发明创造名称：一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料及制备方法
外观设计名称：
决定号：194986
决定日：2019-11-15
委内编号：1F276454
优先权日：
申请（专利）号：201710963780.3
申请日：2017-10-17
复审请求人：成都新柯力化工科技有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：武绪丽
合议组组长：黄丹萍
参审员：尹朝丽
国际分类号：H01M4/36，H01M4/583，H01M4/62，H01M4/38，H01M10/0525
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果一项权利要求相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征，而部分区别技术特征是本领域的公知常识，部分区别技术特征是本领域技术人员容易想到的，其他部分区别技术特征被其他对比文件公开，并给予了技术启示。则本领域技术人员在该最接近现有技术的对比文件基础上结合其他对比文件和本领域的公知常识得到该权利要求要求保护的技术方案是显而易见的，则该权利要求不具有创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201710963780.3，名称为“一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料及制备方法”的发明专利申请（下称“本申请”）。申请人为成都新柯力化工科技有限公司。本申请的申请日为2017年10月17日，公开日为2018年03月02日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2019年02月02日发出驳回决定，以权利要求1-3不具有专利法第22条第3款规定的创造性为由驳回了本申请，其中，权利要求1与对比文件1（CN106684387A，公开日为2017年05月17日）的区别在于：（1）采用片状单晶硅作为形成预制浆料时的硅原料，使用去离子水得到预制浆料，使用稀盐酸，酸洗后再水洗到中性；（2）混合原料时引入了石墨粉末，导电剂是单质硼粉及其用量，使用去离子水作为溶剂，并限定了片状单晶硅和石墨的质量比以及粘合剂的用量，干燥极片时的具体干燥温度和干燥时间；（3）进行化学气相沉积时使用氢气或氩气作为载气气体，使用乙硼烷，并限定了甲烷、乙硼烷与载气气体的体积比、沉积时的压力、反应温度、气体流速和沉积时间；（4）重复涂覆、沉积3-5次，再进行辊压；并且采用三级压辊压实，然后进行烘干，得到用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料；所述三级压辊的加热温度为：第一级辊200~220℃、第二级辊230~250℃、第三级辊220~240℃；第二级辊缝间隙宽度为第一级辊缝间隙宽度的2/3-5/6，基于上述区别特征，权利要求1实际解决的技术问题是节约成本、选择可替换的原料以及细化工艺参数。区别（1）和（4）是本领域的常规选择；区别（2）是本领域技术人员容易想到的；区别（3）被对比文件2（CN105401150 A，公开日为2016年03月16日）公开，并给予了技术启示；因此在对比文件1的基础上结合对比文件2和本领域的公知常识得到权利要求1要求保护的技术方案是显而易见的，权利要求1不具有创造性。从属权利要求2的附加技术特征是本领域的常规选择，因此权利要求2不具有创造性。权利要求3要求保护一种用于锂电池的Si/C层状负极活性材料，对比文件1公开了Si/C层状负极活性材料，在所引用的权利要求1不具有创造性时，权利要求3也不具有创造性。驳回决定所依据的文本为申请人于申请日2017年10月17日提交的说明书摘要、说明书第1-36段；2018年09月13日提交的权利要求第1-3项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料的制备方法，其特征是：将片状单晶硅与石墨、粘接剂及导电剂混合后，在铜箔集流体上涂覆并干燥后得到的复合极片作为基底，在完全隔绝空气的条件下，以甲烷和乙硼烷为原料进行化学气相沉积反应，在基底上形成薄膜层；反复涂覆、沉积后，再经三级压辊压实，烘干后即得Si/C层状结构负极活性材料；具体制备步骤如下：
