发明创造名称:成核丙烯类聚烯烃组合物
外观设计名称:
决定号:195757
决定日:2019-11-14
委内编号:1F250884
优先权日:2013-04-17
申请(专利)号:201480022077.7
申请日:2014-03-12
复审请求人:巴塞尔聚烯烃意大利有限公司
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:谭磊
合议组组长:崔军
参审员:吴进高
国际分类号:C08F210/06
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:在判断一项权利要求保护的技术方案是否具有创造性时,如果该权利要求的技术方案和最接近的现有技术相比存在的区别,是本领域技术人员仅仅通过合乎逻辑的分析和简单的常规试验就能进行调整,并预期调整后的技术方案能够解决现有技术的技术问题的,这样的技术方案是显而易见的,不具备创造性。
全文:
本复审请求案涉及申请号为201480022077.7、发明名称为“成核丙烯类聚烯烃组合物”的发明专利申请(下称本申请),申请人为巴塞尔聚烯烃意大利有限公司,申请日为2014年03月12日,公开日为2015年12月02日,优先权日为2013年04月17日。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年01月16日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:本申请的权利要求1-9不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。驳回决定所依据的文本为2015年10月13日原始提交的国际申请的中文译文的说明书第1-10页(即第1-185段)、说明书摘要;2017年09月05日提交的权利要求第1-9项(下称驳回文本)。
驳回文本权利要求书如下:
“1.一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物,包含:(i)丙烯-乙烯共聚物,其具有按重量计4.0%至7.0%衍生自乙烯的单元含量,以及(ii)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);其中,所述组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度(Tc);其中所述丙烯-乙烯共聚物通过包括在催化剂体系的存在下将丙烯和乙烯共聚合的步骤的方法制备,所述催化剂体系包含通过与以下组分接触获得的产物:(a)固体催化剂组分,其包含卤化镁、具有至少一个钛卤键的钛化合物以及至少两种给电子体化合物,其中一种给电子体化合物按摩尔计以相对于给体总量的40至90%的量存在并选自琥珀酸酯,而另一种给电子体化合物则选自1,3-二醚,(b)烃基铝化合物,以及
(c)任选地外部给电子体化合物。
2.根据权利要求1所述的组合物,其中,所述成核剂以多达2500ppm的量存在于所述组合物中。
3.一种用于制备如权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物的方法,包括在催化剂体系的存在下将丙烯和4.0%至7.0%乙烯共聚合的步骤,所述催化剂体系包含通过与以下组分接触获得的产物:
(a)固体催化剂组分,其包含卤化镁、具有至少一个钛卤键的钛化合物以及至少两种给电子体化合物,其中一种给电子体化合物按摩尔计以相对于给体总量的40至90%的量存在并选自琥珀酸酯,而另一种给电子体化合物则选自1,3-二醚,
(b)烃基铝化合物,以及
(c)任选地外部给电子体化合物。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,所述琥珀酸酯具有式(I):
其中,彼此相同或不同的基团R1和R2是任选地含有杂原子的C1-C20直链或支链烷基、烯基、环烷基、芳基、芳烷基或烷芳基;并且,彼此相同或不同的基团R3和R4是C1-C20烷基、C3-C20环烷基、C5-C20芳基、芳烷基或烷芳基,条件是它们中的至少一个是支链烷基;所述化合物相对于式(1)的结构中识别的两个不对称的碳原子为(S,R)或(R,S)型的立体异构体。
5.根据权利要求3或权利要求4所述的方法,其中,所述1,3-二醚具有式(II):
其中,RI和RII是相同或不同的,并且为氢或为也可形成一个或多个环状结构的直链或支链C1-C18烃基;彼此相同或不同的RIII基团为氢或C1-C18烃基;彼此相同或不同的RIV基团具有与RIII相同的含义,除了它们不能为氢;RI至RIV基团中的每一个均可含有选自卤素、N、O、S和Si的杂原子。
6.根据权利要求3至4中任一项所述的方法,其中,所述催化剂组分(a)具有15至80μm范围的平均粒径。
7.根据权利要求3至4中任一项所述的方法,其中,所述琥珀酸酯按摩尔计以相对于内部给体总量的40-90%的量存在。
8.一种获自聚烯烃组合物的挤出吹塑制品,包含:
(a)丙烯-乙烯共聚物,具有按重量计4.0%至7.0%的衍生自乙烯的单元含量,以及
(b)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);
其中,所述组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度(Tc)。
9.一种包括使用聚烯烃组合物的用于制备挤出吹塑制品的方法,包括以下步骤:
(i)从熔融聚烯烃组合物挤出称为型胚的空心圆筒体,该熔融聚烯烃组合物包含:
(a)丙烯-乙烯共聚物,其具有按重量计4.0%至7.0%的衍生自乙烯的单元含量,以及
(b)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);
其中,所述组合物具有高于117℃的结晶温度(Tc),该结晶温度通过DSC测得;以及
(ii)对所述挤出型坯进行吹塑,从而形成吹塑制品。”
