一种电解质及其制备方法和用途-复审决定


发明创造名称:一种电解质及其制备方法和用途
外观设计名称:
决定号:195014
决定日:2019-11-13
委内编号:1F267539
优先权日:
申请(专利)号:201410795698.0
申请日:2014-12-18
复审请求人:中国矿业大学(北京)
无效请求人:
授权公告日:
审定公告日:
专利权人:
主审员:李涵
合议组组长:彭齐治
参审员:王碧琛
国际分类号:G01V3/08
外观设计分类号:
法律依据:专利法第22条第3款
决定要点
:如果一项权利要求与最接近的对比文件之间存在区别技术特征,但该区别技术特征是本领域技术人员根据该对比文件公开内容和本领域公知常识而容易得到的,并且该权利要求的技术方案也未因为该区别技术特征而取得预料不到的技术效果,那么该项权利要求相对于该对比文件和本领域公知常识的结合不具备创造性。
全文:
本复审请求涉及申请号为201410795698.0,名称为“一种电解质及其制备方法和用途”的发明专利申请(下称本申请)。本申请的申请日为2014年12月18日,公开日为2016年07月20日。申请人为中国矿业大学(北京)。
经实质审查,国家知识产权局原审查部门于2018年08月16日发出驳回决定,驳回了本申请,其理由是:权利要求1-7不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。驳回决定引用如下2篇对比文件:
对比文件1:Pb-PbCl2不极化电极的设计与实现,王辉 等,地震地磁观测与研究,第31卷第3期,第115-120页,2010年06月,公开日期为2010年06月30日;
对比文件2:CN102830434A, 公开日期为2012年12月19日。
驳回决定所依据的文本为申请日2014年12月18日提交的说明书摘要、说明书第1-72段、摘要附图、说明书附图1,以及2017年12月28日提交的权利要求1-7项。驳回决定所针对的权利要求书如下:
“1. 一种电解质,其特征在于:该电解质含有PbCl2、NaCl、HCl、高岭土和水;其中,相对于1kg的水,PbCl2的含量为4-50g,NaCl的含量为0.5-1.5kg,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg;且所述电解质的pH值为3-5。
2. 一种电解质的制备方法,其特征在于:该方法包括如下步骤:
(1)将PbCl2与HCl和水混合至均匀,得到第一混合物;
(2)将所述第一混合物与NaCl混合至均匀,得到第二混合物;
(3)将所述第二混合物与高岭土混合至均匀,得到第三混合物;
其中,相对于1kg的水,PbCl2的用量为4-50g,NaCl的用量为0.5-1.5kg,HCl的用量为0.01-0.1g,高岭土的用量为0.8-1.6kg;且所述电解质的pH值为3-5。
3. 根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:步骤(1)中,混合的条件包括:温度为10-40℃,时间为2-15天;步骤(2)中,混合的条件包括:温度为10-40℃,时间为5-40小时;步骤(3)中,混合的条件包括:温度为10-40℃,时间为5-30天。
4. 一种电极,该电极包括电极壳体;所述电极壳体包括导线(10)和上端封闭且下端开口的中空的绝缘罐体,其特征在于:该绝缘罐体的下端开口由软木塞(20)封闭,且所述罐体的内部具有将所述罐体分隔为上腔体(17)和下腔体(19)的绝缘隔离环(18);所述绝缘隔离环(18)上具有连通所述上腔体(17)和所述下腔体(19)的孔状通道;所述导线(10)穿过所述绝缘罐体的壁并伸入所述上腔体(17)中;所述上腔体(17)中还设置有固定于所述绝缘罐体的壁上的固定环(12);所述固定环(12)上固定有与所述导线(10)电连接的金属铅导电体(14);所述上腔体(17)内填充有电解质;所述下腔体(19)内填充有导电泥浆;所述软木塞(20)上吸附有导电溶液;
所述电解质含有PbCl2、NaCl、HCl、高岭土和水;其中,相对于1kg的水,PbCl2的含量为4-50g,NaCl的含量为0.5-1.5kg,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg;且所述电解质的pH值为3-5;所述导电泥浆含有NaCl、HCl、高岭土和水;其中,相对于1kg的水,NaCl的含量为0.1-10kg,HCl的含量为0.005-0.5g,高岭土的含量为0.5-3kg;且所述导电泥浆的pH值为3-5。
5. 根据权利要求4所述的电极,其中,所述绝缘罐体的壁包括筒体(15)和封闭所述筒体(15)上端的绝缘帽(12),所述导线(10)穿过所述绝缘帽(12)伸入所述上腔体(16)中,所述导线(10)和所述绝缘帽(12)之间由密封圈(11)密封;所述孔状通道的孔径为5-40毫米。