（1）用去离子水对片状单晶硅及石墨粉末进行水洗，然后用稀盐酸进行酸洗，再水洗至中性；然后将片状单晶硅与石墨、粘接剂、导电剂按一定的质量比例混合，配合适量的去离子水得到预制浆料，备用；其中，所述片状单晶硅与石墨的质量比例为1:3~1:2；所述粘接剂为羧甲基纤维素钠或聚丙烯酸锂；所述粘接剂的加入量为：单晶硅与石墨质量总和的2~4%；所述导电剂为单质硼粉末，其加入量为单晶硅与石墨质量总和的5~10%；
（2）将步骤（1）制备的预制浆料，涂覆于铜箔集流体上，升高温度进行干燥，一定时间后得到复合极片；其中，所述干燥温度为120~140℃，时间为10~14h；
（3）在完全隔绝空气的密闭反应器内，以步骤（2）所得的复合极片为基底，甲烷和乙硼烷按一定比例组成气体原料，在载体气体的保护下，于一定的压力及温度下进行化学气相沉积反应，合理控制气体流速及沉积时间，在复合极片上生成碳和硼薄膜层；所述甲烷、乙硼烷与载体气体的体积比为3:6:1~4:5:1；所述载体气体为氢气或氩气；
（4）在步骤（3）得到的薄膜层上涂覆由步骤（1）预制的浆料，干燥后，再次将甲烷和乙硼烷按一定比例组成气体原料，在载体气体的保护下，于一定的压力及温度下进行化学气相沉积反应，合理控制气体流速及沉积时间，生成的碳和硼薄膜层；所述甲烷、乙硼烷与载体气体的体积比为3:6:1~4:5:1；所述载体气体为氢气或氩气；
（5）重复步骤（4）涂覆、沉积3-5次，采用三级压辊压实，然后进行烘干，得到用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料；所述三级压辊的加热温度为：第一级辊200~220℃、第二级辊230~250℃、第三级辊220~240℃；第二级辊缝间隙宽度为第一级辊缝间隙宽度的2/3~5/6；
步骤（3）和步骤（4）所述压力为70~90kPa，反应温度为800~1000℃；所述气体流速为15~20ft/s，沉积时间为2~3h。
2. 根据权利要求1所述一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料的制备方法，其特征在于：步骤（1）所述稀盐酸的质量浓度为28~31%，洗涤次数为1~2次。
3. 一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料，其特征在于：由权利要求1-2任一项所述的方法制备得到。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2019年03月14日向专利复审委员会提出了复审请求，没有修改申请文件。复审请求人认为：（1）权利要求1与对比文件1的区别之一在于：导电剂为单质硼粉末，在锂脱嵌过程中通过掺入的B与Li结合抑制Li晶枝的生长，提高了其电导率，延长了循环寿命。（2）权利要求1通过重复涂覆、沉积并压辊压实，然后进行烘干的制备方法，得到多层状结构负极结构材料，而对比文件1是三层结构负极材料，权利要求1的结构增加了容量，降低了内阻，提高了电导率和电子迁移率，从而进一步实现充放电容量及效率的提高。（3）对比文件2公开的沉积方法和工艺参数与本申请权利要求1的完全不同，对比文件2没有给出沉积工艺的技术启示。
