发明创造名称：KA油副产物的肟化
外观设计名称：
决定号：195082
决定日：2019-11-13
委内编号：1F253733
优先权日：2013-03-14
申请（专利）号：201480014685.3
申请日：2014-03-12
复审请求人：艾德凡斯化学公司
无效请求人：
授权公告日：
审定公告日：
专利权人：
主审员：王加松
合议组组长：吴顺华
参审员：尹晓娟
国际分类号：C07C45/86;C07C35/08,C07C49/395,C07C239/08
外观设计分类号：
法律依据：专利法第22条第3款
决定要点
：?????判断一项权利要求是否具备创造性时，首先应当将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术进行比较分析，找出二者的区别特征。即使现有技术公开的技术方案文字记载的技术问题与要求保护的技术方案要解决的技术问题不同，但本领域技术人员根据现有技术方案本身可以确认其也必然解决了本申请的技术问题，而且区别特征与解决的技术问题并无关联，且没有给本申请的技术方案带来任何实质性特点和显著的进步，则该要求保护的技术方案不具备创造性。
全文：
本复审请求涉及申请号为201480014685.3，名称为“KA油副产物的肟化”的发明专利申请（下称本申请）。申请人为艾德凡斯化学公司。本申请的申请日为2014年03月12日，最早优先权日为2013年03月14日，公开日为2015年12月16日。
经实质审查，国家知识产权局原审查部门于2018年02月27日发出驳回决定，驳回了本申请，其理由是：权利要求1-9不符合专利法第22条第3款规定的创造性。驳回决定所依据的文本为申请人于2016年12月23日提交的权利要求第1-9项；于2015年09月11日国际申请进入中国国家阶段所提交的说明书第1-5页（第[0001]-[0043]段），说明书附图第1-6页（图1A-4C）以及说明书摘要和摘要附图（下称驳回文本）。
驳回决定所针对的权利要求书如下：
“1. 用于自酮/醇混合物分离醇的方法，其包括步骤：
提供包含环己酮和环己醇的第一料流，其中所述第一料流中环己酮重量与环己醇重量的比率是0.5:1～1.25:1；
将试剂添加至第一料流，其中所述试剂选自羟胺游离碱或羟胺的盐，所述试剂与环己酮反应以形成环己酮肟；和
分离环己酮肟和环己醇。
2. 权利要求1的方法，其中所述试剂以包含羟胺游离碱的水溶液的形式提供。
3. 权利要求1的方法，其中羟胺的盐选自硫酸羟胺、硝酸羟胺、氯化羟胺和氟化羟胺。
4. 权利要求1的方法，其中所述添加步骤进一步包括将包含羟胺的盐的水溶液添加至第一料流。
5. 权利要求4的方法，其中所述添加步骤进一步包括添加氨或氢氧化铵并形成包含环己酮肟、环己醇和硫酸铵的混合物，和所述分离步骤进一步包括将环己酮肟与环己醇和硫酸铵分离。
6. 权利要求5的方法，其中所述分离步骤进一步包括选自相分离、过滤和离心的分离方法。
7. 权利要求6的方法，进一步包含通过至少一种选自闪蒸、热蒸馏、离心和倾析的分离方法来分离环己醇和硫酸铵的步骤。
8. 权利要求1的方法，其中所述分离步骤进一步包括选自闪蒸、热蒸馏、过滤、离心、倾析、相分离和溶剂萃取的分离方法。
9. 权利要求1的方法，其中添加步骤进一步包括肟形成沉淀。”
驳回决定指出：（1）权利要求1与对比文件2（US2237365A，公开日为1941年04月08日）的区别在于：①对比文件2没有公开本申请限定的环己酮和环己醇的重量比率；②对比文件2没有公开将试剂添加至第一料流中。本发明实际解决的技术问题是提供一种替代的自酮/醇混合物分离醇的方法。对于区别①，环己酮和环己醇的重量比率是本领域技术人员基于实际生产的需求能够选择确定的；对于区别②，对比文件2已经公开羟胺硫酸水溶液和羟胺硝酸与环己酮搅拌，投料方式可以选择。