驳回决定指出:(一)权利要求1请求保护一种聚烯烃组合物,对比文件1(CN101379129A,公开日为2009年03月04日)实施例5公开了一种聚烯烃组合物。权利要求1与对比文件1的区别为:(1)权利要求1中限定的丙烯-乙烯共聚物的乙烯含量与对比文件1中的不同,并将聚烯烃组合物限定为用于挤出吹塑的聚烯烃组合物,(2)权利要求1限定了丙烯-乙烯共聚物的制备方法,(3)对成核剂进行了具体限定。对于区别特征(1),对比文件3(CN101516929A,公开日为2009年08月26日,参见权利要求2、说明书第1页第1段)公开了一种丙烯聚合物,所述丙烯聚合物具有衍生自至少一种除了丙烯以外的具有2-8个碳原子的直链或支链α-烯烃的单元,所述单元的含量为4.5-6.0重量%,且熔化温度Tm(用初出反应器的聚合物通过DSC测量)为148℃-160℃,其中所述α-烯烃是乙烯,该聚合物可适用于挤出吹塑制品。据此,本领域技术人员为获得提高结晶温度的适用于挤出吹塑制品的聚丙烯组合物,有动机使用对比文件3公开的聚丙烯替代对比文件1中的聚丙烯。对于区别特征(2),对比文件2(CN102597022A,公开日为2012年07月18日,参见说明书第6-12段)公开了一种用于制备丙烯聚合物组合物的方法,所述方法在催化剂系统存在下进行,所述催化剂系统包含通过使(a)与(b)和任选的(c)接触而得到的产物:(a)平均粒径为15-80μm的固体催化剂组分,所述固体催化剂组分包含卤化镁、具有至少一个Ti-卤素键的钛化合物和至少两种电子供体化合物,其中之一相对于供体总量以50-90mol%的量存在,并且选自琥珀酸酯,而另一种选自1,3-二醚,(b)烃基铝化合物。可见,权利要求1限定的制备方法已被对比文件2公开。 对于区别特征(3),其所限定的成核剂是本领域常见的用于聚丙烯中的成核组分,本领域技术人员结合实际需要选用权利要求1中限定的成核剂是容易想到的。由此可见,在对比文件1的基础上结合对比文件2、3得到权利要求1的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的。因此,权利要求1不具备创造性。(二)、权利要求2是权利要求1的从属权利要求,其所限定的成核剂的浓度在常规选取范围内。因此,权利要求2不具备创造性。(三)、权利要求3请求保护一种用于制备如权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物的方法,对比文件2公开了一种用于制备丙烯聚合物组合物的方法。权利要求3与对比文件2的区别为:权利要求3中限定了乙烯的加入量。结合目标产物所需的乙烯含量,制备共聚物时控制乙烯的加入量对本领域术人员来说属于常规方法。由此可见,在对比文件2的基础上得到权利要求3的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的。权利要求3不具备创造性。(四)、从属权利要求4-7的附加技术特征已被对比文件2公开,因此权利要求4-7不具备创造性。(五)、利要求8请求保护一种获自聚烯烃组合物的挤出吹塑制品,对比文件1公开了一种聚烯烃组合物,权利要求8与对比文件1的区别为:(1)权利要求1中限定的丙烯-乙烯共聚物的乙烯含量与对比文件1中的不同。(2)对比文件1中涉及的丙烯-乙烯共聚物用作发泡材料,权利要求8中涉及的丙烯-乙烯共聚物用于吹塑制品,(3)对成核剂进行了具体限定。针对区别特征(1),参见对权利要求1的评述。针对区别特征(2),对比文件3公开了涉及的丙烯聚合物适合于挤出吹塑制品,据此,本领域技术人员将权利要求8中涉及组合物用于制备挤出吹塑制品是容易想到的。针对区别特征(3),其所限定的成核剂是本领域常见的用于聚丙烯中的成核组分。由此可见,在对比文件1的基础上结合对比文件3得到权利要求8的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的。因此,权利要求8不具备创造性。(六)、权利要求9请求保护一种用于制备包括使用聚烯烃组合物的挤出吹塑制品的方法,限定的熔融聚烯烃组合物挤出称为型胚的空心圆筒体、对所述挤出型坯进行吹塑的加工方法是本领域常见的通过挤出吹塑方式成型塑料制品的加工方法,限定的成核剂是本领域常见的用于聚丙烯中的成核组分,本领域技术人员结合实际需要选用权利要求9中限定的成核剂是容易想到的,涉及的聚烯烃组合物同权利要求8中的相同。由此可见,在对比文件1的基础上结合对比文件3得到权利要求9的技术方案对本领域技术人员来说是显而易见的。因此,权利要求9不具备创造性。
申请人巴塞尔聚烯烃意大利有限公司(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年05月02日向国家知识产权局提出了复审请求,仅提交了意见陈述书,没有对权利要求书进行修改。复审请求人认为:(1)对比文件1不应该被视为最接近的现有技术。(2)对比文件2公开的含量范围的下限为10%,而对比文件3所公开的含量范围的上限为6%;对比文件2与对比文件3的相同特征矛盾,两者无法结合。
经形式审查合格,国家知识产权局依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中认为:(1)对比文件1虽然没有明确记载涉及的聚丙烯材料能够用于挤出吹塑,但是其说明书第3页最后一段记载了良好的伸展性能对于许多聚合物工艺(如吹塑成型或薄膜吹塑)是必需的,同时,实施例给出的试验数据表明,对比文件1涉及的聚丙烯材料具有良好的伸展性,因而,本领域技术人员有动机将其用于挤出吹塑。将对比文件1作为最接近的现有技术并无不妥。(2)对比文件2公开了聚丙烯的制备方法,本领域技术人员可以获知使用该方法中的催化剂、制备工艺获得的聚丙烯具有何种优点,因此,为使对比文件3中的聚丙烯具备上述优点,本领域技术人员使用对比文件2公开的制备方法,降低乙烯共聚单体的含量获得具有对比文件3公开的共聚单体乙烯含量的聚丙烯是有动机的。因此,坚持驳回意见。
复审请求人于2019年04月11日向国家知识产权局提交了复审无效宣告程序意见陈述书和修改的权利要求书(共9项),其中仅将驳回文本中权利要求8和9修改为引用了权利要求1的权利要求,没有进一步陈述意见。经修改后的权利要求书如下:
“1.一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物,包含:(i)丙烯-乙烯共聚物,其具有按重量计4.0%至7.0%衍生自乙烯的单元含量,以及(ii)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);其中,所述组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度(Tc);其中所述丙烯-乙烯共聚物通过包括在催化剂体系的存在下将丙烯和乙烯共聚合的步骤的方法制备,所述催化剂体系包含通过与以下组分接触获得的产物:(a)固体催化剂组分,其包含卤化镁、具有至少一个钛卤键的钛化合物以及至少两种给电子体化合物,其中一种给电子体化合物按摩尔计以相对于给体总量的40至90%的量存在并选自琥珀酸酯,而另一种给电子体化合物则选自1,3-二醚,(b)烃基铝化合物,以及
(c)任选地外部给电子体化合物。
2.根据权利要求1所述的组合物,其中,所述成核剂以多达2500ppm的量存在于所述组合物中。
3.一种用于制备如权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物的方法,包括在催化剂体系的存在下将丙烯和4.0%至7.0%乙烯共聚合的步骤,所述催化剂体系包含通过与以下组分接触获得的产物:
(a)固体催化剂组分,其包含卤化镁、具有至少一个钛卤键的钛化合物以及至少两种给电子体化合物,其中一种给电子体化合物按摩尔计以相对于给体总量的40至90%的量存在并选自琥珀酸酯,而另一种给电子体化合物则选自1,3-二醚,
(b)烃基铝化合物,以及
(c)任选地外部给电子体化合物。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,所述琥珀酸酯具有式(I):
其中,彼此相同或不同的基团R1和R2是任选地含有杂原子的C1-C20直链或支链烷基、烯基、环烷基、芳基、芳烷基或烷芳基;并且,彼此相同或不同的基团R3和R4是C1-C20烷基、C3-C20环烷基、C5-C20芳基、芳烷基或烷芳基,条件是它们中的至少一个是支链烷基;所述化合物相对于式(1)的结构中识别的两个不对称的碳原子为(S,R)或(R,S)型的立体异构体。
5.根据权利要求3或权利要求4所述的方法,其中,所述1,3-二醚具有式(II):
其中,RI和RII是相同或不同的,并且为氢或为也可形成一个或多个环状结构的直链或支链C1-C18烃基;彼此相同或不同的RIII基团为氢或C1-C18烃基;彼此相同或不同的RIV基团具有与RIII相同的含义,除了它们不能为氢;RI至RIV基团中的每一个均可含有选自卤素、N、O、S和Si的杂原子。
6.根据权利要求3至4中任一项所述的方法,其中,所述催化剂组分(a)具有15至80μm范围的平均粒径。
7.根据权利要求3至4中任一项所述的方法,其中,所述琥珀酸酯按摩尔计以相对于内部给体总量的40-90%的量存在。
8. 一种获自如权利要求1所述的聚烯烃组合物的挤出吹塑制品,包含:
(a)丙烯-乙烯共聚物,具有按重量计4.0%至7.0%的衍生自乙烯的单元含量,以及
(b)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);
其中,所述组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度(Tc)。
9.一种包括使用如权利要求1所述的聚烯烃组合物的用于制备挤出吹塑制品的方法,包括以下步骤:
(i)从熔融聚烯烃组合物挤出称为型胚的空心圆筒体,该熔融聚烯烃组合物包含:
(a)丙烯-乙烯共聚物,其具有按重量计4.0%至7.0%的衍生自乙烯的单元含量,以及
(b)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);
其中,所述组合物具有高于117℃的结晶温度(Tc),该结晶温度通过DSC测得;以及
(ii)对所述挤出型坯进行吹塑,从而形成吹塑制品。”
合议组于2019年05月28日发出复审通知书,指出权利要求1-9不具备创造性。理由如下:
1.权利要求1请求保护一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物,对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物(参见对比文件2说明书第0001、第0006-0012段、第0030-0039、第0047段)。权利要求1的技术方案与对比文件2公开的内容相比,存在的主要区别在于:权利要求1中的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量;此外还存在如下区别:权利要求1中成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S),而对比文件2公开的成核剂是1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇;权利要求1还限定了组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度;以及权利要求1的组合物用于挤出吹塑。
合议组确认,本申请的乙烯单元含量为4.6%的丙烯-乙烯聚合物的组合物能够解决改进光学特性和冲击性能的技术问题;但乙烯单元含量为7.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物是否能够解决本申请的技术问题并不能得到确认。由于缺乏实验数据的证明,也无法确认乙烯单元含量为9.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物是否能够解决本申请改进光学特性的技术问题。即本申请并没有证明仅仅当乙烯单元含量在权利要求1所述范围内的丙烯-乙烯聚合物的组合物,才能够解决本申请的技术问题。在此情形下,本领域技术人员完全有动机将对比文件2中的9.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物改造成7.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物,并预期改造后的组合物具有与对比文件2上述组合物基本相同的冲击性能。对比文件2记载的组合物使用了与本申请相同的催化剂体系和原料体系,成核剂的结构和组成又较为类似,对比文件2解决的是如何获得优良的耐冲击性/刚性平衡这一问题,与本申请所要解决的技术问题(如何改善用于挤出吹塑的丙烯类聚合物组合物的光学特性和冲击性能)部分相同。对比文件2没有记载“丙烯类聚合物组合物的光学(雾度)特性”,这仅仅说明对比文件2未测量“丙烯类聚合物组合物的光学(雾度)特性”,并不意味着对比文件2所述的丙烯类聚合物组合物不具有光学(雾度)特性,也不意味着本申请所述的丙烯类聚合物组合物的光学(雾度)性能相对于对比文件2所述的组合物的光学(雾度) 性能一定会取得显著的性能改进。本领域技术人员在对比文件2公开的技术方案的基础上,容易想到通过调节乙烯含量比例这一特征,去改善组合物的耐冲击性能。此时,本领域技术人员也能够预期这样的涉及到组合物结构和组成的调节,不仅仅会影响到组合物的耐冲击性能,也会影响到组合物其他性能,这样的性能包括且不限于光学(雾度)性能。根据上述分析,本领域技术人员在对比文件2的教导下,容易想到通过调节所述丙烯-乙烯聚合物的制备方法如单体比例等手段来调节产物的乙烯含量。并根据对比文件2公开的1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇,进而选择与之具有类似结构和性能的常规成核剂例如3,4-二甲基二亚苄基山梨醇,或者本领域的常规使用的其他成核剂。在对对比文件2的上述原料和组成进行调节的情况下,本领域技术人员能够合理预期调节后的组合物也具有如权利要求1所述的结晶温度数值。
