发明创造名称：复合金属氧化物、复合金属氧化物的制造方法和钠二次电池
外观设计名称：
决定号：195768
决定日：2019-11-18
委内编号：1F250476
优先权日：2012-12-14
申请（专利）号：201380063571.3
申请日：2013-11-21
复审请求人：松下知识产权经营株式会社
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：吕艳玲
合议组组长：周荃
参审员：史卫良
国际分类号：C01G49/00，H01M4/505，H01M4/525，H01M10/054
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明与对比文件所公开的技术内容完全相同，其中相同的内容应理解为包括可以从对比文件中直接地、毫无疑义地确定的技术内容，则该发明不具备新颖性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380063571.3，名称为“复合金属氧化物、复合金属氧化物的制造方法和钠二次电池”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为松下知识产权经营株式会社，申请日为2013年11月21日，优先权日为2012年12月14日，公开日为2015年8月19日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年1月24日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1和2相对于对比文件1（JP2012-201588A，公开日为2012年10月22日）不具备新颖性，权利要求3的附加技术特征是本领域技术人员经过有限的实验容易获得的；权利要求12相对于对比文件1和本领域常用技术手段的结合不具备创造性。因此，权利要求1和2不符合专利法第22条第2款的规定；权利要求3和12不符合专利法第22条第3款的规定。
驳回决定所依据的文本为依照专利合作条约第28条或者第41条提交的说明书第32-39段，2015年6月5日提交的说明书第1-31、40-111段、说明书附图、说明书摘要，2016年10月10日提交的摘要附图，2017年3月29日提交的权利要求第1-12项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种复合金属氧化物，具有由通式NaxMeyO2表示的组成，并且仅由P2结构的单相构成，所述式中Me是选自Fe、Mn和Ni中的至少一种，x满足0.8＜x≤1.0，y满足0.95≤y＜1.05。
2. 根据权利要求1所述的复合金属氧化物，所述Me具有由通式FeaMnb表示的组成，所述式中a和b满足0＜a≤0.5和0.95≤a b＜1.05。
3. 根据权利要求1所述的复合金属氧化物，所述x为1.0。
4. 一种复合金属氧化物的制造方法，包括：
工序I，所述工序以使Na与Me的摩尔比率为规定范围的方式将含Na化合物和含Me化合物混合，并对得到的混合物进行烧成，得到包含Na、Me和O的合成物，Me是选自Fe、Mn和Ni中的至少一种；和
工序II，所述工序在使所述合成物与含有Na离子的溶液接触的状态下将所述合成物还原，使所述合成物中的Na的摩尔比率增加。
5. 根据权利要求4所述的复合金属氧化物的制造方法，在所述工序I中，以使Na与Me的摩尔比率为z:1的方式将所述含Na化合物和所述含Me化合物混合，得到包含Na、Me和O的所述合成物，z满足0.6＜z＜0.7。
6. 根据权利要求4所述的复合金属氧化物的制造方法，在所述工序II中得到复合金属氧化物，所述复合金属氧化物具有由通式NaxMeyO2表示的组成，所述式中x满足0.8＜x≤1.0，y满足0.95≤y＜1.05。
7. 根据权利要求4所述的复合金属氧化物的制造方法，在所述工序II中，所述含有Na离子的溶液是含有Na离子的还原溶液。
8. 根据权利要求7所述的复合金属氧化物的制造方法，所述含有Na离子的还原溶液包含溶解了芳香族化合物的醚溶剂。
9. 根据权利要求8所述的复合金属氧化物的制造方法，所述芳香族化合物是能够与钠金属形成络合物的有机化合物。
10. 根据权利要求8所述的复合金属氧化物的制造方法，所述芳香族 化合物包含选自2个以上的苯环缩合了的化合物、2个以上的苯环以单键结合了的化合物和羰基化合物中的至少一种。
11. 根据权利要求8所述的复合金属氧化物的制造方法，所述醚溶剂包含选自四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,2-二甲基四氢呋喃和二甲氧基乙烷中的至少一种。
12. 一种钠二次电池，具备：
正极，所述正极含有正极活性物质，所述正极仅包含复合金属氧化物作为所述正极活性物质，所述复合金属氧化物具有由通式NaxMeyO2表示的组成，并且仅由P2结构的单相构成，所述式中Me是选自Fe、Mn和Ni中的至少一种，x满足0.8＜x≤1.0，y满足0.95≤y＜1.05；