因此，权利要求1相对于对比文件2不具备创造性；（2）从属权利要求2-4和9的附加技术特征已经被对比文件2公开或为本领域的惯用手段，在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-4和9也不具备创造性；（3）从属权利要求5-7的附加技术特征属于本领域的惯用手段；权利要求8的附加技术特征已经被对比文件2所公开，在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求5-8也不具备创造性；（4）申请人的意见陈述不具说服力。对比文件2的方法同样实现了环己酮与环己醇的分离，尽管其中环己醇作为杂质出现，与本申请限定比例不同，但在本领域技术人员得知该方法可以分离环己醇与环己酮时，为了扩大该方法的适用面，有动机尝试不同比例混合物的分离，且能够预期该方法能够适用于不同比例混合物的分离。且本申请说明书中也没有记载任何的内容表明特定比例的酮/醇混合物在实际生产中或对该特定的分离过程产生预料不到的技术效果，因此，申请人的意见陈述没有说服力。
申请人艾德凡斯化学公司（下称复审请求人）对上述驳回决定不服,于2018年06月12日向国家知识产权局提出了复审请求，未提交修改文件。复审请求人认为：①对比文件2涉及制备肟的方法，其并没有提及自酮/醇混合物分离醇，也没有实现酮与醇的分离；②对比文件2的实施例6中明确记载了：“挥发性有机化合物、环己酮、环己醇和环己酮肟通过蒸汽蒸馏除去”。由此可见，在反应结束时进行蒸馏将获得环己酮、环己醇和环己酮肟的混合物。由于最终的蒸馏物中仍然同时含有环己酮和环己醇，因此对比文件2的实施例6显然并非自酮/醇混合物分离醇的方法的一个例子。对比文件2的教导与本发明相背离，对比文件2并不实现本发明希望的自酮/醇混合物分离醇的目标。③对比文件2的实施例1所用环己酮中仅含2%的环己醇，实施例6的产物中也含有环己醇。但是，即便如此，对比文件2也没有公开权利要求1中要求的“0.5:1~1.25:1”的环己酮与环己醇的重量比。
经形式审查合格，国家知识产权局于2018年06月25日依法受理了该复审请求，并将其转送至国家知识产权局原审查部门进行前置审查。
国家知识产权局原审查部门在前置审查意见书中认为：尽管对比文件2的主题涉及制备肟的方法，但对比文件2通过该步骤同样实现了环己酮与环己醇的分离，所以对比文件2同时也涉及环己酮与环己醇分离的方法。尽管对比文件2最终蒸馏物中仍然含有环己酮和环己醇，但这是在过滤之后继续向滤液中加入酮导致的，这并不会改变对比文件2通过将环己酮形成肟，然后过滤分离从而得到肟固体以及含环己醇的滤液的事实。对于环己酮与环己醇的比例，在本领域技术人员得知该方法可以分离环己醇与环己酮时，为了扩大该方法的适用面，有动机尝试不同比例混合物的分离，且能够预期该方法能够适用于不同比例混合物的分离。因而坚持原驳回决定。
随后，国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019 年07 月04 日向复审请求人发出复审通知书，指出：（1）权利要求1与对比文件2的区别仅在于：权利要求1中限定了环己酮与环己醇的重量比为0.5:1～1.25:1 。该区别并非实现两者分离的关键技术手段，该比例与两者的分离并无实质性关联，因此权利要求1限定的该具体比例与技术问题的解决并无关系，没有给本申请的技术方案带来突出的实质性特点和显著的进步，因此权利要求1相对于对比文件2不具备创造性。（2）从属权利要求2-6,8,9的附加技术特征均已经被对比文件2所公开；权利要求7的附加技术特征是本领域技术人员根据对比文件2的启示结合本领域的惯用手段即可获得的，因此在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2-9同样不具备创造性。
复审请求人于2019 年07 月25 日提交了意见陈述书，并提交了权利要求修改文件（1页共包括9项权利要求），相对于驳回文本，其修改如下：申请人根据说明书第0017-0019段，在权利要求1中明确了提供第一料流的步骤为“通过苯酚氢化提供包含环己酮和环己醇的第一料流”；权利要求2-9无修改。