有关组合物用于挤出吹塑的限定,对比文件3在背景技术部分记载了“本领域众所周知,丙烯共聚物因其物理-机械性能的良好平衡可方便地应用于挤出法,尤其是用于获得挤出吹塑制品。通常,用于挤出法的丙烯共聚物具有令人满意的刚性、良好的冲击性尤其是低温时的冲击性和良好的光学性能(例如低雾度)。适用于挤出法的丙烯共聚物的理想性能平衡一般通过对丙烯共聚物的共聚单体含量仔细配比来获得”(参见对比文件3说明书第1页第2段)。本领域技术人员根据对比文件3的上述记载,容易想到将对比文件2所制备的丙烯乙烯聚合物组合物用于挤出吹塑。综上所述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的。因此,权利要求1不具备创造性。
2.权利要求2的附加技术特征均被对比文件2公开,在其引用的权利要求1不具有创造性时,权利要求2不具备创造性。
3. 权利要求3请求保护一种用于制备如权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物的方法,对比文件2公开了一种用于制备丙烯聚合物组合物的方法。本申请权利要求3请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容相比,区别在于:权利要求3中限定了将丙烯和4.0%至7.0%乙烯共聚合以及丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量。参照权利要求1不具备创造性的评述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物是容易想到的,并且在对比文件2公开了相同的催化剂体系的情况下,也容易想到通过调节所述丙烯-乙烯聚合物的制备方法如单体比例等手段来调节产物的乙烯含量。因此,权利要求3不具备创造性。
4. 权利要求4-7的附加技术特征均被对比文件2公开。在其引用的权利要求3不具有创造性时,权利要求4-7不具备创造性。
5. 权利要求8请求保护一种获自如权利要求1所述的聚烯烃组合物的挤出吹塑制品,对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物。本申请权利要求8请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容相比,存在的主要区别在于:权利要求8中的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量;此外还存在如下区别:权利要求8中成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S),而对比文件2公开的成核剂是1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇;权利要求8还限定了组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度;以及权利要求8请求保护的是聚烯烃组合物的挤出吹塑制品。参照权利要求1不具备创造性的评述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求1请求保护的一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物是显而易见的。进而,将其用于制备挤出吹塑制品也是容易想到的。因此,权利要求8不具备创造性。
6.权利要求9请求保护一种包括使用如权利要求1所述的聚烯烃组合物的用于制备挤出吹塑制品的方法,对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物。本申请权利要求9请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容相比,存在的主要区别在于:权利要求9中的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量;此外还存在如下区别:权利要求9中成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S),而对比文件2公开的成核剂是1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇;权利要求9还限定了组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度;以及权利要求9请求保护的是一种用于制备挤出吹塑制品的方法,并限定了工艺步骤(i)和(ii)。参照权利要求1不具备创造性的评述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到如权利要求1所述的一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物是显而易见的。进而,将其用于制备挤出吹塑制品也是容易想到的。关于制备挤出吹塑制品的工艺步骤,其属于本领域的常规加工工艺步骤,例如“中空吹塑工艺是将挤出或注射成型所得到的半熔态管坯(型坯)至于各种形状的模具中,再向型坯中通入一定压力的压缩空气将其吹胀,使其紧贴于模具型腔壁上,经过冷却脱模得到中空制品的成型方法”、“中空吹塑的基本方法有两种,一是挤出-吹塑”、“挤出吹塑是应用最广的一类吹塑方法。其成型过程是先进用挤出机挤出管状型坯,然后趁热将型坯送入吹塑模具中,通入压缩空气进行吹胀,使其紧贴于模具型腔壁而获得模具型腔形状,在保持一定压力的情况下,经过冷却定型,开模即可得到吹塑制品”(参见《高分子材料成型工艺》,史玉升等编著,第5章第5.1节“中空容器吹塑成型技术”,第97-100页,化学工业出版社,2006年7月第1版)。因此,权利要求9不具备创造性。
复审请求人于2019年07月12日和2019年10月28日分别提交了复审无效宣告程序意见陈述书,均没有对权利要求书进行修改,进行了如下陈述:(1)本申请所述丙烯-乙烯共聚物“具有按重量计4.0%至7.0%衍生自乙烯的单元含量”;相比之下,对比文件2的对应含量下限为9%。该含量的选择本身已经足以构成非显而易见的区别技术特征,且本申请已经在实施例中例证了该较低范围内的具体含量确实能够实现所需的技术效果。(2)即使本领域技术人员可能推测对比文件2的9%甚至更高的含量也有可能实现类似的技术效果;但是,对比文件2已经清楚要求了对于实现其技术目的来说:“总乙烯含量高于9%,优选高于10%,更优选为10-50重量%”,则本领域技术人员就不会转而认为显著更低的含量,例如本申请的4-7%的含量也能够实现如本申请实施例验证的技术效果。(3)对比文件2的聚合物与本申请的无规共聚物完全不同。对比文件2中的聚合物由结晶基质丙烯聚合物(即组分(A))和乙烯共聚物橡胶相(即组分(B))构成,所述组分(A)不溶于二甲苯(参见对比文件2的[0027]段),而所述组分(B)可溶于二甲苯(参见对比文件2的[0029]段)。因此,对比文件2的聚合物是多相丙烯共聚物,或者换句话说,是耐冲击丙烯共聚物,它通常在两步聚合反应器中生产。由于它是多相材料,因此不可能具有良好的光学性质。事实上,在本申请中,共聚单体沿着链均匀分布,并且聚合物仅具有一相,因为聚合不是两步法而是连续法,而这是光学性能良好的原因。(4)根据本申请说明书[0009]-[0011]段的公开,本申请的聚烯烃组合物的“二甲苯可溶级分……优选地低于15wt%”。相比之下,参见对比文件2,特别是例如其实施例部分,例如表1,非常明显,其二甲苯可溶级分高于15wt%。(5)在对比文件2中没有任何地方可以发现对比文件2的聚合物可用于本申请权利要求1所要求的挤出吹塑成型。因此权利要求1及其它各相关权利要求均能够视作具有创造性。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以作出审查决定。