经形式审查合格，专利复审委员会于2019年04月08日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为，（1）对比文件1公开了本申请的发明构思，其也是在导电集流体上通过干燥辊压复合一层硅负极活性材料层，然后通过化学气相沉积复合一层碳薄膜层的三层结构负极材料；其也是具有高的电子、离子传输效率、由此改善电极的循环稳定性；这和本申请是一致的。其次，是采用对比文件1的这种三层结构，还是重复涂覆、化学气相沉积以形成更多的层的结构，这均是本领域技术人员容易想到的。再者，单质硼是本领域常见的用于锂离子电池的负极的导电剂，本领域技术人员容易想到使用单质硼代替乙炔黑作为导电剂；比如《锂二次电池原理与应用》（朴正基（Jung-Ki Park）等著，机械工业出版社）（2014年08月31日）提及：碳作为导电剂，有人研究硼掺杂来改变碳的结晶度或者控制碳粉的表面状况，电池性能可以得到提高（参见第169页）（也就是说将B系杂质掺入碳系材料中，也作为导电剂，提高了其电导率，提高电池性能）。比如《新型化学电源技术概论》（李国欣 主编，上海科学技术出版社）（2007年05月31日）在第252页提及：使用硼粉作为原料来制备Li(B)合金，金属锂与硼粉加热合成时，其能有效吸收锂（也就是说B能与Li结合，其也能达到抑制Li晶枝的生长，提高其电导率的效果）。而且，对比文件1也明确提及“金刚石薄膜层中包含掺杂元素，所述掺杂元素包括Si、B、N”；掺杂元素的加入可以提高类金刚石薄膜层的导电性，使薄膜实现半金属导电甚至金属导电。以硼元素为例，所述类金刚石薄膜层中，硼元素的含量为1019-1021原子/cm3。在此基础上，本领域技术人员容易想到使用单质硼代替乙炔黑作为导电剂。其并没有带来预料不到的技术效果。（2）对比文件2给出了采用乙硼烷、甲烷、氢气来制备掺硼金刚石薄膜的技术启示。基于此，本领域技术人员容易想到将对比文件1的在制备类金刚石膜时所使用的三甲基硼烷替换为乙硼烷，并采用氢气作为载体气体。虽然对比文件2与本申请制备碳薄膜的技术参数不同，但是对于本领域技术人员来讲，甲烷、乙硼烷与载体气体的体积比；沉积时的压力、气体流速以及沉积时间，通过简单的有限试验能够得到合适的值，不需要付出创造性劳动，且没有带来预料不到的技术效果。因而坚持原驳回决定。
随后，专利复审委员会成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月11日向复审请求人发出复审通知书，指出权利要求1要求保护的技术方案相对于的对比文件1、对比文件2和本领域公知常识的结合不具有专利法第22条第3款规定的创造性。合议组认为：（1）经查阅单质硼粉末的化学性能，单质硼粉末在常温下电导率较低。对于权利要求1与对比文件1的区别之一在于基底中还含有单质硼粉末，基于上述区别本领域确定权利要求1实际解决的技术问题是掺入的B与Li结合，延长了循环寿命。而《新型化学电源技术概论》（李国欣 主编，上海科学技术出版社）（2007年05月31日）在第252页提及：使用硼粉作为原料来制备Li(B)合金，金属锂与硼粉加热合成时，其能有效吸收锂，在第336页中提到，在碳材料中引入硼，能够提高可逆容量是由硼的缺电子所决定的，能增加锂和碳材料的结合能。由此可见，在负极材料中添加B能与Li结合以提高循环寿命是本领域的公知常识。（2）对比文件1公开了掺硼金刚石薄膜层的锂离子电池负极，避免了活性材料表面不稳定SEI层的出现，大幅提高了电极的循环稳定性，其与权利要求1所解决的技术问题是相同的。对于重复涂覆、沉积的次数3-5次，本领域技术人员可以根据负极的厚度以及负极材料量的大小进行选择。（3）对比文件2采用乙硼烷、甲烷、氢气来制备掺硼金刚石薄膜的技术启示。基于此，本领域技术人员容易想到将对比文件1的在制备类金刚石膜时所使用的三甲基硼烷替换为乙硼烷，并采用氢气作为载体气体，因此对比文件2给出了类金刚石薄膜层沉积时的气体氛围和原料的技术启示。
