发明创造名称：用于从轻质烃例如甲烷共同制备烯烃、炔和氢气的高效方法
外观设计名称：
决定号：195408
决定日：2019-11-18
委内编号：1F251790
优先权日：2012-08-21
申请（专利）号：201380042840.8
申请日：2013-08-12
复审请求人：环球油品公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：刘辉
合议组组长：晏杰
参审员：王卫刚
国际分类号：B01J19/10，C07C11/24，C07C11/04，C07C5/09，C07C9/04，C01B3/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：要求保护的发明与最接近的现有技术存在区别技术特征，如果现有技术整体上存在将该区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该要求保护的发明是显而易见的。
全文：
本复审请求涉及申请号为201380042840.8、发明名称为“用于从轻质烃例如甲烷共同制备烯烃、炔和氢气的高效方法”的发明专利申请（以下称本申请）。本申请的申请人为环球油品公司，申请日为2013年8月12日，优先权日为2012年8月21日，进入国家阶段日为2015年2月12日，公开日为2015年4月22日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年2月1日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-9相对于对比文件1（US4724272A，公开日为1988年2月9日）和本领域常规技术手段的结合不具备专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的审查文本为：2015年2月12日提交的说明书第[0001]-[0084]段、说明书附图图1-图5、说明书摘要、摘要附图，以及2017年3月9日提交的权利要求第1-9项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种制备乙烯的方法，此方法包括：
(a)在热解反应器的燃烧区中燃烧作为燃料的氢气和作为氧化剂的氧气以形成燃烧气体料流，并且氢气与氧气之间的摩尔比率是3/1；
(b)在燃烧气体料流从热解反应器的膨胀区通过时在膨胀区中将燃烧气体料流的速度从亚音速转化成超音速；
(c)将甲烷在700-1200K的温度下注入超音速的燃烧气体料流以形成包含甲烷的混合料流；
(d)在热解反应器的反应区中将混合料流的速度从超音速转化成亚音速以形成冲击波和达到1500-2800K的温度并制备乙炔；和
(e)在氢化区中使乙炔进行催化氢化以制备乙烯。
2. 权利要求1的方法，其中：
刚好位于冲击波上游的混合料流的第一温度是1500-2300K，和
刚好位于冲击波下游的混合料流的第二温度是1600-2800K。
3. 权利要求1的方法，其中步骤(e)包括：
将包含乙炔的产物料流从热解反应器加入氢化反应器，从而将乙炔进行催化氢化以制备乙烯；
将包含乙烯的经处理的产物料流加入产物分离器；
在产物分离器中将乙烯从经处理的产物料流分离出来以形成可循环的料流，其包含氢气和甲烷中的至少一种；和
将所述可循环的料流加入热解反应器。
4. 权利要求1的方法，此方法还包括：
(f)将可循环的料流从氢化区分离，所述可循环的料流包含一氧化碳；
(g)处理所述可循环的料流，从而：(i)将至少一部分一氧化碳转化成氢气，(ii)除去二氧化碳；或(iii)同时将至少一部分一氧化碳转化成氢气和除去二氧化碳；和
(h)将经处理的可循环的料流加入热解反应器。
5. 权利要求1的方法，此方法还包括：
(f)将可循环的料流从氢化区分离，所述可循环的料流包含氢气和甲烷；
(g)处理所述可循环的料流以分离氢气和甲烷，并且形成氢气料流和甲烷料流；
(h)将氢气料流作为燃料加入热解反应器的燃烧区，和
(i)将甲烷料流作为轻质烃加入热解反应器中的燃烧气体料流。
6. 权利要求1的方法，此方法还包括：
(f)将可循环的料流从氢化区分离，所述可循环的料流包含一氧化碳；
(g)处理所述可循环的料流以将至少一部分一氧化碳转化成氢气；
(h)处理所述可循环的料流以分离氢气并形成氢气料流；和
(i)将氢气料流作为燃料加入热解反应器的燃烧区。
7. 权利要求1的方法，此方法还包括：
(f)将可循环的料流从氢化区分离，所述可循环的料流包含二氧化碳；
(g)在二氧化碳转化和催化甲烷化区域中将在可循环料流中的至少一部分二氧化碳转化成甲烷；和
(h)将甲烷作为轻质烃加入热解反应器中的燃烧气体料流。
8. 权利要求1的方法，此方法还包括：
(f)将可循环的料流从氢化区分离，所述可循环的料流包含二氧化碳；
(g)在二氧化碳转化和催化甲烷化区域中将在可循环料流中的至少一部分二氧化碳转化成甲烷；
(h)处理所述可循环的料流以除去二氧化碳；
(i)处理所述可循环的料流以分离氢气和甲烷并且形成氢气料流和甲烷料流；
(j)将氢气料流作为燃料加入热解反应器的燃烧区；和
(k)将甲烷料流作为轻质烃加入在热解反应器中的燃烧气体料流。
9. 权利要求1的方法，其中：
步骤(e)包括：
(i)将包含乙炔的产物料流从热解反应器加入氢化反应器，从而将乙炔催化氢化以制备乙烯；
(ii)将包含乙烯的经处理的产物料流加入产物分离器；