二、决定的理由
1、审查文本的认定
复审请求人在复审阶段于2019年04月11日提交了权利要求书全文修改替换页(共9项),经审查,所述修改符合专利法第33条和专利法实施细则第61条第1款的规定。因此本复审请求审查决定针对的文本为:复审请求人于2019年04月11日提交的权利要求第1-9项,2015年10月13日提交的国际申请中文译文的说明书第1-10页(即第1-185段)、说明书摘要。
2、关于专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定,创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
在判断一项权利要求保护的技术方案是否具有创造性时,如果该权利要求的技术方案和最接近的现有技术相比存在的区别,是本领域技术人员仅仅通过合乎逻辑的分析和简单的常规试验就能进行调整,并预期调整后的技术方案能够解决现有技术的技术问题的,这样的技术方案是显而易见的,不具备创造性。
2.1、独立权利要求1不具备创造性
权利要求1请求保护一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物(详见案由部分)。
对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物。所述组合物通过如下方法制备,“所述方法在催化剂系统存在下进行,所述催化剂系统包含通过使(a)与(b)和任选的(c)接触而得到的产物:(a)平均粒径为15-80μm的固体催化剂组分,所述固体催化剂组分包含卤化镁、具有至少一个Ti-卤素键的钛化合物和至少两种电子供体化合物,其中之一相对于供体总量以50-90mol%的量存在,并且选自琥珀酸酯,而另一种选自1,3-二醚,(b)烃基铝化合物,其中所述烃基选自C3-C10支化脂族或芳族基团,(c)外部电子供体化合物,并且所述方法包括以下步骤:(i)在0-90℃的温度下,使催化剂组分(a)、(b)和任选的(c)接触0.1-120分钟的时间;(ii)在任选的乙烯和/或C4-C10α烯烃存在下,使丙烯聚合,生产丙烯(共)聚合物,所述丙烯(共)聚合物在25℃下至少85重量%不溶于二甲苯,和(iii)在连续的步骤中,在气相中进行,在来自(ii)的产物存在下,使乙烯与α-烯烃CH2=CHR的混合物聚合,其中R为具有1-10个碳原子的烃基,以生产乙烯共聚物。优选地,存在于所述固体催化剂组分(a)中的琥珀酸酯选自下式(I)的琥珀酸酯 ,
其中基团R1和R2彼此相同或不同,为C1-C20线性或支化烷基、烯基、环烷基、芳基、芳基烷基或烷基芳基,任选含有杂原子;并且基团R3和R4彼此相同或不同,为C1-C20烷基、C3-C20环烷基、C5-C20芳基、芳基烷基或烷基芳基,条件是它们中的至少一个为支化烷基;相对于在式(I)的结构中指出的两个不对称碳原子,所述化合物为类型(S,R)或(R,S)的立体异构体。上述化合物的实例为(S,R)(S,R)形式纯的或以下的混合物,任选为外消旋形式:2,3-双(三甲基甲硅烷基)琥珀酸二乙酯、2,3-双(2-乙基丁基)琥珀酸二乙酯、2,3-二苄基琥珀酸二乙酯、2,3-二异丙基琥珀酸二乙酯、2,3-二异丙基琥珀酸二异丁酯、2,3-双(环己基甲基)琥珀酸二乙酯、2,3-二异丁基琥珀酸二乙酯、2,3-二新戊基琥珀酸二乙酯、2,3-二环戊基琥珀酸二乙酯、2,3-二环己基琥珀酸二乙酯。
在上述1,3-二醚中,见如下结构的化合物 ,
其中RI和RII相同或不同,为氢或线性或支化C1-C18烃基,它们还可形成一个或多个环状结构;RIII基团彼此相同或不同,为氢或C1-C18烃基;RIV基团彼此相同或不同,具有与RIII相同的含义,除了它们不能是氢;RI-RIV基团中的每一个可含有选自卤素、N、O、S和Si的杂原子”( 参见对比文件2说明书第0006-0012段)。
对比文件2 还公开了“使用该方法得到的组合物的特征在于优良的耐冲击性/刚性平衡”、“最终聚合物组合物优选包含30-90重量份,优选40-80重量份(A) 任选含有较小量的乙烯和/或C4-C10 α烯烃,在25℃下不溶于二甲苯的丙烯聚合物和10-70优选20-60重量份(B) 优选含有20-70%的C3-C10 α烯烃的可溶于二甲苯的乙烯共聚物。所述丙烯聚合物组合物…总乙烯含量高于9%,优选高于10%,更优选为10-50重量%…这样得到的丙烯共聚物的特征在于在耐冲击性和刚度之间优良的平衡”、“本发明的组合物还可含有本领域常用的添加剂,例如抗氧化剂,光稳定剂、热稳定剂、成核剂、着色剂和填料。特别地,加入成核剂引起重要的物理-机械性质显著改进,例如挠曲模量、热变形温度(HDT)、屈服拉伸强度和透明度。成核剂的典型实例为苯甲酸对叔丁酯和1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇。成核剂优选以相对于总重量0.05-2重量%的量加入到本发明的组合物中,更优选为0.1-1重量%”、“结晶温度通过DSC测定”(参见对比文件2说明书第0001、0030-0039、0047段)。