复审请求人于2019年07月19日提交了意见陈述书，没有修改申请文件。复审请求人认为：（1）虽然公知常识证据中给出了使用硼粉作为原料来制备Li（B），金属锂和硼粉加热合成时，其能有效吸收锂；在碳材料中引入硼，可以增加锂和碳材料的结合能的启示。但是现有技术并没有公开如何在Si/C复合体系中掺入硼。而且，能提高锂循环性能的物质较多，不止硼，因此本领域技术人员并不能显而易见地得到本发明权利要求1的技术方案。（2）对比文件1是三层结构负极材料，得到的负极材料是负极活性材料层和类金刚石薄膜层重复叠加的层状结构，对比文件1并没有给出增加涂覆、沉积次数，可以增加电池容量，降低内阻，提高电导率和电子迁移率，进一步提高充放电容量及效率的启示。因此本领域技术人员并不会显而易见地采用三级压辊，制备硅、碳、硼的多层结构。硅、碳、硼的多层结构可以改善锂电池循环性能也不是本领域公知常识。（3）虽然对比文件2给出了采用乙硼烷、甲烷、氢气来制备掺硼金刚石薄膜的技术启示。但是本领域技术人员没有动机制备本发明硅、碳、硼的多层结构。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在复审阶段没有修改申请文件。因此，本复审请求审查决定针对的文本与驳回决定所针对的文本相同，具体为于申请日2017年10月17日提交的说明书摘要、说明书第1-36段；2018年09月13日提交的权利要求第1-3项。
具体理由的阐述
专利法第22条第3款的规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求相对于作为最接近现有技术的对比文件存在区别技术特征，而部分区别技术特征是本领域的公知常识，部分区别技术特征是本领域技术人员容易想到的，其他部分区别技术特征被其他对比文件公开，并给予了技术启示。则本领域技术人员在该最接近现有技术的对比文件基础上结合其他对比文件和本领域的公知常识得到该权利要求要求保护的技术方案是显而易见的，则该权利要求不具有创造性。
本复审请求审查决定书引用原审查部门在驳回决定和复审通知书中引用的对比文件1-2作为现有技术。
对比文件1：CN106684387 A，公开日为2017年05月17日；
对比文件2：CN105401150 A，公开日为2016年03月16日。
权利要求1-3不具有专利法第22条第3款规定的创造性。
权利要求1请求保护一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料及制备方法。对比文件1公开了一种含类金刚石薄膜层的锂离子电池负极，其中（参见说明书第[0036]-[0042]段）披露了以下技术特征：该负极包括导电集流体、设置在所述导电集流体上的负极活性材料层、以及沉积在所述负极活性材料层表面的类金刚石薄膜层。其制备方法包括以下步骤：(1)取一片单晶硅片，电阻率低于5mΩ﹒cm，在聚四氟乙烯容器中加入硝酸银与氢氟酸的混合水溶液(其中，硝酸银浓度为0.005M，氢氟酸浓度为4.8M)，将硅片浸入该溶液中1分钟，然后将硅片取出放置在氢氟酸和双氧水的混合溶液(氢氟酸浓度为4.8M，双氧水浓度为0.3M)中保持30分钟，取出后硅片用水冲洗（即用水对单晶硅片进行水洗），并浸泡在用水稀释的硝酸溶液中(1:1v/v)去除银催化剂（即进行酸洗），随后60℃烘干。将硅纳米线与单晶硅片基底分离，作为负极活性材料。(2)按硅纳米线：乙炔黑：羧甲基纤维素(CMC)（即粘接剂）质量比为8:1:1的比例，将三者均匀分散在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中，在研钵中均匀混合制成分散均匀的浆料，将所得浆料均匀涂覆在洁净的金属铜箔上（即涂覆），然后放在80℃的真空干燥箱中干燥24小时（即升高温度进行干燥，一定时间后得到复合极片），之后取出涂布好的铜箔经锟压机锟压以后，用12mm的压片机压成圆片，得到具有负极活性材料层的铜箔；(3)采用ECR-MPCVD方式（即化学气相沉积，必然是在密闭反应器内）在所述负极活性材料层（即基底）的表面沉积制备硼掺杂p型导电的类金刚石薄膜层，沉积过程中通入甲烷作为碳源，三甲基硼烷(TMB)作为掺杂气体，B/C的掺杂比例为1000-10000ppm，微波功率为100-1000W，微波等离子体频率为2.45GHz，电磁场强度为875高斯，沉积腔体的本底真空为～10-7Torr，衬底温度保持25℃，沉积时间1-10小时（即合理控制流速和沉积时间），沉积厚度10nm-1μm，沉积得到ta-C类金刚石薄膜层（即沉积，得到碳和硼薄膜层），即制备得到含类金刚石薄膜层的锂离子电池负极（即得到用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料）。