负极，所述负极含有能够吸藏和释放Na离子的材料即负极活性物质；以及
电解质，所述电解质含有Na离子和阴离子。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年4月26日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：（1）本申请图3与对比文件1的图1（c）相比，前者明显只有P2结构，后者有P2和O3结构，即对比文件1中是混合相，本申请为单相；（2）XRD图中，特定晶体结构如O3可能在多个不同晶面上取向，有时根据取向不同，并不出现所有衍射峰，仅出现一部分，只要出现属于该特定晶体结构的至少1个衍射峰，即可证明测定对象中存在特定晶体结构；（3）对比文件1中是开放式撰写方式，即“由具有P2结构的氧化物构成的复合金属氧化物”，本申请是封闭式撰写方式“仅由P2结构的单相构成”；（4）对比文件1没有给出技术启示，P2单相产品具有更优异的容量特性，特别是初次充电电容较大。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年5月7日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年5月9日向复审请求人发出复审通知书，指出：权利要求1-3相对于对比文件1不具有新颖性，权利要求12相对于对比文件1和本领域常用技术手段的结合不具有创造性。针对复审请求人陈述的理由，合议组认为，本领域中公知用XRD衍射图确认物质结构时不需要出现全部衍射峰，但需要具备全部特征峰。O3结构应该由四条特征峰才能确认，而不能仅由对比文件1中的一个衍射峰就认为该产品具有O3结构。此外，从本申请图3中可见，实施例1中的产品具备了P2结构的五条特征峰，能够确认具有P2结构，但除此之外显然还有多条其它衍射峰，这说明该产品还具有除P2结构之外的其它相，即复审请求人主张的“仅由P2结构的单相构成”并不成立。对比文件1公开的“由具有P2结构的氧化物组成”是一种封闭式撰写方式，其排除了具有P2结构的氧化物以外的其它结构的氧化物，并不是复审请求人认为的开放式。对比文件1中的图2-4均给出了较为优异的初次放电性能，尽管没有测试初次充电性能的数值，但可以推知同样的产品均应具备同样的性质，本申请的产品不具有新颖性，能够推得其初次充电性能与对比文件1相同或相近。
复审请求人于2019年8月26日提交了意见陈述书，但未修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件1中除P2结构峰还观察到其他峰，并不是单相；对比文件1中开放式的表达是基于日文的表达方式；（2）本申请图3是正极的X射线衍射图，红色箭头所示的3个峰起源于乙炔黑和Al集电体，并且出现了多个略微偏移的特征峰；而对比文件1中是复合金属氧化物的X射线衍射图，其中的其他峰出现在复合金属氧化物中；（3）制备方法不同，本申请中先以低钠的比例混合和烧成，然后通过后续的还原处理维持P2结构的状态下增加Na的摩尔比率；对比文件1的实施例1和2中烧成时Na比例已经高于本申请。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本
复审请求人在提出复审请求时未进行修改。因此，本复审请求审查决定所依据的文本是复审请求人于2015年6月5日进入国家阶段时提交的国际申请文件的中文译文的说明书第1-31、40-111段（第1-4和6-16页）、说明书附图、说明书摘要；依据专利合作条约第28条或者第41条提交的说明书第32-39段（第5页）；2016年10月10日提交的摘要附图；以及2017年3月29日提交的权利要求第1-12项。
（二）专利法第22条第2款和第3款
专利法第22条第2款规定：新颖性，是指该发明不属于现有技术；也没有任何单位或者个人就同样的发明在申请日以前向国务院专利行政部门提出过申请，并记载在申请日以后公布的专利申请文件或者公告的专利文件中。
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明与对比文件所公开的技术内容完全相同，其中相同的内容应理解为包括可以从对比文件中直接地、毫无疑义地确定的技术内容，则该发明不具备新颖性。
如果要求保护的技术方案相对于最接近的现有技术存在区别技术特征，而现有技术给出了将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该技术方案是显而易见的，不具备创造性。
1、权利要求1的新颖性
