发明创造名称：来自氧安德卢梭法的HCN中有机腈杂质水平的减少
外观设计名称：
决定号：196005
决定日：2019-11-14
委内编号：1F255709
优先权日：2012-12-18
申请（专利）号：201310680823.9
申请日：2013-12-12
复审请求人：英威达纺织（英国）有限公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：周荃
合议组组长：李银锁
参审员：周洋
国际分类号：C01C3/02
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：如果要求保护的发明是所属领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就可以得到的，则认为要求保护的发明对本领域技术人员来说是显而易见的，即相对于现有技术来说不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201310680823.9，名称为“来自氧安德卢梭法的HCN中有机腈杂质水平的减少”的发明专利申请（下称本申请）。本申请的申请人为英威达纺织（英国）有限公司，申请日为2013年12月12日，优先权日为2012年12月18日，公开日为2014年6月18日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年4月3日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：在对比文件2（US6979432B2，公开日为2005年12月27日）的基础上结合本领域的公知常识获得独立权利要求1、7、13、18和24的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求2-6、8-12、14-17、19-23和25-28的附加技术特征或者在对比文件2公开内容的基础上容易实现的，或者容易确定，因此权利要求1-28不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。驳回决定所依据的文本为申请日提交的说明书第1-91段、说明书附图、说明书摘要和摘要附图，以及于2017年2月23日提交的权利要求第1-28项。驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 一种在氧安德卢梭法中的通过烷烃混合物与氨和具有至少26摩尔％氧的含氧进料流在铂催化剂的存在下的安德卢梭氨氧化的HCN制备的方法，所述方法包括：
使用包含至少98重量％纯度的甲烷的烷烃混合物。
2. 权利要求1所述的方法，其中所述HCN产物比由其中使用更低甲烷纯度的烷烃混合物的可比较的氨氧化方法获得的HCN产物含有更少含量的一种或多种有机腈杂质。
3. 权利要求1所述的方法，其中所述烷烃混合物中的甲烷纯度为至少99重量％。
4. 权利要求1所述的方法，其中所述烷烃混合物中的甲烷纯度为至少99.9重量％。
5. 权利要求2所述的方法，其中所述有机腈杂质包含乙腈、丙腈、丙烯腈或其混合物。
6. 权利要求1-5中任一项所述的方法，其中与通过其中使用更低甲烷纯度的烷烃混合物的方法制备的HCN比较，观察到所述产物中更少量的HCN聚合物形成。
7. 一种在氧安德卢梭法中的通过烷烃混合物与氨和具有至少26摩尔％氧的含氧进料流在铂催化剂的存在下的安德卢梭氨氧化的HCN制备的方法，其中改进包括：
包含不大于2重量％的乙烷、或丙烷、或其烯烃类似物、或其混合物的烷烃源的使用。
8. 权利要求7所述的方法，其中所述HCN产物比当含有更高含量的乙烷、丙烷，或其烯烃类似物，或其混合物的烷烃源经历可比较的氨氧化时获得的HCN产物含有更少含量的有机腈杂质。
9. 权利要求7所述的方法，其中所述烷烃源包含不大于1重量％的乙烷，或丙烷，或其烯烃类似物，或其混合物。
10. 权利要求7所述的方法，其中所述烷烃源包括不大于0.1重量％的乙烷，或丙烷，或其烯烃类似物，或其混合物。
11. 权利要求8所述的方法，其中所述有机腈杂质包含乙腈、丙腈、丙烯腈，或其混合物。
12. 权利要求7-11中任一项所述的方法，其中与其中使用更高含量的乙烷，或丙烷，或其烯烃类似物，或其混合物的烷烃源的方法制备的HCN比较，观察到所述产物中更少量的HCN聚合物形成。
13. 一种在氧安德卢梭法中的HCN制备的方法，其中所述产物HCN包含作为杂质的小于2重量％，或小于1重量％，或小于0.1重量％的一种或多种有机腈杂质，所述方法包括：
使氨、具有至少26摩尔％氧的含氧进料流和烷烃混合物在铂催化剂的存在下、在适合于进行安德卢梭氨氧化反应的条件下接触，其中所述烷烃混合物包含小于2重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
14. 权利要求13所述的方法，其中所述烷烃混合物包含小于1重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
15. 权利要求13所述的方法，其中所述烷烃混合物包含小于0.1重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
16. 权利要求13所述的方法，其中所述有机腈杂质包含丙烯腈、乙腈或丙腈，或其混合物。
17. 权利要求13-16中任一项所述的方法，其中与通过其中烷烃混合物包含更高含量的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃的方法制备的HCN比较，观察到所述产物中更少量的HCN聚合物形成。
18. 一种减少用于HCN制备的氧安德卢梭连续工艺中设备停工时间的方法，所述方法包括使氨、具有至少26摩尔％氧的含氧进料流和烷烃混合物在铂催化剂的存在下、在适合于进行安德卢梭氨氧化反应的条件下接触，其中所述烷烃混合物包含小于2重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