(iii)在产物分离器中将烯烃从经处理的产物料流分离，以形成包含二氧化碳的可循环的料流；和
此方法还包括：
(f)在二氧化碳转化和催化甲烷化区域中将在可循环料流中的至少一部分二氧化碳转化成甲烷；和
(g)将甲烷作为轻质烃加入在热解反应器中的燃烧气体料流。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年5月15日向国家知识产权局提交了复审请求书，未修改申请文件。复审请求人认为：（1）对比文件1没有公开反应器内存在膨胀区，也没有公开燃烧气体的速度在膨胀区中从亚音速转化成超音速；（2）对比文件1明确教导了甲烷的温度总是高于甲烷的热解温度，无法预见特定的温度范围700-1200K。
经形式审查合格，国家知识产权局依法受理了该复审请求，于2018年5月21日发出了复审请求受理通知书，并将案卷转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年4月24日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得出权利要求1、3-9的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1、3-9不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见，合议组认为：（1）对比文件1中公开了会聚-扩散喷嘴，热气体流经过会聚-扩散喷嘴后加速到约2马赫，即也是利用了会聚-扩散喷嘴实现了气体的加速，因而对比文件1中图1b的A2部分相当于本申请的膨胀区；对比文件1的图1b还公开了热气体流的速度变化曲线，在A段中从较低的速度迅速提高，因此本领域技术人员容易想到加速之前的气体为亚音速，即膨胀区中气体速度从亚音速转化为超音速；（2）对比文件1中并没有公开甲烷的温度，只是公开了反应区B中整个长度的温度保持在1500-2000℃，本领域技术人员在此基础上能够调整合适的甲烷注入温度。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年5月24日提交了意见陈述书，将权利要求2的技术特征并入权利要求1，并调整了后续权利要求的编号。复审请求人认为：对比文件1中没有公开或暗示“刚好位于冲击波上游的混合料流的第一温度是1500-2300K，和刚好位于冲击波下游的混合料流的第二温度是1600-2800K”。
合议组于2019年7月5日向复审请求人再次发出复审通知书，指出：在对比文件1的基础上结合本领域的常规技术手段得出权利要求1-8的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，因此权利要求1-8不具备专利法第22条第3款规定的创造性。对于复审请求人的意见，合议组认为：对比文件1公开了刚好位于冲击波上游和下游的温度T在反应区温度范围内即1500-2000℃，因此权利要求1中限定的第一温度和第二温度不能使其与对比文件1区分开。
针对上述复审通知书，复审请求人于2019年8月19日再次提交了意见陈述书，在权利要求1中增加了技术特征“这导致立即增加了混合料流的温度”、“反应器的横截面由于有角度的壁而在反应区中增加”，修改后的独立权利要求1如下：
“1. 一种制备乙烯的方法，此方法包括：
(a)在热解反应器的燃烧区中燃烧作为燃料的氢气和作为氧化剂的氧气以形成燃烧气体料流，并且氢气与氧气之间的摩尔比率是3/1；
(b)在燃烧气体料流从热解反应器的膨胀区通过时在膨胀区中将燃烧气体料流的速度从亚音速转化成超音速；
(c)将甲烷在700-1200K的温度下注入超音速的燃烧气体料流以形成包含甲烷的混合料流；
(d)在热解反应器的反应区中将混合料流的速度从超音速转化成亚音速以形成冲击波，这导致立即增加了混合料流的温度和达到1500-2800K的温度并制备乙炔；和
(e)在氢化区中使乙炔进行催化氢化以制备乙烯，
其中：
反应器的横截面由于有角度的壁而在反应区中增加，
刚好位于冲击波上游的混合料流的第一温度是1500-2300K，和
刚好位于冲击波下游的混合料流的第二温度是1600-2800K。”
复审请求人认为：对比文件1中，反应区B的横截面没有变化，扩张壁34构成了骤冷区C的一部分，反应主要在超音速下进行，扩张壁34是为了降低在骤冷区C中的温度；而本申请中，反应区118中横截面变大，混合料流在反应区内从超音速转变为亚音速，形成冲击波，增加了混合料流的压力和温度，有利于形成乙炔。
在上述程序的基础上，合议组认为，本案事实已经清楚，可以作出复审请求审查决定。
二、决定的理由
（一）关于审查文本
本复审请求审查决定所依据的审查文本是：2015年2月12日提交的说明书第[0001]-[0084]段、说明书附图图1-图5、说明书摘要、摘要附图，以及2019年8月19日提交的权利要求第1-8项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
要求保护的发明与最接近的现有技术存在区别技术特征，如果现有技术整体上存在将该区别技术特征应用到该最接近的现有技术以解决其存在的技术问题的启示，则该要求保护的发明是显而易见的。
1、关于权利要求1