根据对比文件2的上述记载可以确定,对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物,其包含(A)组分即任选含有较小量的乙烯和/或C4-C10 α烯烃的丙烯聚合物,(B)组分即优选含有20-70%的C3-C10 α烯烃的可溶于二甲苯的乙烯共聚物,组合物的总乙烯含量高于9%,优选高于10%,更优选为10-50重量%。该组合物还包含成核剂,如1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇,以相对于总重量0.05-2重量%的量加入到组合物中。对比文件2还公开了上述丙烯聚合物组合物的制备方法,所述方法在催化剂系统存在下进行,所述催化剂系统包含通过使(a)与(b)和任选的(c)接触而得到的产物:(a)固体催化剂组分,所述固体催化剂组分包含卤化镁、具有至少一个Ti-卤素键的钛化合物和至少两种电子供体化合物,其中之一相对于供体总量以50-90mol%的量存在,并且选自琥珀酸酯,而另一种选自1,3-二醚,(b)烃基铝化合物,(c)外部电子供体化合物。对比文件2还记载了所述方法的工艺条件和工艺步骤,即(i)在0-90℃的温度下,使催化剂组分(a)、(b)和任选的(c)接触0.1-120分钟的时间;(ii)在任选的乙烯和/或C4-C10α烯烃存在下,使丙烯聚合,生产丙烯(共)聚合物,和(iii)在连续的步骤中,在气相中进行,在来自(ii)的产物存在下,使乙烯与α-烯烃CH2=CHR的混合物聚合,其中R为具有1-10个碳原子的烃基,以生产乙烯共聚物。
即对比文件2公开了丙烯聚合物组合物的制备方法,其使用的原料为聚合单体、催化剂系统、成核剂,以及其他助剂等,其中聚合单体可以为乙烯和丙烯,其使用的制备工艺为多步骤的,即如上文所述的步骤(i),(ii)和(iii)。所述方法所得到的产物为包含了较小量的乙烯含量的丙烯聚合物A和含有20-70%的丙烯含量的乙烯共聚物B,这两种聚合物都是丙烯乙烯聚合物,即所述方法得到的产物为总乙烯含量高于9%的丙烯乙烯聚合物组合物。因此对比文件2记载的组分A和B从结构上说仍然属于丙烯-乙烯聚合物,总乙烯含量高于9%,对应于权利要求1所述的组分(i)丙烯-乙烯聚合物。
合议组查明,本申请权利要求1是由原料、产物和工艺步骤等方法特征以及组合物的组成和参数共同定义的组合物产品权利要求。权利要求1中记载的组合物的组分丙烯-乙烯共聚物的制备原料即聚合单体(乙烯和丙烯)、催化剂体系等被对比文件2公开。权利要求1中组分丙烯-乙烯共聚物的制备工艺步骤被笼统的描述为“所述丙烯-乙烯共聚物通过…将丙烯和乙烯共聚合的步骤的方法制备”,在本申请说明书和实施例中也没有对制备工艺步骤的具体记载。在本领域中“将丙烯和乙烯共聚合的步骤”涵盖了较多的情形,一种情形为将两种单体一次性同时投料并混合共聚,另一种情形如对比文件2中记载的将两种单体分次多次投料并混合共聚,这两种情形均为常见的加料方式。而对比文件2中记载的反应步骤(i),(ii)和(iii)属于“将丙烯和乙烯共聚合的步骤”的下位具体情形。
因此,权利要求1的技术方案与对比文件2公开的内容相比,存在的主要区别在于:权利要求1中的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量;此外还存在如下区别:权利要求1中成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S),而对比文件2公开的成核剂是1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇;权利要求1还限定了组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度;以及权利要求1的组合物用于挤出吹塑。
本申请说明书中记载,本申请涉及一种专用于挤出吹塑的成核丙烯共聚物组合物,其要解决的技术问题是“理想的是提供这样的丙烯类聚合物组合物:其在用于挤出吹塑时表现出提高的生产率,同时还保持良好的物理-力学性能平衡”(参见本申请说明书第1页第5、18-19行)。为解决上述技术问题,本申请提供了如下技术方案,在特定的齐格勒-纳塔催化剂的存在下,通过聚合丙烯和乙烯来获得用于本申请组合物中的丙烯-乙烯共聚物(参见本申请说明书第1页第41-42行)。具体来说,本申请提供了如权利要求1所述的技术方案来解决上述技术问题。说明书记载了上述技术方案所取得的技术效果:即“本发明的聚烯烃组合物显示出改进的光学性能,尤其是雾度,以及优异的冲击性能,特别是双轴耐冲击性,这使得它们特别适用于制备挤出吹塑制品”、“冷却步骤是该过程中的速率限制因素,并且熔料的冷却能力在确定最短周期时间上是最重要的……相对于使用常规聚丙烯的相同过程,通过使用本发明的丙烯类聚合物组合物可使挤出吹塑过程的周期时间显著缩短”(参见本申请说明书第6页第23-24、41-43行)。但是,上述文字描述的技术效果并未得到实验验证,本申请实施例和对比例的性能效果的比较仅仅可以确定,只是在催化剂体系不同的情况下,本申请的聚烯烃组合物表现出改进的光学(雾度)特性,以及改进了冲击性能(双轴耐冲击性)(参见本申请说明书表2,第10页第4-5行)。本申请并未通过实验数据表明,在采用相同的催化剂体系但是存在其他不同时,例如对比文件2公开的丙烯-乙烯聚合物总体9%的乙烯含量时,本申请的聚烯烃组合物能够取得何种光学特性及冲击性能。
此外,权利要求1中限定的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,但本申请说明书中仅仅记载了唯一一个实施例,该实施例中乙烯单元含量为4.6%。对于上述范围的上限值例如乙烯单元含量为7.0%时对应的丙烯-乙烯聚合物组合物,本申请说明书中没有相应的实施例。即本申请未证实该数值为7.0%时是否具有相应的技术效果,也未证实该数据为9%时就不具有相应的技术效果。
合议组确认,本申请的乙烯单元含量为4.6%的丙烯-乙烯聚合物的组合物能够解决改进光学特性和冲击性能的技术问题;但乙烯单元含量为7.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物是否能够解决本申请的技术问题并不能得到确认。由于缺乏实验数据的证明,也无法确认乙烯单元含量为9.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物是否能够解决本申请改进光学特性的技术问题。即本申请并没有证明仅仅当乙烯单元含量在权利要求1所述范围内的丙烯-乙烯聚合物的组合物,才能够解决本申请的技术问题。在此情形下,本领域技术人员完全有动机将对比文件2中的9.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物改造成7.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物,并预期改造后的组合物具有与对比文件2上述组合物基本相同的冲击性能。
对比文件2记载的组合物使用了与本申请相同的催化剂体系和原料体系,成核剂的结构和组成又较为类似,对比文件2解决的是如何获得优良的耐冲击性/刚性平衡这一问题,与本申请所要解决的技术问题(如何改善用于挤出吹塑的丙烯类聚合物组合物的光学特性和冲击性能)部分相同。对比文件2没有记载“丙烯类聚合物组合物的光学(雾度)特性”,这仅仅说明对比文件2未测量“丙烯类聚合物组合物的光学(雾度)特性”,并不意味着对比文件2所述的丙烯类聚合物组合物不具有光学(雾度)特性,也不意味着本申请所述的丙烯类聚合物组合物的光学(雾度)性能相对于对比文件2所述的组合物的光学(雾度) 性能一定会取得显著的性能改进。本领域技术人员在对比文件2公开的技术方案的基础上,容易想到通过调节乙烯含量比例这一特征,去改善组合物的耐冲击性能。此时,本领域技术人员也能够预期这样的涉及到组合物结构和组成的调节,不仅仅会影响到组合物的耐冲击性能,也会影响到组合物其他性能,这样的性能包括且不限于光学(雾度)性能。