19. 权利要求18所述的方法，其中所述工艺设备比当在所述氧安德卢梭法中使用包含大于2重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃的烷烃混合物时需要较低频繁的清洁以从其移除丙烯腈和氰化氢的聚合物。
20. 权利要求18所述的方法，其中所述烷烃混合物包含小于1重量％ 的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
21. 权利要求18所述的方法，其中所述烷烃混合物包含小于0.1重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
22. 权利要求18-21中任一项所述的方法，其中所述工艺设备包括HCN浓缩塔。
23. 权利要求18-22中任一项所述的方法，其中包括HCN浓缩塔的设备需要比每2-3个月更不频繁地清洁，其中每2-3个月是在所述氧安德卢梭法中使用包含大于2重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃的烷烃混合物时所述设备需要清洁的频繁程度。
24. 一种由氧安德卢梭氨氧化方法得到的氢化氰产物流组合物，所述组合物包含：
含有小于2重量％，或小于1重量％，或小于0.1重量％的一种或多种有机腈杂质，其中所述氰化氢是氧安德卢梭氨氧化方法的产物，所述方法包括使氨、具有至少26摩尔％氧的含氧进料流和烷烃混合物在铂催化剂的存在下、在适合于进行安德卢梭氨氧化反应条件下接触，其中所述烷烃混合物包含小于2重量％的除甲烷之外的烷烃或它们的类似烯烃。
25. 权利要求24所述的组合物，其中所述烷烃混合物包含小于1重量％的除甲烷之外的烷烃，或它们的类似烯烃。
26. 权利要求24所述的组合物，其中所述烷烃混合物包括小于0.1重量％的除甲烷之外的烷烃，或它们的类似烯烃。
27. 权利要求24所述的组合物，其中所述有机腈杂质包含丙烯腈、乙腈或丙腈，或其混合物。
28. 权利要求24所述的组合物，其中所述组合物关于HCN聚合比具有更高含量的一种或多种有机腈杂质的可比较的HCN组合物更稳定。”
申请人（下称复审请求人）对上述驳回决定不服，于2018年7月11日向国家知识产权局提出了复审请求，未修改申请文件。复审请求人认为：对比文件2没有公开“至少98重量%纯度的甲烷”，可能涉及不同进料比率的使用，以及在甲烷含量降低太多时可燃性的差异。对比文件2没有提及C2含量和高级腈形成之间的相关性。对比文件2和本申请之间的分歧在于：认识到粗HCN产物含有使下游己二腈工艺的性能下降的副产物，和使用氧或富氧空气作为进料的安德鲁梭法，降低C2 杂质的深度将解决此问题。本申请带来了提高收率、降低反应区温度、降低有机腈杂质含量和聚合物累积的效果。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年7月18日依法受理了该复审请求，并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中坚持驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年7月31日向复审请求人发出复审通知书，指出：在对比文件2的基础上结合本领域的常规技术手段得到独立权利要求1、7、13、18和24所要求保护的技术方案对本领域技术人员而言是显而易见的，权利要求2-6、8-12、14-17、19-23和25-28的附加技术特征是本领域技术人员在对比文件2公开内容的基础上容易确定的，因此权利要求1-28不具备创造性。针对复审请求人陈述的理由，合议组指出：在本领域中并不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的技术教导，与之相反，本领域技术人员了解使用纯甲烷能够延长催化剂使用寿命等的教导，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员能够选择尽可能高纯度的甲烷作为原料。本申请所宣称的技术效果，均是使用高纯度甲烷作为原料后的直接结果，是本领域技术人员容易实现的。
复审请求人于2019年10月17日提交了意见陈述书，同时修改了权利要求书，删除独立权利要求1、7、13、18和24中原来限定的关于含氧进料流的内容，改为“其中所述氧是基本上纯的并且未被惰性稀释剂气体稀释”。复审请求人认为：对比文件2没有提及C2以上的烃组分，也没有提及有机腈杂质。对比文件2使用含有至少88%体积甲烷的天然气，其实施例中的氧由空气供给，属于空气安德卢梭法，其不存在本申请的氧安德卢梭法中遇到的技术问题。本申请的技术方案解决了在氧安德卢梭法中C2以上烃组分容易转化为杂质副产物，导致停机清洁的技术问题。并产生了提高收率、降低反应区温度、降低有机腈杂质和降低聚合物累积的技术效果，这是预料不到的，在对比文件2基础上没有动机实现。
在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
（一）审查文本的认定
复审请求人在答复复审通知书时修改了权利要求书，经核实，上述修改符合专利法实施细则第61条第1款和专利法第33条的规定，因此，本复审请求审查决定所依据的文本为申请日提交的说明书第1-91段、说明书附图、说明书摘要和摘要附图，以及于2019年10月17日提交的权利要求第1-28项。
（二）关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定：创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步。
如果要求保护的发明是所属领域的技术人员在现有技术的基础上仅仅通过合乎逻辑的分析、推理或者有限的实验就可以得到的，则认为要求保护的发明对本领域技术人员来说是显而易见的，即相对于现有技术来说不具备创造性。
1、权利要求1的创造性