6. 根据权利要求4所述的电极,其中,所述导电溶液为饱和或不饱和的氯化钠溶液、氯化钾溶液和硫酸钠溶液中的至少一种。
7. 权利要求1所述的电解质在制备固体不极化电极中的用途。”
驳回决定认为:独立权利要求1所要求保护的技术方案与对比文件1的区别在于:“各组分具体的配比比例:相对于1kg的水,PbCl2的含量为4-50g,NaCl的含量为0.5-1.5kg,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg”,对比文件2中公开了混合原料由以下成分组成:120~180重量份的氯化钠、5~30重量份的氯化铅、800~1500重量份的石膏和300~1000重量份的水;以及实施例2:将180克的氯化钠、30克的氯化铅、1500克的石膏和1000克的水混合,且上述特征在对比文件2中所起的作用与其在本发明中所起的作用相同,都是用于提供电解质各组分具体的含量配比,也就是说对比文件2给出了将上述特征用于对比文件1中以解决其技术问题的启示,此外,本领域技术人员在对比文件1、2公开内容的基础上容易得到相对于1kg水的高岭土含量、NaCl的含量以及HCl的含量,由此可知,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
驳回决定还认为:独立权利要求2所要求保护的技术方案与对比文件1的区别在于:(1)电解质的制备方法,将PbCl2与HCl和水混合至均匀,得到第一混合物,将所述第一混合物与NaCl混合至均匀,得到第二混合物,将所述第二混合物与高岭土混合至均匀,得到第三混合物;(2)相对于1kg的水,PbCl2的用量为4-50g,NaCl的用量为0.5-1.5kg,HCl的用量为0.01-0.1g,高岭土的用量为0.8-1.6kg。但是,区别(1)为本领域技术人员根据实际需要而可以作出的常规设置,对于区别(2),与权利要求1评述中的理由相同,因此,权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。其从属权利要求3的附加技术特征为本领域技术人员根据实际需要而可以作出的常规设置,因此也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。 独立权利要求4所要求保护的技术方案与对比文件1的区别在于:电解质组分配比比例,相对于1kg的水,PbCl2的含量为4-50g,NaCl的含量为0.5-1.5kg,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg;导电泥浆含有NaCl、HCl、高岭土和水;其中,相对于1kg的水,NaCl的含量为0.1-10kg,HCl的含量为0.005-0.5g,高岭土的含量为0.5-3kg;且所述导电泥浆的pH值为3-5。对于上述电解质组分配比比例的区别,与权利要求1评述中的理由相同,对于导电泥浆的组分与pH值,是本领域技术人员容易想到的。因此,权利要求4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。其从属权利要求5-6的附加技术特征或被对比文件1公开或是本领域常规设置,因此也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。 独立权利要求7要求保护权利要求1所述的电解质在制备固体不极化电极中的用途,对比文件1还公开了Pb—PbCl2不极化电极电解质,相当于电解质在制备固体不极化电极中的用途,当权利要求1中的电解质不具备创造性时,权利要求7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。

申请人中国矿业大学(北京)(下称复审请求人)对上述驳回决定不服,于2018年11月27日向国家知识产权局提出了复审请求,未修改申请文件。
复审请求人认为:(1)对比文件1提出了用高岭土代替石膏作为填充物的说法,但没有给出电解质组分的具体组分比例关系,对比文件1从研究如何稳定电解质的pH值入手,设计并制造了电解质泥浆pH值稳定在4.2左右的Pb-PbCl2不极化电极,虽然对比文件1一再强调高岭土的有益效果,但并未提供高岭土的具体配比范围值。固体不极化电极的电解质的组分配方十分讲究组分之间协同和抵消作用对成品的影响,因此,为了实现电极的高度极差稳定性,需要全面考虑各组分的组成比例,根据对比文件1和现有技术的结合,无法提供本发明的实验方向,想通过实验来获取电解质配比是十分困难的。本申请还提供了-10℃至40℃较大温差下的极差电位变化数据,结合90天内极差电位能够有效证明本发明技术方案的固体不极化电极具有良好的极差稳定性。对比文件1的实验数据公开不充分,没有有效判据证实对比文件1的固体不极化电极优于本发明。由此可知,本申请权利要求1符合有关创造性的规定。(2)电解质制备工艺中,步骤的先后顺序和具体操作过程对反应结果影响巨大,本发明的技术方案中每个参数的设定都会对成品电解质产生一定程度的影响,因此本发明制备工艺的确定是需要付出大量的创造性劳动才能获得的,同时只有按照本发明所涉及的步骤和参数才能达到本发明所能达到的有益效果,因此本申请权利要求2具备创造性。