修改后的新权利要求1如下：
“1. 用于自酮/醇混合物分离醇的方法，其包括步骤：
通过苯酚氢化提供包含环己酮和环己醇的第一料流，其中所述第一料流中环己酮重量与环己醇重量的比率是0.5:1~1.25:1；将试剂添加至第一料流，其中所述试剂选自羟胺游离碱或羟胺的盐，所述试剂与环己酮反应以形成环己酮肟；和分离环己酮肟和环己醇。”
复审请求人认为：①对比文件2涉及的是从羰基化合物制备肟，实施例举例说明的是制备环己酮肟。本发明关注的是通过将环己酮转化为环己酮肟，从而有助于分离环己酮和环己醇。D2的教导无法使得本领域技术人员想到本发明的特征“其中所述第一料流中环己酮重量与环己醇重量的比率是0.5:1~1.25:1”，更无法想到第一料流为“通过苯酚氢化提供包含环己酮和环己醇的第一料流。对比文件2并未对其反应物，即羰基化合物的组成进行限定。对比文件2的目的在于制备环己酮肟，其显然希望原料中含有尽可能少的杂质，从而避免对希望的反应物带来的不利影响。因此，在对比文件2没有明确指出的情况下，本领域技术人员没有合理理由会在原料中引入大量杂质，如高含量的环己醇，更不能预见到可以将环己醇从混合物中分离出来。本领域普通技术人员根据对比文件2公开的内容，为实现本发明的目的，不经过创造性劳动无法得到本发明的技术方案。本发明的技术方案具有突出的实质性特点和显著的进步，具有创造性。
如复审通知书所述，复审阶段在权利要求1中增加的上述特征与本申请解决的技术问题无关，因此，在上述程序的基础上，合议组认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。
二、决定的理由
审查文本的认定
复审请求人在复审阶段提交了修改的权利要求书全文替换页，经审查，该修改符合专利法第33条以及实施细则第61条第1款的规定。因此，本复审决定通知书所针对的文本为：复审请求人于2019 年07 月25 日提交的权利要求第1-9项；于2015年09月11日国际申请进入中国国家阶段所提交的说明书第1-5页（第[0001]-[0043]段），说明书附图第1-6页（图1A-4C），以及说明书摘要和摘要附图。
专利法第22条第3款
专利法第22条第3款规定，创造性，是指与现有技术相比，该发明具有突出的实质性特点和显著的进步，
该实用新型具有实质性特点和进步。
判断一项权利要求是否具备创造性时，首先应当将权利要求请求保护的技术方案与最接近的现有技术进行比较分析，找出二者的区别特征。即使现有技术公开的技术方案文字记载的技术问题与要求保护的技术方案要解决的技术问题不同，但本领域技术人员根据现有技术方案本身可以确认其也必然解决了本申请解决的技术问题，而且区别特征与所解决的技术问题并无关联，且也没有给本申请的技术方案带来任何实质性特点和显著的进步，则该要求保护的技术方案不具备创造性。
2.1 具体到本案，权利要求1请求保护一种用于自酮/醇混合物分离醇的方法（详见案由部分）。
根据本申请说明书第[0004]段、第[0007]段和第[0023]段的记载：“苯酚向环己酮的氢化产生少量作为副产物的环己醇。由于蒸馏中不利的相对挥发性，难以将环己醇与环己酮分离，导致了不如其分开的成分理想的酮/ 醇混合物(“KA油”)副产物料流”；“由于不利的相对挥发性，难以使用传统蒸馏技术自混合物分离环己醇和环己酮。然而，用羟胺处理环己醇和环己酮的混合物导致环己酮转化为环己酮肟。环己酮肟可比环己酮更加容易地与环己醇分离。这促使环己酮和环己醇的混合物分离为环己醇料流(其可被纯化用以销售或进一步使用，例如作为溶剂) 和环己酮肟料流(其可通过Beckmann重排反应进一步转化为己内酰胺)”，以及“由于蒸馏中不利的相对挥发性，难以将环己醇与环己酮分离。然而，如图3所示，环己酮可与羟胺(NH2OH)在肟化反应50中反应以形成环己酮肟”。