根据上述分析,本领域技术人员在对比文件2的教导下,容易想到通过调节所述丙烯-乙烯聚合物的制备方法如单体比例等手段来调节产物的乙烯含量。并根据对比文件2公开的1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇,进而选择与之具有类似结构和性能的常规成核剂例如3,4-二甲基二亚苄基山梨醇,或者本领域的常规使用的其他成核剂。在对对比文件2的上述原料和组成进行调节的情况下,本领域技术人员能够合理预期调节后的组合物也具有如权利要求1所述的结晶温度数值。
有关组合物用于挤出吹塑的限定,对比文件3在背景技术部分记载了“本领域众所周知,丙烯共聚物因其物理-机械性能的良好平衡可方便地应用于挤出法,尤其是用于获得挤出吹塑制品。通常,用于挤出法的丙烯共聚物具有令人满意的刚性、良好的冲击性尤其是低温时的冲击性和良好的光学性能(例如低雾度)。适用于挤出法的丙烯共聚物的理想性能平衡一般通过对丙烯共聚物的共聚单体含量仔细配比来获得”(参见对比文件3说明书第1页第2段)。本领域技术人员根据对比文件3的上述记载,容易想到将对比文件2所制备的丙烯乙烯聚合物组合物用于挤出吹塑。综上所述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求1请求保护的技术方案是显而易见的。
因此,权利要求1不具备突出的实质性特点和显著的进步,不符合专利法第二十二条第三款规定的创造性。
2.2.从属权利要求2不具备创造性
权利要求2进一步限定了权利要求1中组合物的成核剂用量,对比文件2公开了成核剂优选以相对于总重量0.05-2重量%的量加入到组合物中,更优选为0.1-1重量%。即权利要求2的附加技术特征均被对比文件2公开,在其引用的权利要求1不具有创造性时,权利要求2不具备专利法第二十二条第三款规定的创造性。
2.3. 独立权利要求3不具备创造性
权利要求3请求保护“一种用于制备如权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物的方法,包括在催化剂体系的存在下将丙烯和4.0%至7.0%乙烯共聚合的步骤,所述催化剂体系包含通过与以下组分接触获得的产物: (a)固体催化剂组分,其包含卤化镁、具有至少一个钛卤键的钛化合物以及至少两种给电子体化合物,其中一种给电子体化合物按摩尔计以相对于给体总量的40至90%的量存在并选自琥珀酸酯,而另一种给电子体化合物则选自1,3-二醚,(b)烃基铝化合物,以及 (c)任选地外部给电子体化合物。”
对比文件2公开了一种用于制备丙烯聚合物组合物的方法,公开的具体内容参见上文记载。本申请权利要求3请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容相比,区别在于:权利要求3中限定了将丙烯和4.0%至7.0%乙烯共聚合以及丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量。参照权利要求1不具备创造性的评述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求1所述的丙烯-乙烯共聚物是容易想到的,并且在对比文件2公开了相同的催化剂体系的情况下,也容易想到通过调节所述丙烯-乙烯聚合物的制备方法如单体比例等手段来调节产物的乙烯含量。因此本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求3请求保护的技术方案是显而易见的。
因此,权利要求3不具备突出的实质性特点和显著的进步,不符合专利法第二十二条第三款规定的创造性。
2.4.从属权利要求4-7不具备创造性
权利要求4-7分别进一步限定了权利要求3中的琥珀酸酯、1,3-二醚、催化剂组分(a)的平均粒径、琥珀酸含量,上述附加技术特征均被对比文件2公开。在其引用的权利要求3不具有创造性时,权利要求4-7不具备专利法第二十二条第三款规定的创造性。
2.5、独立权利要求8不具备创造性
权利要求8请求保护“一种获自如权利要求1所述的聚烯烃组合物的挤出吹塑制品,包含:(a)丙烯-乙烯共聚物,具有按重量计4.0%至7.0%的衍生自乙烯的单元含量,以及(b)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);其中,所述组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度(Tc)。”
对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物,公开的具体内容参见上文记载。本申请权利要求8请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容相比,存在的主要区别在于:权利要求8中的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量;此外还存在如下区别:权利要求8中成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S),而对比文件2公开的成核剂是1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇;权利要求8还限定了组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度;以及权利要求8请求保护的是聚烯烃组合物的挤出吹塑制品。
参照权利要求1不具备创造性的评述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求1请求保护的一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物是显而易见的。进而,将其用于制备挤出吹塑制品也是容易想到的。本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到权利要求8请求保护的技术方案是显而易见的。
因此,权利要求8不具备突出的实质性特点和显著的进步,不符合专利法第二十二条第三款规定的创造性。
2.6.独立权利要求9不具备创造性