经形式审查合格,国家知识产权局于2018年12月13日依法受理了该复审请求,并将其转送至原审查部门进行前置审查。
原审查部门在前置审查意见书中仍坚持原驳回决定。
随后,国家知识产权局成立合议组对本案进行审理。
合议组于2019年07月01日向复审请求人发出复审通知书,指出:对比文件1中引证了实验(Petiau et al, 1997; Petiau, 2000),并且在正文“参考文献”部分指出,上述实验中的2000年实验出处具体为:
Petiau G. Second Generation of Lead-lead Chloride Electrodes for Geophysical Applications[J]. Pure and Applied Geophysics, 2000,157(200): 357-382. (称为证据1)。
由于对比文件1引证的证据1中公开的pH值、NaCl和PbCl2的数值范围或数值落入在本申请权利要求1限定的数值范围内,因此,独立权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1的区别为:相对于1kg的水,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg。而上述区别中的HCl含量与高岭土含量是本领域技术人员在对比文件1公开内容和本领域公知常识的基础上而容易获得的。因此,权利要求1不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
独立权利要求2请求保护的技术方案与对比文件1的区别为:(1)电解质的制备方法,将PbCl2与HCl和水混合至均匀,得到第一混合物,将第一混合物与NaCl混合至均匀,得到第二混合物,将第二混合物与高岭土混合至均匀,得到第三混合物;(2)相对于1kg的水,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg。上述区别(1)为本领域技术人员根据实际需要而可以作出的常规设置,对于区别(2),与权利要求1评述中的理由相同,因此,权利要求2也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。其从属权利要求3的附加技术特征为本领域技术人员根据实际需要而可以作出的常规设置,因此也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
独立权利要求4请求保护的技术方案与对比文件1的区别为:电解质相对于1kg的水,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg;导电泥浆含有NaCl、HCl、高岭土和水,相对于1kg的水,NaCl的含量为0.1-10kg,HCl的含量为0.005-0.5g,高岭土的含量为0.5-3kg,且所述导电泥浆的pH值为3-5。对于上述电解质组分配比比例的区别,与权利要求1评述中的理由相同,对于导电泥浆的组分与pH值,是本领域技术人员容易想到的。因此,权利要求4不具备专利法第22条第3款规定的创造性。其从属权利要求5-6的附加技术特征或被对比文件1公开或是本领域技术人员容易想到的或是本领域常规设置,因此也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
独立权利要求7要求保护权利要求1所述的电解质在制备固体不极化电极中的用途,对比文件1还公开了Pb—PbCl2不极化电极电解质,相当于电解质在制备固体不极化电极中的用途,当权利要求1中的电解质不具备创造性时,权利要求7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
