气凝胶。
30. 根据权利要求29所述的多孔气凝胶用于处理废水的用途。
31. 根据权利要求30所述的用途，其特征在于，所述处理废水包括令所述气凝胶与废水接触。
32. 根据权利要求30或31所述的用途，其特征在于，所述废水包括水和有机液体污染物。
33. 用于处理废水的方法，包括：
(i)令根据权利要求29所述的多孔气凝胶与废水接触；和
(ii)将处理过的废水与所述气凝胶分离。”
驳回决定认为：权利要求1相对于对比文件1的区别技术特征是：（1）权利要求1的碳原料与对比文件1不同；（2）权利要求1具体限定了减压程度。实际要解决的技术问题是如何制备性能更优的碳气溶胶。对比文件2和3公开了热解制备碳气溶胶的碳原料可以选择木头、纤维素等天然碳原料，原料简单易得，在对比文件2或3的启示下，选择碳水化合物原料热解制备气溶胶是本领域技术人员的常规选择，减压的具体数值可以通过本领域技术人员的常规实验获得；权利要求2-28直接或间接引用了权利要求1，其附加技术特征或为对比文件2或3公开，或为本领域的常规选择，因此权利要求1-28不具备创造性；权利要求29要求保护根据权利要求1所述的方法获得的多孔气凝胶，权利要求30要求保护权利要求29所述的多孔气凝胶用于处理废水的用途，权利要求33要求保护用于处理废水的方法，其中气凝胶的具体种类是本领域技术人员的常规选择，用于废水处理也是在对比文件2给出的启示下容易想到的，从属权利要求31-32的附加技术特征也是本领域的常规选择，故权利要求29-33也不具备创造性。在针对申请人意见陈述的答复中，驳回决定指出：对比文件1与本申请属于同样的技术领域，其与权利要求1的最主要区别是在对比文件2或3的启示下，可以获得的常规选择；对比文件1已经公开了热解过程中进行减压，具体的热解压力是在对比文件1给出的启示下，本领域技术人员通过常规实验可以获得的。
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年9月26日向国家知识产权局提出了复审请求，同时提交了修改后的权利要求书，具体限定了权利要求1中原料的类型，删除权利要求26-28，并对其他权利要求进行适应性修改，同时陈述了修改后的权利要求1-31相对于对比文件1-4具备创造性的理由，修改后的权利要求1如下：
“1. 用于制造绞捻碳纤维多孔气凝胶的方法，所述方法包括：
(i)提供绞捻碳水化合物原料；和
(ii)在惰性气体氛围和约0.1mbar至约500mbar的减压下将所述绞捻碳水化合物原料加热到至多900℃。”
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年9月30日发出复审请求受理通知书，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，（1）修改后的权利要求1中限定的“绞捻碳水化合物原料”属于在原申请文件记载内容上的二次概括，该修改超出了原说明书和权利要求书记载的范围，不符合专利法第33条的规定。（2）关于创造性，对比文件1与本申请同样属于碳材料热解制备气凝胶的技术领域，其与权利要求1的最主要区别是在对比文件2或3的启示下，可以获得的常规选择；对比文件1已经公开了热解过程中进行减压，具体的热解压力是在对比文件1给出的启示下，本领域技术人员通过常规实验可以获得的。因此坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局依法成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年3月19日向复审请求人发出复审通知书，指出复审请求人将权利要求1中的“碳水化合物原料”修改为“绞捻碳水化合物原料”，该修改超范围，不符合专利法第33条的规定。权利要求2-31直接或间接引用了权利要求1，且多个权利要求中同样出现了“绞捻碳水化合物原料”，因此也不符合专利法第33条的规定。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年5月5日提交了意见陈述书和权利要求书的修改替换页，具体限定了权利要求1中的原料，删除了权利要求2、3、6-12，并对其他权利要求做适应性修改，复审请求人认为修改后的权利要求1-22具备创造性。
合议组于2019年8月29日再次向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求12、13中仍存在“绞捻碳水化合物原料”的表述，不符合专利法第33条的规定。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年9月4日提交了意见陈述书和权利要求书的修改替换页，具体限定了权利要求1中的原料，将权利要求12和13中的“绞捻碳水化合物原料”修改为“棉”，修改后的权利要求书如下：
“1. 用于制造绞捻碳纤维多孔气凝胶的方法，所述方法包括：
(i)提供棉，所述棉包含具有绞捻结构的纤维；和
(ii)在惰性气体氛围和约0.1mbar至约500mbar的减压下将所述棉加热到至多900℃。
2. 根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述棉包括如式(I)所示的纤维素：
其中，
n为25至10000，且
R1为氢。
3. 根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述式(I)中的n为50至5000。