本申请说明书中给出了三个示范例：图4A阐明了根据本公开内容使用羟胺的对KA油的示例性肟化和分离方法的示意图；图4B阐明了根据本公开内容的使用羟胺的盐的对KA油的另一示例性肟化和分离方法的示意图；图4C阐明了使用羟胺的盐的对KA油的示例性肟化和分离方法（参见本申请说明书第0024-0040段，说明书附图4A、4B和4C）。由此可见，本申请想要解决的技术问题是：克服现有环己醇和环己酮利用传统蒸馏技术难以分离的问题，有效分离环己醇和环己酮；所采用的关键技术手段是：将环己酮通过肟化反应转化成环己酮肟，利用环己酮肟与环己醇的物理性质差异较大的特点，将两者分离开。
对比文件2公开了一种肟的制备方法，并具体公开了以下内容：羟胺硫酸和羟胺硝酸水溶液与环己酮以105摩尔碱对100摩尔酮的比例在0-5℃搅拌，30%的氨通过滴液管加入混合物中在搅拌、冷却的情况下直至得到的浆状晶体是中性，该混合物再搅拌30分钟，过滤，用少量水洗涤，得到的产物是化学纯的环己酮肟，产率以酮计为90%；向合并的滤液和洗涤用水中再加入8mol环己酮，搅拌混合物，再次中和直至轻微酸性，挥发有机化合物环己酮、环己醇和环己酮肟通过用蒸汽蒸馏除去，剩余硝酸盐和硫酸铵（参见对比文件2实施例6）。
从对比文件2所公开的内容可以看出，分离环己酮肟之后的滤液和洗涤液中含有环己醇，由于环己醇并不参与肟化反应，因此对比文件2实施例6中与羟胺硫酸和羟胺硝酸水溶液发生的肟化反应原料环己酮中存在一定量的环己醇，即参与肟化反应的原料环己酮实际是环己酮与环己醇的混合物，环己酮转化成环己酮肟后通过过滤将其与环己醇分离，同时对比文件2的实施例1中公开的环己酮原料含有2%的环己醇也证实了这一点。对比文件2通过肟化反应将环己酮转化成环己酮肟，并通过过滤分离得到了化学纯的环己酮肟产物，环己醇留在滤液中，该方法已经实现了环己酮与环己醇的分离，尽管对比文件2的主题为一种肟的制备方法，其文字表述并未涉及对环己酮和环己醇的分离，但该肟的制备方法客观上解决了原料中环己酮与环己醇分离的技术问题，即对比文件2与本申请一样解决了环己酮与环己醇分离的技术问题，并且对比文件2所使用的技术手段也与本申请相同：即将环己酮先肟化转化成环己酮肟，然后将环己酮肟与环己醇分离。
将权利要求1与对比文件2进行比较可以看出，两者的区别仅在于：权利要求1中限定了原料来自苯酚氢化，并且限定了原料中环己酮与环己醇的重量比为0.5:1～1.25:1。首先，如上所述，原料的来源决定了环己酮与环己醇的含量，而环己酮与环己醇的重量比并不仅不是实现两者分离的关键技术手段，而且也与两者非分离没有直接关联，即该比例与两者的分离并无实质性关联，因此权利要求1限定的原料来源以及该具体比例与技术问题的解决并无关联，这一点从本申请的说明书也可以得到证实，本申请说明书中并没有记载环己酮和环己醇的具体比例对分离的影响，根据本申请说明书的记载：“在一个实施方案中，KA油具有小到0.1∶1，0.5∶1，0.75∶1，0.9∶1，0.95∶1， 1∶1，大到1.05∶1，1.1∶1，1.25∶1，2∶1，3∶1，5∶1，10∶1，20∶1的环己酮重量与环己醇重量的比率”（参见本申请说明书第0021段），由此可见，申请人已经在申请文件中明确表明环己酮和环己醇的具体比例对分离无实质影响；其次，正如前面分析的那样，对比文件2实际已经解决了本申请解决的技术问题，本领域技术人员在对比文件2的启示下容易想到将该方法运用到环己酮和环己醇的分离，并可以预见该方法可以用于不同比例的环己酮和环己醇混合物的分离，由此可见，该区别特征并没有给本申请的技术方案带来突出的实质性特点和显著的进步。