复审请求人于2019年08月12日提交了意见陈述书,但未修改申请文件。复审请求人认为:(1)对比文件1提出了用高岭土代替石膏作为填充物的说法,但没有给出电解质组分的具体组分比例关系,对比文件1从研究如何稳定电解质的pH值入手,设计并制造了电解质泥浆pH值稳定在4.2左右的Pb-PbCl2不极化电极,虽然对比文件1一再强调高岭土的有益效果,但并未提供高岭土的具体配比范围值。固体不极化电极的电解质的组分配方十分讲究组分之间协同和抵消作用对成品的影响,因此,为了实现电极的高度极差稳定性,需要全面考虑各组分的组成比例,根据对比文件1和现有技术的结合,无法提供本发明的实验方向,想通过实验来获取电解质配比是十分困难的。(2)对比文件1中并未公开pH值为3-5,因为证据1提供的pH值的前提是:对于在氯化铅和氯化钠的饱和溶液,在附加的非溶解盐存在下,pH值为4-5,可获得最佳稳定性和最小噪音,其电解质成分与本发明的电解质成分并不完全相同,其缺少最关键的高岭土的作用,高岭土在证据1中只是被简单提供了具体用量,证据1并没有对添加高岭土引起电解质稳定性影响进行分析。(3)本申请还提供了-10℃至40℃较大温差下的极差电位变化数据,结合90天内极差电位能够有效证明本发明技术方案的固体不极化电极具有良好的极差稳定性。对比文件1的实验数据公开不充分,没有有效判据证实对比文件1的固体不极化电极优于本发明。由此可知,本申请权利要求1符合有关创造性的规定。(4)对于权利要求2,电解质制备工艺中,步骤的先后顺序和具体操作过程对反应结果影响巨大,本发明的技术方案中每个参数的设定都会对成品电解质产生一定程度的影响,因此本发明制备工艺确定是需要付出大量的创造性劳动才能获得的,同时只有按照本发明所涉及的步骤和参数才能达到本发明所能达到的有益效果,因此本申请权利要求2具备创造性。
在上述程序的基础上,合议组认为本案事实已经清楚,可以依法作出审查决定。

二、决定的理由
(一)审查文本的认定
在复审程序中,复审请求人未修改申请文件,因此本决定以驳回决定所针对的文本,即于申请日2014年12月18日提交的说明书摘要、说明书第1-72段、摘要附图、说明书附图1,以及2017年12月28日提交的权利要求1-7项为基础作出。
(二)关于专利法第22条第3款的问题
专利法第22条第3款规定:创造性,是指与现有技术相比,该发明具有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型具有实质性特点和进步。
如果一项权利要求与最接近的对比文件之间存在区别技术特征,但该区别技术特征是本领域技术人员根据该对比文件公开内容和本领域公知常识而容易得到的,并且该权利要求的技术方案也未因为该区别技术特征而取得预料不到的技术效果,那么该项权利要求相对于该对比文件和本领域公知常识的结合不具备创造性。
具体到本案:
权利要求1-7不符合专利法第22条第3款有关创造性的规定。
1、权利要求1要求保护一种电解质,对比文件1公开了一种不极化电极电解质,并具体公开了如下内容(参见正文引言部分、正文第1节和参考文献部分):20世纪90年代法国科学家Gilbert Petiau(1997,2000)对铅-氯化铅电极配方、结构等方面进行了深入研究,并研制出性能优越的不极化电极,成为第二代Pb-PbCl2不极化电极。有关实验(Petiau et al, 1997; Petiau, 2000)表明,影响不极化电极极差的主要因素有电解质氯离子浓度,铅离子浓度和pH值。当在电解质中加入易溶解的氯盐时,如:氯化钠和氯化钾,只要加入量不超过一定限度,极差会随着加入氯盐量的增加而减小,当pH=4-5时,极差最小。此外实验(Petiau et al, 1997; Petiau, 2000)表明,只要电解质中离子(Pb2 、Na 、Cl-和H )保持饱和状态,pH值不变,极差就能保持稳定(参见引言部分及正文第1节)。在正文“参考文献”部分指出,该2000年实验出处具体为:
Petiau G. Second Generation of Lead-lead Chloride Electrodes for Geophysical Applications[J]. Pure and Applied Geophysics, 2000,157(200): 357-382. (下称证据1)
在证据1中指出:对于在PbCl2和KCl或者PbCl2和NaCl饱和溶液,在附加的非溶解盐存在下,pH值为4至5,可获得最佳稳定性和最小噪音(证据1的摘要部分,第357页)。首先,研究了作为PbCl2和KCl浓度的函数的电位(证据1的正文第2节,第358-366页),由于电位随盐浓度的变化而强烈变化,因此必须保持浓度稳定以获得稳定的电位。获得这一结果的最佳方法是使用饱和溶液,每种溶液都含有额外的非溶解盐(HEMPFLING,1977)(证据1的正文第2.5节,第366页)。随后,研究了pH值的影响(证据1的正文第3节,第366-370页),利用HCl或KOH来调节pH值(证据1的正文第3.2节,第367页),实验表明最佳工作区域位于pH 4和5之间,在这之间,作为pH的函数,电位变化非常弱,噪声最低(5 ?Vpp),温度系数不为零但非常弱(~20 ?V/°C))(证据1的正文第3.3节,第369页)。