4. 根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)在约0.25～约250mbar的压力或约0.5～约100mbar的压力下进行。
5. 根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于，所述步骤(i)包括洗涤和/或干燥所述棉。
6. 根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述步骤(i)中的洗涤使用去离子水。
7. 根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述步骤(i)中的干燥在约10℃～约200℃、约20℃～约150℃或约40℃～约90℃的温度下进行。
8. 根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述干燥在减压下进行。
9. 根据权利要求1至3所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)的反应温度为约200℃～约900℃、约400℃～约900℃、约600℃～约900℃、约700℃～约900℃、约750℃～约850℃或约800℃。
10. 根据权利要求1至3所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)的反应时间为约0.1小时～约12小时、约0.1小时～约8小时、约0.25小时～约6小时、约0.5小时～约4小时、约1小时～约3小时，或约2小时。
11. 根据权利要求1至3所述的方法，其特征在于，所述步骤(ii)中的加热速率为约0.1℃/min～约20℃/min、约1℃/min～约15℃/min、约1.5℃/min～约10℃/min、约2℃/min～约8℃/min、约4℃/min～约6℃/min，或约5℃/min。
12. 根据权利要求1至3所述的方法，其特征在于，所述方法包括预热所述棉。
13. 根据权利要求12所述的方法，其特征在于，所述预热包括用水和/或水溶液预热所述棉。
14. 根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述水溶液包含酸。
15. 根据权利要求14所述的方法，其特征在于，所述酸选自盐酸、硫酸、磷酸、硝酸、乙酸及其混合物。
16. 根据权利要求14所述的方法，其特征在于，所述酸为盐酸。
17. 根据权利要求12所述的方法，其特征在于，预热时间为约0.1小时～约80小时、约1小时～约72小时或约6小时～约60小时。
18. 用根据权利要求1所述的方法获得的绞捻碳纤维(TCF)气凝胶。
19. 根据权利要求18所述的绞捻碳纤维(TCF)多孔气凝胶用于处理废水的用途。
20. 根据权利要求19所述的用途，其特征在于，所述处理废水包括令所述绞捻碳纤维(TCF)多孔气凝胶与废水接触。
21. 根据权利要求19或20所述的用途，其特征在于，所述废水包括水和有机液体污染物。
22. 用于处理废水的方法，包括：
(i)令根据权利要求18所述的绞捻碳纤维(TCF)多孔气凝胶与废水接触；和
(ii)将处理过的废水与所述绞捻碳纤维(TCF)多孔气凝胶分离。”
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人答复复审通知书时提交了修改后的权利要求书，经审查，该修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。本复审请求审查决定所针对的文本为：2019年9月4日提交的权利要求第1-22项，2016年1月8日进入中国国家阶段提交的说明书第1-66段、说明书附图、说明书摘要及摘要附图。
2、关于创造性
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
权利要求与最接近的现有技术之间存在区别技术特征，如果现有技术没有给出将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其技术问题的启示，也没有证据表明上述区别技术特征属于本领域的公知常识，则在现有证据的基础上，该权利要求不具备创造性的理由不能成立。
2.1 权利要求1-17的创造性
权利要求1要求保护一种用于制造绞捻碳纤维多孔气凝胶的方法，对比文件1公开了一种碳气凝胶的制备方法，并具体公开了（参见说明书第15页第2段-第16页第1段）：碳气凝胶优选具有500m2/g-1200m2/g的比表面积，1nm-200nm的介孔尺寸（即为多孔气凝胶），制备方法包括热解聚酰亚胺气凝胶的步骤，热解温度优选600℃、650℃、700℃、750℃、800℃、850℃、900℃，进一步地，形成碳气凝胶的热解步骤优选在惰性气氛和减压条件下进行。
由此可见，权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1所公开的技术内容相比，区别技术特征是：原料为棉，所述棉包含具有绞捻结构的纤维；制备的产品为绞捻碳纤维多孔气凝胶，减压的压力为0.1mbr至约500mbr。
对比文件2公开了（参见权利要求1）一种采用细菌纤维素块热解制备碳纳米纤维气凝胶的方法，将细菌纤维素块除酸冷冻干燥，得到细菌纤维素气凝胶，再对该气凝胶升温后高温热解得到碳纳米纤维气凝胶。