综上所述，本领域技术人员在对比文件2的基础上无需创造性劳动即可获得权利要求1的技术方案，并能够预期其技术效果，因此权利要求1不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.2 从属权利要求2进一步限定试剂以包含羟胺游离碱的水溶液形式提供。该附加技术特征已经被对比文件2公开：羟胺硫酸和羟胺硝酸水溶液，在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求2同样不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.3 从属权利要求3进一步限定羟胺盐的具体种类。 对比文件2公开的羟胺硫酸和羟胺硝酸水溶液落入权利要求3的范围内，并且氯化羟胺和氟化羟胺也属于本领域所常用的羟胺盐；权利要求4进一步限定将羟胺的盐的水溶液添加到环己酮和环己醇的第一料流中，该附加技术特征已经被对比文件2公开；权利要求5进一步限定添加氨或氢氧化铵，并包括将环己酮肟与环己醇和硫酸铵分离的步骤，该附加技术特征已经被对比文件2公开：对比文件2中添加了30%的氨水，由于使用了羟胺硫酸自然会生成硫酸铵，并且还公开了通过过滤将环己酮肟与环己醇和硫酸铵分离（参见对比文件2实施例6）；权利要求6和8进一步限定分离的方法，对比文件2公开的过滤落入权利要求6和8的范围内（参见对比文件2实施例6），至于相分离、离心、闪蒸、萃取等其他分离方法均是本领域常规的分离方法，本领域技术人员可以根据实际的情况来选择适合的分离方法。因此在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求3-6和8同样不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.4从属权利要求7进一步限定分离环己醇和硫酸铵的方法。对比文件2中公开了采用蒸汽蒸馏的方法来分离有机相，剩余硝酸盐和硫酸铵（参见对比文件2实施例6），至于闪蒸、离心和倾析等其他分离方法均是本领域常规的分离方法，本领域技术人员可以根据实际的情况来选择适合的分离方法，因此在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求7同样不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
2.5 权利要求9进一步限定肟形成沉淀。对比文件2中肟通过过滤除去，即表明肟形成沉淀，因此该附加技术特征已经被对比文件2公开（参见对比文件2实施例6），在所引用的权利要求不具备创造性的情况下，权利要求9同样不具备专利法第22条第3款所规定的创造性。
对复审请求人相关意见的评述
对于复审请求人在复审阶段所陈述的理由（详见案由部分），合议组认为：对比文件2的实施例6原料中含有环己酮和环己醇，其通过肟化反应已经实现了两者的分离，这是本领域技术人员根据对技术方案本身的分析可以确认的；也就是说对比文件2文字上虽然没有提及从酮/醇混合物分离醇和酮，但该技术方案实际上完成了环己醇和环己酮的分离，客观上解决了本申请想要解决的技术问题（详见权利要求1的评述部分）；对于原料的来源以及原料中环己醇和环己酮的比例，是由原料本身的性质决定的，对比文件2中环己醇比例低，并不意味着本领域技术人员只能尝试在低环己醇含量的混合物中实现两者的分离，正如权利要求1评述中所述的那样，该技术特征与技术问题的解决没有关联，且没有给本申请的技术方案带来任何的突出的实质性特点和显著的进步且与技术问题的解决无关，是本领域技术人员根据对比文件2公开的内容可以确定的。
基于上述理由，对于复审请求人所陈述的理由，合议组不予采纳。
根据上述事实和理由，合议组作出如下审查决定。
三、决定
维持国家知识产权局于2018年02月27日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,复审请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。
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