此外,还研究了长期稳定性(证据1的正文第5节,第372-379页),其中Cs为饱和时浓度(Cs=1),CM为最大浓度(CM>1,伴有未溶解盐),当CM=Cs=1时,变为不饱和的时间TD为0,也就是说,在没有额外的非溶解盐的情况下,一旦电极与较弱浓度的外部介质接触,电极电势就会瞬间改变(证据1的正文第5.5节,第373-375页)。当具有非溶解盐(CM>2),大大增加了变为不饱和的时间,其中CM=2是指2饱和度,对于KCl而言即为2×355g/l,然而,在没有通道的电极上的实验表明,从CM =5开始,增加小于计算值,并且CM=8达到最大值(正文第5.7节,第377页)。此外,氯化铅也不能变得不饱和,但浓度为40 g/l(4饱和度,CM=4)时,这种变不饱和并不是至关重要的问题(证据1的正文第5.7节,第377页)。研究后对电极进行制造(证据1的正文第6节,第379页),粘土泥浆的组分为:水 1升;HCl conc(33%),3.7cm3;KCl 680g(或者NaCl 720g);PbCl2 40g;粘土或高岭土 1.65kg,泥浆必须提前几天准备好,在这几天之后,可以调节酸的剂量以获得4至5的pH值。最后在结论部分指出(证据1的正文第7节,第381页),使用饱和电解质和额外的非溶解盐,在厚粘土泥浆中稳定并使用小截面的通道来限制与外部的交换,其变性时间可以远大于十年。
除了上述实验,在对比文件1中进一步公开(正文第1.1节):以往国产Pb-PbCl2电极电解质是由主要成分为氯化铅、氯化钠、石膏和盐酸配置的粘稠的电解质泥浆,由于石膏中含有碳酸钙、氧化钙等物质,使得电解质的pH值无法保持长时间稳定,限制了电极的稳定时间和使用寿命。高岭土具有良好的抗酸溶性和高粘结性,而且具有易分散悬浮于水中等特性,因此,试制电极时选用高岭土代替石膏作为填充物,发现电解质的pH值能够长时间保持稳定。2009年1月配置的泥浆pH值为4.2,密封保存后,2009年11月测定pH值仍为4.2。改进后的铅-氯化铅不极化电极电解质中有氯化铅、氯化钠、高岭土、蒸馏水、稀盐酸,其中氯化钠与高岭土的比例为1:1,这样制得的电极极差较小。
将本申请权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,对比文件1也公开了一种电解质,改进后的铅-氯化铅不极化电极电解质中有氯化铅、氯化钠、高岭土、蒸馏水、稀盐酸,相当于公开了本申请的“电解质含有PbCl2、NaCl、HCl、高岭土和水”;对比文件1中,在2009年1月配置的电解质泥浆的pH值为4.2,而且对比文件1中引用的证据1,即Petiau的实验(2000年)中也指出当pH=4-5时,极差最小,即对比文件1公开的pH值数值和数值范围落在本申请限定的数值范围(pH值为3-5)内。根据对比文件1引用的证据1,对于KCl和NaCl,CM需要大于1,即有额外非溶解盐,在证据1的第7节的电极制造中,指出相对于1升水(即1kg的水),NaCl的含量为720g(在20摄氏度时,1kg水可溶解360gNaCl),即公开的NaCl数值落在本申请限定的数值范围(NaCl的含量为0.5-1.5kg)内,并且对于1升水,PbCl2的含量为40g(在20摄氏度时,1kg水可溶解10gPbCl2),即公开的PbCl2数值落在本申请限定的数值范围(PbCl2的含量为4-50g)内。
因此,本申请权利要求1请求保护的技术方案与对比文件1的区别在于:相对于1kg的水,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg。基于上述区别技术特征,可以确定该权利要求实际要解决的技术问题是:提供能够调整到合适pH值的盐酸量以及提供合适的高岭土含量。
虽然对比文件1引用的证据1中(参见第6节),在制造粘土泥浆时,盐酸和高岭土超出本申请所限定的范围,但是,对于高岭土,对比文件1中还公开了“氯化钠与高岭土的比例为1:1,这样制得的电极极差较小”,因此,本领域技术人员根据上述内容容易想到,可以调小对比文件1引用的证据1中的高岭土含量,例如对比文件1引用的证据1中,NaCl的含量为720g,则高岭土的含量也可选择为720g或略大于720g(在本申请中公开的高岭土的范围内)。再者,对比文件1引用的证据1中表明,CM需大于1,并且从CM =5开始,电极变性天数增加小于计算值,本领域技术人员根据该结果容易得到,CM最好选择大于1且小于5的数,并且基于此,能够容易得到本申请所限定的NaCl含量范围,在得到NaCl的含量范围后,根据对比文件1公开的“氯化钠与高岭土的比例为1:1”,也可容易得到本申请所限定的高岭土的含量,即高岭土的含量为0.8-1.6kg。