权利要求1要求保护一种在氧安德卢梭法中的通过烷烃混合物与氨和氧在铂催化剂的存在下的安德卢梭氨氧化的HCN制备的方法。对比文件2公开了一种由氧安德卢梭法制备HCN的方法，具体为：使甲烷或含甲烷的天然气，氨和富氧空气或氧气，在含铂或铂合金催化剂存在下反应；其中氧/（氧 氮）摩尔比=0.25-1.0（参见其说明书第4栏第7-19行）；并在在后的文字中记载“本发明中的术语“甲烷”指至少含88体积%甲烷的天然气混合物”，以及氧/（氧 氮）摩尔比=0.25-0.40（参见其说明书第5栏第11-19行）。
可见，当对比文件2中的氧/（氧 氮）摩尔比=1.0时，显然公开了权利要求1中的所述氧是基本上纯的，并且显然该纯氧进料是未被惰性稀释剂气体稀释的。
由此，权利要求1与对比文件2相比，区别仅在于：使用含至少98重量%的甲烷的烷烃混合物。由此可知权利要求1实际解决的技术问题是通过采用高纯原料减少副产物的生成。
对于上述区别，在本领域中并不存在不能采用高纯甲烷的技术教导，而更纯的原料意味着更少的副产物也是本领域中所周知的。在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易实现权利要求1中限定的高纯度的甲烷作为反应原料。因此，权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件2相比是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
2、权利要求2-6的创造性
权利要求2、5和6对产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积进行了进一步的限定，权利要求3和4对甲烷纯度进行了进一步的限定。由于在本领域中不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的教导，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易实现上述权利要求中限定的更低的杂质含量和更高纯度的甲烷作为反应原料，而产物的杂质种类和聚合物的累积是采用上述反应原料的必然结果。
综上，在其所引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求2-6所要求保护的技术方案是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
3、权利要求7的创造性
权利要求7要求保护一种在氧安德卢梭法中的通过烷烃混合物与氨和氧在铂催化剂的存在下的安德卢梭氨氧化的HCN制备的方法。权利要求7与对比文件2相比，区别仅在于：限定了烷烃混合物中杂质的种类和含量。然而，氧安德卢梭氨氧化法常用的烷烃原料通常采用天然气，其中一般含有少量乙烷、丙烷和其它烯烃类似物，同时结合对权利要求1的相应评述，本领域技术人员也容易选择杂质含量尽可能低的天然气作为原料，或通过常规除杂手段先去除部分有害杂质降低杂质含量后再作为原料使用，而作为烃原料的适当组成是本领域中已知的。因此，权利要求7所要求保护的技术方案与对比文件2相比是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
4、权利要求8-12的创造性
权利要求8、11和12对产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积进行了进一步的限定，权利要求9和10对烷烃混合物中的杂质含量进行了进一步的限定。
由于在本领域中不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的教导，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易实现上述权利要求中限定的原料中更低的杂质含量，而产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积是采用上述反应原料的必然结果。
综上，在其所引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求8-12所要求保护的技术方案是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
5、权利要求13的创造性
权利要求13要求保护一种在氧安德卢梭法中的HCN制备的方法。权利要求13与对比文件2相比，区别在于：限定了产物中的杂质种类和含量，以及烷烃混合物的杂质种类和含量。显然，采用更高纯度的原料将带来产物中更少的杂质种类和含量，而本领域中不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的教导，其中的杂质种类也是天然气原料中的常规组成，或通过常规除杂手段去除部分杂质后的常规组成，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易实现权利要求13所要求保护的技术方案，权利要求13不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
6、权利要求14-17的创造性
权利要求14和15进一步限定了烷烃混合物中的杂质种类和含量，权利要求16和17进一步限定了产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积。
由于在本领域中不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的教导，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易实现权利要求14-17中限定的原料中更低的杂质含量，其中的杂质种类也是天然气原料中的常规组分，或通过常规除杂手段去除部分杂质后的常规组成，而产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积则是采用上述反应原料的必然结果。