权利要求1请求保护一种制备乙烯的方法。对比文件1公开了热解反应中控制热解温度的方法，适于烃的热裂解，并具体公开了（参见说明书摘要、说明书第2栏第35行至第6栏第35行，附图1a-1b）：在反应器10的燃烧区24中燃烧作为燃料的氢气和作为氧化剂的氧气，产生热气体流；热气体流经过会聚-扩散喷嘴（图1b的A2部分相当于膨胀区）加速到至少约2马赫的速度（即超音速）；将甲烷从注入部分30注入超音速的热气体流以形成包含甲烷的混合料流；反应区B中温度达到1500-2000℃以制备乙炔，反应区下游端混合料流速度从超音速转化为亚音速（必然会形成冲击波，并立即增加混合料流的温度），反应区下游端和骤冷区的连接处，横截面由于有角度的壁而增加。权利要求1与对比文件1相比，区别技术特征在于：氢气与氧气之间的摩尔比是3/1，燃料气体流从亚音速转化为超音速，甲烷注入温度为700-1200K，使乙炔催化氢化以制备乙烯，并限定了刚好位于冲击波上游和下游的混合料流的温度。由此可以确定权利要求1实际解决的技术问题是：由乙炔制备乙烯。
然而，氢气和氧气的比例是本领域技术人员可以根据反应需要调整的，利用催化氢化的方式由乙炔制备乙烯是本领域的常规技术手段。对比文件1的图1b还公开了热气体流的速度变化曲线，在A段中从较低的速度迅速提高，本领域技术人员在此基础上容易设置加速之前的气流速度为亚音速；对比文件1还公开了反应区温度为1500-2000℃，本领域技术人员在此基础上能够进一步选择适当的甲烷温度；混合气流从反应区B进入骤冷区C时，流体温度必然是逐渐降低的，而降温的过程与形成冲击波的过程重叠，从对比文件1的图1b中也可以看出，刚好位于冲击波上游和下游的温度T在反应区温度范围内即1500-2000℃（与权利要求1限定的温度范围部分重叠），因而权利要求1中限定的第一温度和第二温度并不能使其与对比文件1区分开。
因此，在对比文件1的基础上结合本领域常规技术手段得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的，权利要求1所要求保护的技术方案不具有突出的实质性特点，不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、关于权利要求2-8
权利要求2-7进一步限定循环料流，对比文件1还公开了离开反应器10的骤冷区域C的反应混合物被回收和处理，用于回收乙烯和乙炔，任何未反应的甲烷利用公知的气体分离技术被回收，用于所述过程的循环，任何残余的氢气或从反应区域32产生的氢气被分离回收，并循环到燃烧区域24中（参见说明书第6栏第22-29行），在此基础上，为获得目标烯烃产物，将产物料流加入产物分离器，以分离烯烃、形成包含氢气和甲烷中的至少一种的可循环料流、并将所述可循环的料流加入热解反应器，是本领域的常规技术手段；为充分利用反应原料，而在氢化区分离出可循环的料流，并选择性的分离未反应原料中的各种组分，以使各原料循环到对应的区域进行充分反应，是本领域的常规技术手段；因一氧化碳和二氧化碳是在制备烯烃中常规存在的副产物，故存在一氧化碳和/或二氧化碳副产物时，为了减少副产物带来的影响，需要除去这些副产物是必然的，所限定的一氧化碳和/或二氧化碳的转化和除去方式均是本领域常规采取的方式。
权利要求8进一步对权利要求1进行限定，为了制备目标烯烃产物，而将包含乙炔的产物料流从热解反应器加入氢化反应器，从而将乙炔进行催化氢化以制备乙烯，是本领域的常规方式；因二氧化碳是在制备烯烃中常规存在的副产物，故存在二氧化碳副产物时，为了减少副产物带来的影响，可循环的料流包括二氧化碳，并设置二氧化碳转化和甲烷化区域，以将在可循环料流中的至少一部分二氧化碳转化成甲烷，并将甲烷作为轻质烃加入在热解反应器中的燃烧气体料流，是本领域的常规转化和循环方式。
因此，在引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-8也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
（三）关于复审请求人的意见
对于复审请求人在答复复审通知书时提出的意见，合议组认为：在本申请和对比文件1中，“反应区”、“骤冷区”等是人为划分的区域，并不能完全代表各区域的功能，只要一个区域中符合相应的反应条件，例如温度合适，就可以发生反应。对比文件1中，在反应区B刚进入骤冷区C的连接部分，反应器的横截面增加，由于反应区B的整个长度内反应混合物保持超音速，因此其下游端横截面的增加同样会使得混合料流速度从超音速转化为亚音速，必然也会形成冲击波并立即增加混合料流的温度和压力，只是由于对比文件1在此连接部分加入冷却剂，才使得混合料流温度没有增加反而降低，但温度的降低需要一个过程，由于反应区B的反应温度在1500-2000℃，因此这一连接部分仍会有部分区域的温度仍然在1500-2000℃的范围内，即反应仍然在进行中。也就是说，对比文件1反应区B和骤冷区C的连接部分，实际上仍然起到反应区的作用，因而也可认为是反应区的一部分，即复审请求人认为的区别并不成立。
因此，复审请求人关于本申请具备创造性的意见不具有说服力，合议组对此不予支持。
根据上述事实和理由，合议组作出如下复审请求审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年2月1日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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