至于盐酸的含量,由于盐酸的作用是调节电解质的pH值,因此,根据其他含量的减少,也需要相应减少盐酸的含量。这里,对于本领域技术人员来说,在确定其他量的情况下,并且对比文件1中也已经公开了pH值的范围,为获得该目标pH值,对HCl含量进行调整,从而能够得到权利要求1限定的盐酸范围,即得到HCl的含量在0.01-0.1g之间,是本领域技术人员通过相应实验而容易获得的,属于本领域的公知常识。
对于复审请求人针对权利要求1所陈述的意见(1)-(3),合议组认为:对于(1),在对比文件1引用的证据1(Petiau,2000)中已对Pb-PbCl2的组分和pH值进行了研究,并且也公开了各个组分的含量以及pH值的影响,此外在证据1第6节的电极制造部分也公开了各组分具体的含量,所公开的NaCl、PbCl2的含量,以及电解质泥浆pH值都落入本申请权利要求1所限定的范围内,相当于公开了本申请权利要求1中的相关特征。对比文件1引用的证据1表明,对于PbCl2和KCl或者PbCl2和NaCl饱和溶液,在附加的非溶解盐存在下,pH值为4至5,可获得最佳稳定性和最小噪音(可参见摘要部分),即,证据1表明,在PbCl2和NaCl都是过量的且电解质pH值在4-5之间,电极的极差即可保持稳定,虽然该证据1中只是简单指出高岭土为1.65kg,并没有分析高岭土对稳定性的影响,但是对比文件1在正文第1.1节中指出,氯化钠与高岭土的比例为1:1时,极差较小,因此,本领域技术人员根据对比文件1引用的证据1和对比文件1中公开的内容可以容易得到本申请限定的高岭土范围。至于盐酸,其是为了调节pH值,本领域技术人员,根据想要获得的pH值,即可通过实验等方式确定所需的盐酸的含量,这是本领域的公知常识。
对于(2),复审请求人认为证据1的pH值为4-5的前提中不含高岭土作用,但是事实上,证据1中,将电解质pH值调整为4-5,是将电解质中混有高岭土后将pH值控制为4-5,具体地,证据1在第6节(第379页)中指出:“粘土泥浆的组分为:水 1升;HCl conc(33%),3.7cm3;KCl 680g(或者NaCl 720g);PbCl2 40g;粘土或高岭土 1.65kg,泥浆必须提前几天准备好,在这几天之后,可以调节酸的剂量以获得4至5的pH值”,由此可见,证据1中公开的电解质是包含高岭土后,将电解质泥浆的pH值控制至4-5,该pH值落入本申请要求保护的范围内。即便对比文件1引证的证据1中没有对添加高岭土引起稳定性影响进行分析,但对比文件1本身的正文部分已经提到了高岭土对稳定性的有利影响(参见对比文件1的正文第1.1节):高岭土代替石膏作为填充物,发现电解质的pH值能够长时间保持稳定,2009年1月配置的泥浆pH值为4.2,密封保存后2019年11月测定的pH值仍为4.2,氯化钠与高岭土的比例为1:1,这样制得的电极极差较小。由此可见,对比文件1中考虑了高岭土对稳定性的影响,并且对比文件1中的包含高岭土的电解质的pH值(4.2)也落入本申请要求保护的范围内。
对于(3),对比文件1中引用的证据1(参见证据1的第3节)中已经通过实验证明,电解质在pH值为4-5之间时,温度系数非常小,即温度变化对极差电位影响非常小,也就是说证据1中也考虑了温度变化的影响。最后,本申请中验证了90天内极差电位,但是证据1中在第7节结论部分中指出,使用饱和电解质和额外的非溶解盐,在厚粘土泥浆中稳定并使用小截面的通道来限制与外部的交换,其变性时间可以远大于十年,即,对比文件1引用的证据1中指出了其制造的电极可以保持长时间的极差稳定性。
因此,复审请求人陈述的理由不能被接受。
基于上述分析,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求1请求保护的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求1不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
2、权利要求2要求保护一种电解质的制备方法,对比文件1公开了一种不极化电极电解质,其具体公开的内容参见上述针对权利要求1的评述。
根据权利要求1的评述可知,对比文件1公开了电解质含有PbCl2、NaCl、HCl、高岭土和水;此外,对比文件1引用的证据1中公开的NaCl和PbCl2含量以及pH值数值或数值范围落在本申请限定的数值范围内。
由此可见,权利要求2请求保护的技术方案与对比文件1的区别在于:(1)电解质的制备方法,将PbCl2与HCl和水混合至均匀,得到第一混合物,将第一混合物与NaCl混合至均匀,得到第二混合物,将第二混合物与高岭土混合至均匀,得到第三混合物;(2)相对于1kg的水,HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg。发明实际解决的技术问题是提供能够调整到合适pH值的盐酸量以及提供合适的高岭土含量。