由此可见，权利要求1与对比文件1的区别技术特征是：（1）采用片状单晶硅作为形成预制浆料时的硅原料，而对比文件1是采用硅纳米线作为形成预制浆料时的硅原料；使用的是去离子水，使用的是稀盐酸，酸洗后再水洗至中性；（2）混合的原料还包括石墨和单质硼粉末；使用去离子水作为溶剂，并限定了石墨、粘接剂和单质硼粉末的用量；干燥极片时的具体的干燥温度以及干燥时间；（3）在进行化学气相沉积时使用氢气或氩气作为载体气体，使用的是乙硼烷，并限定了甲烷、乙硼烷与载体气体的体积比；沉积时的压力为70~90kPa，反应温度为800~1000℃；所述气体流速为15~20ft/s，沉积时间为2~3h；（4）重复涂覆、沉积3-5次，再进行辊压；并且采用三级压辊压实，然后进行烘干，得到用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料；所述三级压辊的加热温度为：第一级辊200~220℃、第二级辊230~250℃、第三级辊220~240℃；第二级辊缝间隙宽度为第一级辊缝间隙宽度的2/3-5/6。基于上述区别技术特征，权利要求1实际解决的技术问题是（1）节约成本、选择可替换的原料以及细化工艺参数；（2）掺入的B与Li结合，延长了循环寿命。
对于区别技术特征（1），对于本领域技术人员来讲，硅纳米线与片状单晶硅均是本领域常见的能够作为锂电池的负极活性材料的硅材料，当权衡成本与原料形式所能带来的性能改变时，本领域技术人员容易想到省略将一片单晶硅片预处理为硅纳米线的处理过程，而将对比文件1的单晶硅片处理为能够作为形成预制浆料的硅原料的片状单晶硅，并将其作为形成预制浆料时的硅原料。同时，使用去离子水作为水，使用稀盐酸代替稀硝酸，酸洗后再水洗至中性；这是本领域的常规选择。
对于区别技术特征（2），对比文件1（参见说明书第[0012]段）在其他方案公开了导电剂为乙炔黑或人造石墨、天然石墨，还公开了负极活性材料可以是硅、石墨等中的一种或多种。基于此，本领域技术人员容易想到同时使用石墨替换乙炔黑，既作为负极材料，又作为导电剂。另外，在负极材料中添加单质硼粉末是本领域的公知常识（具体参见《新型化学电源技术概论》（李国欣 主编，上海科学技术出版社）（2007年05月31日）在第252页提及：使用硼粉作为原料来制备Li(B)合金，金属锂与硼粉加热合成时，其能有效吸收锂，在第336页中提到，在碳材料中引入硼，能够提高可逆容量是由硼的缺电子所决定的，能增加锂和碳材料的结合能）。对于单晶硅、石墨、粘接剂和单质硼粉末的用量，是本领域技术人员的常规技术选择。使用去离子水作为溶剂也是本领域常规选择。同时，对于本领域技术人员来讲，干燥极片时的具体的干燥温度以及干燥时间，本领域技术人员通过简单的有限试验，能够得到合适的值，这不需要付出创造性劳动，且没有带来预料不到的技术效果。
对于区别技术特征（3），对比文件2（CN105401150A）公开了一种化学气相沉积掺硼金刚石薄膜的方法，其中（参见说明书第[0009]-[0020]段）披露了以下技术特征：以硅衬底为基片，乙硼烷为硼源，在甲烷、氢气（即载气）气氛中化学气相沉积得到掺硼金刚石薄膜；甲烷、氢气、乙硼烷/氢气混合气三者的流量比40~50sccm:1050~1250sccm:20~200sccm，乙硼烷/氢气混合气中乙硼烷在氢气中的浓度为100~500ppm；化学气相沉积的工艺参数为：微波功率10~18 kW ，硅衬底温度800~900℃（落在800-1000℃范围之内），反应气压110~130mbar（即11-13kPa），时间1.5~6h。由此可见，对比文件2给出了采用乙硼烷、甲烷、氢气来制备掺硼金刚石薄膜的技术启示。基于此，本领域技术人员容易想到将对比文件1的三甲基硼烷替换为乙硼烷，并采用氢气作为载体气体。另外，氩气也是化学气相沉积薄膜时常用的载气。至于甲烷、乙硼烷与载体气体的体积比；沉积时的压力、气体流速以及沉积时间，本领域技术人员通过简单的有限试验能够得到合适的值，这不需要付出创造性劳动，且没有带来预料不到的技术效果。