对比文件3公开了（参见摘要）一种利用自然资源制备碳凝胶的方法，原料可以为酚类物质，如木材中提取的单宁和木质素，可作为碳气凝胶或冷冻凝胶的潜在前驱体。而不符合通常溶胶-凝胶化学概念的自然化合物，如纤维素、甚至葡萄糖也可用于制备碳凝胶，后者通过水热处理强化相分离，再通过超临界干燥和热解转化为碳气凝胶。
对此，合议组认为，根据本申请说明书中的记载，“若用棉作为碳原料，所得气凝胶具有互连绞捻碳纤维结构（TCF）”（参见说明书第0017段），并且“棉纤维天然具有绞捻结构”、“本发明方法提高所述捻度的密度”、“生成的捻度越高，所得到的气凝胶刚性越强，机械稳定性越高”（参见说明书第0044段），可见，本申请采用棉作为原料，通过其制备方法可提高捻度密度，并进而提高气凝胶的刚性和稳定性，因此，权利要求1相对于对比文件1实际要解决的技术问题是如何提高产品的刚性和稳定性。
对比文件1制备碳气凝胶的原料是聚酰亚胺气凝胶，而聚酰亚胺气凝胶是通过溶胶-凝胶法合成聚酰亚胺凝胶并超临界CO2干燥凝胶得到（参见说明书第8页第24-31行），对比文件2制备碳气凝胶的原料为细菌纤维素块，其同样是先制备细菌纤维素气凝胶，再由该气凝胶制备得到最终的碳气凝胶，即对比文件1和2均需先对原料进行处理，制备得到有机气凝胶或细菌纤维素气凝胶，再对上述气凝胶进行热解制备碳气凝胶，本领域技术人员没有动机省略其中的有机气凝胶或细菌纤维素气凝胶的制备步骤；对比文件3虽然公开了可采用纤维素制备碳凝胶，但其制备方法不同于本申请，同时还指出纤维素是不符合通常的“溶胶-凝胶化学概念”的物质，故本领域技术人员没有动机将对比文件3公开的纤维素原料应用于对比文件1的处理方法中，更没有动机将包含具有绞捻结构的纤维的棉应用于对比文件1从而提高气凝胶的刚性和稳定性，此外，现有证据也不足以表明上述结构的棉可以提高气凝胶的刚性和稳定性是本领域的公知常识，因此，对比文件1-3均未涉及如何提高产品刚性和稳定性的技术问题，无法得到解决该技术问题的相应技术手段。
驳回决定及前置审查意见均认为：对比文件2和3公开了热解制备碳气溶胶的碳原料可以选择木头、纤维素等天然碳原料，原料简单易得，在对比文件2或3的启示下，选择碳水化合物原料热解制备气溶胶是本领域技术人员的常规选择。
对此，合议组认为，本申请直接以具有绞捻结构的棉为原料，无需有机气凝胶的制备步骤，通过对绞捻棉原料在惰性气氛、减压条件下加热得到碳纤维多孔气凝胶，来提高捻度密度，并进而提高气凝胶的刚性和稳定性，对比文件2和3虽然分别公开了多种可制备碳气凝胶的原料，但并未具体公开采用包括具有绞捻结构的纤维的棉，也未涉及产品结构对产品刚性和稳定性的影响，故对比文件2和3都没有给出获得区别技术特征的启示，本领域技术人员没有动机选择包含具有绞捻结构的纤维的棉作为制备碳气凝胶的原料，从而获得绞捻碳纤维多孔气凝胶。
合议组进一步考察了对比文件4，对比文件4公开了（参见第198页第2段）碳凝胶可在炭化步骤中或后活化，包括物理活化或化学活化，化学活化可采用磷酸作为活化剂。对比文件4也没有公开绞捻棉和以绞捻棉作为原料可制备得到具有绞捻结构的碳纤维多孔气凝胶，没有涉及绞捻结构对产品的刚性和稳定性的影响。
综上所述，对比文件1-4均没有公开采用包括具有绞捻结构的纤维的棉作为原料，以及制备得到绞捻碳纤维多孔气凝胶，也没有给出获得该区别技术特征的启示，上述区别技术特征也不是本领域的公知常识，因此，根据现有证据不足以认定权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，即权利要求1不具备创造性的理由不能成立。
权利要求2-17为从属权利要求，均直接或间接引用了权利要求1，基于与评述权利要求1相同的理由，在现有证据的基础上，权利要求2-17不具备创造性的理由也不能成立。
2.2 权利要求18-22的创造性
权利要求18要求保护用根据权利要求1所述的方法获得的绞捻碳纤维气凝胶，权利要求19要求保护根据权利要求18所述的绞捻碳纤维多孔气凝胶用于处理废水的用途，权利要求22要求保护用于处理废水的方法，如上所述，对比文件1公开的内容参见对权利要求1的评述，权利要求18、19和22相对于对比文件1至少存在如下区别：绞捻碳纤维多孔气凝胶，具体制备方法不同。基于与评述权利要求1相同的理由，对比文件2-4都没有公开以绞捻棉作为原料可制备得到具有绞捻结构的碳纤维多孔气凝胶，本领域技术人员没有动机选择包含具有绞捻结构的纤维的棉作为制备碳气凝胶的原料，从而获得刚性和稳定性提高的绞捻碳纤维多孔气凝胶，其也不是本领域的公知常识，故在现有证据的基础上，也不足以认定权利要求18、19和22的技术方案是显而易见的，即权利要求18、19和22不具备创造性的理由不能成立。
权利要求20和21为从属权利要求，均直接或间接引用了权利要求19，基于与评述权利要求19相同的理由，在现有证据的基础上，权利要求20和21不具备创造性的理由也不能成立。
根据上述事实和理由，合议组依法作出如下复审请求审查决定。
三、决定
撤销国家知识产权局于2018年6月11日对本申请作出的驳回决定，由国家知识产权局原审查部门以本复审请求审查决定所针对的文本为基础继续审批程序。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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