对于区别技术特征(1),对比文件1已经公开了电解质由氯化铅、氯化钠、高岭土、蒸馏水、稀盐酸这些组分构成,在对比文件1公开基础上本领域技术人员容易想到通过混合各组分制备电解质的方法,混合的顺序,即将PbCl2与HCl和水混合至均匀,得到第一混合物,将所述第一混合物与NaCl混合至均匀,得到第二混合物,将所述第二混合物与高岭土混合至均匀,得到第三混合物为本领域技术人员根据实际需要作出的常规设置。
对于区别技术特征(2),该区别特征与权利要求1相对于对比文件1的区别特征相同,可参见权利要求1的评述。
对于复审请求人提出的针对权利要求2的意见,合议组认为:
本领域中,对于加料顺序的影响,主要是通过反应机理来定的,并不是都需要按照一定顺序,或者说,不同的加料顺序不一定对反应结果影响巨大。对于本申请电解质的组分,只是包括两种盐(PbCl2,NaCl),以及盐酸,这几种物质不会相互反应,不管哪种物质先溶入水,则后溶入水的物质,都不会对先溶入水的物质造成较大影响。当然,具体加入时,考虑溶解难易的影响,可以先向水和盐酸中加入较难溶入水和盐酸的氯化铅,再加入较易溶解的氯化钠,这对于本领域技术人员来说是容易想到的。至于高岭土,由于其具有很大粘性,其先加入会影响其他物质的混合,将其最后加入,这对于本领域技术人员来说也是容易想到的。因此,复审请求人的意见不能被接受。
由此可知,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求2请求保护的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求2不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
3、权利要求3对权利要求2作了进一步限定。混合条件包括具体的温度以及时间,步骤(1)中,混合的条件包括:温度为10-40℃,时间为2-15天;步骤(2)中,混合的条件包括:温度为10-40℃,时间为5-40小时;步骤(3)中,混合的条件包括:温度为10-40℃,时间为5-30天为本领域技术人员根据实际需要作出的常规设置,具体来说,对于混合温度的选择,可以根据电极的工作环境温度来选择(电极工作在室外并进行掩埋),即选择为10-40℃,对于第(1)(2)步的混合时间的选择,可以根据溶解难易来选择,即难溶解的PbCl2得需要2-15天,NaCl则只需要5-40小时,这都是本领域技术人员容易想到的,此外,对比文件1引用的证据1中也进一步指出(证据1的正文第3.2节,第367页),由于粘土的存在,pH值需要很长时间才能稳定,在使用泥浆之前必须要测量和调整几天,基于此,在第(3)步的混合时间中,选择5-30天,是本领域技术人员根据对比文件1的引用证据1而容易想到的。因此,在其引用的权利要求2不具备创造性的情况下,权利要求3也不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
4、权利要求4要求保护一种电极,对比文件1公开了一种固定不极化电极,并具体公开了如下内容(正文第1.2节,附图2):电极包括电极壳体,电极壳体包括铜丝;壳体由PPR管构成,PPR管上端由绝缘帽封闭,下端用软木塞封闭,中间添加电解液。增加一个小通道,把电解质隔离成上下两部分,上部与铅丝接触,形成电极,下部与土壤接触,起导电作用,离子的扩散作用主要集中在下部泥浆与土壤之间,上部电解质中离子能够长时间保持饱和状态,延长电极极差的稳定时间。铜线穿过PPR管上的绝缘帽的壁并伸入到上部腔体中。在电极内部增加一个固定环,固定铅丝,防止电极在使用过程中铅丝晃动,导致极差不稳定,附图2示出固定环在上部,固定环固定在PPR管上。用软木塞作为电极的接地媒介,可以减小接地电阻,在此选用桐木作软木塞,试验中发现,电极内阻与软木塞的木质、厚度及浸泡时间有关。
将本申请权利要求4请求保护的技术方案与对比文件1公开的内容相比,对比文件1的铜丝相当于本申请的“导线”,对比文件1的带有绝缘帽的PPR管相当于本申请的“上端封闭且下端开口的中空的绝缘罐体”;对比文件1的PPR管下端开口由软木塞封闭,相当于公开了本申请的“该绝缘罐体的下端开口由软木塞封闭”;对比文件1具有小通道,把电解质隔离成上下两部分,本领域技术人员直接毫无疑义地确定形成小通道的隔离部件为绝缘隔离环,因此对比文件1相当于公开了本申请的“且所述罐体的内部具有将所述罐体分隔为上腔体和下腔体的绝缘隔离环;所述绝缘隔离环上具有连通所述上腔体和所述下腔体的孔状通道”;对比文件1的铜线穿过PPR管上的绝缘帽的壁并伸入到上部腔体中,相当于公开了本申请的“所述导线穿过所述绝缘罐体的壁并伸入所述上腔体中”;对比文件1中,在电极内部增加一个固定环,固定铅丝,附图2示出固定环在上部,固定环固定在PPR管上,因此相当于公开了本申请的“所述上腔体中还设置有固定于所述绝缘罐体的壁上的固定环;所述固定环上固定有与所述导线电连接的金属铅导电体”;对比文件1中,离子的扩散作用主要集中在下部泥浆与土壤之间,上部电解质中离子能够长时间保持饱和状态,相当于公开了本申请的“所述上腔体内填充有电解质;所述下腔体内填充有导电泥浆”;对比文件1中,用软木塞作为电极的接地媒介,可以减小接地电阻,在此选用桐木作软木塞,试验中发现,电极内阻与软木塞的木质、厚度及浸泡时间有关,相当于公开了本申请的“所述软木塞上吸附有导电溶液”。