权利要求9请求保护“一种包括使用如权利要求1所述的聚烯烃组合物的用于制备挤出吹塑制品的方法,包括以下步骤:(i)从熔融聚烯烃组合物挤出称为型胚的空心圆筒体,该熔融聚烯烃组合物包含:(a)丙烯-乙烯共聚物,其具有按重量计4.0%至7.0%的衍生自乙烯的单元含量,以及(b)成核剂,所述成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S);其中,所述组合物具有高于117℃的结晶温度(Tc),该结晶温度通过DSC测得;以及(ii)对所述挤出型坯进行吹塑,从而形成吹塑制品”。
对比文件2公开了一种丙烯聚合物组合物,公开的具体内容参见上文记载。本申请权利要求9请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容相比,存在的主要区别在于:权利要求9中的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,而对比文件2中对应的丙烯-乙烯聚合物总体具有高于9%的乙烯含量;此外还存在如下区别:权利要求9中成核剂选自3,4-二甲基二亚苄基山梨醇、铝-羟基-双[2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸酯]、2,2'-亚甲基-双(4,6-二叔丁基苯基)磷酸钠或锂以及双环[2.2.1]庚烷-二羧酸,二钠盐(1R,2R,3R,4S),而对比文件2公开的成核剂是1,3-和2,4-二亚苄基山梨糖醇;权利要求9还限定了组合物具有通过DSC测定的高于117℃的结晶温度;以及权利要求9请求保护的是一种用于制备挤出吹塑制品的方法,并限定了工艺步骤(i)和(ii)。
参照权利要求1不具备创造性的评述,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到如权利要求1所述的一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物是显而易见的。进而,将其用于制备挤出吹塑制品也是容易想到的。关于制备挤出吹塑制品的工艺步骤,其属于本领域的常规加工工艺步骤,例如“中空吹塑工艺是将挤出或注射成型所得到的半熔态管坯(型坯)至于各种形状的模具中,再向型坯中通入一定压力的压缩空气将其吹胀,使其紧贴于模具型腔壁上,经过冷却脱模得到中空制品的成型方法”、“中空吹塑的基本方法有两种,一是挤出-吹塑”、“挤出吹塑是应用最广的一类吹塑方法。其成型过程是先进用挤出机挤出管状型坯,然后趁热将型坯送入吹塑模具中,通入压缩空气进行吹胀,使其紧贴于模具型腔壁而获得模具型腔形状,在保持一定压力的情况下,经过冷却定型,开模即可得到吹塑制品”(参见《高分子材料成型工艺》,史玉升等编著,第5章第5.1节“中空容器吹塑成型技术”,第97-100页,化学工业出版社,2006年7月第1版)。因此,本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3和本领域的公知常识得到权利要求9请求保护的技术方案是显而易见的。
因此,权利要求9不具备突出的实质性特点和显著的进步,不符合专利法第二十二条第三款规定的创造性。
3、关于复审请求人的意见陈述
对于复审请求人的意见陈述(详见案由部分),合议组认为:
(1) 权利要求1请求保护的技术方案与对比文件2公开的内容之间的区别包括上述乙烯含量的区别,权利要求1中限定的丙烯-乙烯聚合物具有4.0%-7.0%的乙烯单元含量,但本申请说明书中仅仅记载了唯一一个实施例,该实施例中乙烯单元含量为4.6%。对于上述范围的上限值例如乙烯单元含量为7.0%时对应的丙烯-乙烯聚合物组合物,本申请说明书中没有相应的实施例。复审请求人声称的“本发明已经在实施例中例证了本发明该较低范围内的具体含量确实能够实现本发明所需的技术效果”缺乏足够实施例验证,即仅仅验证了乙烯单元含量为4.6%的实施例不足以证明乙烯单元含量在4.0%-7.0%的丙烯-乙烯聚合物均能够解决本申请的技术问题并达到预期效果。
(2)对比文件2记载的“总乙烯含量高于9%,优选高于10%,更优选为10-50重量%”,并不意味着对比文件2给出了反向教导,即只允许总乙烯含量高于9%,而与9%较为接近的含量范围例如7%被对比文件2所排除。
(3)本申请未证实该数值为7.0%时是否具有相应的技术效果,也未证实该数据为9%时就不具有相应的技术效果。亦即,数值为7%时有何种技术效果是不确定的。显然,7%与9%更接近(差值2),与4.6%更远(差值2.4)。如果说数值4.6%可延伸到数值7%时具备与4.6%时相同的性能,则,相对于将4.6%调整为7%,本领域技术人员更有动机将对比文件2中的9.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物通过适当调整乙烯含量改造成乙烯单元含量7.0%的丙烯-乙烯聚合物的组合物,并预期改造后的组合物具有与对比文件2上述组合物基本相同的冲击性能。请求人在意见陈述书中有关的数值分析没有说服力。
(4)复审请求人声称的对比文件2的聚合物与权利要求1的聚合物的结构和组成不同,但在权利要求1中关于所述聚合物的结构和组成的限定,除了“丙烯-乙烯共聚物,其具有按重量计4.0%至7.0%衍生自乙烯的单元含量…其中所述丙烯-乙烯共聚物通过包括在催化剂体系的存在下将丙烯和乙烯共聚合的步骤的方法制备,所述催化剂体系包含…”之外,没有更多的限定。即在权利要求1中是通过“丙烯-乙烯共聚物”这一物质名称、“4.0%至7.0%衍生自乙烯的单元含量”这一含量范围参数以及制备方法等特征定义的丙烯-乙烯共聚物物质,申请人所述的权利要求1聚合物的具体结构和组成,例如“本发明的无规共聚物…共聚单体沿着链均匀分布、聚合物具有一相…聚合不是两步法而是连续法”、这些技术特征或者体现在说明书中,或者体现在意见陈述书中,并没有限定在权利要求1请求保护的技术方案中。
(5)关于二甲苯可溶级分,本申请说明书中记载了“二甲苯可溶级分,其在25℃下低于18wt%,优选地低于15wt%”,对比文件2实施例记载的是16.1%。即对比文件2中公开的二甲苯可溶级分含量属于本申请非优选但可以接受的范围。
(6)本领域技术人员在对比文件2的教导下结合对比文件3得到如权利要求1所述的一种用于挤出吹塑的聚烯烃组合物是显而易见的。关于制备挤出吹塑制品的工艺步骤,其属于本领域的常规加工工艺步骤,进而,将其用于制备挤出吹塑制品也是容易想到的。
因此,在复审请求人未对权利要求进行任何修改的前提下,对于复审请求人的意见陈述,合议组不予支持。
基于以上事实和理由,合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年01月16日驳对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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