对于区别技术特征（4），对比文件1（参见说明书第[0036]-[0042]段）公开了：涂覆、辊压、再进行化学气相沉积。对于本领域技术人员来讲，在制备负极时最后进行辊压是本领域常用技术手段。至于重复涂覆、沉积的次数3-5次，本领域技术人员可以根据实际情况进行选择。同时，采用三级压辊压实是本领域的常规选择。至于三级压辊的加热温度以及辊缝的宽度，本领域技术人员通过简单的有限试验能够得到合适的值。这不需要付出创造性劳动，且没有带来预料不到的技术效果。
因此，在对比文件1的基础上，结合对比文件2和本领域的公知常识，通过有限的试验得到权利要求1的技术方案是显而易见的。权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。
权利要求2是权利要求1的从属权利要求。对于本领域技术人员来讲，质量浓度为28-31%的稀盐酸是常见的稀盐酸，洗涤次数是1-2次是本领域的常规选择。因此，当其引用的权利要求不具备创造性时，权利要求2也不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。
权利要求3请求保护一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料。对比文件1（参见说明书第[0036]-[0042]段）公开了一种用于锂电池的Si/C层状结构负极活性材料。因此，当权利要求1-2任一项的方法不具备创造性时，权利要求3请求保护的负极活性材料也不具备突出的实质性特点和显著的进步，不符合专利法第22条第3款关于创造性的规定。
3.关于复审请求人的意见陈述
合议组认为：（1）对比文件1公开了Si/C复合体系，基于硼粉末添加到锂负极中公知常识，本领域技术人员容易想到在对比文件1公开的硅层中添加硼，以增加负极中沉积或嵌入的锂与碳的结合能。公知常识具体参见《新型化学电源技术概论》（李国欣 主编，上海科学技术出版社）（2007年05月31日）在第252页提及：使用硼粉作为原料来制备Li(B)合金，金属锂与硼粉加热合成时，其能有效吸收锂，在第336页中提到，在碳材料中引入硼，能够提高可逆容量是由硼的缺电子所决定的，能增加锂和碳材料的结合能。（2）虽然对比文件1没有给出增加涂覆、沉积次数，可以增加电池容量，但是电极的容量增加依赖于活性物质的含量增加以及电极层内部的低电阻。对比文件1公开了多层电极结构，其必然含有较好的导电性；而涂覆、沉积和滚压的次数是本领域技术人员基于实际活性物质的含量等实际需要进行的选择。因此本领域技术人员在对比文件1的基础上容易获得多次涂覆、沉积获得的多层电极结构，并且获得的技术方案的技术效果是可以预见的。（3）对比文件2采用乙硼烷、甲烷、氢气来制备掺硼金刚石薄膜的技术启示。基于此，本领域技术人员容易想到将对比文件1的在制备类金刚石膜时所使用的三甲基硼烷替换为乙硼烷，并采用氢气作为载体气体，因此对比文件2给出了类金刚石薄膜层沉积时的气体氛围和原料的技术启示。即本领域技术人员有动机将对比文件1中的三甲基硼烷替换为对比文件2中的乙硼烷，从而获得权利要求1要求保护的多层结构是显而易见的。
因此合议组坚持原驳回决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2019年02月02日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
郑重声明：本文版权归原作者所有，转载文章仅为传播更多信息之目的，如作者信息标记有误，请第一时间联系我们修改或删除，多谢。