权利要求1要求保护一种复合金属氧化物。对比文件1公开了一种复合金属氧化物，并具体公开了如下技术内容（参见对比文件1的权利要求1、实施例1-3）：复合金属氧化物由具有P2结构的氧化物组成，复合金属氧化物由下式表示NaxFeyMn1-yO2，其中x(1、1/3(y(2/3。实施例1中公开了复合金属氧化物为Na5/6Fe1/2Mn1/2O2，实施例2中公开了复合金属氧化物为Na0.86Fe0.55Mn0.45O2，实施例3中公开了复合金属氧化物为Na1Fe1/3Mn2/3O2。
由此可见，对比文件1公开的“由具有P2结构的氧化物组成”是一种封闭式撰写方式，其排除了具有P2结构的氧化物以外的其它结构的氧化物，且其通式中的Fe和Mn构成本申请权利要求1的Me，并相当于权利要求1中的y=1的情况。
因此，权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1所公开的内容相比，技术内容实质上相同，本领域技术人员根据两者的技术方案可以确定两者能够适用于相同的技术领域，解决相同的技术问题，并能达到相同的技术效果，因此权利要求1已被对比文件1公开，不符合专利法第22条第2款规定的新颖性。
2.权利要求2和3的新颖性
对于权利要求2，对比文件1公开的FeyMn1-y，相当于本申请Me具有由通式FeaMnb表示的组成，其中对比文件1的y相当于本申请的a，1-y相当于b，显然对比文件1中的y和1-y满足本申请权利要求2中限定的a和b满足0＜a(0.5和0.95(a b(1.05的限定，且对比文件1的实施例1中公开的复合金属氧化物为Na5/6Fe1/2Mn1/2O2和实施例3中公开的复合金属氧化物为Na1Fe1/3Mn2/3O2均在权利要求2的范围内。
对于权利要求3，对比文件1的实施例3中公开了复合金属氧化物为Na1Fe1/3Mn2/3O2，即公开了权利要求3中的x为1.0。
因此，权利要求2和3的附加技术特征已被对比文件1公开，当其所引用的权利要求1不具备新颖性时，权利要求2和3也不具备专利法第22条第2款规定的新颖性。
3.权利要求12的创造性
权利要求12要求保护一种钠二次电池。对比文件1公开了一种钠二次电池（参见对比文件1的权利要求5）：其具有由权利要求1记载的复合金属氧化物构成的钠二次电池用正极活性物质制得的正极。
权利要求12与对比文件1的区别是：权利要求12中还限定了负极和电解质。基于以上区别技术特征，权利要求12实际解决的技术问题是提供一种钠二次电池。
针对上述区别，由于对比文件1公开了相同的正极，而选择负极含有能够吸藏和释放Na离子的材料，以及含有Na离子和阴离子的电解质是本领域中的常规选择。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段获得权利要求12所要求保护的技术方案对于本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求12不具备突出的实质性特点，不符合专利法第22条第3款有关“创造性”的规定。
（三）复审请求人的相关意见
关于复审请求人陈述的理由，合议组经审查后认为：
关于（1），首先，并不是所有相均能在XRD上出现尖峰，例如无定形相在XRD上不存在明显的峰，不能凭本申请说明书附图3的XRD就认为本申请的复合氧化物为单相，更何况本申请说明书附图3的XRD中除了存在P2结构的峰之外还存在其他峰；其次，对比文件1中给出的是复合金属氧化物的XRD图，图中有其他峰的存在只能推测其具有杂质，根据对比文件1的记载，复合金属氧化物是否具有除P2结构之外结构的氧化物受到烧制条件影响；当复合金属氧化物中包含具有除P2结构之外的结构的氧化物时，使用该复合金属氧化物制造的钠二次电池的电池性能可能会降低，因此具有除P2结构之外的结构的氧化物的含量越低越好；为了抑制具有P2结构以外结构的氧化物的含量，对比文件1中限定了一定的煅烧温度和时间。由此可见，对比文件1的目标也是尽可能保持P2的单一结构。
关于（2），本申请的图2为反应中间相的XRD图，图3为掺杂乙炔黑等物质之后形成的正极材料的XRD图，可见本申请说明书未能提供单独的复合金属氧化物的XRD图，因此不能确定本申请要求保护的复合金属氧化物为单相且不含杂质。
关于（3），本申请的权利要求中限定了复合金属氧化物NaxMeyO2中0.8＜x≤1，而对比文件1公开了复合金属氧化物NaxFeyMn1-yO2中x(1、1/3(y(2/3。显然对比文件1公开的技术方案落入本申请的保护范围内。本申请的权利要求1-3和12并未限定中间产物中的成分含量，且对比文件1中采用了调节煅烧温度的方式以控制P2结构的形成，即本申请与对比文件通过不同的方式达到具有单一P2结构的目的。本领域技术人员难以从产品的成分和结构上区分本申请与对比文件1中产品的不同。
综上，复审请求人的理由不能成立。
基于上述理由，合议组做出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年1月24日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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