综上，在其所引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求14-17所要求保护的技术方案是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
7、权利要求18的创造性
权利要求18要求保护一种减少用于HCN制备的氧安德卢梭连续工艺中设备停工时间的方法。权利要求18与对比文件2相比，区别在于：限定了烷烃混合物中的杂质种类和含量，且其主题为减少设备停工时间的方法。对此，作为氧安德卢梭法常用的烷烃原料即天然气，其中通常含有少量乙烷、丙烷和其它烯烃类似物，同时结合对权利要求1的相应评述，本领域技术人员也容易选择杂质含量尽可能低的天然气作为原料，或通过常规除杂手段先去除部分有害杂质降低杂质含量后再作为原料使用，而作为烷烃原料的适当组成也是本领域中已知的。至于减少设备停工时间，这是采用高纯甲烷作为原料的直接结果。因此，本领域技术人员容易得到权利要求18所要求保护的技术方案，权利要求18不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
8、权利要求19-23的创造性
权利要求19进一步限定了清洁频率降低，权利要求20和21进一步限定了烷烃混合物的杂质种类和含量，权利要求22和23进一步限定了需要清洁的设备和清洁频率。本领域技术人员能够预期，采用更高纯度甲烷的直接结果将是产生更少量的杂质和由杂质减少所导致的清洁频率的下降；作为氧安德卢梭法常用的烷烃原料即天然气，本领域技术人员容易实现对其中杂质种类和含量的适当控制；而浓缩塔是本领域中的常规设备，本领域技术人员也能够预期在采用更高纯度甲烷作为原料后，其清洁频率将下降，并通过简单的重复性实验确定其清洁频率。
综上，在其所引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求19-23所要求保护的技术方案也不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
9、权利要求24的创造性
权利要求24要求保护一种由氧安德卢梭氨氧化方法得到的氰化氢产物流组合物。权利要求24与对比文件2相比，区别在于：限定了产物中的杂质种类和含量，以及烷烃混合物的杂质种类和含量。显然，采用更高纯度的原料将带来产物中更少的杂质种类和含量，而本领域中不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的教导，其中的杂质种类是天然气原料中的常规组成，或是通过常规除杂手段去除部分有害杂质后容易实现的。因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易得到权利要求24所要求保护的组合物，权利要求24不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
10、权利要求25-28的创造性
权利要求25和26进一步限定了烷烃混合物的杂质种类和含量，权利要求27和28进一步限定了产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积。
由于在本领域中不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的教导，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员容易实现权利要求25-28中限定的原料中更低的杂质含量，其中的杂质种类也是天然气原料中的常规组分，或是通过常规除杂手段去除部分有害杂质后容易实现的，而产物中的杂质种类和含量以及聚合物的累积则是采用上述反应原料的必然结果。
综上，在其所引用的权利要求不具备创造性的前提下，权利要求25-28所要求保护的技术方案是显而易见的，不具备创造性，不符合专利法第22条第3款的规定。
（三）对复审请求人相关意见的评述
关于复审请求人陈述的理由，合议组经审查后认为：
对比文件2的实施例部分记载并比较了从空气（序号1）到富氧空气，其中氧含量不断增加（序号2-6），直到纯氧（序号7）的例子（参见对比文件2的表2），而显然进料采用富氧空气到纯氧均属于氧安德卢梭法，因此对比文件2公开了氧安德卢梭法。由此复审请求人认为对比文件2中不存在本申请的氧安德卢梭法所遇到的技术问题的论断不能成立。而由此推及的其它理由也均不能成立。
关于甲烷纯度，在本领域中并不存在不能使用高纯度甲烷作为原料的技术教导，与之相反的是，本领域技术人员了解使用纯甲烷能够延长催化剂使用寿命等的教导，因此在能够承受使用高纯甲烷所带来的原料成本升高的情况下，本领域技术人员能够选择尽可能高纯度的甲烷作为原料。即便对比文件2没有教导烷烃混合物中的杂质与高级腈形成之间的关系，本领域技术人员也能够通过简单检测判断出来下游副产物产生与进料纯度之间的关联关系，并能够预期在采用高纯度烷烃原料的情况下，下游的副产物将会相应减少。同时，由于采用不同纯度甲烷进料的氧安德卢梭法制HCN是本领域中已知的较为成熟的技术，其由于甲烷纯度低杂质含量高所带来的负面影响也是本领域技术人员知晓并容易控制的，如进料比率的调整和可燃性的差异。通过选择高纯度原料本领域技术人员完全能够预期能够实现本申请所宣称的全部技术效果。而且由对比文件2中的表述“甲烷或含甲烷的天然气”（参见其技术方案部分）与其后对“甲烷”的定义（参见其具体实施方式部分），本身存在矛盾之处，本领域技术人员也更容易接受其合理的解释是该定义本应基于“含甲烷的天然气”而不是“甲烷”做出。
综上所述，复审请求人的主张不能成立。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年4月3日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服，根据专利法第41条第2款的规定，复审请求人可以自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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