此外,根据权利要求1的评述可知,对比文件1公开了电解质含有PbCl2、NaCl、HCl、高岭土和水;此外,对比文件1引用的证据1中公开的NaCl和PbCl2含量以及pH值数值或数值范围落在本申请限定的数值范围内。
可见,权利要求4请求保护的技术方案与对比文件1的区别为:电解质相对于1kg的水, HCl的含量为0.01-0.1g,高岭土的含量为0.8-1.6kg;导电泥浆含有NaCl、HCl、高岭土和水,相对于1kg的水,NaCl的含量为0.1-10kg,HCl的含量为0.005-0.5g,高岭土的含量为0.5-3kg,且所述导电泥浆的pH值为3-5。发明实际解决的技术问题是,为电解质提供能够调整到合适pH值的盐酸量和提供合适的高岭土含量,以及提供下部导电泥浆的含量。
关于上述区别中的电解质的组分含量,参见权利要求1的评述。
关于上述区别中的电极窄通道下方的导电泥浆,其连通上部电解液以及下部通过软木塞与土壤接触,该导电泥浆组分最好与上部电解液的组分含量和pH值基本一致,这是本领域技术人员容易想到的。并且由于该部分不与铅电极接触,可不具有PbCl2,并且各其他组分含量范围也可适当扩大,从而得到本申请权利要求4所限定的范围是本领域技术人员容易想到的。
由此可知,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求4请求保护的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求4不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
5、权利要求5对权利要求4作了进一步限定。对比文件1公开了如下内容(正文第1.2节,附图2):电极包括电极壳体,电极壳体包括铜丝,壳体由PPR管(PPR管相当于本申请的筒体)构成,PPR管上端由绝缘帽封闭,铜线穿过PPR管上的绝缘帽的壁并伸入到上部腔体中,铜丝和绝缘帽之间由密封圈密封(即公开了本申请的绝缘罐体的壁包括筒体和封闭筒体上端的绝缘帽,导线穿过绝缘帽伸入上腔体中,导线和绝缘帽之间由密封圈密封),另外,试制电极的小通道直径为4.5cm;此外,对比文件1引用的证据1(附图8)中,根据图中给出的比例尺,可知小通道可以远小于4.5cm。由此可知,本领域技术人员根据对比文件1公开的内容,容易想到将小通道折中设计为5-40毫米。因此,在其引用的权利要求不具备创造性的情况下,权利要求5也不具备创造性。
6、权利要求6对权利要求4作了进一步的限定。对于附加技术特征,对比文件1已经公开了软木塞作为电极的接地媒介,可以减小接地电阻,试验中发现电极内阻与软木塞的木质、厚度及浸泡时间有关(正文第1.2节)(即使用导电液体浸泡软木塞使其导电);本领域技术人员知晓饱和或不饱和的氯化钠溶液、氯化钾溶液和硫酸钠溶液都是本领域常用的导电溶液,设置浸泡软木塞的导电溶液为饱和或不饱和的氯化钠溶液、氯化钾溶液和硫酸钠溶液中的至少一种为本领域常规设置。因此,当其引用的权利要求不具备创造性时,权利要求6也不具备创造性。
7、权利要求7要求保护权利要求1所述的电解质在制备固体不极化电极中的用途,对比文件1公开了Pb—PbCl2不极化电极电解质(参见对比文件1正文第1节)(相当于电解质在制备固体不极化电极中的用途),此外,如前评述,权利要求1中的电解质相对于对比文件1和本领域公知常识的结合不具备创造性。
由此可知,在对比文件1的基础上结合本领域公知常识得到权利要求7请求保护的技术方案,对本领域技术人员来说是显而易见的,权利要求7不具有突出的实质性特点和显著的进步,不具备专利法第22条第3款规定的创造性。
综上所述,本申请的权利要求1-7不具备专利法第22条第3款规定的创造性。

三、决定
维持国家知识产权局于2018年08月16日对本申请作出的驳回决定。
如对本复审请求审查决定不服,根据专利法第41条第2款的规定,请求人自收到本决定之日起三个月内向北京知识产权法院起诉。


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